苗云閣，王健，馬銀紅，楊文，谷超

1.天津師范大學(xué)城市與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，天津 300387 2.新疆維吾爾自治區(qū)環(huán)境監(jiān)測總站，新疆 烏魯木齊 830011 3.中國環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012

?

基于PLS1的天津市PM2.5與空氣污染物相關(guān)性分析

苗云閣1，王健3，馬銀紅3，楊文3，谷超2*

1.天津師范大學(xué)城市與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，天津 300387 2.新疆維吾爾自治區(qū)環(huán)境監(jiān)測總站，新疆 烏魯木齊 830011 3.中國環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012

運(yùn)用相關(guān)性分析、單因變量偏最小二乘回歸法(PLS1)和通徑分析法，研究天津市2014年不同季節(jié)(共291 d)SO2、NO2、CO、O3(8 h)和O3(1 h)4類主要空氣污染物對PM2.5濃度的直接影響以及間接影響和總作用影響。結(jié)果表明：春季與PM2.5濃度呈顯著性相關(guān)的污染因子為SO2、NO2和CO；夏季為O3(8 h)和CO；秋季為SO2、NO2和CO；冬季為SO2、NO2、CO和O3(8 h)。冬季的O3(1 h)與O3(8 h)間存在嚴(yán)重的復(fù)相關(guān)性。剔除未通過T檢驗(yàn)和F檢驗(yàn)的污染因子后建立的春、夏、秋、冬四季PLS1模型的擬合優(yōu)度(R2)分別為0.553、0.323、0.713和0.839，模型擬合良好。通徑分析結(jié)果顯示：各季節(jié)中，CO對PM2.5濃度的影響最大，且存在明顯的季節(jié)變化，春、夏、秋、冬四季的總作用系數(shù)分別為10.810、5.587、6.271和12.500；O3(8 h)在夏季對PM2.5的總作用系數(shù)為0.897；NO2在春、秋、冬季對PM2.5的總作用系數(shù)分別為0.185、0.338和0.290；各污染因子對PM2.5的直接作用系數(shù)均大于其間接作用系數(shù)。

PLS1；通徑分析；天津；PM2.5；CO；NO2；O3(8 h)

近年來，隨著城市經(jīng)濟(jì)化的快速發(fā)展和現(xiàn)代化進(jìn)程的加快，以PM2.5為主要成分的灰霾天氣頻繁出現(xiàn)，PM2.5已經(jīng)成為嚴(yán)重影響公眾身體健康和大氣環(huán)境質(zhì)量的主要空氣污染物[1-5]。研究表明，大氣細(xì)顆粒物對人體健康的危害程度在兒童和婦女中更高[6-7]，甚至可造成新生兒不良妊娠結(jié)局的發(fā)生[8-13]，粒徑小于10 μm的顆粒物可進(jìn)入上呼吸道，小于2.5 μm的則能夠直接進(jìn)入血液和肺泡[14-15]，引發(fā)呼吸系統(tǒng)、心血管以及神經(jīng)系統(tǒng)等方面的疾病[16-20]。其中，細(xì)顆粒物中的二次顆粒物化學(xué)成分更復(fù)雜，毒性也更大[21-23]，主要的二次顆粒物包括硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽和二次有機(jī)氣溶膠(又稱SOAs)[24-25]。它們是由SO2、NO2等氣態(tài)物質(zhì)與大氣中的光化學(xué)氧化劑(如O3等)經(jīng)過均相或非均相的光化學(xué)反應(yīng)所產(chǎn)生[26-27]，故PM2.5濃度的變化與大氣中其他主要?dú)鈶B(tài)污染物存在著必然的聯(lián)系。

目前，研究者對于氣態(tài)污染物與PM2.5間相關(guān)性的研究主要采用主成分分析、相關(guān)性分析、因子分析等多元統(tǒng)計(jì)方法[28-32]，忽略了氣態(tài)污染物之間的多重相關(guān)性，導(dǎo)致最后模型建立存在偏差或失效。單因變量偏最小二乘回歸法(PLS1)可以在多個(gè)因變量存在嚴(yán)重共線性的前提下將阻礙模型建立的因變量剔除，從而更科學(xué)地建立線性回歸模型。大多數(shù)研究只針對單月數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，將全年數(shù)據(jù)按季節(jié)進(jìn)行分析的案例國內(nèi)鮮見報(bào)道。筆者運(yùn)用2014年天津春、夏、秋、冬四季PM2.5、SO2、NO2、CO、O3(8 h)和O3(1 h)濃度數(shù)據(jù)，采用相關(guān)性分析法、PLS1和通徑分析法對濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，得到不同季節(jié)中各污染物對PM2.5濃度的直接影響、間接影響以及總影響作用，找出不同季節(jié)影響PM2.5濃度變化的主要污染因子，以期為環(huán)境管理部門更有針對性地開展不同季節(jié)PM2.5的環(huán)境治理工作提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料

1.1 研究區(qū)概況

天津市(116°43′E～118°04′E，38°34′N～40°15′N)位于環(huán)渤海經(jīng)濟(jì)圈的中心，地處北溫帶，位于中緯度亞歐大陸東岸，主要受季風(fēng)環(huán)流的支配，是東亞季風(fēng)盛行的地區(qū)，屬暖溫帶半濕潤季風(fēng)性氣候。

1.2 數(shù)據(jù)來源及處理

根據(jù)GB 3095—2012檢測天津市2014年P(guān)M2.5濃度數(shù)據(jù)結(jié)果顯示：PM2.5濃度超過GB 3095—2012二級質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的天數(shù)在春、夏、秋、冬四季分別為48、27、44和52 d，全年超標(biāo)天數(shù)為171 d，超標(biāo)率達(dá)到46.8%。

2 研究方法

首先，運(yùn)用SPSS 18.0軟件對天津市2014年4個(gè)季節(jié)5類污染物的6組濃度數(shù)據(jù)〔PM2.5、SO2、NO2、CO、O3(8 h)和O3(1 h)〕分別進(jìn)行正態(tài)分布檢驗(yàn)(單個(gè)樣本K-S檢驗(yàn))，判斷本研究的數(shù)據(jù)是否與理論正態(tài)分布有顯著差異，如無顯著差異，則滿足正態(tài)分布，進(jìn)一步進(jìn)行相關(guān)性分析。

其次，采用PLS1建立最優(yōu)線性回歸方程，以PM2.5為因變量，其余為自變量，對所建立的回歸方程進(jìn)行顯著性檢驗(yàn)。

建模前首先對5個(gè)自變量進(jìn)行共線性診斷，以保證所建立的回歸模型有解且有合理的解。在共線性診斷和建模的顯著性檢驗(yàn)過程中將不斷地剔除不符合要求或?qū)M2.5影響不大的自變量，以保證所建立的回歸模型是最優(yōu)的或較優(yōu)的[33-41]。

最后，通過通徑分析方法，計(jì)算出最優(yōu)方程中的自變量對因變量(PM2.5)影響的直接作用系數(shù)、間接作用系數(shù)以及總作用系數(shù)。

直接作用系數(shù)的計(jì)算公式：

Pi=βi×(σiσy)

(1)

式中：Pi為自變量Xi對因變量Y的直接作用系數(shù)；βi為自變量Xi的偏回歸系數(shù)；σi為自變量Xi的標(biāo)準(zhǔn)差；σy為因變量Y的標(biāo)準(zhǔn)差。

間接作用系數(shù)的計(jì)算公式：

Pij=rij×Pi

(2)

式中：Pij為自變量Xi通過自變量Xj對因變量Y的間接作用系數(shù)；rij為自變量Xi與自變量Xj間的相關(guān)系數(shù)。

總作用系數(shù)的計(jì)算公式：

ri=Pi+Pij

(3)

3 結(jié)果與討論

3.1 正態(tài)分布檢驗(yàn)

3.1.1 Q-Q圖檢驗(yàn)

對291 d可用數(shù)據(jù)中的PM2.5濃度數(shù)據(jù)分季節(jié)進(jìn)行自然對數(shù)的Q-Q圖檢驗(yàn)，結(jié)果如圖1所示。由圖1可以看出，2014年天津市四季PM2.5濃度數(shù)據(jù)均高度符合正態(tài)分布檢驗(yàn)。即本研究中所采用的291 d的數(shù)據(jù)與理論正態(tài)分布無顯著差異，滿足正態(tài)分布，為有效數(shù)據(jù)，可進(jìn)一步進(jìn)行相關(guān)性分析。

圖1 2014年四季PM2.5濃度的正態(tài)Q-Q圖Fig.1 The PM2.5 normal Q-Q tables in 2014 of four seasons

3.1.2 單個(gè)樣本K-S檢驗(yàn)

單個(gè)樣本K-S檢驗(yàn)是針對連續(xù)變量進(jìn)行正態(tài)分布檢驗(yàn)最常用的檢驗(yàn)方法。對天津市2014年四季的PM2.5濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行單個(gè)樣本K-S檢驗(yàn)，結(jié)果如表1所示。由表1可見，春、夏、秋、冬四季的PM2.5數(shù)據(jù)的漸進(jìn)顯著性(雙側(cè))P分別為0.129、0.449、0.139和0.578(一般認(rèn)為P>0.05時(shí)，既滿足正態(tài)分布檢驗(yàn))，檢驗(yàn)分布均為正態(tài)分布，再次驗(yàn)證了Q-Q圖的檢驗(yàn)結(jié)果。

表1 單樣本正態(tài)分布(Kolmogorov-Smirnov)檢驗(yàn)Table 1 The test of Kolmogorov-Smirnov in single sample

3.2 相關(guān)性分析

設(shè)PM2.5為因變量(Y)，SO2、NO2、CO、O3(8 h)、O3(1 h)分別為自變量X1、X2、X3、X4、X5，對天津市2014年四季5類污染物的6組濃度數(shù)據(jù)運(yùn)用SPSS 18.0軟件分別進(jìn)行相關(guān)性分析，結(jié)果見表2。由表2可知，春、秋季PM2.5與SO2、NO2、CO均在0.05水平(雙側(cè))上呈顯著正相關(guān)，與O3(1 h)和O3(8 h)呈較弱的負(fù)相關(guān)；夏季的PM2.5與O3(8 h)在0.05水平(雙側(cè))上呈顯著正相關(guān)，與CO有較大的正相關(guān)，與SO2、NO2和O3(1 h)呈較弱的正相關(guān)；冬季的PM2.5與SO2、NO2、CO、O3(8 h)均在0.01水平(雙側(cè))上呈顯著性相關(guān)，與O3(1 h)在0.05水平(雙側(cè))上呈顯著負(fù)相關(guān)。由此可見，冬季PM2.5與O3(1 h)的相關(guān)性最弱。

表2 相關(guān)性分析結(jié)果Table 2 The result of correlation analysis

注：**為在0.01水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)；*為在0.05水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)。

由表3可知，5個(gè)自變量都存在不同程度的共線性，但是冬季中O3(1 h)和O3(8 h)的方差膨脹因子(variance inflation factor,VIF)為10.177和13.895，均大于10，說明冬季O3(1 h)和O3(8 h)2個(gè)污染因子存在嚴(yán)重共線性，阻礙PLS1回歸模型中最優(yōu)方程的建立。從表2可知，O3(8 h)在夏季與PM2.5的相關(guān)性大于O3(1 h)，所以本文在建立回歸方程時(shí)，將冬季的O3(1 h)剔除，保留O3(8 h)。

表3 共線性診斷中各污染物的方差膨脹因子(VIF)Table 3 The VIF of pollution in diagnostics of collinearity

3.3 PM2.5的PLS1回歸模型的建立及顯著性檢驗(yàn)

剔除冬季的O3(1 h)空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)后，運(yùn)用最小二乘法建立2014年春、夏、秋、冬四季的回歸模型，并對其進(jìn)行顯著性檢驗(yàn)，包括回歸效果檢驗(yàn)(F檢驗(yàn))和回歸系數(shù)檢驗(yàn)(T檢驗(yàn))。若模型未通過檢驗(yàn)，則剔除相應(yīng)的污染因子后重新建模，直至模型中污染因子均通過顯著性檢驗(yàn)方得到最優(yōu)回歸模型。

在建模過程中，未通過顯著性檢驗(yàn)剔除的部分?jǐn)?shù)據(jù)為春季的SO2和O3(8 h)；夏季的SO2和NO2；秋季的SO2和O3(8 h)以及冬季的SO2和O3(8 h)。最終得出四季的最優(yōu)回歸模型為：

春季Y=-5.021+0.566X2+0.037X3

夏季Y=-6.713+0.024X3+0.247X4

秋季Y=-38.606+1.679X2+0.027X3

冬季Y=-67.721+1.291X2+0.041X3

春、秋、冬季中導(dǎo)致PM2.5濃度變化的主要污染因子均為NO2和CO，夏季的主要污染因子為O3(8 h)和CO，CO是天津市2014年四季中影響PM2.5濃度變化共有的主要污染因子。

春、夏、秋、冬四季的最終回歸模型的擬合優(yōu)度(R2)分別為0.553、0.323、0.713和0.839，且均通過顯著性檢驗(yàn)，回歸效果檢驗(yàn)達(dá)到顯著水平。最優(yōu)回歸模型的檢驗(yàn)結(jié)果見表4。

表4 最優(yōu)回歸模型檢驗(yàn)結(jié)果Table 4 The summary of model test results

3.4 PM2.5的PLS1回歸模型的通徑分析

通徑分析法可更加直觀地顯示各自變量對因變量(PM2.5)的直接作用、間接作用和總作用影響，即各主要空氣污染物對PM2.5濃度變化的直接影響、通過其他空氣污染物的間接影響以及污染物之間的總作用影響，其統(tǒng)計(jì)量分別為直接作用系數(shù)、間接作用系數(shù)和總作用系數(shù)(表5)。

表5 通徑分析結(jié)果Table 5 The result of path analysis

通徑分析結(jié)果顯示，CO、NO2和O3(8 h)對PM2.5的直接作用系數(shù)均高于間接作用系數(shù)，其中，CO每個(gè)季節(jié)的總作用系數(shù)均為最大值。

CO的總作用系數(shù)按季節(jié)排序?yàn)槎?春季>秋季>夏季；NO2的總作用系數(shù)按季節(jié)排序?yàn)榍锛?冬季>春季。

4 結(jié)論與建議

從相關(guān)分析來看，與PM2.5濃度變化有較大相關(guān)性的污染因子在四季表現(xiàn)不盡相同，其中，春季為SO2、NO2和CO；夏季為O3(8 h)和CO；秋季為SO2、NO2和CO；冬季為SO2、NO2、CO和O3(8 h)。

從通徑分析結(jié)果來看，CO是各季節(jié)中影響PM2.5濃度的最主要的氣態(tài)污染因子，且冬季影響最大。說明日常排放的CO與天津市空氣中細(xì)顆粒物濃度的增長有著密切的關(guān)系，其中冬季的燃煤排放更會對此造成嚴(yán)重影響。因而提高以燃煤為主要?jiǎng)恿Φ墓S、電廠以及其他大型設(shè)備的燃煤效率，尤其是冬季北方城市取暖過程中，減少煤炭的不充分燃燒，可在很大程度上改善空氣質(zhì)量。NO2在春、秋、冬季均對PM2.5濃度的變化產(chǎn)生重要影響，控制汽車尾氣的排放、倡導(dǎo)綠色出行、大力推進(jìn)新能源汽車行業(yè)均可在一定程度上減少霧霾現(xiàn)象的發(fā)生。夏季O3等光化學(xué)氧化劑的產(chǎn)生對PM2.5濃度的影響不容忽視，減少光化學(xué)氧化劑等生成二次顆粒物的中間產(chǎn)物的生成，可直接阻斷二次顆粒物產(chǎn)生的途徑，降低細(xì)顆粒物的污染程度。5類主要大氣污染物對PM2.5的生成和濃度變化起主導(dǎo)作用的均為直接作用影響，但其間接作用同樣不容忽視。因此今后的治霾工作中不僅要主抓細(xì)顆粒物的本源治理，同時(shí)也要注意污染物之間的協(xié)同治理工作。通過制定并實(shí)施不同季節(jié)有針對性的治理方案達(dá)到降低PM2.5濃度、減少霧霾現(xiàn)象產(chǎn)生的目的。

雖然在本研究中SO2由于未通過最優(yōu)回歸方程建模中的顯著性T檢驗(yàn)而未被納入最優(yōu)回歸方程中進(jìn)行通徑分析，但是并不代表SO2的存在對空氣中PM2.5濃度的改變沒有影響。由于天津市屬于以化石燃料為主要能源的城市，不能忽略SO2對細(xì)顆粒物生成的影響。因此建議應(yīng)通過更加精細(xì)的源解析模型，來估算SO2對PM2.5的貢獻(xiàn)量以及對二次顆粒物形成的影響。

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Correlation analysis based on PLS1 between PM2.5and air pollutants in Tianjin

MIAO Yunge1, WANG Jian3, MA Yinhong3, YANG Wen3, GU Chao2

1.College of Urban and Environmental Science, Tianjin Normal University, Tianjin 300387, China 2.Xinjiang Autonomous Region Environment Monitoring Centre, Urumqi 830011, China 3.China Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

The correlation analysis, PLS1 and path analysis were applied to study the direct effect five main air pollutants on the quality of PM2.5, their indirect effect on other pollutants and also the total effect in Tianjin in different seasons (291 days) of 2014.The results showed that the factors significantly related to PM2.5were SO2, NO2and CO in spring, O3(8 h)and CO in summer, SO2, NO2and CO in autumn and SO2, NO2, CO, O3(8 h)in winter, respectively. Meanwhile there was a positive multicollinearity between O3(1 h)and O3(8 h)in winter. The goodness of fitR2of PLS1 model in four seasons was 0.553, 0.323, 0.713, 0.839, respectively, which indicated that the model was reasonable. Path analysis revealed that CO was the greatest pollutant factor to PM2.5and showed there existed obvious seasonal variations, with the total effect coefficients of 10.810, 5.587, 6.271, 12.500 in four seasons, respectively. The total effect coefficient of O3(8 h)in summer was 0.897, and that of NO2was 0.185, 0.338 and 0.290 in spring, autumn and winter, respectively. Moreover, the direct effect coefficients of the pollutants in four seasons were higher than those of indirect effect.

PLS1; path analysis; Tianjin; PM2.5; CO; NO2; O3(8 h)

2016-05-24

北京市科技計(jì)劃課題(Z141100002714002)

苗云閣(1991—)，女，碩士研究生，主要研究方向大氣環(huán)境科學(xué)，18911720413@163.com

*責(zé)任作者：谷超(1981—)，男，工程師，主要研究空氣顆粒物污染與防治，57901436@qq.com

X51

1674-991X(2017)01-0039-07

10.3969j.issn.1674-991X.2017.01.006