張 琴,梅嘯寒,謝寅符,王權(quán)鑫,李晨溪,陽(yáng)孝法,杜會(huì)堯,祿佳景

[1.中國(guó)石油大學(xué)(北京) 油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102249； 2.中國(guó)石油 勘探開(kāi)發(fā)研究院，北京100083；3.中國(guó)石油 大慶油田有限責(zé)任公司 第一采油廠(chǎng)，黑龍江，大慶 163001; 4.中國(guó)石油 大港油田 第一采油廠(chǎng) 天津 300280]

不同類(lèi)型海綠石的發(fā)育特征及分類(lèi)體系探討

張 琴1,梅嘯寒1,謝寅符2,王權(quán)鑫3,李晨溪1,陽(yáng)孝法2,杜會(huì)堯4,祿佳景4

[1.中國(guó)石油大學(xué)(北京) 油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102249； 2.中國(guó)石油 勘探開(kāi)發(fā)研究院，北京100083；3.中國(guó)石油 大慶油田有限責(zé)任公司 第一采油廠(chǎng)，黑龍江，大慶 163001; 4.中國(guó)石油 大港油田 第一采油廠(chǎng) 天津 300280]

海綠石作為一種典型的沉積相指示礦物，其分類(lèi)及成因研究一直是礦物學(xué)和巖石學(xué)界關(guān)注的焦點(diǎn)。基于海綠石成因理論研究現(xiàn)狀，結(jié)合國(guó)內(nèi)外大量海綠石研究實(shí)例，分析原地、準(zhǔn)原地和異地海綠石的不同特征及其地質(zhì)意義，并探討和完善海綠石的分類(lèi)體系及成因。結(jié)果表明：原地海綠石的成因假說(shuō)較多，目前比較公認(rèn)的顆粒綠化理論和假形置換理論可以解釋顆粒狀和微孔隙中海綠石的成因，但仍然無(wú)法解釋砂巖中大量膠結(jié)物狀海綠石的成因。不同類(lèi)型海綠石在元素組成、成熟度、形態(tài)、賦存環(huán)境上存在很大差異。原地海綠石富集于凝縮段，成熟度較高，元素特征反映沉積環(huán)境。準(zhǔn)原地海綠石以多期次成因的包殼狀為特征。碎屑海綠石元素特征與沉積環(huán)境往往不符，多見(jiàn)顆粒狀，常富集于大型層理砂巖中。鑒于目前海綠石分類(lèi)體系仍比較混亂，按“成因機(jī)制”和“是否搬離生成地點(diǎn)”，建立了“原生”和“次生”及“原地”和“異地”海綠石的分類(lèi)體系。提出“自生淀膠理論”解釋膠結(jié)物狀、暈邊狀、包殼或薄膜狀海綠石的成因，并用大量實(shí)例證明了自生膠結(jié)物狀海綠石的存在。海綠石在指示沉積環(huán)境、巖石定年、改造巖石儲(chǔ)集物性等方面具有重要的研究意義。

原地海綠石；異地海綠石；成熟度；分類(lèi)體系；自生淀膠理論;沉積環(huán)境

海綠石最初的概念(grünerde)是德國(guó)博物學(xué)家Humboldt在1823年提出的，借以描述在歐洲許多地區(qū)巖層中發(fā)現(xiàn)的綠色顆粒礦物[1]。在隨后的一個(gè)多世紀(jì)的時(shí)間內(nèi)，“glauconite”被作為這種綠色顆粒的統(tǒng)稱(chēng)出現(xiàn)于各種學(xué)術(shù)報(bào)告和文章中?？傮w上，海綠石是一類(lèi)富鉀、富鐵、含水的二八面體云母類(lèi)礦物，含有一定比重的伊蒙混層，礦物學(xué)特性會(huì)隨著化學(xué)組分的變化而改變。Odin和Matter(1981)提出“glaucony”一詞來(lái)概括海綠石化過(guò)程中依次形成的各種海綠石族礦物，又具有一種成因和相的概念[2-4]。

Fischer(1990)將海綠石按照是否搬離原來(lái)的生成地點(diǎn)分為原地海綠石和異地海綠石兩大類(lèi)[5]。后者進(jìn)一步分為準(zhǔn)原地和碎屑海綠石[5-6]。海綠石在地質(zhì)學(xué)中有著廣泛的應(yīng)用，使得判斷海綠石是原地還是異地成因顯得尤為重要。只有原地海綠石才能正確反映其形成時(shí)的古環(huán)境信息[7-10]。Amorosi(1997)利用海綠石的成熟度、同生裂痕、母巖礦物等評(píng)定得出海綠石的不同類(lèi)型劃分標(biāo)準(zhǔn)[8]，在一定時(shí)間內(nèi)對(duì)海綠石的研究起到了指導(dǎo)作用。但越來(lái)越多的研究實(shí)例發(fā)現(xiàn)，應(yīng)用Amorosi的劃分標(biāo)準(zhǔn)很難將準(zhǔn)原地海綠石從碎屑海綠石中識(shí)別出來(lái)。而且，隨著研究范圍的不斷擴(kuò)大和研究程度的不斷深入，發(fā)現(xiàn)海綠石的形態(tài)復(fù)雜多樣，其內(nèi)部組成和成熟度也差異較大。而目前大部分研究只是指明了是“原地”和“異地”海綠石，對(duì)真正的成因機(jī)制研究還不夠深入，其分類(lèi)劃分標(biāo)準(zhǔn)及命名也不統(tǒng)一，使得海綠石的綜合分類(lèi)及其識(shí)別標(biāo)志依舊十分混亂。針對(duì)上述問(wèn)題，本文結(jié)合國(guó)內(nèi)外對(duì)海綠石的研究實(shí)例，分析總結(jié)海綠石的成因機(jī)制假說(shuō)和理論，從礦物學(xué)和沉積學(xué)兩方面就原地和異地海綠石的組分、成熟度、形態(tài)、結(jié)構(gòu)及其相關(guān)的沉積環(huán)境特征進(jìn)行分析對(duì)比，并進(jìn)一步探討海綠石的成因機(jī)制和綜合分類(lèi)，以期完善海綠石的分類(lèi)體系和識(shí)別標(biāo)志，并結(jié)合國(guó)內(nèi)研究現(xiàn)狀為海綠石的研究應(yīng)用提出新的展望和意義。

1 海綠石形成機(jī)制研究現(xiàn)狀

1.1 原地海綠石成因假說(shuō)

原地海綠石指在形成過(guò)程中及形成后都沒(méi)有經(jīng)歷過(guò)外力搬運(yùn)的海綠石[2-4]。自海綠石從地層中被識(shí)別出開(kāi)始，對(duì)海綠石形成機(jī)制的探討和爭(zhēng)論就沒(méi)有間斷。從早期火山成因假說(shuō)和生物成因假說(shuō)到層型點(diǎn)陣?yán)碚?，再到被廣泛接受的顆粒綠化理論及假形置換理論的提出，這個(gè)過(guò)程長(zhǎng)達(dá)兩個(gè)世紀(jì)之久。

1.1.1 火山成因假說(shuō)和生物成因假說(shuō)

由于實(shí)驗(yàn)設(shè)備和分析技術(shù)的制約，早期對(duì)于海綠石形成機(jī)理的研究主要集中在現(xiàn)代大陸架上廣泛分布的海綠石上。日本學(xué)者大森昌衛(wèi)等人認(rèn)為海綠石的形成與海底火山活動(dòng)直接相關(guān)[11]，他認(rèn)為海綠石顆粒形成于浮石的孔隙中，但大量研究表明絕大多數(shù)的含海綠石沉積體不受海底火山的影響。

1955年拉吉林科認(rèn)為，現(xiàn)代海綠石主要富集于水溫較高、水深為30～500 m的大陸架和大陸斜坡地帶，這些地區(qū)生物繁盛，海綠石的形成與生物活動(dòng)密切相關(guān)[12]。

此后，還曾出現(xiàn)過(guò)凝膠假說(shuō)、交代假說(shuō)和糞球粒假說(shuō)等[12]，然而這些假說(shuō)往往都是針對(duì)某一地區(qū)或某一類(lèi)海綠石，在后來(lái)的研究中并未廣泛應(yīng)用。

1.1.2 層型點(diǎn)陣?yán)碚?/p>

Burst(1958)根據(jù)大量海綠石X-衍射數(shù)據(jù)和化學(xué)組分的研究，提出了層型點(diǎn)陣?yán)碚揫1]，認(rèn)為海綠石是以具2 ∶1型的層狀結(jié)構(gòu)的礦物(如黑云母等)降解為條件，在沉積物水界面上不斷和外界進(jìn)行物質(zhì)交換而形成的海洋粘土。Hower(1961)[13]發(fā)現(xiàn)海綠石化作用進(jìn)行的十分緩慢，而且需要較低的沉積速率，并在Burst研究的基礎(chǔ)上根據(jù)晶體構(gòu)型將海綠石進(jìn)行了分類(lèi)。層形點(diǎn)陣?yán)碚摰某霈F(xiàn)標(biāo)志著海綠石形成機(jī)理向普適性的方向發(fā)展，對(duì)后期海綠石的分類(lèi)及形成環(huán)境研究產(chǎn)生了深遠(yuǎn)的影響。

1.1.3 顆粒綠化理論

層形點(diǎn)陣?yán)碚摪押＞G石的母質(zhì)礦物列為第一控制因素，這無(wú)法解釋在缺乏2 ∶1型層狀結(jié)構(gòu)礦物的碳酸鹽巖中的海綠石富集的問(wèn)題，而且即使微弱的環(huán)境差異也可以使相同的母質(zhì)礦物向海綠石和綠泥石兩種不同的礦物轉(zhuǎn)化，即環(huán)境因素對(duì)于海綠石的形成應(yīng)更加重要[2]。Harder(1980)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)室合成實(shí)驗(yàn)，認(rèn)為海綠石主要形成于沉積作用緩慢的外陸架和大陸斜坡，屬于Fe3+和Fe2+共存的弱氧化至弱還原環(huán)境[14]。在此研究的基礎(chǔ)上，Odin和Matter(1981)[2]提出了顆粒綠化理論，認(rèn)為海綠石化作用發(fā)生在沉積物與水界面附近(圖1)，最初由凝絮作用形成的貧鉀的海綠石質(zhì)蒙脫石充填在母質(zhì)礦物(如灰?guī)r、糞球粒、巖屑)的邊緣孔隙內(nèi)，隨著母質(zhì)礦物的不斷溶蝕，海綠石質(zhì)蒙脫石含量不斷增加。隨著顆粒不斷與海水進(jìn)行物質(zhì)交換而獲得鉀離子，蒙脫石膨脹層發(fā)生崩塌，導(dǎo)致裂隙結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生，從而孔隙水進(jìn)入顆粒核心部位，引起與外界發(fā)生物質(zhì)的交換。在演化的最終階段，海綠石質(zhì)蒙脫石逐漸變?yōu)楹＞G石，并交代整個(gè)顆粒，進(jìn)一步經(jīng)過(guò)重結(jié)晶作用而形成高成熟度的海綠石。

圖1 粒狀母質(zhì)礦物的海綠石化過(guò)程示意圖[2-3]Fig.1 Schematic diagram showing the process of glauconitization of spherulite host[2-3]

顆粒綠化理論認(rèn)為海綠石是經(jīng)歷了早期的溶蝕作用和晚期的成熟作用的結(jié)果[10,15]，而不是Burst(1958)和Hower(1961)解釋的先生成礦物蝕變作用的產(chǎn)物，而時(shí)間是控制海綠石化作用的重要因素，海綠石化作用時(shí)間越長(zhǎng)，顆粒中的鉀含量就越高[2]。因此，海綠石顆粒中K2O的含量是評(píng)價(jià)成熟度的良好指標(biāo)。由此將海綠石分為初生(K2O含量小于4%)、低度成熟(K2O含量為4%～6%)、成熟(K2O含量為6%～8%)、高度成熟(K2O含量大于8%)四個(gè)階段[2-3,6,16]。海綠石顆粒的顏色也是指示成熟度的重要標(biāo)志，隨著成熟度的升高，海綠石顆粒依次變深，從黃綠色、淺綠色、翠綠色變?yōu)槟G色[2]。隨著成熟度的變化，海綠石的元素組成、晶體結(jié)構(gòu)以及顆粒表面形態(tài)也會(huì)發(fā)生變化。顆粒綠化理論能很好地解釋顆粒狀海綠石的成因。

1.1.4 假形置換理論

顆粒綠化理論并不能很好地解釋除顆粒狀以外如膠結(jié)物狀、暈邊狀、薄膜狀海綠石的成因。2015年Banerjee在研究Karai頁(yè)巖時(shí)發(fā)現(xiàn)，在有孔蟲(chóng)、苔蘚、藻類(lèi)體內(nèi)極微小的孔隙中發(fā)育有海綠石，這些孔隙可能無(wú)法使初始的母質(zhì)礦物進(jìn)入，即無(wú)法被層型點(diǎn)陣?yán)碚摵皖w粒綠化理論解釋[17]。因此，Banerjee提出了“假形置換理論”，他認(rèn)為這種機(jī)制包含兩個(gè)過(guò)程，首先是微孔隙中貧鉀、貧鐵的原生海綠石的沉淀，接著是孔隙水中K、Si、Fe等元素的進(jìn)入，使得原始貧鉀、貧鐵的海綠石發(fā)生置換而形成成熟度較高的海綠石[17-18]。該理論需要大量陸源物質(zhì)的溶蝕而形成的高K+和高Si4+濃度的孔隙水。而且僅僅應(yīng)用于泥頁(yè)巖極小微孔隙中形成的海綠石，而對(duì)于砂巖粒間孔隙中大量膠結(jié)物狀、顆粒暈邊狀、薄膜狀海綠石的成因仍然無(wú)法解釋。

1.2 異地海綠石的形成機(jī)制

零星的早期報(bào)告中指出，部分海綠石顆粒可能起源于外部源區(qū)的古老巖石。直到1952年Light提出簡(jiǎn)單的分類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)，將海綠石大體分為原地海綠石和異地碎屑海綠石兩類(lèi)[5]。隨后1964年Lweis提出經(jīng)歷短程搬運(yùn)的海綠石顆粒具有與原地海綠石和異地碎屑海綠石不同的特征[8]。Fischer(1990)綜合前人的研究，進(jìn)一步將異地海綠石分為準(zhǔn)原地(或?qū)觾?nèi))和碎屑(或?qū)油?海綠石[5]。準(zhǔn)原地海綠石是在海綠石化過(guò)程中發(fā)生了短距離再搬運(yùn)作用而離開(kāi)其形成地點(diǎn)，但還是保存在同時(shí)代的沉積地層中，因此，未達(dá)到海綠石演化的最終階段[6,10]。碎屑海綠石是指那些從更老的地層中受河流、風(fēng)暴、重力流等外力搬運(yùn)而來(lái)再沉積的海綠石顆粒，可能已經(jīng)經(jīng)過(guò)長(zhǎng)距離搬運(yùn)而遠(yuǎn)離原始形成地點(diǎn)。

2 不同類(lèi)型海綠石的差異特征

2.1 不同類(lèi)型海綠石的成熟度及元素組成特征

一般而言，原地海綠石的演化程度較高，具有很高的成熟度[19]；準(zhǔn)原地海綠石由于海綠石化作用時(shí)間相對(duì)較短會(huì)有較高含量的伊蒙混層礦物，因而成熟度低-中等；而碎屑海綠石的成熟度特征受再次搬運(yùn)沉積前的海綠石化程度的控制，往往受后期成巖改造而難以確定。

根據(jù)海綠石成熟度不同，其化學(xué)成分和晶體結(jié)構(gòu)都會(huì)發(fā)生相應(yīng)的改變。Odin和Fullagr(1988)[3]在使用X-衍射研究海綠石的晶體結(jié)構(gòu)時(shí)發(fā)現(xiàn)，隨著演化程度增加，海綠石X-衍射圖譜上基底反射(001)峰與(020)峰之間的距離[d(001-020)]縮短(圖2)，指示了海綠石晶體中膨脹層含量的降低[20]，反應(yīng)了海綠石的內(nèi)層構(gòu)型的改變。Amorosi(2007)[16]在研究了西歐25個(gè)白堊紀(jì)和上新世海綠石樣品后，提出(001)衍射半峰全寬(FWHM)是海綠石成熟度的另一個(gè)高效的評(píng)價(jià)指標(biāo)(圖2)。不同類(lèi)型海綠石的化學(xué)組成變化很大，特別是K元素和八面體中的Al、Fe元素[20]。前人利用電子探針實(shí)驗(yàn)[7-8,16,21-23]，對(duì)比不同地區(qū)不同成熟度海綠石的樣品時(shí)發(fā)現(xiàn)，Al元素的富集與海綠石的成熟度成負(fù)相關(guān)性，而Fe元素的豐度與海綠石的成熟度呈正相關(guān)性，這說(shuō)明了隨著K元素在八面體中的固定，F(xiàn)e原子逐步取代Al的八面體核心位置。Mg元素的豐度與海綠石中K元素含量呈明顯的負(fù)相關(guān)性，意味著Mg原子存在于海綠石母質(zhì)礦物中，在海綠石的演變過(guò)程中逐漸被鉀或鐵取代。

海綠石的元素組成特征除了與海綠石化的演化程度有關(guān)外，與形成環(huán)境也有很大的關(guān)系[24]，一般認(rèn)為海綠石中P元素的富集與海洋有機(jī)生物相關(guān)[25]；異常高的Al含量與淺海次氧化環(huán)境相關(guān)[15]；Fe元素的含量與陸源徑流相關(guān)。Eder等(2007)[26]利用元素特征在俄羅斯西Siberian盆地上侏羅統(tǒng)中識(shí)別出高鋁的褐色碎屑海綠石和高鐵的原地深綠色海綠石，指出海綠石的化學(xué)組分特征可作為判別成因的重要指標(biāo)。原地海綠石元素特征與沉積環(huán)境相符；相反，碎屑海綠石由于后期再改造作用，往往反映出與沉積環(huán)境不相符的特征。只有在相似的環(huán)境中形成的海綠石，其Fe、Al和Mg等元素含量才能作為界定成熟度的指標(biāo)。

2.2 不同類(lèi)型海綠石的形態(tài)特征

顯微鏡下海綠石在形態(tài)上展現(xiàn)出的多樣性與海綠石的宿主礦物以及成巖作用有著密切的聯(lián)系，對(duì)海綠石的類(lèi)型劃分有著重要的指示作用。國(guó)內(nèi)外學(xué)者如Odin和Matter(1981)[2]、丁述理(1991)[27]、常全明(1992)[28]、吳建君(1992)[29]等都曾提出過(guò)各自的標(biāo)準(zhǔn)，但仍存在著劃分標(biāo)準(zhǔn)不統(tǒng)一、普適性不強(qiáng)及命名術(shù)語(yǔ)混亂等問(wèn)題。綜合考慮海綠石與成因的聯(lián)系，并根據(jù)大量的研究實(shí)例，筆者將海綠石的形態(tài)分為以下7類(lèi)。

圖2 海綠石X-衍射圖譜及各成熟度海綠石FWHM和d(001)數(shù)據(jù)[8]Fig.2 X-ray diffraction trace,FWHM and d(001)data of glauconites at various maturity stages[8]

1) 顆粒狀

顆粒狀為比較常見(jiàn)的形態(tài)，其形態(tài)包括圓形、橢圓形、豆莢形、新月形等(圖3a)。Odin顆粒狀和Matter(1981)[2]認(rèn)為此類(lèi)海綠石的粒徑、形態(tài)在很大程度上受控于母質(zhì)礦物的形態(tài)，后期的改造作用只有很小的影響。而筆者通過(guò)對(duì)不同地區(qū)海綠石的形態(tài)研究發(fā)現(xiàn)，顆粒狀海綠石并不一定全是顆粒綠化而形成，部分磨圓度較好的顆粒狀海綠石也可能是早期的海綠石膠結(jié)物再次經(jīng)過(guò)搬運(yùn)、打碎、磨圓而形成，屬于碎屑海綠石。因此，不能單純依靠這類(lèi)海綠石的出現(xiàn)判斷其成因類(lèi)型。

2) 暈邊狀

暈邊狀指由早期的海綠石顆粒外部包裹一圈薄的淺色外殼的海綠石顆粒(圖3b—d，圖4)。外部的暈邊是后期孔隙水中直接沉淀、膠結(jié)而形成的海綠石。因此，此類(lèi)海綠石發(fā)生了兩期的海綠石化作用，但基本未脫離原來(lái)的形成環(huán)境，是準(zhǔn)原地海綠石的重要標(biāo)志。如筆者在研究厄瓜多爾Oriente盆地白堊系砂巖中的海綠石時(shí)發(fā)現(xiàn)，海綠石存在淺綠色暈邊和褐綠色內(nèi)核(圖3c，圖4)。根據(jù)電子探針實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)(圖4)，暈邊和內(nèi)核處鉀元素的百分含量存在著明顯的差異，內(nèi)核處鉀元素含量較高，為6.711%，指示的成熟度高，為原地海綠石；暈邊處鉀元素含量較低，為5.151%，指示的成熟度較低，屬于準(zhǔn)原地海綠石。因此，海綠石暈邊和內(nèi)核分屬于不同的成熟度階段，指示了兩個(gè)期次的海綠石化作用。

3) 碎屑假象狀

碎屑假象狀為主要交代其他礦物而成，常常為黃綠色或淺綠色，成熟度低(圖3e，f)。以交代黑云母最常見(jiàn)[27]，其次還可以見(jiàn)到海綠石交代長(zhǎng)石、白云石、方解石等礦物的現(xiàn)象，可保留原顆粒的部分光學(xué)性質(zhì)。由于殘留礦物多不穩(wěn)定，此類(lèi)海綠石的出現(xiàn)說(shuō)明未經(jīng)歷長(zhǎng)距離的搬運(yùn)作用，是原地海綠石和準(zhǔn)原地海綠石的良好標(biāo)志。

4) 膠結(jié)物狀或膠體狀

在大量的海綠石砂巖照片中，呈膠結(jié)物狀和膠體狀的海綠石也比較常見(jiàn)。如Oriente盆地白堊系石英砂巖中，除了存在顆粒狀(圖3a)或暈邊狀海綠石(圖3c，圖4)之外，也普遍發(fā)育膠結(jié)物狀的海綠石(圖3g)。再如天津薊縣剖面鐵嶺組柱狀疊層石灰?guī)r中，海綠石多以膠體形式彌散或密集分布在疊層石柱體的外壁上(圖3h)[6]。此類(lèi)海綠石的生成顯然不能完全用“層形點(diǎn)陣?yán)碚摗焙汀邦w粒綠化理論”進(jìn)行解釋?zhuān)P者認(rèn)為部分(圖3h)可以用假形置換理論加以解釋?zhuān)鴮?duì)于孔隙中大面積存在的海綠石膠結(jié)物，特別是占據(jù)原始孔隙的海綠石膠結(jié)物應(yīng)該是孔隙水中直接沉淀即膠結(jié)作用而形成的海綠石。Harder于1980年在實(shí)驗(yàn)室真正合成了“原生海綠石”可以支持這一觀(guān)點(diǎn)[14]。

圖3 各種形態(tài)海綠石顯微照片特征Fig.3 Microphotographs of glauconites with different shapesa.顆粒狀海綠石；b，c，d.暈邊狀海綠石；e，f.碎屑假象狀海綠石；g.膠結(jié)物狀海綠石；h.膠體狀海綠石[6]；i.色素侵染狀海綠石；j.沿裂縫色素侵染狀海綠石；k.生物內(nèi)膜狀海綠石[33]；l.包殼狀海綠石[34];G.海綠石；le.碳酸鹽泥晶

圖4 厄瓜多爾Oriente盆地白堊系具暈邊海綠石Fig.4 Characteristics of glauconite with halo edge in the Cretaceous in Oriente Basin,Ecuador

5) 色素侵染狀

此類(lèi)海綠石曾一度被認(rèn)為是由細(xì)小的粘土礦物和初期的孔隙或裂縫充填物經(jīng)海綠石化作用而形成(圖3i，j)，其外形受控于孔隙形態(tài)且常具侵染狀邊緣[27,30]，是成巖期所形成的原地海綠石[4,27-28,31]。此外，存在一些厚層(2～3 m)粘土礦物層全部轉(zhuǎn)化為海綠石的例子，如埃及Qusseir組“非顆粒海綠石”[23]和比利時(shí)Campine盆地新近系“粘土級(jí)海綠石”[32]，更加使人相信此類(lèi)海綠石是由粘土礦物轉(zhuǎn)化而來(lái)。筆者認(rèn)為用Banerjee提出的假形置換理論能更好的解釋這種在微小孔隙內(nèi)生成的海綠石[17-18]。

6) 內(nèi)膜狀

這類(lèi)海綠石的形成原因與生物的發(fā)育密切相關(guān)，當(dāng)有孔蟲(chóng)等微體生物死亡沉落海底后，受生物體腔內(nèi)有機(jī)質(zhì)腐化作用影響，形成一個(gè)弱還原性微環(huán)境，有利于形成海綠石內(nèi)膜(圖3k)[25]。這類(lèi)海綠石在海洋中廣泛分布，最大深度可達(dá)2 100 m以上[33]，大量發(fā)育的內(nèi)膜狀海綠石是原地海綠石的重要標(biāo)志。

7) 包殼狀或薄膜狀

這類(lèi)海綠石指生物碎屑、石英、長(zhǎng)石等顆粒外部包裹薄的纖維狀海綠石，呈薄膜狀或包殼狀(圖3l)，Chafetz 和 Reid等認(rèn)為此類(lèi)海綠石是在攪動(dòng)和簸選的中-高能環(huán)境中形成[34-35]。筆者認(rèn)為此類(lèi)海綠石的形成應(yīng)為從孔隙水中沉淀的海綠石膠結(jié)物圍繞顆粒生長(zhǎng)而形成，屬于原地海綠石。

2.3 不同類(lèi)型海綠石顆粒微觀(guān)結(jié)構(gòu)和表面形態(tài)

在顯微鏡下，海綠石顆粒邊緣常表現(xiàn)出“V”字形的裂痕、拋光面、氧化圈等特征。其中，“V”字形的裂痕與蒙脫石膨脹層含量的降低有關(guān)[2,5,9]。這些裂痕的出現(xiàn)被認(rèn)為是原地海綠石可靠的證據(jù)，它們會(huì)隨著長(zhǎng)距離搬運(yùn)和再作用而消失或破裂。另一方面，拋光面和鐵質(zhì)氧化圈層的出現(xiàn)是經(jīng)歷了長(zhǎng)距離搬運(yùn)的碎屑海綠石的重要識(shí)別標(biāo)志[2]。亦可見(jiàn)碎屑海綠石被完全氧化而形成鐵質(zhì)礦物的現(xiàn)象，如北京昌平龍山地區(qū)青白口系長(zhǎng)龍山組的斑塊狀鐵質(zhì)石英砂巖，其中的鐵質(zhì)斑塊就是由海綠石氧化析出鐵質(zhì)而形成。

大量的海綠石掃描電鏡照片表明，海綠石的微觀(guān)形態(tài)不是單一的，會(huì)隨著海綠石成熟度的變化而變化[9,22,26,36]。原地海綠石最初階段為不定形的細(xì)小顆粒(小于5 μm)(圖5a)，在低成熟階段小顆粒相互依附形成了2～3 μm的毛蟲(chóng)狀結(jié)構(gòu)[2](圖5b)。大約1～3 μm的片狀結(jié)構(gòu)(圖5c)可以在較成熟的海綠石中觀(guān)察到，它們輕微的彎曲近平行排列并覆蓋了母質(zhì)礦物上的晶紋和微裂縫。到演化的最終階段，片狀結(jié)構(gòu)結(jié)合形成直徑大約4～5 μm的花團(tuán)狀形態(tài)[9,29](圖5d)。即使短途搬運(yùn)，這些脆弱的顆粒表面形態(tài)也會(huì)遭到破壞，如埃及上白堊統(tǒng)(圖5e)和下白堊統(tǒng)準(zhǔn)原地海綠石(圖5f)的原生顆粒形態(tài)部分或完全被破壞[22]。

3 不同類(lèi)型海綠石形成的環(huán)境制約與沉積特征

3.1 不同類(lèi)型海綠石在沉積層序中的發(fā)育位置

依據(jù)顆粒綠化理論，海綠石化的過(guò)程非常緩慢，高成熟的海綠石的形成大概需要1 Ma[3,9]。而且，海綠石的形成需要低的沉積物供給速率[2-3,8]。因此，高成熟的海綠石的集中出現(xiàn)常被認(rèn)為是“凝縮段”的重要識(shí)別標(biāo)志[2,37]。陳榮坤(1994)[37]研究華北地臺(tái)寒武紀(jì)沉積層序時(shí)發(fā)現(xiàn)，海綠石質(zhì)凝縮層段是一沉積速率極低、厚度較薄的海相沉積單元，并根據(jù)凝縮層段中海綠石礦物中K2O的百分含量和其內(nèi)部晶體結(jié)構(gòu)劃分出了其演化級(jí)次和形成時(shí)限，從內(nèi)陸棚—中陸棚—外陸棚沉積單元，凝縮段中海綠石的演化程度依次變高。Amorosi等(2012)[19]在研究了西班牙Guadarrama山脈海綠石發(fā)現(xiàn)，典型的原地海綠石只分布于凝縮段的薄層內(nèi)，而準(zhǔn)原地海綠石顆粒廣泛分布于整個(gè)海侵體系內(nèi)。這些準(zhǔn)原地海綠石是經(jīng)歷了一定時(shí)間的海綠石化作用后，經(jīng)歷了風(fēng)暴、潮汐和波浪等外力作用經(jīng)短程搬運(yùn)后聚集在海侵體系內(nèi)的潮坪[34-35]、潟湖[15]和水下淺灘[38]等環(huán)境中。

在低位體系域中，海平面低于陸架坡折對(duì)海綠石的形成非常不利。而另一方面，在這種以侵蝕為主的大背景下，古老的巖層接受侵蝕，如果其內(nèi)含海綠石，會(huì)被河流[24]或重力流[39]等流體帶入三角洲、外陸棚甚至是深海環(huán)境中，也可以形成異地碎屑海綠石。

高位體系域以海岸向盆地中心不斷推進(jìn)為特征，因此，不利于原地海綠石的生成。而在高位體系域的細(xì)粒外陸棚沉積速率極緩慢的沉積物中，偶爾也會(huì)少量原地海綠石形成[24]。Harris和Whiting(2000)[40]在研究西大西洋海岸時(shí)發(fā)現(xiàn)，在高位體系域沉積速率極緩慢的陸棚沉積序列中見(jiàn)到了少量成熟度變化的原地海綠石。

3.2 不同類(lèi)型海綠石的沉積特征

原地海綠石在巖層內(nèi)往往均勻分布，且發(fā)育于缺乏層理的薄層(少于1～3 m)泥巖中或呈薄膜狀、結(jié)殼狀發(fā)育在不整合面、硬底面之上[6,10]。超過(guò)3 m以上的含海綠石沉積體往往和異地海綠石作用相關(guān)[8]，并在垂向上展現(xiàn)出不均勻性，富海綠石層和貧海綠石層常常交替出現(xiàn)。異地海綠石常集中于大型層理、波痕或槽模發(fā)育的砂巖中，顯示了沉積物的大規(guī)模運(yùn)動(dòng)和再分配作用。

此外，與海綠石伴生的膠磷礦和魚(yú)齒化石曾被認(rèn)為是判斷原地海綠石的重要標(biāo)志[24]。然而，在意大利Alpine組和Apennine組[8]受風(fēng)暴和潮汐控制的準(zhǔn)原地海綠石中膠磷礦和魚(yú)齒化石的大量聚集推翻了這一標(biāo)準(zhǔn)。目前，普遍被人接受的觀(guān)點(diǎn)是，當(dāng)海綠石伴生大量微體化石和生物遺跡時(shí)，可以判斷其沒(méi)有經(jīng)歷二次搬運(yùn)，是原地成因。

綜上所述，原地和異地海綠石在元素組成、成熟度、顏色、顆粒形態(tài)、微構(gòu)造、表面形態(tài)、生物化石、沉積構(gòu)造等方面均表現(xiàn)出不同的特征(表1)，而海綠石的成因類(lèi)型不能僅靠單一的判別標(biāo)準(zhǔn)而確定，需要結(jié)合多方面的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)綜合判斷。

圖5 不同成熟度海綠石顆粒表面形態(tài)特征[22,26,36]Fig.5 Morphological characteristics of grain surfaces of glauconites with various maturities[22,26,36]a.初生海綠石的細(xì)小無(wú)定形顆粒狀結(jié)構(gòu)；b.低成熟海綠石的毛蟲(chóng)狀結(jié)構(gòu)；c.成熟海綠石的近平行層片狀結(jié)構(gòu)；d.高成熟海綠石的花團(tuán)狀結(jié)構(gòu)；e.準(zhǔn)原地海綠石，原生表面形態(tài)部分被破壞；f. 準(zhǔn)原地海綠石，原生表面形態(tài)完全被破壞

4 討論

4.1 海綠石的分類(lèi)體系探討

如前所述，前人對(duì)海綠石的分類(lèi)大都是按照海綠石是否搬離原來(lái)的生成地點(diǎn)分為原地海綠石和異地海綠石，也有人將原地海綠石叫做“原生海綠石”[34,41]，而邱傳珠(1989)將海綠石分為自生海綠石和他生海綠石[42]，但未討論兩種海綠石的區(qū)別。因此，對(duì)于海綠石的分類(lèi)、成因機(jī)制及其命名目前尚未統(tǒng)一。其次，顆粒綠化理論和假形置換理論不能解釋膠結(jié)物狀、薄膜狀和暈邊狀海綠石的成因。從海綠石的形態(tài)特征也不能真正區(qū)分是原地成因還是異地成因，如顆粒狀海綠石。此外，Harder于1980年在實(shí)驗(yàn)室真正合成了海綠石[14]，證明了“原生海綠石”的存在。因此，還需要從海綠石形成前的物質(zhì)狀態(tài)和形成過(guò)程來(lái)探討海綠石的成因機(jī)制、分類(lèi)及命名。以此為依據(jù)，并為了統(tǒng)一海綠石的劃分，使其成因理論簡(jiǎn)單化，筆者建議首先按照“成因機(jī)制”將海綠石劃分為“原生”和“次生”海綠石兩大類(lèi)(表2)。

原生海綠石是從孔隙水中通過(guò)沉淀或絮凝作用直接生成的海綠石，實(shí)質(zhì)上是成巖期膠結(jié)作用而形成的膠結(jié)物，可以形成膠結(jié)物狀、膠體狀、包殼狀或薄膜狀海綠石。這種海綠石包括了Banerjee提出的假形置換理論形成的微小海綠石[17-18]。但如果成巖過(guò)程中孔隙水中存在富含K、Si和Fe等形成海綠石的元素條件和弱還原、弱堿性環(huán)境，完全可以直接沉淀出成熟度較高的海綠石，即以膠結(jié)物的形式存在，筆者將此類(lèi)海綠石的形成理論定為“自生淀膠理論”。如Oriente盆地白堊系石英砂巖除了大部分碎屑狀(圖3a)和包殼狀(圖3c，圖4)海綠石外，也存在膠結(jié)物狀海綠石(圖3g，圖6a)；在北京昌平龍山下馬嶺組廣泛發(fā)育膠結(jié)物狀海綠石，且大部分發(fā)生了氧化作用(圖6b)，形成斑塊狀鐵質(zhì)石英砂巖；北京延慶高于莊組底部石英砂巖中也發(fā)育了薄層膠結(jié)物狀的海綠石(圖6c)；天津薊縣楊莊組石英砂巖中也發(fā)育大量膠結(jié)物狀的海綠石(圖6d)；北京雁翅長(zhǎng)龍山組(圖6e)、張家口龐家堡串嶺溝組(圖6f)也都發(fā)育膠結(jié)物狀的海綠石。因此，大量膠結(jié)物狀海綠石的存在都說(shuō)明了如果存在弱還原、弱堿性條件和大量K、Si、Fe和Al等海綠石形成所需的元素，是可以從孔隙水中直接沉淀形成原生海綠石的。

表1 原地和異地海綠石的特征對(duì)比

注：CS=凝縮段；TST=海侵體系域；HST=高位體系域；LST=低位體系域。

表2 本文倡導(dǎo)的海綠石分類(lèi)體系、形成機(jī)理及特征

次生海綠石是海綠石交代其他先期存在的礦物或顆粒如黑云母、生物碎屑等顆粒發(fā)生海綠石化作用而形成的，主要是交代成因的海綠石，實(shí)質(zhì)上包括了層形點(diǎn)陣?yán)碚摵皖w粒綠化理論形成的海綠石，海綠石形態(tài)主要包括顆粒狀(圖3a)、色素侵染狀(圖3i)和交代假象狀(圖3e，f)。

暈邊狀海綠石是早期的次生顆粒狀海綠石在后期表面又發(fā)生了膠結(jié)沉淀而形成的，是次生海綠石和原生海綠石復(fù)合成因。因此，根據(jù)海綠石的這些形態(tài)可以很簡(jiǎn)單地判斷是“原生”還是“次生”海綠石(表2)。

原生海綠石和次生海綠石進(jìn)一步根據(jù)是否搬離原來(lái)生成地點(diǎn)都可以分為“原地”和“異地”海綠石。上述這種海綠石的分類(lèi)體系更趨于科學(xué)、簡(jiǎn)單、系統(tǒng)化，有助于根據(jù)簡(jiǎn)單的形態(tài)特征進(jìn)一步分析海綠石的形成過(guò)成和形成環(huán)境。

圖6 原生膠結(jié)物狀海綠石實(shí)例及特征Fig.6 Research cases and characteristics of authigenic glauconite cementa. Oriente盆地白堊系石英砂巖；b.北京昌平青白口系下馬嶺組石英砂巖，膠結(jié)物狀海綠石大部分發(fā)生氧化作用；c.北京延慶長(zhǎng)城系高于莊組石英砂巖；d.天津薊縣薊縣系楊莊組石英砂巖；e.北京雁翅青白口系長(zhǎng)龍山組石英砂巖；f.張家口龐家堡長(zhǎng)城系串嶺溝組石英砂巖;g.膠結(jié)物狀海綠石

4.2 研究海綠石的地質(zhì)意義

4.2.1 海綠石的環(huán)境意義

大量的研究表明，現(xiàn)代沉積環(huán)境中的原地海綠石主要形成于30～500 m、沉積作用緩慢的大陸架到大陸坡的上部[4,6]。由于海綠石化過(guò)程需要一個(gè)穩(wěn)定的弱氧化、弱還原半封閉的環(huán)境，原地海綠石通常集中分布于相對(duì)較薄的地層(小于1～3 m)中，并普遍作為海侵體系域凝縮段的識(shí)別標(biāo)志之一[16]，這使得海綠石在記錄古水深和古地理環(huán)境方面具有重要的作用[43-44]。因此，長(zhǎng)期以來(lái)海綠石作為一種典型的沉積相指示礦物廣泛應(yīng)用于沉積環(huán)境分析、沉積速率分析、層序地層劃分、區(qū)域地層對(duì)比、構(gòu)造演化分析等方面[45]。但經(jīng)歷了長(zhǎng)期的相對(duì)海平面升降運(yùn)動(dòng)或后期的成巖改造等作用后，海綠石以準(zhǔn)原地或碎屑海綠石的形態(tài)富存于各類(lèi)巖石中。因此，在進(jìn)行沉積環(huán)境分析時(shí)，首先要根據(jù)判別標(biāo)準(zhǔn)確定海綠石的類(lèi)型，只有原地和準(zhǔn)原地海綠石可為識(shí)別凝縮段、層序地層劃分和區(qū)域地層對(duì)比提供有利的資料，而異地海綠石可以指示再次搬運(yùn)的水動(dòng)力條件和搬運(yùn)距離。

另一方面，各種形態(tài)的海綠石不管是作為交代物還是膠結(jié)物，都是經(jīng)歷了一定的成巖作用而形成，海綠石的富集都可以用于指示成巖環(huán)境、分析成巖演化序列及劃分成巖階段[46]。

4.2.2 海綠石的定年應(yīng)用

地質(zhì)年代表中最近的250 Ma中，40%的年齡數(shù)據(jù)是由海綠石中K-Ar測(cè)年提供的[10,47]，因?yàn)楦叱墒於鹊脑睾＞G石具云母型結(jié)構(gòu)，其晶格十分有利于A(yíng)r的保存，且與海水間達(dá)到了同位素平衡。然而，大量的K-Ar年齡結(jié)果表明這種方法使地層年齡普遍年輕化，Smith(1998)[48]提出的海綠石中40Ar-39Ar測(cè)年技術(shù)成功解決了這一問(wèn)題，不過(guò)由于海綠石中含有膨脹層，這種方法仍然會(huì)引起一定的誤差。Gopalan(2008)[49]和Cecil(2011)[50]嘗試使用海綠石中K-Ca和Rb-Sr技術(shù)進(jìn)行地層年齡的測(cè)定，但結(jié)果顯示年齡仍會(huì)有一定的偏差。有些樣品的海綠石是成巖階段形成，因此測(cè)出的年齡要小于沉積年齡。所以，鑒別海綠石的成因是進(jìn)行K-Ar測(cè)年的基礎(chǔ)?？傮w而言，海綠石絕對(duì)年齡沒(méi)有火成巖那么準(zhǔn)確，但在缺乏可靠高溫礦物的地層中，海綠石仍能為沉積物的年齡提供較準(zhǔn)確的參考。

另外，黃寶玲等(1998)[47]根據(jù)海綠石化作用主要發(fā)生在海侵期這一觀(guān)點(diǎn)，提出一系列連續(xù)的海綠石化的顆粒，能夠反映最初海綠石化以后的海平面變化情況。海綠石40Ar-39Ar年齡分布圖中的空隙，反映了海綠石化間斷的次數(shù)，從而反映全球海平面變化的情況，這對(duì)全球海平面變遷的精確校準(zhǔn)、對(duì)全球海平面變化引起的全球氣候的變化研究都極其重要[51]。

4.2.3 海綠石對(duì)儲(chǔ)層物性的改造作用

Hesselbo(1996)[52]研究新澤西含海綠石砂巖發(fā)現(xiàn)其自然伽馬響應(yīng)遠(yuǎn)高于正常砂巖，但當(dāng)時(shí)未被予以重視，這使得海綠石石英砂巖常被解釋為含泥砂巖而遺漏可能的油氣儲(chǔ)層，如厄瓜多爾Orient盆地，白堊系砂巖中普遍發(fā)育海綠石，而且具有一定的工業(yè)產(chǎn)能[38]。Diaz等(2003)[53]認(rèn)為海綠石富集對(duì)砂巖儲(chǔ)層孔隙度、滲透率、潤(rùn)濕相都具有影響，而海綠石與其他粘土礦物不同，它的富集使儲(chǔ)集層的物性向更加有利于油氣儲(chǔ)集和開(kāi)發(fā)的方向變化。Kazerouni等(2013)[39]對(duì)北海盆地重力流沉積中碎屑海綠石的研究也表明，海綠石在埋藏過(guò)程中，伊/蒙混層礦物的類(lèi)型會(huì)發(fā)生改變，使顆粒邊緣產(chǎn)生襯邊孔隙，對(duì)儲(chǔ)層有積極的改造作用。筆者觀(guān)察Oriente盆地白堊系石英砂巖的鑄體薄片發(fā)現(xiàn)，含有少量海綠石的石英砂巖中孔隙相對(duì)比較發(fā)育，而隨著海綠石的含量增加，孔隙逐漸不發(fā)育。因此，對(duì)于海綠石的分布及其含量對(duì)儲(chǔ)層物性的改造程度和影響機(jī)制還需要進(jìn)一步深入研究和探討。

5 結(jié)論

1) 海綠石的形成機(jī)理目前仍有爭(zhēng)議，主要包括火山成因假說(shuō)、生物成因假說(shuō)、層形點(diǎn)陣?yán)碚?、顆粒綠化理論和假形置換理論，而這些理論仍然無(wú)法解釋膠結(jié)物狀海綠石的成因。

2) 原地和異地海綠石在顏色、成熟度、元素組成、微構(gòu)造、表面形態(tài)、伴生礦物和生物化石、沉積特征等方面均有明顯的差異。

3) 建議按照“成因機(jī)制”將海綠石分為“原生”和“次生”兩類(lèi)。提出“自生淀膠理論”解釋膠結(jié)物狀、包殼狀或薄膜狀海綠石的形成。并進(jìn)一步根據(jù)“是否搬離生成地點(diǎn)”分為“原地”和“異地”海綠石。

4) 海綠石在指示沉積環(huán)境、層序劃分、成巖環(huán)境、K-Ar同位素測(cè)年、儲(chǔ)層改造等方面均具有廣泛的應(yīng)用。而海綠石的分布和含量對(duì)儲(chǔ)層物性的改造程度及其影響機(jī)制還需要進(jìn)一步深入研究和探討。

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(編輯 張亞雄)

Characteristics of different types of glauconite and their classification systems

Zhang Qin1，Mei Xiaohan1，Xie Yinfu2，Wang Quanxin3，Li Chenxi1，Yang Xiaofa2,Du Huiyao4,Lu Jiajing4

(1. State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting，China University of Petroleum，Beijing 102249，China；2.ResearchInstituteofPetroleumExploration&Development，PetroChina，Beijing100083，China;3.TheFirstOilProductionPlantofDaqingOilfieldCompanyLimited,PetroChina，Daqing，Heilongjiang163001，China;4.TheFirstOilProductionPlantofDagangOilfield,PetroChina，Tianjin300280，China)

Origin and classification of glauconite,a typical kind of sedimentary facies indicator,have long been the hot topics of mineralogy and sedimentology.This paper investigates the characteristics of autochthonous,parautochthonous and allochthonous glauconite,and documents its classification systems and genesis based on previous researches on the genesis of glauconite and a large number of case studies of glauconite worldwide.Several hypotheses have been proposed to interpret the genesis of autochthonous glauconite.The results suggest that the grain verdissement and pseudomorphic replacement hypotheses are applicable for the interpretation of the genesis of granular and autochthonous glauconite in the microscopic pores of shale,but are inapplicable for the interpretation of the formation of glauconite cement in intergranular pores in sandstones.Different types of glauconite show significant differences in elemental composition,maturity,morpho-logy and hosting environment.Autochthonous glauconite tends to accumulate in a thin layer of condensed section,and shows high maturity.Its element-composition features,thus,are symptomatic of depositional environment.Parautoch-thonous glauconite is characterized by multi-stage involucrums.Detrital glauconite generally accumulates in sandstones with large-scale bedding structure,and is commonly oval or granular.Its element-composition features cannot be used as the indicators of sedimentary environments.New classification systems are proposed to replace the current confused classification systems of glauconite.The glauconites are divided into “primary” vs.“secondary” classes and “autochthonous” vs.“allochthonous” categories,according to two main criteria (i.e.,genesis and whether removing from the initial formation place).An authigenic precipitation and cementation theory is proposed to interpret the genesis of glauconite that shows shapes of cement,halo edge and involucrum.Moreover,the existence of the authigenic glauconite cement is proved by a large number of case studies.Glauconite,therefore,plays a significant role in diagnosis sedimentary environment,rock dating and improving reservoir physical properties.

autochthonous glauconite,allochthonous glauconite,maturity,classification system,authigenic precipitation and cementation theory，sedimentary environment

2016-06-29;

2016-11-02。

張琴(1973—)，女，博士，副教授，沉積學(xué)、層序地層學(xué)及儲(chǔ)層地質(zhì)學(xué)。E-mail:zhangqin@cup.edu.cn。

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41302081)；教育部留學(xué)回國(guó)啟動(dòng)基金項(xiàng)目(ZX20140267)。

0253-9985(2016)06-0952-12

10.11743/ogg20160617

TE121.3

A