張永棟 林 俊 張海青 朱智勇（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 20800）

2（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

包覆燃料顆粒尺寸及其標(biāo)準(zhǔn)偏差對失效概率的影響

張永棟1,2林 俊1張海青1朱智勇11（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

三結(jié)構(gòu)同向性型(Tristructural isotropic, TRISO)包覆燃料顆粒是目前高溫氣冷堆和固態(tài)燃料熔鹽堆采用的燃料元件。TRISO包覆燃料顆粒破損會導(dǎo)致裂變產(chǎn)物不可接受的釋放，由此影響反應(yīng)堆的安全運行。基于TRISO包覆燃料顆粒壓力殼式破損模型，分析了TRISO包覆燃料顆粒核芯和各包覆層的尺寸對失效概率的影響，研究了TRISO包覆燃料顆粒核芯半徑、疏松熱解碳(Buffer)層厚度和碳化硅(SiC)層厚度的合理設(shè)計范圍。同時，利用隨機抽樣統(tǒng)計的方法分析了TRISO包覆燃料顆粒核芯半徑分布和各包覆層厚度分布對顆粒失效概率的影響。研究發(fā)現(xiàn)，降低Buffer層厚度分布的標(biāo)準(zhǔn)差至16 μm可以使TRISO包覆燃料顆粒的失效概率降低一個數(shù)量級。

TRISO包覆燃料顆粒，壓力殼破損，TRISO包覆燃料顆粒尺寸，標(biāo)準(zhǔn)偏差

自20世紀50年代以來，與高溫氣冷堆相關(guān)的包覆顆粒燃料的設(shè)計和研發(fā)一直是人們關(guān)注的重點領(lǐng)域。德國于20世紀70年代末，率先成功研制三結(jié)構(gòu)同向性型(Tristructural isotropic, TRISO)包覆燃料顆粒并實現(xiàn)其工業(yè)化應(yīng)用，極大地促進了高溫氣冷堆的發(fā)展。TRISO包覆燃料顆粒由中心燃料核芯外面包覆4層包覆層構(gòu)成，包覆層物質(zhì)分別為熱解碳和SiC，其中SiC層對燃料的安全起到至關(guān)重要的作用。21世紀以來，隨著安全、高效、核廢料最小化、防核擴散等四代核能概念的提出，人們對包覆顆粒燃料提出了新的更高的要求，因此對包覆顆粒結(jié)構(gòu)和性能的研究成為研究的熱點。

導(dǎo)致TRISO顆粒破損的可能機制有多種，如制造產(chǎn)生的破損、壓力殼式破損、阿米巴效應(yīng)、Pd對碳化硅層的腐蝕、SiC層的熱分解等[1-2]。前期大量的研究發(fā)現(xiàn)，在現(xiàn)有反應(yīng)堆的工況下，TRISO顆粒破損的機制主要是壓力殼式破損，其中燃耗和溫度是影響包覆顆粒燃料壓力殼式破損的主要因素。在燃耗和溫度確定的情況下，破損率直接與TRISO顆粒的結(jié)構(gòu)和幾何參數(shù)相關(guān)。

曹建主等[3]通過分析發(fā)現(xiàn)核芯半徑、Buffer層厚度和SiC層厚度對失效概率的影響較為顯著。由于制造工藝的原因，TRISO顆粒核芯半徑和包覆層厚度圍繞設(shè)計尺寸存在一定的分布[4]，這同樣可能對顆粒破損產(chǎn)生影響。

為了定量分析TRISO顆粒尺寸及其分布對失效概率的影響，本文利用氣體內(nèi)壓為主并考慮致密熱解碳蠕變和收縮作用的壓力殼式失效模型，計算分析了TRISO顆粒核芯尺寸、Buffer層厚度、SiC層厚度的變化對失效概率的影響，由此得到失效概率安全限值為5×10-4時，一定工況下TRISO顆粒核芯尺寸、Buffer層厚度、SiC層厚度合理的設(shè)計范圍；同時計算分析了TRISO顆粒核芯半徑和包覆層厚度的分布對失效概率的影響。

1 TRISO顆粒模型參數(shù)

TRISO顆粒結(jié)構(gòu)如圖1所示，其中心為燃料核芯，是裂變發(fā)生區(qū)域，在反應(yīng)堆運行過程中會產(chǎn)生裂變氣體以及CO等氣體；第一包覆層為疏松熱解碳層（即Buffer層），其為多孔結(jié)構(gòu)，能夠儲存裂變氣體和CO、CO2；第二層為內(nèi)致密熱解碳層（IPyC層），其主要為SiC層提供沉積基面；第三層為碳化硅層（SiC層），起到阻擋裂變產(chǎn)物釋放以及保持顆粒完整性的關(guān)鍵作用；第四層為外致密熱解碳層（OPyC層），其能夠?qū)iC層起到保護作用[1]。

圖1 TRISO顆粒結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic view of TRISO coated fuel particle structure.

TRISO顆粒的核芯和包覆層分別通過溶膠-凝膠法和化學(xué)氣相沉積法制得。由于制造工藝的原因，導(dǎo)致核芯和包覆層的尺寸與設(shè)計尺寸存在一定的偏差，這種偏離服從正態(tài)分布，如圖2所示。經(jīng)計算得，核芯半徑、Buffer層、IPyC/OPyC層以及SiC層厚度分布的標(biāo)準(zhǔn)差分別為12.76 μm、22.96 μm、10.20 μm、5.10 μm。

圖2 TRISO顆粒核芯半徑和包覆層厚度分布Fig.2 Distribution of TRISO coated fuel particles kernel radius and coating layer thickness.

2 TRISO顆粒破損分析模型和方法

2.1 壓力殼式破損模型

TRISO顆粒的壓力殼模型把包覆燃料顆粒當(dāng)作一個微小的壓力容器，同時假設(shè)SiC層是唯一的承載層。隨著燃耗的不斷增加，SiC層受到的應(yīng)力不斷增加，同時SiC層在熱和中子輻照的作用下性能不斷降低。當(dāng)SiC層受到的應(yīng)力超過了其拉伸強度時，SiC層破裂，包覆燃料顆粒失效[2]。影響包覆顆粒壓力殼式破損的因素包括輻照時間（燃耗）、輻照溫度、快中子注量、包覆顆粒材料性能及結(jié)構(gòu)尺寸等。包覆燃料顆粒失效概率與輻照時間以及輻照溫度的關(guān)系如式(1)[1,5]：

式中：σo表示輻照t時間后SiC層的抗拉強度；m為SiC層的weibull參數(shù)；σt為SiC層受到的切向應(yīng)力。這些參量均是溫度以及快中子注量的函數(shù)，可以通過PANAMA程序計算得到[1]。PANAMA模型

在計算σt時僅考慮了氣體內(nèi)壓的作用，實際情況下SiC層受到的應(yīng)力如圖3所示，即除氣體內(nèi)壓外，內(nèi)外致密熱解碳的蠕變和收縮也會對SiC層產(chǎn)生影響，因此本文在計算SiC層受到的切向應(yīng)力σt時采用式(2)進行[4]：

圖3 SiC層受到的應(yīng)力示意圖[6]Fig.3 Schematic view of stress in the SiC layer[6].

其中：式中：r3、r4為SiC層的內(nèi)外表面所對應(yīng)的半徑（圖物理含義如圖3所示，計算公式如下：

式中：P為TRISO顆粒內(nèi)部的氣體內(nèi)壓；μ為致密熱解碳的泊松因子（約0.33）；rS˙和tS˙為致密熱解碳在輻照作用下沿徑向和切向尺寸的變化率；C為蠕變系數(shù)；υ=0.5為蠕變泊松比；關(guān)于Wj和Gj的計算：當(dāng)j=3、ri=r3時，W3=(r3/r2)3，G3=ln(r2/r3)；當(dāng)j=4、ri=r4時，W4=(r4/r5)3，G4=ln(r5/r4)。

2.2 隨機抽樣法

制造工藝導(dǎo)致TRISO顆粒核芯半徑和包覆層厚度與設(shè)計尺寸存在偏差，這種偏差服從如圖2所示的正態(tài)分布。為了研究TRISO顆粒核芯半徑和包覆層厚度分布對失效概率的影響，采用隨機抽樣的方法進行計算。

若同時考慮核芯半徑以及包覆層厚度分布對失效概率的影響，采用全隨機抽樣法，即分別隨機產(chǎn)生10000個服從圖2分布的核芯半徑、Buffer層厚度、IPyC層厚度、SiC層厚度、OPyC層厚度，由此產(chǎn)生10000個尺寸各異的TRISO顆粒。通過TRISO顆粒壓力殼破損模型計算該10000個顆粒的失效概率，并對失效概率進行統(tǒng)計平均。該方法流程如圖4(a)所示。

若僅考慮某一包覆層（核芯半徑）尺寸分布的影響時，則采用部分隨機抽樣法，即隨機產(chǎn)生10000個服從某一包覆層厚度（或核芯半徑）分布的尺寸，其它包覆層厚度（或核芯半徑）采用設(shè)計尺寸，由此組成10000個某一層（或核芯）尺寸不同的TRISO顆粒。通過利用TRISO顆粒壓力殼破損模型計算該10000個顆粒的失效概率，并對失效概率進行統(tǒng)計平均。該方法流程如圖4(b)所示。

圖4 全隨機抽樣法(a)和部分隨機抽樣法(b)Fig.4 Complete random sampling method (a) and partial random sampling method (b).

3 計算結(jié)果與分析

3.1 計算參數(shù)

德國建造的電功率為300 MW的高溫釷堆原型核電站THTR-300是最早采用TRISO顆粒的反應(yīng)堆之一，其正常運行工況下燃料的最高溫度為1250°C。本工作計算中取輻照時間1000 d，快中子注量達到3.02×1025n·m-2(E＞0.1 MeV)，燃料燃耗達到約9% FIMA (Fission per initial metal atom)，利用TRISO顆粒壓力殼式失效模型計算分析了核心半徑、Buffer層和SiC層厚度及其分布對包覆顆粒失效概率的影響[1,7-8]。

3.2 包覆燃料顆粒尺寸對失效概率的影響

包覆顆粒失效概率隨核心半徑的變化規(guī)律如圖5所示。由于核心是裂變氣體Xe和Kr以及CO等的產(chǎn)生區(qū)域，核心尺寸越小，在同等燃耗下氣體的產(chǎn)生量就越少，相應(yīng)SiC層承受的氣體內(nèi)壓越小，從而TRISO顆粒的失效概率就越小。由圖5可見，當(dāng)核心半徑減小至200 μm以下時，失效概率趨于0，而當(dāng)核心半徑大于500 μm時失效概率趨于1。對失效概率隨核心半徑變化的曲線求一階導(dǎo)數(shù)，得到失效概率變化率的變化曲線如圖5所示。當(dāng)核心半徑減小至250 μm以下時，失效概率的變化率趨緩，同時失效概率降至2.78×10-4以下，滿足THTR-300反應(yīng)堆設(shè)計對包覆顆粒失效概率的要求。

可見，從安全角度考慮核心半徑可以設(shè)計為250 μm或更小的尺寸。朱貴鳳[9]通過研究發(fā)現(xiàn)，對于UO2核芯的TRISO顆粒而言，當(dāng)半徑小于200 μm時，由于空間自屏蔽效應(yīng)，燃料的有效燃耗深度將明顯減少；Maki等[8]也提到，若核芯的半徑過小，由于減小了裂變產(chǎn)物向外擴散的距離，不利于裂變產(chǎn)物在核芯中的滯留。綜合考慮上述各種因素，我們認為核心半徑可以設(shè)計在200-250 μm范圍內(nèi)，目前設(shè)計中將核心半徑設(shè)為250 μm是合理的。

包覆顆粒失效概率隨Buffer層厚度的變化規(guī)律如圖6所示。Buffer層為裂變氣體和CO等氣體提供了存儲空間，減小Buffer層厚度會導(dǎo)致用于儲存氣體的空間減小，這會使氣體內(nèi)壓增大，失效概率相應(yīng)增加。由圖6可見，在本文的計算條件下，當(dāng)Buffer層厚度小于20 μm時失效概率趨于1，而當(dāng)Buffer層厚度大于120 μm時失效概率會降至5×10-4以下。對失效概率曲線求一階導(dǎo)數(shù)，得到失效概率變化率的變化曲線，結(jié)果顯示，Buffer層厚度大于90 μm時，失效概率的變化率隨Buffer層厚度的變化趨于平緩，同時失效概率滿足安全限值。因此，Buffer層厚度可以設(shè)計在大于90 μm的范圍，目前Buffer層厚度設(shè)計為95 μm是合理的。

圖5 失效概率及失效概率變化率隨核心半徑的變化Fig.5 Failure probability and its change rate as a function of kernel radius.

圖6 失效概率及失效概率變化率隨Buffer層厚度的變化Fig.6 Failure probability and its change rate as a function of Buffer thickness.

包覆顆粒失效概率隨SiC層厚度的變化規(guī)律如圖7所示。SiC層是TRISO顆粒主要的承壓層，減小SiC層厚度使其強度降低，從而使得TRISO顆粒的安全性降低。由圖7可見，在本文的計算條件下，當(dāng)SiC層厚度小于4 μm以下時包覆顆粒的失效概率趨于1，而當(dāng)SiC層厚度大于100 μm時失效概率降至10-6以下。對失效概率隨SiC層厚度的變化曲線求一階導(dǎo)數(shù)，得到失效概率變化率的變化曲線如圖7所示，結(jié)果顯示，當(dāng)SiC層厚度大于32 μm后，失效概率隨SiC層厚度的變化趨于平緩，同時失效概率也滿足安全限值?？梢?，SiC層厚度可以設(shè)計在大于32 μm的范圍。雖然進一步增加SiC層厚度會改善包覆顆粒燃料的安全性，但考慮到制造成本和工藝要求，目前將SiC層的厚度設(shè)計為35 μm是比較合理的。

圖7 失效概率及失效概率變化率隨SiC層厚度的變化Fig.7 Failure probability and its change rate as a function of SiC thickness.

3.3 包覆燃料顆粒制造工藝對失效概率的影響

由于制造工藝的原因?qū)е耇RISO顆粒核芯半徑和包覆層厚度在最可幾值附近存在一定的分布，這會影響TRISO顆粒失效概率的計算[10]。目前由TRISO顆粒制造工藝導(dǎo)致的核芯半徑和包覆層厚度分布如圖2所示。在§3.1所述的堆參數(shù)條件下，利用全隨機抽樣的方法，計算了TRISO核芯半徑和包覆層厚度分布對失效概率的影響，結(jié)果如圖8(a)所示。由圖8(a)可見，考慮分布的影響后計算的失效概率要相比不考慮分布計算得到的失效概率高1-2個數(shù)量級，這種差異在低燃耗時更為突出。

為了比較TRISO顆粒核芯半徑和各包覆層厚度分布對失效概率影響程度，采用部分隨機抽樣的方法計算了單獨考慮核芯半徑和各包覆層厚度分布時失效概率的變化規(guī)律（圖8(b)）。計算結(jié)果顯示，Buffer層厚度分布遠比核芯半徑分布和其它包覆層厚度分布對失效概率的影響要大。圖8(a)中失效概率的差異應(yīng)主要來源于Buffer層厚度的分布。

圖8 核芯半徑和包覆層厚度分布對失效概率的影響隨燃耗的變化 (a) 全隨機抽樣法，(b) 部分隨機抽樣法Fig.8 Influence of the distribution of kernel radius and coating layer thickness on the failure probability as a function of burnups. (a) Complete random sampling method, (b) Partial random sampling method

目前的制造工藝下，Buffer層厚度分布的標(biāo)準(zhǔn)偏差為22.96 μm，對TRISO顆粒失效概率的影響較為顯著。利用部分隨機抽樣的方法，計算了Buffer層厚度分布標(biāo)準(zhǔn)偏差與失效概率之間關(guān)系，結(jié)果如圖9所示。

圖9 Buffer層厚度分布標(biāo)準(zhǔn)偏差對失效概率的影響Fig.9 Effect of the standard deviation of Buffer PyC layer thickness distribution on the failure probability.

可見，若Buffer層厚度分布的標(biāo)準(zhǔn)偏差降低至16 μm以下時，包覆顆粒的失效概率能夠降低一個數(shù)量級。因此，可以通過提高TRISO顆粒的制造工藝，降低Buffer層厚度分布的標(biāo)準(zhǔn)差來達到降低TRISO顆粒失效概率的目的。

4 結(jié)語

在反應(yīng)堆運行環(huán)境中，TRISO顆粒的安全性是人們關(guān)注的問題之一。本文基于TRISO顆粒的壓力殼式破損機制，同時考慮致密熱解碳蠕變和收縮作用，分析了燃料核芯、Buffer層以及SiC層尺寸變化對失效概率的影響，同時利用隨機抽樣的方法計算了TRISO顆粒核芯和包覆層尺寸分布對失效概率的影響。研究發(fā)現(xiàn)，TRISO顆粒核芯及各包覆層尺寸的設(shè)計與燃料使用中允許的失效限值緊密相關(guān)，通過提高制造工藝降低Buffer層厚度分布的標(biāo)

準(zhǔn)偏差至16 μm以下，可以使現(xiàn)有TRISO顆粒的失效概率降低一個數(shù)量級。

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Influence of particle size and its standard deviation on failure probability of coated fuel particles

ZHANG Yongdong1,2LIN Jun1ZHANG Haiqing1ZHU Zhiyong11(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China)
2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Background: Tristructural isotropic (TRISO) coated fuel particles are used as fuel carrier for high-temperature gas-cooled reactors and solid-fuel-molten-salt reactors. The failure of the TRISO coated fuel particles can result in unacceptable release of fission products. Purpose: The distribution of the kernel radius and coating layer thickness could impact the failure probability of the TRISO particles. Methods: The influence of the distribution of the kernel radius and coating layer thickness on the failure probability was also analyzed by random sampling. Results: The design of the kernel radius, Buffer PyC layer thickness as well as the SiC thickness affect the TRISO coated fuel particles failure probability much heavier. Conclusion: It is found that the failure probability of the TRISO coated fuel particles can be reduced by one order of magnitude when the standard deviation of the distribution of the Buffer PyC layer thickness is reduced to 16 μm.

TRISO coated fuel particles, Pressure vessel failure, TRISO coated fuel particle size, Standard deviation

ZHANG Yongdong, male, born in 1991, graduated from Guangxi University in 2013, master student, focusing on nuclear technology and application

ZHU Zhiyong, E-mail: zhuzhiyong@sinap.ac.cn; LIN Jun, E-mail: linjun@sinap.ac.cn

TL352

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.120603

中國科學(xué)院戰(zhàn)略先導(dǎo)科技專項(No.XDA02030200)資助

張永棟，男，1991年出生，2013年畢業(yè)于廣西大學(xué)，現(xiàn)為碩士研究生，研究領(lǐng)域為核技術(shù)及應(yīng)用

朱智勇，E-mail: zhuzhiyong@sinap.ac.cn；林俊，E-mail: linjun@sinap.ac.cn

Supported by Strategic Priority Program of Chinese Academy of Sciences (No.XDA02030200)

2016-09-01，

2016-11-07