陳躍良， 王晨光， 張勇， 卞貴學

海軍航空工程學院 青島校區(qū)， 青島 266041

鈦-鋼螺栓搭接件涂層腐蝕失效分析及影響

陳躍良， 王晨光*， 張勇， 卞貴學

海軍航空工程學院 青島校區(qū)， 青島 266041

涂層是飛機的主要防腐體系，涂層局部破損失效后往往對其他完好區(qū)域產生影響，但有些位置比較隱蔽難于發(fā)現(xiàn)，給飛行安全帶來了隱患。模擬飛機服役環(huán)境，對鈦-鋼螺栓搭接件進行腐蝕試驗，基于電偶腐蝕數(shù)學模型，選取相應的邊界條件，用有限元法分析了搭接件表面涂層失效原因及影響。結果表明，涂層失效過程分三個階段，電偶腐蝕效應使搭接件周圍形成電場，在電勢梯度作用下，Cl-發(fā)生定向加速移動，導致電滲起泡。隨著涂層失效面積的增加，陰、陽極面積比例不斷變小，陽極腐蝕得到減輕；最大腐蝕電流密度的位置發(fā)生變化，數(shù)值變小，降低了發(fā)生點蝕的風險。通過對搭接結構周圍溶液腐蝕電場的計算，可以預測涂層失效區(qū)域，為飛機涂層體系的維護保養(yǎng)提供技術支持。

搭接件； 涂層失效； 電滲起泡； 電偶腐蝕； 數(shù)值計算

飛機結構通常采用有機涂層作為防腐體系，只要涂層不發(fā)生損傷失效，金屬就處于被保護狀態(tài)[1]。在飛機服役過程中，涂層難免會因應力或機械外力等作用發(fā)生破損，一旦涂層損傷失效，不但裸露的金屬直接與腐蝕介質接觸而發(fā)生腐蝕，其他區(qū)域的涂層也會受到影響而發(fā)生失效。異種金屬搭接結構是現(xiàn)代飛機普遍存在的結構形式，且搭接區(qū)域異形結構多，是涂層防護的薄弱部分。據(jù)統(tǒng)計，搭接結構分布廣泛的機翼、機身長桁、梁緣條及蒙皮等構件是腐蝕的多發(fā)區(qū)[2]。而有些發(fā)生腐蝕的搭接區(qū)域位置比較隱蔽，一旦發(fā)現(xiàn)往往腐蝕已較嚴重，腐蝕將導致結構承力面積減少，疲勞性能隨之下降，給飛行安全帶來了隱患[3]。

搭接區(qū)域涂層破損后，裸露的異種金屬形成電偶腐蝕，一方面造成低電位金屬的加速腐蝕，另一方面對完好的涂層體系產生影響。英國[4]基于電偶腐蝕模型開發(fā)了決策支援工具(Decision Support Tool, DST)，可以分析預測大型結構或搭接件表面涂層損傷后的影響程度，為防腐處理提供最優(yōu)方案。美軍[5]將涂層體系損傷(凹陷/涂層下腐蝕、滲透起泡、剝落等)納入到其加速腐蝕專家模擬器(Accelerated Corrosion Expert Simulator, ACES)中，作為影響腐蝕的關鍵因素之一。而國內研究主要集中于金屬/涂層體系腐蝕規(guī)律研究[6-9]，有關電偶腐蝕對涂層破損后的影響研究較少[10]。

本文主要以電位相差較大的鈦合金TA15、30CrMnSiA鋼制作的螺栓搭接件作為研究對象，采用模擬飛機實際使用環(huán)境的加速腐蝕試驗法，對試驗件進行加速腐蝕?；陔娕几g數(shù)學模型，采用有限元法分析了搭接件表面涂層失效原因及影響。

1 試 驗

1.1 試驗件

選用的鈦-鋼搭接件取材于飛機內部某一承力結構，是一類常見的連接件。搭接件如圖1所示，由TA15鈦合金板焊接至30CrMnSiA鋼板搭接件制作而成，焊縫以左材料為TA15鈦合金，以右為30CrMnSiA鋼。搭接件采用五螺栓單排連接，沉孔設計，螺栓與孔間無干涉配合，螺栓材料均為30CrMnSiA，試件裝配時，每個螺栓螺帽均施加10 N·m的扭矩。

圖1 搭接件幾何尺寸Fig. 1 Specimen details of lap joint

為增大電偶腐蝕的影響效果，僅對30CrMnSiA區(qū)進行涂層防護處理，TA15鈦合金區(qū)裸露。先噴涂H06-076底漆，厚度22～26 μm，再噴涂SF96-60磁漆，厚度13～35 μm。

同時用30CrMnSiA鋼制作了5 件平板試驗件，作為對照組。尺寸為200 mm×50 mm×3 mm，兩端分別留直徑5 mm的系留孔，上覆涂層體系同搭接件。

1.2 腐蝕加速試驗

研究的鈦-鋼搭接件作為主承力結構位于飛機結構內部，其服役環(huán)境中影響腐蝕的主要因素為高溫、高濕、鹽霧、積水以及大氣污染形成的酸性氣體，故可忽略紫外老化對涂層的影響。參考加速試驗環(huán)境譜編制原則[11-12]，加速腐蝕試驗采用如下條件：①酸性NaCl溶液浸泡，5%的NaCl溶液中滴加硫酸使其pH值達到4，溶液溫度為(40±2) ℃，以模擬積水、鹽霧和酸性氣體的作用；②在溫度為40 ℃和相對濕度為90%～100%的潮濕空氣中，用遠紅外線燈照射烘干試驗件，以模擬潮濕空氣和凝露的作用過程。一個加速譜周期為30 min，浸泡8 min，溶液外22 min。

試驗設備為ZJF-09G型周期浸潤腐蝕試驗箱。腐蝕試驗過程中，每間隔4 h用筆式pH計測量溶液的pH值，若溶液的pH值不在規(guī)定的范圍內，則滴加硫酸調節(jié)，每隔48 h更換溶液一次。為了避免環(huán)境不均勻對試驗件的影響，每12 h 隨機交換試驗件位置一次。每隔2天取樣清洗烘干后用KH-7700型體式顯微鏡對試驗件腐蝕后的微觀形貌進行觀察和測量，腐蝕試驗時間共40 天。

1.3 電化學測試

將TA15鈦合金板與30CrMnSiA鋼板線切割加工成尺寸為10 mm × 10 mm × 3 mm的電極，除預留10 mm × 10 mm的工作面以外，其余面均用環(huán)氧樹脂封裝。測試面采用耐水砂紙逐級打磨至3 000 #，經金剛石研磨膏拋光，丙酮和無水乙醇除油、除水后，放入干燥器靜置12 h再進行測量。采用電位掃描法進行測量，掃描速率為0.166 7 mV/s。

電化學測量設備為PARSTAT 4000電化學綜合測試儀，電解池均為三電極體系，參比電極為飽和甘汞電極(Saturated Calomel Electrode, SCE)，輔助電極為鉑片電極。電解液為加速腐蝕試驗溶液，溶液溫度為40 ℃。

1.4 試驗結果

根據(jù)搭接件表面涂層變化情況，將失效過程分為初期、中期和后期三個階段。

1) 初期：涂層基本處于完好狀態(tài)，阻止了腐蝕溶液的滲透。搭接件腐蝕10 天后，螺栓邊角處的涂層受應力作用較為薄弱，最先發(fā)生破損，其結束標志是螺栓的螺桿頂部邊緣出現(xiàn)涂層剝落，沉頭及十字凹槽處涂層部分剝落并發(fā)生銹蝕，如圖2所示。

圖2 初期螺栓涂層破損情況Fig. 2 Bolt coating damage at initial stage

圖3 中期螺栓區(qū)域涂層失效情況Fig. 3 Coating failure of bolts region at middle stage

2) 中期：搭接件腐蝕10～17 天，螺栓的螺桿頂部大部分涂層剝落，沉頭十字凹槽腐蝕面積擴大，墊片處涂層開裂，裸露的30CrMnSiA鋼腐蝕嚴重，螺栓附近及搭接區(qū)域涂層出現(xiàn)氣泡，數(shù)量不斷增加，范圍不斷擴大，緊挨的小氣泡連成一片，氣泡直徑范圍為0.5～2 mm，如圖3所示。其結束標志為夾持區(qū)涂層開始出現(xiàn)氣泡。

3) 后期：搭接件腐蝕17～40 天，螺栓區(qū)域繼續(xù)腐蝕，涂層脫落面積擴大，夾持區(qū)涂層出現(xiàn)氣泡，由中間向兩端數(shù)量逐漸增多，直至占涂層表面積的50%以上(見圖4)。此時標志著搭接件表面涂層體系完全喪失了防護能力，與鈦合金直接形成電偶腐蝕。

觀察平板試驗件涂層在40 天試驗中的腐蝕情況發(fā)現(xiàn)，涂層損傷最先出現(xiàn)在兩端系留孔應力集中處，而后由涂層破損處向周邊發(fā)展。涂層起泡集中在涂層破損處周圍(見圖5)，在遠離涂層破損處未發(fā)現(xiàn)明顯的起泡現(xiàn)象。

圖4 后期夾持區(qū)域涂層失效情況Fig. 4 Coating failure of clamping region at last stage

圖5 平板試驗件涂層失效情況Fig. 5 Coating failure of plate specimen

在40天試驗時間內，兩種試驗件邊緣涂層出現(xiàn)了輕微破損，但均未發(fā)生明顯的起泡現(xiàn)象。螺栓與系留孔屬異形結構，涂層噴涂時容易不均勻，且邊角處應力集中，是涂層最薄弱處。該處涂層開裂破損后，加速試驗中含Cl-的潮濕空氣及腐蝕溶液將從涂層破損的地方進入金屬/涂層結合處[13-16]，發(fā)生絲狀腐蝕，潮濕空氣加速絲狀腐蝕的蔓延，當相對濕度大于95%時，涂層表面形成泡狀物[17]，這是螺栓和系留孔周圍涂層的起泡原因，而電偶腐蝕則對遠離螺栓的涂層起泡失效起了重要作用。腐蝕試驗結束后，拆解搭接件，發(fā)現(xiàn)其內表面及螺栓孔均無腐蝕產物存在，表明其密封較好，未發(fā)生縫隙腐蝕，因而認定電偶腐蝕為導致涂層失效的主要影響因素。

2 電偶腐蝕數(shù)值計算分析

2.1 數(shù)學模型

腐蝕溶液中離子i的移動有3種方式，即擴散、電遷移和對流，其傳輸量Ni滿足Nernst-Planck方程：

Ni=-Dici-ziFuiciφ+ciU

(1)

式中：Di為擴散系數(shù)；ci為離子濃度；zi為電荷數(shù)；F為法拉第常數(shù)；ui為遷移率；φ為電勢；U為溶液流動速度。

最終式(1)可整理為

(2)

式(2)為典型的Laplace方程，其描述了腐蝕電場中的電勢分布規(guī)律。采用有限元法求解式(2)，求解域為試驗件周邊的腐蝕溶液。

2.2 邊界條件

圖6為TA15和30CrMnSiA的極化曲線，經數(shù)據(jù)分析處理獲得電位與電流密度的關系，并以之作為模型的邊界條件?？紤]到焊縫所占比例較小，其電化學性質較難測定，雖然焊縫區(qū)的成分不同于母材金屬，但其耐蝕性一般低于母材，從試驗結果看，焊縫區(qū)未發(fā)生明顯的腐蝕，可以將其等同于30CrMnSiA來處理。

涂層失效初期，裸露的30CrMnSiA鋼立即與鈦合金發(fā)生強烈的電偶腐蝕。螺栓作陽極發(fā)生強極化，其表面主要發(fā)生Fe的氧化反應；鈦合金作陰極，其表面主要發(fā)生O2的還原反應，陰陽極電流密度均符合Tafel式：

(3)

(4)

式中：Ic、Ia分別為陰、陽極電流密度；Icorr為自腐蝕電流密度；Ecorr為自腐蝕電位；E為電極電位；βc、βa分別為陰、陽極Tafel斜率。用Cview軟件對極化曲線進行擬合分析，得到強極化區(qū)的相關電化學參數(shù)，如表1所示。

圖6 TA15和30CrMnSiA的極化曲線Fig. 6 Polarization curves for TA15 and 30CrMnSiA

表1TA15與30CrMnSiA的電化學動力學參數(shù)

Table1ElectrochemicalkineticparametersofTA15and30CrMnSiA

MaterialEcorr/mVIcorr/(A·m-2)βa/mVβc/mVTA15-276.466.91×10-4119.69-144.3630CrMnSiA-697.470.3976.32-324.64

從TA15的極化曲線可以看出，當E<-0.6 V時，電流密度基本不再變化，陰極反應速率受O2擴散步驟控制，O2擴散到電極表面立即被還原掉，此時的陰極電流密度稱為極限擴散電流密度，為0.21 A/m2，并以此作為數(shù)值計算的一個約束條件。

涂層失效中后期，隨著螺栓區(qū)域涂層的大面積起泡，腐蝕溶液可以順利通過涂層到達金屬基體表面。此時，陽極面積擴大，發(fā)生弱極化，其表面同時存在Fe的氧化反應和O2的還原反應，其電流密度為

(5)

采用三參數(shù)法[18-19]求得弱極化區(qū)的電化學參數(shù)，Icorr為0.36 A/m2，與強極化區(qū)擬合數(shù)據(jù)相近，βa為22.46 mV，βc為47.65 mV。鈦合金作陰極，仍處于強極化區(qū)，陰極電流密度符合式(3)。

2.3 數(shù)值計算結果與分析

假設搭接件接地，則計算獲得涂層失效不同階段搭接件周圍溶液中的電勢分布，如圖7所示。

涂層失效初期，涂層剝落后的螺栓沉頭、十字凹槽及螺桿頂部(見圖2)作為陽極與鈦合金發(fā)生電偶腐蝕，在溶液中形成的電勢分布如圖7(a)所示。陽極面積有限，故形成的電場范圍較小，主要集中在螺栓周圍。

涂層失效中期，圖3中螺栓區(qū)域涂層發(fā)生大面積起泡失效，失去保護的30CrMnSiA作為陽極與鈦合金發(fā)生電偶腐蝕，圖7(b)顯示在陽極區(qū)形成的電場范圍不斷擴大，并延伸到夾持區(qū)邊緣。

隨著涂層失效面積的不斷增大，電場范圍不斷向夾持區(qū)擴展，直至涂層完全失效。在涂層失效后期，表面涂層完全失效的30CrMnSiA與鈦合金發(fā)生電偶腐蝕，圖7(c)顯示在陽極區(qū)形成的電場包含了所有30CrMnSiA區(qū)域，且范圍已擴大到溶液深處。

從圖7的三張圖可以看出，電偶腐蝕效應使搭接件周圍溶液形成了明顯的電勢梯度，電場范圍隨著涂層失效面積的擴大而不斷增大，電場方向由陽極區(qū)邊緣指向溶液深處。在電勢梯度作用下，陽極氧化形成的Fe2+向溶液深處移動，而溶液中原本無規(guī)則運動的陰離子(主要為Cl-)則發(fā)生定向運動，向陽極區(qū)及其周圍涂層加速遷移、滲透。

圖7 不同階段搭接件周圍溶液中的電勢分布Fig. 7 Electrolyte potential distribution in solution around lap joint at different stages

Cl-半徑小，可以通過涂層本身以及涂層缺陷同時傳遞[20]，傳輸速度快，同時電場作用又源源不斷的提供Cl-；另一方面，飛機涂層一般由于重量限制而比較薄，防護相對薄弱，所以，Cl-在電勢梯度作用下發(fā)生定向移動加速了涂層的失效，成為涂層失效的主要原因。

Cl-的滲透最終會導致涂層性能劣化，使涂層耐腐蝕性、離子滲透性能顯著降低[21]，有利于H2O和O2的進一步滲透。Cl-穿過涂層到達并吸附在30CrMnSiA表面，加速表面鈍化膜的溶解，擴散至此的O2發(fā)生還原反應與H2O生成OH-，且被困于涂層膜下方，使局部形成強堿性環(huán)境并最終導致局部膜分層(起泡)，這屬于電滲起泡[22]。在搭接件涂層失效的中期和后期，遠離螺栓的涂層起泡均屬于此種類型。

2.4 搭接件涂層失效的影響

隨著搭接件表面涂層失效面積的不斷增加，對搭接件腐蝕的影響主要包括兩個方面：

1) 陰、陽極面積比例不斷減小，由最初涂層破損時的65∶1到涂層完全失效時的0.58∶1。避免了大陰極小陽極情況的持續(xù)存在而造成的陽極腐蝕加速現(xiàn)象，陽極平均電流密度大大降低，由5.28 A/m2降至0.08 A/m2，腐蝕速度減小。

2) 最大電流密度的位置與大小不斷變化。涂層最初破損時，最大電流密度出現(xiàn)在靠近焊縫的螺栓處，最大值為5.49 A/m2，比自腐蝕電流密度增加了近14倍，隨著涂層失效面積的增大，最大電流密度轉移至焊縫處，最大值降為0.19 A/m2，僅為最初的1/29，減少了因局部腐蝕嚴重而發(fā)生點蝕的風險。

3 結 論

1) 鈦-鋼螺栓搭接件表面涂層失效分三個階段：初期，涂層在應力作用下發(fā)生破損；中期，涂層因絲狀腐蝕和電滲作用發(fā)生失效；后期，涂層主要受電滲作用起泡，直至完全失效。

2) 電偶腐蝕是涂層起泡失效的重要原因，電偶腐蝕使搭接件周圍形成電場，在電勢梯度作用下，Cl-發(fā)生定向移動，發(fā)生電滲，加速涂層失效。

3) 隨著涂層失效區(qū)域的變化和失效面積的不斷增加，搭接件陰、陽極面積比例不斷變小，陽極腐蝕得到減輕；最大腐蝕電流密度的位置發(fā)生變化，數(shù)值變小，降低了發(fā)生點蝕的風險。

4) 通過電偶腐蝕模型的有限元計算分析，可以獲得搭接結構周圍溶液的電場分布，有助于預測涂層失效區(qū)域，為飛機涂層體系的維護保養(yǎng)提供技術支持。

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陳躍良男， 博士， 教授， 博士生導師。主要研究方向： 飛機結構腐蝕防護與壽命可靠性。

Tel.: 0532-58833624

E-mail: cyl0532@sina.com

王晨光男，博士研究生， 工程師。主要研究方向： 飛機結構的腐蝕與防護。

Tel.: 0532-58832401

E-mail: qjcgqj@163.com

*Correspondingauthor.Tel.:0532-58832401E-mail:qjcgqj@163.com

Coatingcorrosionfailureanalysisandinfluenceoftitanium-steelboltedlapjoints

CHENYueliang,WANGChenguang*,ZHANGYong,BIANGuixue

QingdaoBranch,NavalAeronauticalEngineeringInstitute,Qingdao266041,China

Coatingisthemainanti-corrosionsystemofaircraft,andlocaldamageofcoatinghasanimpactonothercompleteareas.Thecoatfailureinconcealedpositionisdifficulttobefoundandaffectstheflightsafety.Corrosionexperimentisperformedfortitanium-steelboltedlapjointswithairplaneserviceenvironmentsimulation.Afterselectingappropriateboundaryconditions,thecausesandeffectsoflapsurfacecoatingfailureareanalyzedbyfiniteelementmethodwhichisbasedonthemathematicalmodelofgalvaniccorrosion.Theresultsindicatethatthecoatingfailureprocesscouldbedividedintothreestages;theeffectofgalvaniccorrosioncausestheelectricfieldaroundthelaparea;thedirectionalacceleratedmotionofCl-underthepotentialgradientcauseselectroosmoticblisteringofcoating.Withtheincreaseofthecoatingfailurearea,theproportionofthecathodeandanodeareaissmaller,thecorrosionoftheanodereduces,thepositionofthemaximumcorrosioncurrentdensitychanges,andthevalueofthecorrosioncurrentdensitydecreases.Thefailureareaofthecoatingcouldbepredictedthroughcalculationofelectricfieldofthesolutionaroundtheoverlappingstructure.Itprovidesthetechnicalsupportforthemaintenanceoftheaircraftcoatingsystem.

lapjoints;coatingfailure;electroosmoticblistering;galvaniccorrosion;numericalcalculation

2015-11-10;Revised2015-11-23;Accepted2015-12-11;Publishedonline2015-12-281650

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NationalNaturalScienceFoundationofChina(51375490)

2015-11-10;退修日期2015-11-23;錄用日期2015-12-11; < class="emphasis_bold">網絡出版時間

時間:2015-12-281650

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國家自然科學基金 (51375490)

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A

1000-6893(2016)11-3528-07