馬戈,唐波,3，黑東煒，魏福利，周海生，羅劍輝，李斌康,夏驚濤

(1.西北核技術研究所，西安710024；2.強脈沖輻射環(huán)境模擬與效應國家重點實驗室，西安710024；3.清華大學工程物理系，北京100084)

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基于直流X射線連續(xù)能譜的平晶搖擺曲線測量方法

馬戈1,2,唐波1,2,3，黑東煒1,2，魏福利1,2，周海生1,2，羅劍輝1,2，李斌康1,夏驚濤1,2

(1.西北核技術研究所，西安710024；2.強脈沖輻射環(huán)境模擬與效應國家重點實驗室，西安710024；3.清華大學工程物理系，北京100084)

采用直流X射線連續(xù)能譜照射晶體，以極小的步進角，測量一定角度范圍內(nèi)，不同入射角度下的衍射能譜，通過提取各個角度衍射能譜中同一能量X射線的衍射強度，微分得到該能量的平晶搖擺曲線。與傳統(tǒng)測量方法相比，該方法具有更大的X射線能量測量范圍，可通過一次角度掃描，同時給出多個能量的搖擺曲線。利用該方法開展了16～21 keV區(qū)間內(nèi)LiF(200)平晶搖擺曲線的相對強度標定，結(jié)果表明，晶體搖擺曲線的半高寬隨X射線能量增加而緩慢減小，而峰值強度隨X射線能量增加則緩慢增加，在入射能譜強度變化較大區(qū)間內(nèi)，該方法測量結(jié)果的不確定度較大。

搖擺曲線；衍射能譜；相對強度；連續(xù)譜X射線

在脈沖X射線能譜測量領域，晶體分光法是非常重要的一種測量手段，利用晶體對X射線的衍射，將X射線能譜轉(zhuǎn)換為衍射強度的空間分布，再根據(jù)不同能量的積分衍射效率反推原始能譜。積分衍射效率是X射線能譜測量過程中非常重要的參數(shù)，直接反映入射X射線與衍射X射線的強度關系，其數(shù)值由晶體搖擺曲線積分得到。通常，采用理論計算并結(jié)合部分能點的晶體搖擺曲線標定，積分得到積分衍射效率。經(jīng)過數(shù)十年的發(fā)展，已建立了一些理論[1-2]，并計算得到了不同材質(zhì)和結(jié)構下的晶體搖擺曲線[3-4]。但由于搖擺曲線受晶體內(nèi)部微結(jié)構和缺陷的影響難以精確計算，因此，在理論計算的基礎上，還需要開展搖擺曲線的實驗標定工作。

現(xiàn)有的晶體搖擺曲線標定方法，大多基于同步輻射和衍射儀的單色化X射線展開，存在諸多問題，如在同步輻射裝置上，利用雙晶單色器[5-6]可以實現(xiàn)十幾千電子伏以下連續(xù)可調(diào)的單色X射線輸出，但能譜范圍窄，且機時非常緊張，申請困難；利用直流X射線源陽極靶特征X射線[7-9]，或采用Ross濾片對[10]可以實現(xiàn)幾千電子伏以上多個近似單色X射線輸出，但單色性相對較差，實際可測量的能點非常少。

為了獲得更多能點下的晶體搖擺曲線，本文主要基于直流X射線源和高純鍺探測器，研究十幾至幾十千電子伏能量范圍內(nèi)X射線平晶搖擺曲線的測量方法。

1測量原理

如果一束能量為E，強度為Iin的X射線以角度θ入射晶面，則在衍射方向上，衍射X射線的強度Idiff可以表示為

(1)

其中，P(E,θ)表示能量為E的X射線在θ角時衍射強度和入射強度的比值。P(E,θ)隨角度θ的變化關系即為該晶面對能量E的搖擺曲線。可通過對搖擺曲線的積分得到積分衍射效率Rc：

(2)

其中，θ1和θ2分別表示X射線入射晶面的角度極小值和極大值。當入射X射線具有一定能量范圍[E,E+ΔE]，且入射晶面的角度存在一定的發(fā)散[θ,θ+Δθ]時，在衍射方向上接收到的衍射X射線強度可表示為

(3)

考慮一束具有一系列不同能量的X射線以多個角度入射晶體。令X射線能量為{E1,E2,…,Em}，入射角度為{θ1,θ2,…,θn}，探測器能量分辨間隔為ΔE，入射X射線發(fā)散角為Δθ，分別對各個能量在不同角度下的衍射X射線強度進行測量，可將測量結(jié)果整理為矩陣形式：

(4)

其中，第i行元素表示同一角度θi下不同能量X射線的衍射強度，即衍射能譜；而第j列元素表示同一能量Ej的X射線在不同角度入射時的衍射強度。若忽略不同角度入射時X射線的強度變化，則有

(5)

因此，要獲得能量為Ej的X射線的搖擺曲線，只需在其對應的布拉格角附近，以一定的角度間隔測量多個角度下的衍射能譜，并提取各個能譜中Ej的強度信息即可。

2實驗過程

基于Unique II型熒光分析儀和高純鍺探測器，開展晶體搖擺曲線的實驗測量工作。實驗裝置如圖1所示，實驗參數(shù)如表1所列。

實驗測量過程和衍射儀上的晶體搖擺曲線標定過程一致，只需在選定的測量角度范圍內(nèi)，根據(jù)設置好的測量角度間隔，逐個角度測量晶體衍射能譜即可。圖2為測量得到的部分入射角度下的衍射能譜。

圖1晶體搖擺曲線測量裝置示意圖Fig.1Sketch of the rocking curve measurement system 表1晶體搖擺曲線標定實驗參數(shù) Tab.1Parameters used in rocking curve calibration

ParameterValueParameterValueCrystal:LiFCollimatorlength,l/mm110Crystallatticespacing,2d/?4.027Anode:MoIncidentangle,θ/(°)8.045-10.733Acceleratevoltage,U/kV40Steppingangle,dθ/(°)0.03125Tubecurrent,I/mA10Collimatordiameter,R/mm1Filter:Ti

(a)θ=8.826°

(b)θ=9.233°

(c)θ=9.733°

(d)θ=10.170°

圖2部分入射角度下的晶體衍射能譜

Fig.2Diffraction spectra at different incident angles

3結(jié)果與分析

選取18.56 keV及18.95 keV兩個能點，分別提取各個衍射能譜中這兩個能量下的衍射強度，可以得到衍射強度與入射角度之間的變化關系，如圖3所示。由式(3)可知，當ΔE和Δθ都趨近于0時，衍射強度隨入射角度的變化曲線即為該能量對應的搖擺曲線；而該條件不滿足時，測量得到的衍射強度隨入射角度的變化曲線，反映的是搖擺曲線在不同角度區(qū)間積分強度的變化。當Δθ大于搖擺曲線角寬度時，通過對衍射強度隨入射角度的變化曲線求微分，即可得到搖擺曲線。在實驗中，Δθ約為0.52°，與預計的搖擺曲線角寬度處于同一量級，因此，圖3中的衍射強度隨入射角度的變化曲線在經(jīng)過峰分離后，還需要進行微分處理，才能得到實際的搖擺曲線。

圖3衍射強度與晶體入射角度的變化關系Fig.3Diffraction intensity vs. incident angle

為比較不同能量對應的搖擺曲線形態(tài)差異，根據(jù)積分強度對測量得到的搖擺曲線進行了歸一化。圖4為LiF(200)晶體的搖擺曲線，橫坐標ΔθB表示入射角與該能量布拉格角的角度差，縱坐標表示歸一化衍射強度。

(a)E=18.56 keV

(b)E=18.95 keV圖4LiF(200)晶體的搖擺曲線Fig.4X-ray rocking curve of LiF(200)

由圖4可知，兩條曲線形態(tài)相近，與文獻[5,7]中測量得到的搖擺曲線形態(tài)也相近，均接近高斯分布，但由于入射X射線能量的差異，本文實驗得到的搖擺曲線峰值強度及半高寬與文獻[5,7]中的相應數(shù)據(jù)存在較大不同。圖4中18.56 keV對應曲線的半高寬為0.196°，峰值強度為2.092×10-2，18.95 keV對應搖擺曲線半高寬0.190°，峰值強度為2.236×10-2。兩條搖擺曲線的半高寬基本相同，但18.95 keV下的峰值強度較18.56 keV下的相應值增大約6.88%。

圖5為LiF(200)晶體在16～21 keV能量區(qū)間內(nèi)的搖擺曲線半高寬和峰值強度隨X射線能量的變化關系。

(a)FWHM

(b)X-ray energy圖5LiF(200)的搖擺曲線半高寬及峰值強度 隨入射X射線能量的變化Fig.5FWHM and peak intensity of LiF(200) rocking curve vs. incident X-ray energy

由圖5可知，總體上，隨著X射線能量的上升，搖擺曲線的半高寬逐漸減小，而峰值強度逐漸增大，這與理論推導得到的變化趨勢基本符合[5]；但是，在特征X射線能量及18 keV附近，測量得到的搖擺曲線形態(tài)存在較大的跳變。分析認為，產(chǎn)生跳變的主要原因一方面是在特征X射線能量附近，能譜強度存在極大的變化，而實驗中采用的光路設計主要針對入射強度較弱的X射線，當入射強度過高時，探測器測量得到的能譜形態(tài)，會由于過大的死時間及較多的復合計數(shù)產(chǎn)生較大的不確定度。本實驗中，在特征X射線能量的±0.25 keV能量區(qū)間內(nèi)，測量的搖擺曲線不可信；另一方面，在對衍射強度隨入射角度的變化曲線進行峰分離時，由于18 keV附近的兩峰過于接近，分離得到的衍射峰形態(tài)與實際形態(tài)存在較大偏差。對此，在峰分離時，可以考慮將臨近能量的峰分離結(jié)果作為基函數(shù)進行峰分離，并通過檢查分離結(jié)果的標準偏差，判斷結(jié)果是否可用。

在對18.56 keV和18.95 keV能量下?lián)u擺曲線峰值強度的測量中，射線源強度的相對不確定度為0.5%，高純鍺探測器計數(shù)測量的相對不確定度為0.2%，旋轉(zhuǎn)臺定位的相對不確定度為0.02%，擬合峰值強度的相對不確定度為4%，峰值位置的相對不確定度為0.1%，總相對測量不確定度約為4%。

4結(jié)論

基于直流X射線源連續(xù)能譜，開展了晶體搖擺曲線標定研究，實現(xiàn)了對LiF(200)晶體16～21 keV能量區(qū)間內(nèi)連續(xù)能量的晶體搖擺曲線測量，給出了搖擺曲線半高寬及峰值強度隨X射線能量的變化趨勢，證明了測量方法的可行性，這對實現(xiàn)硬X射線晶體衍射能譜的反演計算具有重要意義。但是，受實驗條件限制，搖擺曲線無法直接測量，需要通過數(shù)據(jù)處理間接得到，因而引入了較大不確定度。下一步還需要優(yōu)化實驗條件及數(shù)據(jù)處理方法，以便提高測量精度，降低處理過程引入的不確定度。

[1]ANDRE A. Dynamical Theory of X-Ray Diffraction[M]. Oxford: Oxford University Press, 2000.

[2]HENKE B L, GULLIKSON E M, DAVIS J C. X-ray interactions: Photoabsorption, scattering, transmission, and reflection atE=50-30 000 eV,Z=1-92[J]. Atomic Data and Nuclear Data Table, 1993, 54(2): 181-342.

[3]丁國慶. X射線雙晶衍射測試曲線的計算機模擬分析[J]. 半導體技術, 1998, 23(6): 50-54.(DING Guo-qing. Analysis of double crystal X-Ray diffraction by computer-modelling[J]. Semiconductor Technology, 1998, 23(6): 50-54.)

(下轉(zhuǎn)第030801-7頁)

Measurement of Rocking Curve of Flat Crystal with Continuous X-ray Spectrum

MA Ge1,2,TANG Bo1,2,3,HEI Dong-wei1,2,WEI Fu-li1,2,ZHOU Hai-sheng1,2,LUO Jian-hui1,2,LI Bin-kang1,XIA Jing-tao1,2

(1.Northwest Institute of Nuclear Technology，Xi’an710024,China;2.State Key Laboratory of Intense Pulsed Radiation Simulation and Effect，Xi’an710024,China;3.Department of Engineering Physics，Tsinghua University，Beijing100084，China)

A new measurement method of X-ray diffraction rocking curve was proposed. Flat crystal was irradiated by continuous X-ray at different incident angles, and energy spectra of diffracted X-ray were measured for every incident angle. X-ray diffraction rocking curves of different X-ray energy could be calculated upon diffraction intensity curves which were summarized from energy spectra of diffracted X-ray. In comparison with other rocking curve measurements, this measurement method had a wider measuring range in X-ray spectrum. Several rocking curves could be measured during one incident angle scanning. This measurement method was used to measure the rocking curves of LiF(200) in the energy range of 16 keV to 21 keV. The results showed that, with the increase of X-ray energy, the FWHM of rocking curves decreased, while the peak intensity increased. The disadvantage of this measurement method was that the relative uncertainties of the data measured in the energy range where the intensity of incident X-ray changed rapidly could be very large.

rocking curve;diffraction spectra;relative intensity;continuous X-ray

2016-05-03；

2016-06-06

馬戈(1985- )，男，回族，浙江寧波人，助理研究員，學士，主要從事X射線診斷技術研究。

E-mail:mage@nint.ac.cn

TL99

A

2095-6223(2016)030201(5)