肖伯律,劉振宇,張星星,馬宗義
(中國科學院金屬研究所,遼寧 沈陽 110016)
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面向未來應用的金屬基復合材料
肖伯律,劉振宇,張星星,馬宗義
(中國科學院金屬研究所,遼寧 沈陽 110016)
規(guī)?;瘧么偈菇饘倩鶑秃喜牧涎邪l(fā)向更高強度、良好塑韌性和工藝性的方向邁進。圍繞該目標,近年來的研究重點主要以多尺度強化、納米碳材料增強以及非均質構型設計等為特點。介紹了金屬基復合材料相關的研究進展,指出超細晶、超細顆粒協(xié)同強化可以獲得高強度與良好塑韌性,進一步通過雙尺度增強相強化可以兼顧模量等綜合性能;納米碳材料綜合性能極高,對金屬的強化具有高效與多樣化特性;非均質構型在充分發(fā)揮納米碳和陶瓷相的增強作用、挖掘復合材料性能極限方面體現(xiàn)了極高的可行性。同時也指出了這些研究面臨的挑戰(zhàn),以及未來開展構型仿真、納米碳-金屬界面模擬研究以及發(fā)展必須的宏量制備技術的必要性??梢灶A見,金屬基復合材料的研發(fā)已經進入新階段,并已成為高性能材料發(fā)展的一個重要方向。
金屬基復合材料;構型;碳納米管;石墨烯;超細晶
材料復合化突破了單體材料無法獲得的綜合性能的缺點,成為新材料研發(fā)的重要方向。金屬與陶瓷等材料的復合集成了不同組元的模量、強度、導熱、線膨脹以及耐磨性等方面的優(yōu)勢,廣泛應用于飛機及其發(fā)動機、空間飛行器、電子封裝、核電等工程裝備以及汽車、軌道車輛等產品,取得了可觀的工業(yè)成就,因而金屬基復合材料已成為傳統(tǒng)金屬材料以外的重要材料體系。
然而,面對裝備制造水平突飛猛進,傳統(tǒng)的陶瓷增強金屬基復合材料的發(fā)展遇到嚴峻挑戰(zhàn),一是陶瓷的綜合增強效率偏低,復合材料的某些單項指標尚不能與高性能單體材料抗衡,降低了性能優(yōu)勢;另一方面,大量陶瓷相的添加導致復合材料塑韌性和工藝性變差,降低了成型加工與服役可靠性。這些問題困擾著金屬基復合材料的發(fā)展與應用。
為解決復合材料發(fā)展中的瓶頸,通過選用多尺度增強相、新型的納米碳材料增強相、控制基體晶粒組態(tài)與增強相分布、取向等“構型”因素,使復合材料力學性能獲得顯著改善。另外,非均質構型設計與新型增強相的引入還可望給復合材料熱、電等物理性能帶來突破。本文以金屬基復合材料的典型代表——鋁基復合材料為主,介紹了上述研究工作所取得的成效。同時,對可能給金屬復合材料力學與物理性能帶來革新性突破的方向進行了展望,以期為高性能金屬復合材料發(fā)展提供思路。
2.1超細顆粒增強復合材料
傳統(tǒng)的陶瓷顆粒對強度等力學性能的增強效率隨著粒度減小而增加[1]。早在20世紀90年代就有研究發(fā)現(xiàn),當增強相粒度達到納米級時,對強度的增強效率可達到微米顆粒的十幾倍,而且高溫蠕變性能可提高幾個數(shù)量級[2,3]。納米顆粒與基體合金中的位錯、亞結構產生較強的交互作用,因此增強作用更加多樣化。首先,納米顆粒的比表面積增加,由于增強相與基體熱膨脹系數(shù)差異所導致的熱錯配區(qū)域數(shù)量和體積相應增大,理論上數(shù)十納米的顆粒在均勻分散時所形成的熱錯配區(qū)域可達到幾微米顆粒的數(shù)百倍,因而產生幾何必須位錯(GND)的幾率也大幅增加[4,5]。除了熱錯配,彈性模量錯配在非線彈性變形時也產生幾何必須位錯。由兩項幾何必須位錯產生的屈服強度增量為(見式1)[6]:
其中ΔσEM為彈性模量錯配導致的屈服強度增量,ΔσCTE為熱錯配帶來的強度增量。根據(jù)該模型,5 wt%含量的數(shù)十納米的陶瓷顆粒由于熱錯配和彈性模量錯配可帶來近200 MPa的屈服強度增幅,達到20 wt%含量微米顆粒相同機制下的強化水平[7,8]。
除了誘發(fā)位錯增殖,超細顆粒可以與位錯交互作用產生Orowan強化,這種機制在納米顆粒增強復合材料中比較顯著,強度增量可近百兆帕[7]。但要在晶內分布足夠數(shù)量的納米顆粒,Orowan機制才有顯著的作用[9]。此外,分布在晶內的納米顆粒還有一個重要作用,即與晶內位錯相互作用提高加工硬化能力,可以提高超細晶材料的塑性[10],對研發(fā)高強韌復合材料十分關鍵。
2.2超細晶基體復合材料
傳統(tǒng)粗晶基體復合材料強度優(yōu)勢不明顯,利用納米顆粒增強作用,結合低溫球磨等制備超細晶基體復合材料,屈服強度高達800~1000 MPa[11,12],但導致延伸率極低(~1%)。這是高強度超細晶合金及其復合材料共同面臨的困境。由于超細晶合金中的位錯易于在晶界湮滅,其加工硬化能力極低,容易產生局部變形失效[13,14]。直接向超細晶復合材料中添加粗晶合金,可以改善變形協(xié)調性并增加裂紋擴展阻力,一定程度上改善了塑性,但容易導致強度下降[15,16]。而利用攪拌摩擦加工將15 wt%的納米Al2O3顆粒分散到超細晶基體內[17],相比等通道轉角擠壓的相近晶粒尺寸合金[18],復合材料強度與塑性顯著提高,如圖1所示。這主要歸因于超細晶內分布的納米增強顆粒阻礙基體的應變軟化(圖1b),改善了應變硬化能力和塑性。
圖1 攪拌摩擦加工制備的納米Al2O3增強超細晶鋁微觀組織與力學性能:(a)拉伸前,(b)拉伸后,(c)工程應力-應變曲線,(d)真應力應變曲線[17,18]Fig.1 Microstructures and tensile properties of nano Al2O3 reinforced ultrafine grain Al by friction stir processing before tension (a), after tension (b), engineering stress-strain curves (c), and true stress-strain curves (d)[17,18]
超細晶復合材料結合了超細晶基體與超細顆粒的強化作用,只需少量添加顆粒即可體現(xiàn)出極高的強度,有利于改善復合材料機加工等工藝性。然而超細顆粒的添加量很難提高,一方面是制備技術約束,另一方面是過多顆粒會導致塑性嚴重下降,這制約了高強度復合材料兼顧彈性模量、熱膨脹性等性能的可能性。因此,超細晶復合材料的設計需要在構型方面開展更多的研究。通過控制顆粒、超細晶的空間分布構型進行優(yōu)化,在改善塑韌性方面取得一定成效[7,9,12],但超細晶復合材料的構型設計研究還處于萌芽階段,在強韌化作用機制以及構型優(yōu)化方面尚有待深入驗證和探討。
2.3雙尺度增強復合材料
采用含有納米增強顆粒的雙尺度增強相模式,可以提高增強相含量,從而兼顧對強度與模量、熱膨脹性等性能的綜合要求。例如利用攪拌摩擦加工的劇烈塑性變形和機械激活原位反應獲得納米+微米的Al2O3、Al3Ti顆粒,增強相總體積含量可達20~40%,綜合集成了細晶強化、Orowan強化、載荷傳遞等不同強化作用,復合材料彈性模量可達95 GPa,強度比基體合金提升2倍以上,綜合性能更佳[21-23]。雙尺度增強繼承了納米增強復合材料優(yōu)異的耐高溫蠕變性能[24],特別是對大長徑比的短纖維或晶須增強復合材料,向其中添加少量納米顆粒,蠕變性能可提高近一個數(shù)量級[25,26]。這得益于載荷傳遞機制和納米顆粒對位錯釘扎共同強化作用。
雙尺度增強復合材料通過粉末冶金工藝很容易實現(xiàn),例如通過原位反應或氧化、高能球磨以及機械混合引入超細或納米陶瓷顆粒[3,21,22,25,27]。最近通過片狀粉末冶金法制備的納米Al2O3與微米B4C雙尺度顆粒增強超細晶鋁基復合材料[28],在微米顆粒體積含量達32%時,延伸率仍可達6.6%。而液相法也突破了納米-(亞)微米雙相增強復合材料的制備[29-31],添加與基體共格的納米增強相可在凝固時細化基體晶粒[31],由此可使高體積分數(shù)復合材料的延伸率從不足1%提升至2.4%。
綜上,納米陶瓷顆粒的引入顯著提高了復合材料強度、耐高溫蠕變性,而且通過調控納米增強相分布能改善超細晶基復合材料的塑韌性。但由于陶瓷增強相固有的高硬度和脆性,仍然是復合材料成型工藝性改善最大的障礙,因此陶瓷增強金屬復合材料的發(fā)展仍面臨較大挑戰(zhàn)。
3.1傳統(tǒng)金屬工藝制備方法
以碳納米管、石墨烯為代表的低維納米碳材料,給研發(fā)更優(yōu)異性能的復合材料帶來了希望。納米碳材料以極高的強度和傳導性為特征,從表1可見[32,33]。相比陶瓷,其力學和物理性能具有革命性的超越,少量添加可望使金屬的力學、熱學、電學物理性能獲得顯著增強。
表1 典型陶瓷和納米碳材料的性能對比
然而,納米碳增強金屬基復合材料的制備極具挑戰(zhàn)性,其嚴重團聚及其與金屬不潤濕等特性,使其很難分散到金屬基體中。典型的機械分散方法如高能球磨等很容易導致納米碳晶體結構破壞、嚴重界面反應、尺度下降等[34,35],嚴重降低了增強作用。通過分散與損傷的綜合控制[36-40],包括優(yōu)化高能球磨工藝、采用新型的攪拌摩擦加工等方法[37-39],能夠改善納米碳材料的損傷、抑制界面反應,并能實現(xiàn)碳納米管復合材料的規(guī)?;苽?。
進一步研究發(fā)現(xiàn)[41],優(yōu)化分散工藝不會對典型的多壁碳納米管管壁造成破壞,但會降低長度,導致載荷傳遞效率降低。長度Ln的倒數(shù)與機械分散中的剪切應變加載次數(shù)n呈線性關系見式(6):
其中,k為Weibull系數(shù),對給定的碳納米管可以認為是常數(shù);D為碳納米管的直徑;L0為初始碳納米管的長度。對不同機械分散方法,式(6)中,只要固定設備與參數(shù),測量兩個時間點或道次的長度,便可以精確預測出任意時刻或道次的平均長度。該模型對高能球磨、高速剪切等不同機械方法均適用,從而為制備工藝優(yōu)化以及性能預測奠定了基礎。
納米碳材料作為低維材料,其分布取向對性能影響十分顯著。例如通過軋制定向的3 vol%碳納米管鋁基復合材料,模量可達90 GPa,強度可達640 MPa,其綜合性能高于其它方法制備的碳納米管復合材料[42-46],如圖2所示。這些性能數(shù)據(jù)與20~25 vol%碳化硅增強鋁基復合材料相當,而碳納米管復合材料的機加工性與基體合金類似,體現(xiàn)出納米碳材料的高效增強作用與保持良好工藝性的積極作用。
圖2 攪拌摩擦加工結合+軋制制備碳納米管鋁基復合材料:(a)工藝示意圖,(b)碳納米管取向,(c)與其它方法制備相同復合材料比較[42-46]Fig.2 Schematic of processing for friction stir processing and rolling of carbon nanotube reinforced Al (a), orientation of carbon nanotube (b), and comparison with composites by other methods (c)[42-46]
3.2片狀粉末冶金法
上述傳統(tǒng)金屬工藝實現(xiàn)了碳納米管復合材料的制備,但為最大限度地控制損傷,近年來還發(fā)展了具有化學-機械結合的片狀粉末冶金法[36-39]。圖3所示為片狀粉末冶金法制備碳納米管增強鋁基復合材料的流程。先采用球磨制備薄片狀鋁粉末,同時用兩性離子溶液與碳納米管共混并進行超聲分散,利用兩性離子溶液介質的電負性特點,將碳納米管“粘附”于鋁粉末表面(圖3b)。經過高能球磨的鋁粉末片厚度可薄至0.5 m,比表面積遠大于球形粉末,因此可將體積含量高達7.5%的碳納米管均勻分散在片狀鋁粉表面(圖3c)。由于碳納米管未受到球磨的高能量機械作用,其長度十分接近原始碳納米管。經過真空熱壓與擠壓,碳納米管仍保持完好的管壁結構(圖3d),界面平直干凈,沒有Al4C3雜質相形成。
該方法制備的體積含量為1.5%和3%的純鋁基復合材料,屈服強度可分別達到334 MPa和421 MPa(圖3e),比相同工藝制備的純鋁基體提高70%以上,延伸率仍保持在4%以上,相比純機械分散方法,片狀粉末冶金法更能體現(xiàn)碳納米管高強化效率。然而該方法也面臨著效率較低與宏量制備困難的挑戰(zhàn)。
圖3 片狀粉末冶金法制備碳納米管增強鋁基復合材料:(a)工藝示意圖,(b)碳納米管與鋁粉末吸附機制,(c)吸附碳納米管的鋁粉末形貌,(d)界面形貌,(e)拉伸曲線[39]Fig.3 Schematic of processing for flake powder metallurgy of carbon nanotube reinforced Al (a), mechanisms of carbon nanotube adhereing to Al (b), morpphologies of Al powder with carbon nanotube (c) and interface (d), and tensile stress-strain curves (e)[39]
4.1納米碳增強復合材料的構型化
納米碳增強金屬基復合材料顯現(xiàn)出極高的性能,但值得注意的是,納米碳誘導產生的細晶強化和由此在載荷傳遞中增加的強度,在屈服強度增量中占據(jù)很大比例,可達到50%以上[41,47,48]。由于基體的過度強化,即使納米碳的添加量很少,復合材料的塑韌性仍明顯下降,呈現(xiàn)出類似高強度超細晶材料的特點。
隨著金屬強韌化理論的發(fā)展,微觀組織構型為金屬強韌化帶來新思路[49],這種思想也推動了納米復合材料的強韌化發(fā)展。通過增強相空間分布特征控制,近年來獲得豐富研究成果。其中類似貝殼仿生疊層的1.5 vol%碳納米管增強純鋁復合材料,延伸率比碳納米管均勻隨機排布的復合材料提高了近一倍,而強度也提高了10%[50]。
最近的研究[51]以貝殼仿生疊層思想,采用片狀粉末冶金方法制備了石墨烯增強鋁基復合材料,其中基體晶粒呈納米層狀(沿軋制方向約800 nm,垂直軋向約190 nm),還原氧化石墨烯(RGrO)分布于層間。石墨烯體積含量為0.75%、1.5%的復合材料強度比未增強的基體提高25%和50%,模量可達78 GPa和87 GPa,而總延伸率與基體不相上下。其高強度與延伸率可歸結于裂紋形核后必須繞過石墨烯、擴展阻力較大所致。另外,片狀鋁粉所引入的氧化物起到彌散強化作用,而且可以提高應變硬化能力,從而具有較高的均勻延伸率。
在同樣具有面心立方結構的銅基體中,這種仿生構型強韌化作用也同樣適用[52]。圖4所示為采用冷杉木作為基底鍍銅后,向多孔銅中吸附石墨烯(RGrO)、加壓燒結制備出具有仿生磚砌結構復合材料的過程。含有1.2 vol%RGrO的仿生復合材料屈服強度比未增強基體高出120%,模量提高約12%;根據(jù)拉伸應力應變曲線估算復合材料的斷裂韌性可達基體的1.8倍。由此,強化效率R可達到210,比均勻分布構型的碳納米管高一個數(shù)量級[47]。
圖5 隨機分布與定向排列的碳納米鋁復合材料熱膨脹性隨碳納米管含量的變化[53]Fig.5 Variation of normalized CTE of the random and aligned composites with CNT concentration[53]
前述的定向分布構型碳納米管復合材料強度高于隨機分布構型[42],而且沿碳納米管軸方向的熱膨脹系數(shù)更低,如圖5所示[53]。此外,構型也對傳導性影響顯著。表2[54]列出不同構型下1.5 vol%CNT/6061Al復合材料的導電性能對比,可見網絡狀構型的復合材料獲得了最高的導電性能,IACS電導率比隨機取向提高了3.3。
表2不同碳納米管分布構型的CNT/Al復合材料導電性能
Table 2Conductivity of different carbon nanotubes distribution architectonic CNT/Al composites
MaterialsElectricalconductivity(IACS%)ClusteredRandomNetwork6061Al-55.0-1.5vol%CNT/6061Al46.849.552.8
團聚態(tài)構型下,基體與碳納米管結合不佳且存在微孔等,因此電導率最低;隨機取向構型下,碳納米管取向各異,電子在界面的散射作用很強,所以電導率也較低;碳納米管形成網絡狀構型后,電子很容易通過碳納米管網絡傳播,減少了碳納米管與基體界面的電子散射,因此電導率明顯提高。
4.2陶瓷增強復合材料的構型化
相比陶瓷增強相,納米碳材料具有低維特性,而且形狀規(guī)則,界面附近基體的應力應變場分布規(guī)律性更明顯。因而其構型化對特定方向的力學性能帶來非常顯著的改善。但應該指出,對陶瓷增強復合材料的構型化研究也從未停止,其發(fā)展歷史要比納米碳材料更長[55]。最近在鈦基復合材料研究中[56,57],發(fā)現(xiàn)通過原位自生反應形成的蜂窩狀(或網狀)分布的TiB晶須使復合材料強度與塑性、韌性及高溫性能方面全面超越均勻分布結構。此外,非均質的網狀構型還能賦予鈦基體更佳的耐高溫氧化性[58],如在1073 K下保溫100 h,復合材料的氧化增重遠低于基體。
圖6[57,59]所示為網狀分布TiBw/Ti復合材料受載前后的微觀結構與強韌化機制示意圖。復合材料受載后在界面附近產生微孔或TiB晶須斷裂,但周圍塑性優(yōu)異的基體阻止了孔洞擴展。因此斷裂的TiB晶須能繼續(xù)起到承載作用。要使復合材料完全失效,需要更大載荷使微孔相互連接,2 vol%TiBw/Ti的抗拉強度和屈服強度可達1021 MPa、855 MPa,延伸率達11.3%,遠高于均勻構型復合材料[60]。
圖6 網狀分布TiBw/Ti的微觀結構(a),基體變形帶和斷裂的TiB晶須(b),微孔形成前后應力分布與裂紋前端塑性變形區(qū)應力分布(c)[57-59]Fig.6 Microstructure of TiBw/Ti with network distribution (a), slip band in Ti matrix and broken TiB whiskers (b), and stress distribution before and after the origin micro-crack as well as at crack tip (c)[57-59]
4.3構型研究面臨的挑戰(zhàn)
非均質構型在復合材料中已取得初步成效,但目前來看,構型比較單一,主要集中于層狀結構,而且多集中于使用塑性較好的純金屬基體,但復合材料的強度絕對值距離工程應用尚有距離。如果采用合金作為基體,構型參數(shù)(如晶粒尺寸、增強相間距等)對強韌化的影響規(guī)律無疑需要重新探索。目前的構型設計主要依賴實驗摸索,研發(fā)進程緩慢、消耗巨大,難以實現(xiàn)構型優(yōu)化。
通過計算模擬來設計復合材料構型,可以突破低效、高耗的研發(fā)模式困境,而且可望設計全新的構型。但現(xiàn)有模擬方法建立在均質構型基礎上,將復合材料作為等效介質,只考慮增強相含量的作用[61];或者采用單胞模型,無法考慮宏觀邊界條件[62]。最近的研究基于計算圖形學,建立了復合材料微觀逼真模型[63],并能進一步通過金屬、增強相以及界面區(qū)域的本構特性建立起復合材料的多尺度數(shù)字模型,從而實現(xiàn)復合材料性能擬實、量化影響性能的關鍵因素以及模擬殘余應力等[64-66],有望對復合材料性能實現(xiàn)高精度仿真,并成為構型仿真設計的重要工具。
對新型的納米碳材料,構型設計面臨著界面結合弱的挑戰(zhàn)。碳原子間的強方向性飽和sp2鍵和均勻分布的非局域鍵,決定納米碳與金屬難以形成強結合,拉伸時界面容易脫粘[47]。此外,納米碳和金屬傳導機制不同。納米碳的載流子數(shù)量少、遷移率高,金屬則相反。而且,納米碳與金屬傳熱的聲子頻譜帶差異巨大。因此,納米碳添加到高導金屬中(如銅)并未獲得理想的傳導性能。盡管優(yōu)化的構型能對此有所改善[54],但要獲得傳導性能革命性的提升仍有難度。
最后,構型研究還需要強有力的制備技術配合。目前制備特殊構型復合材料基本沿用傳統(tǒng)金屬工藝,納米碳添加量受限,而且制備流程較長。此外,相比自然界某些特殊構型復合材料的高強韌特點,人造構型所獲得的改善效果還有待提升。如果能發(fā)展新型的一體化制備成型技術,在實現(xiàn)高性能復合構型同時成型為器件,必將給復合材料發(fā)展帶來里程碑意義的突破。
經過近半世紀發(fā)展,金屬基復合材料已在航空航天、電子、軍工等重要領域取得廣泛應用,而規(guī)?;膽靡泊偈菇饘倩鶑秃喜牧涎邪l(fā)向更優(yōu)異的綜合性能、更優(yōu)成型加工工藝性方向發(fā)展,隨著我國裝備整體制造水平的快速增長,研發(fā)新型金屬復合材料的需求非常迫切。為此,近年來金屬復合材料的研究呈現(xiàn)出如下趨勢:①引入納米增強相,結合超細晶基體和微米顆粒等構成多尺度強化;②大力推進納米碳材料增強復合材料研發(fā),以獲得更全面的力、熱、電性能,并兼顧工藝性;③開展非均質構型研究,充分挖掘納米碳或陶瓷的增強作用,并改善塑韌性。上述研究取得顯著的進展,凸顯了金屬復合材料研發(fā)的新思想與持久活力。
未來的研究有待深入開展納米碳-金屬界面優(yōu)化、構型優(yōu)化等工作,特別是開展構型仿真研究,可以加快高性能、易加工金屬復合材料的研發(fā)進程,結合新型的實用化制備技術,有望使金屬復合材料的性能獲得革命性的提升。
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(編輯蓋少飛)
Metal Matrix Composites for Future Application
XIAO Bolv, LIU Zhenyu, ZHANG Xingxing,MA Zongyi
(Institute of Metal Research,Chinese Academy of Sciences,Shenyang 110016,China)
Metal matrix composites are developed toward higher strength, good ductility or toughness and high performance in order to meet demand of a wide application. For this purpose, attempts have been focused on multi scale strengthening, nano carbon reinforcing and architecture design. A review on the present research indicates that the synergetic strengthening of ultrafine grains and reinforcing particles could provide high strength and good toughness. Based on that, addition of dual-scaled reinforcements is effective for improvement of comprehensive properties such as the elastic modulus. The nano carbon reinforcements are highly effective and multiple for strengthening metals due to their ultrahigh mechanical and physical properties. As to the hierarchical architecture, it is highly feasible for effectively strengthening metals without sacrificing ductility and toughness, and challenges for these studies are addressed. In the future, modelling and simulation for architecture and interface between nano carbons and metals should be conducted. Furthermore, novel fabrication methods for mass production should be developed. Research of metal matrix composites has entered a new era, and it is one of important branches of novel materials.
metal matrix composites;architecture;carbon nanotube;graphene;ultrafine grain
2016-07-10
國家重點基礎研發(fā)計劃項目(2012CB619600)
肖伯律,男,1975年生,研究員,博士生導師,Email:
10.7502/j.issn.1674-3962.2016.09.04
TG146.2
A
1674-3962(2016)09-0666-08
blxiao@imr.ac.cn