張宏源，劉樂樂，劉昌嶺，孫建業(yè)，孟慶國，趙仕?。?.中國石油大學（華東）信息與控制工程學院，山東 青島 266071；2.國土資源部天然氣水合物重點實驗室，青島海洋地質(zhì)研究所，山東 青島 266071；3.海洋國家實驗室海洋礦產(chǎn)資源評價與探測技術(shù)功能實驗室，山東 青島 266071；4.中國石油大學（華東）石油儀器儀表研究所，山東 青島 266071）

含水合物地層滲流特性實驗研究進展及瞬態(tài)壓力脈沖法適用性分析*

張宏源1，2，劉樂樂2，3?，劉昌嶺2，3，孫建業(yè)2，3，孟慶國2，3，趙仕俊1，4
（1.中國石油大學（華東）信息與控制工程學院，山東 青島 266071；2.國土資源部天然氣水合物重點實驗室，青島海洋地質(zhì)研究所，山東 青島 266071；3.海洋國家實驗室海洋礦產(chǎn)資源評價與探測技術(shù)功能實驗室，山東 青島 266071；4.中國石油大學（華東）石油儀器儀表研究所，山東 青島 266071）

調(diào)研了含水合物地層滲流特性實驗研究進展，歸納總結(jié)了現(xiàn)有的缺點與不足；概述了瞬態(tài)壓力脈沖法的基本原理及其應(yīng)用現(xiàn)狀，分析討論了該方法應(yīng)用于含水合物地層滲流特性實驗研究的適用性。主要結(jié)論如下：保持穩(wěn)定滲流難、測量耗時長和水合物易擾動是現(xiàn)有實驗研究存在的主要不足；瞬態(tài)壓力脈沖法能夠解決上述不足，且測量精度高，具有良好的適用性，特別適用于我國南海含水合物地層。建議開展我國南海水合物成藏與開采過程中地層滲流特性模擬實驗研究工作。

含水合物沉積物；絕對滲透率；水合物飽和度；瞬態(tài)壓力脈沖法

0　引　言

天然氣水合物（簡稱水合物）是由天然氣（主要成分是甲烷）與水在較高壓力和較低溫度條件下形成的一種籠形結(jié)晶化合物［1］，俗稱“可燃冰”，具有儲量大、分布廣和能量密度高等特點［2］，被認為是21世紀一種重要的潛在新型清潔能源［3］。目前，在加拿大馬更些三角洲凍土區(qū)［4］、美國阿拉斯加凍土區(qū)［5］和日本南海海槽［6］開展了數(shù)次水合物開采工程試驗。我國在南海北部海域沉積層［7］和青海祁連山木里凍土地層［8］中先后鉆獲水合物實物樣品，近年來又在青藏高原凍土區(qū)和南海海域劃定了多個水合物資源遠景區(qū)［9］。在水合物豐富資源量和國外水合物開采工程試驗的鼓舞下，我國制定了2017-2018年海域水合物開采工程試驗計劃［10］，受到了國內(nèi)外的廣泛關(guān)注。

水合物開采是一個復(fù)雜的物理化學過程，涉及傳熱、水合物相變、傳質(zhì)（多相滲流、擴散等）和地層變形四個相互影響的物理化學效應(yīng)［11］。對流傳熱效率和孔隙壓力消散速率均受多相滲流物理效應(yīng)的影響，而含水合物地層絕對滲透率和孔隙流體各相相對滲透率是多相滲流物理效應(yīng)的關(guān)鍵參數(shù)［12］。因此，闡明含水合物地層多相滲流特性（特別是地層絕對滲透率）在水合物開采過程中的變化規(guī)律，對水合物開采儲層評價、產(chǎn)能預(yù)測和實施方案設(shè)計優(yōu)化等工作具有重要的參考意義［13-16］。

本文首先綜述了國內(nèi)外含水合物地層滲流特性實驗研究進展，然后總結(jié)了我國海域含水合物地層基本特征，接下來介紹了瞬態(tài)壓力脈沖法的基本原理、應(yīng)用現(xiàn)狀以及該方法應(yīng)用于含水合物地層滲流特性實驗研究的適用性，最后展望了含水合物地層滲流特性的瞬態(tài)壓力脈沖法研究方向。

1　含水合物地層滲流特性實驗研究進展

目前，國內(nèi)外專家學者開展了含水合物地層滲流特性室內(nèi)實驗［17-23］、理論分析［24-25］和數(shù)值模擬［26-30］研究工作，在以下3個方面基本達成共識：①水合物飽和度是影響含水合物地層滲流特性的重要因素；②相同水合物含量條件下，不同微觀賦存狀態(tài)的水合物對含水合物地層滲流特性的影響程度差異明顯，而不同的水合物合成方法形成不同微觀賦存狀態(tài)的水合物；③含水合物地層滲流特性與樣品狀態(tài)有關(guān)，如粒徑級配、初始孔隙率和有效應(yīng)力水平等。室內(nèi)實驗是理論分析和數(shù)值模擬適用性驗證的主要依據(jù)，在含水合物地層滲流特性研究中具有重要的地位。鑒于現(xiàn)場原位測試技術(shù)與實驗成本的限制，含水合物地層滲流特性實驗研究仍以室內(nèi)實驗為主，測試對象包括保壓取芯樣品和人工制備樣品兩種類型。

KONNO等［17］開展了日本南海海槽東部保壓取芯與非保壓取芯樣品滲流特性實驗研究，以自制海水為測量媒介，采用恒定流速法測量樣品的絕對滲透率，流速控制在0.001～5 mL/min，樣品兩端壓差一般不超過20 kPa。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，水合物飽和度為70％的砂土樣品（直徑29mm、長48mm、中值粒徑133.2 μm、孔隙率42％、有效應(yīng)力1.6 MPa）的絕對滲透率為47 mD，水合物完全分解后絕對滲透率增大為840 mD；水合物完全分解后，黏土樣品的絕對滲透率為幾十個微達西（μD），粉土樣品的絕對滲透率為幾十個毫達西（mD），砂土樣品的絕對滲透率最大為1.5 D，并且樣品有效應(yīng)力由1.6 MPa增加至10 MPa會導(dǎo)致絕對滲透率降低為原來的一半；樣品絕對滲透率對數(shù)值與樣品中值粒徑對數(shù)值具有明顯的線性關(guān)系。

JOHNSON等［18］在取自美國阿拉斯加北部陸坡埃爾伯山脈的4個未固結(jié)樣品中合成了飽和度為1.5％～36％的CH4水合物，以自制鹽水和N2為測量媒介，采用恒定壓差法測量樣品的絕對滲透率和水氣有效滲透率，流速控制在0.5～1 mL/min，樣品中值粒徑為31～125 μm，孔隙體積為23～39.2 mL，測量過程中通過樣品的流體體積不小于5倍的孔隙體積。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，樣品的滲透性隨著水合物飽和度的增加而明顯降低；測量過程中，在細顆粒為主的低滲樣品兩端難以維持恒定的壓差，滲流速度不穩(wěn)定且容易生成水合物，導(dǎo)致測量結(jié)果存在較大的誤差。

MARINAKIS等［19］首先將地中海東部阿姆斯特丹海底泥火山重力取芯泥土重塑，并沖洗細顆粒后制備成樣，然后在樣品中合成飽和度為35％～40％的混合氣體水合物，最后在溫度由12℃（水合物穩(wěn)定）升高至27℃（水合物完全分解）過程中，每間隔3℃采用恒定壓差法測量樣品絕對滲透率，每次耗時3天。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，水合物分解前和完全分解后樣品的絕對滲透率分別為0.21 D和0.65 D，即水合物含量對于低滲透性樣品的絕對滲透率影響不明顯。

DELLI等［20］采用粒徑為600～850 μm的渥太華砂制備直徑為65mm和長為129mm的樣品（孔隙率33.6％），并在其孔隙內(nèi)合成CO2水合物，以去離子水為測量媒介，通過恒定壓差法測量樣品絕對滲透率。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，CO2水合物飽和度為44.8％時樣品絕對滲透率為0.19 D，而水合物完全分解后樣品絕對滲透率變?yōu)?.50 D。

KONNO等［21］采用平均粒徑為220 μm的豐浦標準砂制備直徑為50mm和長為200mm的樣品，并在其孔隙內(nèi)通過氣體過量法合成CH4水合物，分別以氣體和水為測量媒介，采用恒定流速法測量樣品的滲透率，氣體的速率為200 mL/min（1 atm、273.15 K），水的速率為0.1 mL/min。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，對于水合物飽和度為69％的樣品，測量過程中，樣品兩端壓差始終無法保持穩(wěn)定；截取部分相對穩(wěn)定壓差數(shù)據(jù)確定氣體有效滲透率為0.417 mD，水合物完全分解后的樣品絕對滲透率為25.65 D，樣品孔隙中有新的水合物生成。

LI等［22］采用粒徑為300～450 μm的石英砂制備樣品（孔隙率為42.8％，孔隙體積為35.0 mL），并在其內(nèi)合成CH4水合物，以去離子水為測量媒介，采用恒定流速法測定樣品的絕對滲透率。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，水合物飽和度為9.3％的樣品，滲流速度為5 mL/min時，樣品兩端壓差能夠保持在65～80 kPa；而滲流速度提高為7 mL/min時，壓差突然升高至100 kPa，隨后迅速降低至10 kPa；樣品兩端壓差在測量過程中難以保持穩(wěn)定，并且過大的滲流速度會使樣品滲流通道發(fā)生改變，進而影響樣品絕對滲透率的大小。

宋永臣等［31］和劉瑜等［32］在均勻粒徑玻璃砂樣品中合成CH4水合物。而翟誠等［33］在粒徑范圍1～2mm天然粉砂巖中加入20wt％的黏土制備成樣，并在樣品內(nèi)合成CH4水合物。上述工作均以去離子水為測量媒介，以恒定流速法測定樣品的絕對滲透率。

綜上所述，現(xiàn)有的含水合物地層滲流特性實驗多數(shù)以砂土樣品為研究對象，且均采用恒定流速或恒定壓差的穩(wěn)態(tài)法測量樣品滲透率，通常需要較長的時間以達到穩(wěn)定滲流狀態(tài)，特別是對于富含細顆粒的土樣中含有較高飽和度水合物的情況，穩(wěn)定滲流狀態(tài)難以實現(xiàn)［18，21］，穩(wěn)態(tài)法具有明顯的局限性；樣品內(nèi)長時間滲流極易導(dǎo)致孔隙流體生成新的水合物［18］，改變樣品滲流通道，進而影響絕對滲透率的大??；水合物制樣通常采用非飽和制樣法，與自然界中海域水合物成藏過程明顯不符［34］；由于測量技術(shù)的限制，目前針對黏土質(zhì)粉砂或粉砂質(zhì)粘土樣品滲流特性實驗研究仍然較少，不同水合物飽和度條件下樣品絕對滲透率實驗數(shù)據(jù)積累明顯不足。

2　我國海域含水合物地層粒徑特征

我國從2007年開始在南海北部陸坡神狐海域多次鉆獲含水合物沉積物樣品［35-40］。一般地，神狐海域鉆探位置的海水深度大于1 200 m。水合物以分散或膠結(jié)的方式充填在海底以下300 m以內(nèi)的沉積物中［41］，水合物飽和度約為26％～48％。氣體中甲烷含量為96.1％～99.8％，還有少量乙烷和丙烷。含水合物地層主要由陸源碎屑礦物、粘土礦物（兩者總量在65％以上）和生物碳酸鹽（總量在30％左右）組成［41］?；阢@獲樣品粒度分析結(jié)果，神狐海域含水合物層及其相鄰層位沉積物粒組類型含量如表1所示?？梢钥闯觯衔飳又辛＝M類型以粉砂為主，具有粉砂大于70％、黏土含量介于15％～30％和砂一般小于10％的基本特征；含水合物層粒組類型平均含量與其上下層位沉積物的差別不大，但粒組類型含量的范圍值有差異。因此，我國南海含水合物地層骨架以粉砂質(zhì)粘土和粉細砂等為主，含水合物地層因水合物的存在其滲透性進一步削弱，有效滲透率比較低［42］。

表1　神狐海域含水合物層及其相鄰層位沉積物粒組類型含量［41］Table 1　Components of gas hydrate-bearing sediments（HBS）from Shenhu area［41］

3　瞬態(tài)壓力脈沖法適用性分析

3.1基本原理

瞬態(tài)壓力脈沖法由BRACE等［43］于1968年首次提出，經(jīng)過40多年的發(fā)展已經(jīng)在巖石和混凝土等材料滲透率測量方面取得較好的成果。瞬態(tài)壓力脈沖法具有理論成熟、操作方便和求解簡單等特點，其測量設(shè)備結(jié)構(gòu)示意圖如下所示。

圖1　瞬態(tài)壓力脈沖法測量設(shè)備結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1　Schematic diagram of apparatus for flooding test by the transient pulse method

測量時，首先打開閥門V1和V2，使試件孔隙壓力與上、下游容器內(nèi)流體壓力平衡；然后關(guān)閉閥門V1，通過注入流體使上游容器內(nèi)流體壓力發(fā)生一個增量0PΔ；最后打開閥門V1，測量上、下游容器內(nèi)流體壓力差值隨時間的變化，當壓力差值為零時測量結(jié)束。壓力差值隨時間的變化過程可以用下式描述：

式中：ΔP（t）是上、下游容器內(nèi)流體壓力實測差值，Pa；V1和V2分別代表上、下游容器的容積，m3；t為時間，s；k為試件的絕對滲透率，m2；A為試件橫截面的面積，m2；μ為流體粘度，Pa·s；β為流體壓縮系數(shù)，Pa-1；L為試件長度，m；m1為擬合斜率，s-1。

3.2應(yīng)用現(xiàn)狀概述

瞬態(tài)壓力脈沖法經(jīng)過HSIEH等［44］、NEUZIL等［45］、LIN等［46］和ZHANG等［47-49］的研究，理論基礎(chǔ)扎實可靠，適用條件清晰明確，已被廣泛應(yīng)用于水利行業(yè)、建筑行業(yè)、核工程和油氣藏工程等多個領(lǐng)域。

胡少華等［50］采用瞬態(tài)壓力脈沖法，以氣體為測量媒介，對不同圍壓和不同剪應(yīng)力條件下巖石試樣的滲透率進行了測量。滲透率測量結(jié)果與損傷演化趨勢吻合較好，準確地獲得了北山花崗巖在三軸壓縮過程中的應(yīng)力-應(yīng)變特征曲線與滲透率變化過程的對應(yīng)規(guī)律，完成了我國高放射性廢棄物深度埋存處置的預(yù)選址工作。

在低滲透油氣藏開發(fā)工程領(lǐng)域，絕對滲透率介于10-6～1 mD的巖石［51-52］比較常見。張開洪等［53］研發(fā)了一套瞬態(tài)壓力脈沖法巖芯滲透率測量裝置，絕對滲透率測量范圍介于0.01～100 mD，測量耗時一般為10 min左右，僅為恒流法測量耗時的10％。測量結(jié)果的重復(fù)誤差小于3％，且相對誤差小于10％，具有良好的重復(fù)性和準確性，為我國低滲透油氣藏的開采與利用提供了可靠的滲透率參數(shù)。

李小春等［54］采用瞬態(tài)壓力脈沖法對日本白濱砂巖樣品進行滲透率測量，測量結(jié)果具有良好的精度，且測量耗時通常為10～40 min。ODA等［55］開展了花崗巖滲透率瞬態(tài)壓力脈沖法實驗研究，闡明了巖石裂紋擴展數(shù)量與滲透率之間的關(guān)系。STORMONT等［56］采用瞬態(tài)壓力脈沖法，以氣體為測量媒介對低滲鹽巖（＜0.01 mD）滲透性進行了測量，其研發(fā)的實驗裝置能測量絕對滲透率低于5 × 10-7mD的巖石樣品。

高誠等［57］提出的數(shù)據(jù)分析方法能夠?qū)B透率測量誤差控制在5％以內(nèi)。李小春等［58］提出的變?nèi)菝}沖法較常規(guī)瞬態(tài)壓力脈沖法具有更大的量程和更高的測量精度。該方法通過調(diào)節(jié)水箱容積以適應(yīng)不同滲透率的試樣，把測量耗時控制在1～30 min，指出了水箱容積變化對滲透率測量結(jié)果影響不大。

3.3適用性分析

顯然，瞬態(tài)壓力脈沖法在測量過程中不需要樣品內(nèi)部滲流達到穩(wěn)定狀態(tài)，不需要測量通過樣品的流量大小，而只需要測量樣品上、下游壓差隨時間的變化。一般地，壓力測量精度遠遠高于流量測量精度，因此，瞬態(tài)壓力脈沖法較恒流法和恒壓法具有更高的測量精度。對于滲透性較差的樣品，瞬態(tài)壓力脈沖法的測量耗時通常遠遠少于恒流法和恒壓法的測量耗時。

瞬態(tài)壓力脈沖法的上述特點，能夠較好地解決含水合物地層特別是我國神狐海域含水合物地層滲流特性實驗研究中存在的一些問題。采用瞬態(tài)壓力脈沖法測量含水合物地層樣品絕對滲透率，不需要形成穩(wěn)定的滲流狀態(tài)，避免了樣品反壓閥門調(diào)節(jié)和上、下游壓差不穩(wěn)定的窘境；測量耗時短，不需要長時間注入測量媒介，能夠有效避免測量時樣品中水合物的生成與分解，以保證樣品結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，使水合物成藏與開采過程中地層絕對滲透率隨水合物飽和度動態(tài)變化規(guī)律的實驗研究成為可能。然而，水合物需要較低的溫度和較高的壓力條件以保持穩(wěn)定，而測量過程中溫度的變化不僅有可能引起水合物的分解，還會影響上下游容器內(nèi)流體壓力的變化。因此，采用瞬態(tài)壓力脈沖法測量含水合物地層樣品絕對滲透率時，需要保證樣品溫度與上、下游容器內(nèi)流體溫度相同并穩(wěn)定。此外，實驗測量時需選取合適的初始脈沖壓力ΔP0，以避免沉積物孔隙結(jié)構(gòu)變化對測量結(jié)果的影響。

國土資源部天然氣水合物重點實驗室自主研發(fā)了一套適用于含水合物沉積物的瞬態(tài)壓力脈沖法測量實驗裝置，能夠采用時域反射技術(shù)，實時測量沉積物中水合物飽和度，能夠在20 min以內(nèi)完成一次測量。圖2給出了該實驗裝置獲得的含水合物沉積物上、下游壓差隨時間變化的數(shù)據(jù)?？梢钥闯觯ct具有良好的線性關(guān)系，通過式（2）即可獲得含水合物沉積物的絕對滲透率；瞬態(tài)壓力脈沖法體現(xiàn)出了良好的適用性。目前，該重點實驗室正在該裝置上開展我國南海水合物成藏與開采過程中沉積物絕對滲透率隨水合物飽和度變化規(guī)律的模擬實驗研究工作，力爭為我國海域水合物勘探與開發(fā)提供可靠的參數(shù)依據(jù)。

圖2　含水合物沉積物上、下游壓差隨時間變化數(shù)據(jù)Fig.2　Experimental data of differential pressures of hydratebearing sediments

4　結(jié)論與建議

調(diào)研了含水合物地層滲流特性實驗研究進展，并歸納總結(jié)了目前存在的缺點與不足；概述了瞬態(tài)壓力脈沖法基本原理及其應(yīng)用現(xiàn)狀，并討論分析了該方法應(yīng)用于我國南海含水合物地層滲流特性實驗研究的適用性。主要結(jié)論與建議如下：

（1）保持穩(wěn)定滲流難、測量耗時長和水合物易擾動是目前含水合物沉積物滲流特性實驗研究存在的主要不足。此外，黏土與粉砂為主的含水合物沉積物絕對滲透率測量實驗數(shù)據(jù)積累明顯不足。

（2）瞬態(tài)壓力脈沖法無需穩(wěn)定滲流，測量耗時通常少于30 min，水合物易保持穩(wěn)定，能夠解決目前存在的主要不足，測量精度高，應(yīng)用于含水合物沉積物滲流特性實驗研究具有良好的適用性，特別適用于我國南海含水合物地層。

（3）建議針對我國南海含水合物地層的地質(zhì)力學特征，開展水合物成藏與開采過程中滲流特性變化規(guī)律研究工作，影響因素主要包括水合物飽和度和地層有效應(yīng)力等，要求水合物合成方法盡可能接近實際的水合物成藏情況，并能夠?qū)崟r監(jiān)測水合物飽和度的變化。

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Advances in Experimental Investigations on Seepage Characteristics of Hydrate-Bearing Sediments and Feasibility of Transient Pulse Method

ZHANG Hong-yuan1，2， LIU Le-le2，3， LIU Chang-ling2，3， SUN Jian-ye2，3，MENG Qing-guo2，3， ZHAO Shi-jun1，4
（1.China University of Petroleum（East China）， College of Information and Control Engineering， Qingdao 266071， Shandong， China；2.The Key Laboratory of Gas Hydrate， Ministry of Land and Resources， Qingdao Institute of Marine Geology， Qingdao 266071，Shandong， China； 3.Laboratory for Marine Mineral Resources， Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology，Qingdao 266071， Shandong， China； 4.China University of Petroleum（East China）， Petroleum Instrument Research Institute， Qingdao 266071， Shandong， China）

This paper summarized the advances in experimental investigations on seepage characteristics of hydrate-bearing sediments and the shortcomings of current experiments.Both the fundamental principle and the application status of the transient pulse method applied for permeability measurements were introduced， and the feasibility of the method for hydrate-bearing sediments was discussed.It is shown that the three shortcomings of the existing experimental measurement methods including hard to keep steady flow， long time consuming， and formation/dissociation of hydrate during measurement， can be overcome by using transient pulse method.The transient pulse method is of great feasibility for hydrate-bearing sediments， particularly in the South China Sea.Seepage characteristics of hydrate-bearing sediments during hydrate formation and dissociation should be experimentally studied in the future.

hydrate-bearing sediment； absolute permeability； hydrate saturation； transient pulse method

TK01；TU411.4

A

10.3969/j.issn.2095-560X.2016.04.003

2095-560X（2016）04-0272-07

2016-05-20

2016-06-21

國家自然科學基金（41376078，11402131）

劉樂樂，E-mail：liulele_leo@163.com

張宏源（1992-），男，碩士研究生，主要從事天然氣水合物試驗測試技術(shù)研究工作。

劉樂樂（1986-），男，博士，助理研究員，主要從事天然氣水合物開采涉及的力學問題研究工作。

劉昌嶺（1966-），男，博士，研究員，主要從事天然氣水合物研究工作。

孫建業(yè)（1981-），女，博士，高級工程師，主要從事天然氣水合物模擬實驗研究工作。

孟慶國（1983-），男，博士，助理研究員，主要從事天然氣水合物模擬實驗研究工作。

趙仕?。?957-），男，博士，高級工程師，主要從事天然氣水合物實驗技術(shù)研究工作。