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        南寧地區(qū)氣溶膠光學特性的季節(jié)特征

        2016-09-21 05:30:48施禪臻莫招育張愛亮陳啟悅陳志明
        復旦學報(自然科學版) 2016年4期
        關(guān)鍵詞:氣溶膠顆粒物光學

        施禪臻,莫招育,張愛亮,陳啟悅,陳志明,周 斌

        (1. 上海市計量測試技術(shù)研究院,上海 201203; 2. 復旦大學 環(huán)境科學與工程系,上海 200433;3. 廣西壯族自治區(qū)環(huán)境保護科學研究院,南寧 530022)

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        南寧地區(qū)氣溶膠光學特性的季節(jié)特征

        施禪臻1,2,莫招育3,張愛亮1,陳啟悅1,陳志明3,周斌2

        (1. 上海市計量測試技術(shù)研究院,上海 201203; 2. 復旦大學 環(huán)境科學與工程系,上海 200433;3. 廣西壯族自治區(qū)環(huán)境保護科學研究院,南寧 530022)

        運用CE318太陽光度計對南寧地區(qū)氣溶膠光學特性的季節(jié)變化特征進行了觀測.反演得到氣溶膠光學厚度(AOD500nm)季節(jié)分布: 冬季(0.98)>春季(0.77)>秋季(0.75)>夏季(0.47);?ngstr?m波長指數(shù)從大到小依次為冬季(1.33)>夏季(1.30)>秋季(1.15)>春季(0.95);氣溶膠粗模態(tài)上的體積數(shù)濃度: 春季>冬季>秋季>夏季,對應(yīng)細模態(tài)的體積數(shù)濃度由大到小依次為: 冬季>秋季>夏季>春季;單次散射反照比(以440nm為例)在夏季(0.98)最高,散射光學厚度在冬季有極大值.由微脈沖激光雷達得到平均垂直消光系數(shù)大小依次為: 冬季(0.15)>秋季(0.14)>春季(0.13)>夏季(0.08).根據(jù)地基觀測結(jié)果分析了南寧地區(qū)氣溶膠的季節(jié)類型,存在冬季(12、1、2月)的霾/混合氣溶膠、春季(3~5月)的沙塵氣溶膠、初夏(6月)的生物質(zhì)氣溶膠、夏季的背景氣溶膠,以及秋季城市/工業(yè)氣溶膠;進一步對比分析了地基、衛(wèi)星(MODIS)遙感反演的AOD參數(shù)(137個樣本),75%樣本在誤差范圍內(nèi),MODIS總體上呈現(xiàn)污染天低估的特征(>20%);干凈天則多為高估結(jié)果,最高的誤差頻率出現(xiàn)在0~0.1區(qū)間.

        氣溶膠; 光學特性; 季節(jié)特征; 南寧

        氣溶膠光學特性是大氣輻射模式計算的重要參數(shù)[1-3],也是表征大氣環(huán)境空氣質(zhì)量的一個因子[4-5].氣溶膠在時空分布上存在巨大的差異,不同污染類型氣溶膠對應(yīng)不同的化學組分,具有相異的吸收/散射特征[6-7].在快速的工業(yè)化與城鎮(zhèn)化進程中,中國城市地區(qū)的氣溶膠排放復雜多變,對氣候、環(huán)境變化產(chǎn)生關(guān)鍵而不確定的影響,然而目前針對城市灰霾氣溶膠光學特性的觀測仍然十分有限[8].地基遙感觀測是獲取氣溶膠光學參數(shù)的主要途徑,通過對柱狀大氣光學參數(shù)的反演,可以獲得氣溶膠垂直分布及其光學特性,對于衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)訂正、城市空氣質(zhì)量監(jiān)測具有意義[9-10].衛(wèi)星遙感可以在較大的時空范圍內(nèi)對區(qū)域空氣質(zhì)量進行反演,但由于云除、氣溶膠模型、地表反射率等不確定因子,其結(jié)果通常有偏差.地基觀測可以連續(xù)地反演同一空間范圍內(nèi)氣溶膠微物理參數(shù),是對比和校正空基遙感產(chǎn)品的重要手段[11-13].

        南寧市位于我國西南地區(qū),北部灣北岸,氣候溫暖濕潤.據(jù)環(huán)保部門統(tǒng)計,該市2013年灰霾日(70d)較2003年(15d)翻了兩番.《南寧市2013年環(huán)境狀況公告》顯示,根據(jù)《空氣環(huán)境質(zhì)量標準》(GB 3095—2012)評價,2013年南寧市區(qū)污染天占比為25%,空氣質(zhì)量超標天(污染天)分布在1月(19d)、2月(3d)、3月(7d)、4月(3d)、9月(4d)、10月(19d)、11月(12d)、12月(25d);其中,重度污染日出現(xiàn)在1月(4d)與12月(9d);超標中首要污染物多為細顆粒物.然而,針對該地區(qū)的氣溶膠理化性質(zhì)研究十分有限,污染來源解析也待開展.本文通過地基觀測,對南寧地區(qū)不同季節(jié)的氣溶膠光學特性進行了反演分析,填補了該地區(qū)在氣溶膠光學觀測方面的數(shù)據(jù)空白,為區(qū)域氣候模式準確計算、衛(wèi)星遙感反演訂正積累了必要數(shù)據(jù).

        1 研究概況

        1.1觀測站點

        本研究觀測站位于廣西壯族自治區(qū)南寧市,自治區(qū)環(huán)境保護科學研究院2號樓6樓平臺(108°20′01″E,22°48′25″N),毗鄰藝術(shù)學院,屬于文教區(qū),無主要工業(yè)源影響;觀測周期為2014年2月—2015年1月.細顆粒物(PM2.5)等觀測數(shù)據(jù)由南寧市環(huán)境監(jiān)測站提供,研究采用了南寧市農(nóng)科院站點數(shù)據(jù),該觀測站與環(huán)科院相距5km,同處科教區(qū),可以表征較一致的觀測背景[14].

        1.2觀測儀器與數(shù)據(jù)反演

        研究主要采用CIMEL公司設(shè)計的CE318 N多波段太陽直射輻射計,自動跟蹤掃描太陽輻射.儀器的視場角為1.2°,太陽跟蹤精度為0.1°.CE318將采集數(shù)據(jù)自動存入機器內(nèi)部存儲單元,并通過軟件定時傳輸?shù)诫娔X中.正常工作中,該儀器每15min完成一次對太陽(直接輻射)天空(散射)的掃描,采集直接輻射和散射輻射強度.本研究中使用的CE318于2012年9月于西班牙Izaa大氣觀測站(16°29′57″W,28°18′32″N,2373m)進行拉格朗日式定標,定標結(jié)果表明其AOD與標準算法誤差僅為0.006~0.012,該儀器在紫外到紅外8個非連續(xù)波段(340,380,440,500,675,870,1020和1640nm)進行大氣光學輻射觀測.國際氣溶膠觀測網(wǎng)(Aerosol robotic net, AERONET)通常采用Dubovik和King的反演方法,將所有太陽輻射量訂正到440nm、675nm、870nm以及1020nm 4個波段上,由此得出的數(shù)據(jù)更為精確.基于AERONET經(jīng)典算法,中科院遙感所李正強研究員對其進行了兩個方面的差異化處理[8]: 一個差異是在直接輻射和散射觀測過程中采用增益-訂正法以實現(xiàn)浮動定標,該方法在中國氣溶膠聯(lián)合觀測網(wǎng)中已經(jīng)實現(xiàn),并證明與AERONET算法無明顯差異;具體而言,算法通過直接輻射強度E(λ)和散射強度L(λ)定義定標參數(shù)Ωv:

        (1)

        式(1)中C(λ)和V(λ)代表太陽光度計測得的太陽直接輻射、天空光散射的電信號,隨后獲得增益參數(shù)及其對應(yīng)角度Ω,該參數(shù)與光波段無關(guān),通過Ωv進行下一步訂正傳輸:

        Ω=Ωv(HGa/LG),

        (2)

        式(2)中HGa和LG分別代表儀器物理增益及電子增益.通過Ω的傳輸訂正環(huán)節(jié)在實驗?zāi)M獲得具體參數(shù)結(jié)果(一般為3%~5%).因此通過現(xiàn)有的輻射參數(shù)測量,也可以訂正歷史觀測數(shù)據(jù).反演中的一個巨大誤差來源是對地表反照率的錯誤估計,AERONET反演2.0產(chǎn)品時,采用滑動平均(16d平均)來作為地表反照率參數(shù),具體選用AERONET觀測站周圍5km范圍的數(shù)據(jù),通過中分辨率成像光譜儀(Moderate-resolution Imaging Spectroradiometer, MODIS)衛(wèi)星反演確定.李等人在算法中采用基于MODIS衛(wèi)星的72月平均值作為反演參數(shù)(誤差率約為10%),結(jié)果更為穩(wěn)定.本研究采用以上算法,對CE318數(shù)據(jù)進行反演,得到氣溶膠光學厚度(Aerosol Optical Depth, AOD),?ngstr?m波長指數(shù),單次散射反照率(Single Scattering Albedo, SSA),體積數(shù)濃度譜分布等參數(shù).

        觀測同時應(yīng)用微脈沖激光雷達(MPL)對氣溶膠光學特性垂直特征進行反演.采用Fernald算法求解雷達方程:

        (3)

        式(3)中L為探測高度,β(L)為后向散射系數(shù),τ(z)是總散射系數(shù);E作為雷達增益常數(shù);Oc(L)是雷達重疊因子訂正系數(shù),是具有區(qū)域特征的常數(shù).

        2 結(jié)果與討論

        2.1氣溶膠光學厚度與?ngstr?m波長指數(shù)

        圖1(見第522頁)為南寧地區(qū)氣溶膠光學厚度與?ngstr?m波長指數(shù)的逐月變化情況: AOD500 nm最高值出現(xiàn)在1月(1.12),最低值對應(yīng)在7月(0.40),冬季(0.98)>春季(0.77)>秋季(0.75)>夏季(0.47),并與表1中的各污染物變化趨勢基本一致.其年均值(0.74)與廣州地區(qū)觀測結(jié)果(0.68)相當,低于北京(1.09)和上海(0.89)等地的觀測結(jié)果[6,8].從?ngstr?m波長指數(shù)變化情況來看,冬季(1.33)>夏季(1.30)>秋季(1.15)>春季(0.95),這顯示: 冬季與夏季大氣中的細顆粒物占到了主要的消光作用;而春季則具有明顯的粗顆粒物消光特征.南寧冬季頻發(fā)的霧、霾,大量生成的二次氣溶膠,多為細顆粒,粒徑在納米級;夏季雖然總消光強度最低,但是強烈的光照、較高的氣溫,給光化學反應(yīng)提供了必要的條件,而其中的產(chǎn)物除了臭氧、過氧乙酰硝酸酯外,二次顆粒物也是伴生產(chǎn)物[15].從表1也可以看出,南寧地區(qū)可吸入顆粒物(PM10)與細顆粒物(PM2.5)的比值在多個月份均大于1.5,據(jù)統(tǒng)計,當?shù)爻鞘?013年當年有3000多個建筑工地同時開工,城市揚塵是粗顆粒物的一大來源;同時,雖然廣西地區(qū)地處華南,但是春季的北方沙塵通過長程輸送影響該區(qū)域空氣質(zhì)量,因此波長指數(shù)在春季(3~5月)顯著偏低.

        表1 南寧地區(qū)2014年2月—2015年1月PM2.5(包括最大日均、最小日均),PM10,SO2,NOx和CO質(zhì)量濃度(及標準差)的季節(jié)變化規(guī)律

        1) CO質(zhì)量濃度單位為mg/m3;其他污染物濃度單位是μg/m3.

        2.2氣溶膠粒徑譜與散射特性

        研究表明: 氣溶膠消光能力對體積數(shù)濃度的變化最為敏感,而衛(wèi)星反演對氣溶膠模態(tài)的判定極為重要.圖2為CE318反演所得南寧地區(qū)四季氣溶膠體積數(shù)濃度譜分布情況.除夏季外,其他季節(jié)均呈現(xiàn)出典型雙峰態(tài)分布.在粗模態(tài)上,體積數(shù)濃度從大到小依次為: 春季>冬季>秋季>夏季.春季的粗模態(tài)峰值(0.24)高于細模態(tài)(0.11),推測主要和北方輸送的沙塵有關(guān);夏季在頻繁的降水、濕沉降作用下,大顆粒物的駐留時間較短,且粒徑越大,濃度越低.在細模態(tài)方面,體積數(shù)濃度由大到小依次為: 冬季>秋季>夏季>春季.秋冬季霧、霾易發(fā),城市氣溶膠(一次排放黑碳、二次反應(yīng)產(chǎn)物)對應(yīng)的細顆粒物在氣溶膠組分中占到主導;夏季光化學反應(yīng)劇烈,新生成的顆粒物粒徑均在100nm以下.

        單次散射反照比的大小反映了氣溶膠散射和吸收特性,而SSA與AOD的乘積表明了大氣氣溶膠的散射能力大小.圖3(a)顯示,SSA的季節(jié)序列: 夏季(0.98)>秋季(0.97)>春季(0.96)>冬季(0.92);南寧地區(qū)氣溶膠四季均屬于散射類型(SSA>0.9),這可能與南方地區(qū)光照充足,二次反應(yīng)(尤其是揮發(fā)性有機物)生成的(有機、無機)顆粒物體量較大有關(guān).以可見光波段為例,觀測發(fā)現(xiàn),冬季的粒徑譜上細顆粒物占主導(圖2),但對應(yīng)各波段的SSA均低于其他季節(jié).一方面,這可能與霾顆粒物中復雜的化學組分(存在相當數(shù)量吸收性物質(zhì),諸如汽車排放的BC)有關(guān);另一方面,其絕對值,仍然高于北京、上海等地的觀測結(jié)果[6,8].從散射光學厚度上看,12月(0.97)與1月(0.98)的值顯著高于其他月份,說明氣溶膠總散射能力上,冬季仍然為全年最高.

        2.3消光系數(shù)垂直分布

        氣溶膠消光系數(shù)垂直分布是對柱狀大氣不同高度的顆粒物消光能力分布的表征,圖4(見第524頁)是激光雷達反演得到的南寧地區(qū)四季消光系數(shù)垂直分布日變化.夏、秋兩季的消光系數(shù)高值主要集中在300m以下;冬季1km以下都有較高的系數(shù),表明邊界層中污染物濃度也較高;春季在500m以下為高值區(qū),近地面污染主要來自城市排放、人類活動,而500m高度上該季節(jié)的污染物與沙塵的長途輸送存在聯(lián)系.具體結(jié)合消光系數(shù)的日變化比較各季節(jié)的情況,總體規(guī)律為: 晚間由于邊界層的崩塌,近地消光系數(shù)較高;隨著白天湍流的發(fā)生發(fā)展,顆粒物逐漸均勻混合、上移,因此消光系數(shù)極值減小,極值對應(yīng)高度也有所上升,該變化特征在冬季尤為顯著.白天的正午時分,消光系數(shù)在中高邊界層部位均形成一個極值,如12時,四季在1~2km高度均有一個較大值,推測該高度的溫度、濕度和光照條件適中,且有湍流混合輸送的一次前體物(如氮氧化物、硫氧化物),光化學反應(yīng)作用下(需要一定耗時),相當量的二次氣溶膠(光學散射型)生成[15].總體上,從近地高度到對流層頂平均垂直消光系數(shù)大小依次為: 冬季(0.15)>秋季(0.14)>春季(0.13)>夏季(0.08).

        2.4地基與衛(wèi)星遙感對比及訂正討論

        衛(wèi)星遙感反演的一大不確定性來自于氣溶膠模型的參數(shù)缺失,導致對氣溶膠類型的判定出現(xiàn)失誤[11].地基觀測通常是一種可靠的確定氣溶膠類型的手段,是衛(wèi)星遙感的參考數(shù)值來源.圖5整理了南寧地區(qū)各月日均AOD與?ngstr?m波長指數(shù)的關(guān)系圖,通常干凈條件(典型為8月)AOD偏低,?ngstr?m指數(shù)適中;城市氣溶膠(典型為7月)則為高?ngstr?m指數(shù),適中的AOD;沙塵氣溶膠(典型為3月)為高AOD,低?ngstr?m指數(shù),即粗顆粒主導消光作用;生物質(zhì)氣溶膠(典型為6月)包含黑碳等組分,吸收作用較強,以適中?ngstr?m指數(shù)和適中AOD為特征;此外,灰霾氣溶膠(典型為1月)中混雜著有機組分、無機水溶性二次成分,散射特征明顯,呈現(xiàn)高AOD、高波長指數(shù)的特點.而不同類型的氣溶膠,其散射/吸收特征差異巨大[6,9].

        MODIS在判斷類型條件時使用SSA作為一個指標,在衛(wèi)星遙感反演中,單次散射反照率的值可以作為區(qū)分沙塵(0.85~0.95)、城市/工業(yè)(0.65~0.75)、生物質(zhì)燃燒氣溶膠(0.75~0.85)的參數(shù).圖6(a)為逐月的MODIS衛(wèi)星遙感與地基數(shù)據(jù)的對比,全年共得到137個樣本(衛(wèi)星于地基同時具有有效數(shù)據(jù)).根據(jù)誤差判定公式:τ=0.2τ+0.05,圖中繪制了y=x,y=1.2x+0.05以及y=0.8x-0.05三條誤差線.75%以上的樣本在誤差范圍內(nèi),對CE318以及衛(wèi)星反演數(shù)據(jù)的AOD進行擬合,得到相關(guān)系數(shù)大于0.9,表明該地區(qū)的衛(wèi)星遙感反演準確度較高.顯著的誤差出現(xiàn)在: 1、2、4、6、12月,分別對應(yīng)灰霾污染、沙塵天氣、生物質(zhì)煙羽污染特征.而衛(wèi)星遙感存在顯著低估,這主要是由于MODIS算法對極端污染情況下估計的地面反照率偏高,而對吸收估計偏低,使得反演的AOD也隨之下降;當AOD較低時(6、7、8月),地基數(shù)據(jù)出現(xiàn)了一定高估,這主要是區(qū)域性的SSA的不確定導致.

        圖6(b)是對兩種遙感反演手段數(shù)據(jù)的偏差率/誤差分析,結(jié)果呈現(xiàn)偏態(tài)分布,峰值區(qū)位于負值(-0.1~0),表明: 在南寧地區(qū),MODIS總體上出現(xiàn)低估的特征.在全年137個樣本中,約有65%出現(xiàn)低估;但是,最大的頻率出現(xiàn)在0~0.1區(qū)間(>20%),多對應(yīng)圖6(a)中的低AOD區(qū)(干凈狀態(tài)).結(jié)合圖3(a)可知,單次散射反照率高值多出現(xiàn)在夏季,但是高散射光學厚度(衡量總的散射強度)則出現(xiàn)在霾頻發(fā)的秋冬季.而衛(wèi)星反演一般僅以SSA作為鑒定氣溶膠類型的單一參數(shù)(如根據(jù)該指標,將秋冬季列為偏吸收型,夏季為散射型),這導致了相當?shù)恼`差.

        (1) 運用CE318反演獲得了南寧地區(qū)氣溶膠光學特性的季節(jié)變化特征.AOD500 nm: 冬季(0.98)>春季(0.77)>秋季(0.75)>夏季(0.47);?ngstr?m波長指數(shù): 冬季(1.33)>夏季(1.30)>秋季(1.15)>春季(0.95);SSA的季節(jié)序列: 夏季(0.98)>秋季(0.97)>春季(0.96)>冬季(0.92);氣溶膠粗模態(tài)上的體積數(shù)濃度: 春季>冬季>秋季>夏季,對應(yīng)細模態(tài)的體積數(shù)濃度由大到小依次為: 冬季>秋季>夏季>春季;微脈沖雷達觀測到垂直層平均消光系數(shù)大小依次為: 冬季(0.15)>秋季(0.14)>春季(0.13)>夏季(0.08).

        (2) 根據(jù)地基觀測結(jié)果分析了南寧地區(qū)氣溶膠類型的季節(jié)分布情況,存在冬季(12、1、2月)的霾氣溶膠、春季沙塵氣溶膠、春夏之交的生物質(zhì)氣溶膠、夏季背景氣溶膠,以及城市/工業(yè)氣溶膠;進一步對比分析了地基、衛(wèi)星(MODIS)遙感反演的AOD參數(shù)(137樣本),75%樣本在誤差范圍內(nèi),但是MODIS總體上呈現(xiàn)低估的特征,尤其是在污染天的偏差較大(>20%),主要由于不同類型的SSA空白導致;最高的誤差頻率出現(xiàn)在0~0.1區(qū)間,對應(yīng)干凈天,主要由于地表反照率的錯估.總地來說,衛(wèi)星反演對污染天低估程度大,干凈天高估程度小,出現(xiàn)頻率高.

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        [14]施禪臻,莫招育,陳志明,等.南寧地區(qū)一次典型灰霾過程氣溶膠光學特性的地基觀測[J].復旦學報(自然科學版),2015,54(04): 423-430.

        [15]唐孝炎,張遠航,邵敏.大氣環(huán)境化學[M].北京: 高等教育出版社,2006: 115-116.

        Seasonal Characteristics of Aerosol Optical Properties over Nanning

        SHI Chanzhen1,2, MO Zhaoyu3, ZHANG Ailiang1, CHEN Qiyue1, CHENG Zhiming3, ZHOU Bin2

        (1.ShanghaiInstituteofMeasurementandTestingTechnology,Shanghai201203,China; 2.DepartmentofEnvironmentalScienceandEngineering,F(xiàn)udanUniversity,Shanghai200433,China; 3.ScientificResearchAcademyofGuangxiEnvironmentalProtection,Nanning530022,China)

        Utilizing CE318 sun-photometer, a consecutive observation was conducted in Nanning to study the seasonal characteristics of aerosol optical property. Aerosol optical depth(AOD) at 500 nm was found in the order: winter(0.98), spring(0.77), autumn(0.75) and summer(0.47). ?ngstr?m exponent presented the order: winter(1.33), summer(1.30), autumn(1.15), spring(0.95). The result showed that aerosol volume concentration of coarse mode: spring>winter>autumn>summer, while fine mode: winter>autumn>summer>spring. Single scattering albedo(SSA) at 440 nm was found largest in summer(0.98) while SSA×AOD in winter was larger than values in other seasons. Based on micro-pulse lidar(MPL), columnar extinction ratio was inversed in the order of winter(0.15), autumn(0.14), spring(0.13), summer(0.08). Different aerosol types in Nanning were analyzed from ground-based observation: haze/mixed, dust, biomass smoke, clean and urban/industrial were figured out in winter(December, January and February), spring(March, April and May), early summer(June), summer and autumn, respectively. Validation of AODs between ground-based(CE318) and satellite based(moderate-resolution imaging spectra-radiometer, MODIS) with 137 samples, among which 75% of results were satisfying. The deviation occurred in severe pollution(error>20%) while some over-estimations(0~0.1) were found in clean days.

        aerosol; optical property; seasonal characteristic; Nanning

        0427-7104(2016)04-0520-07

        2015-11-12

        廣西環(huán)境保護廳項目(廣西大氣PM2.5特性及控制對策研究);國家自然科學基金資助項目(21477021,21277029,40975076,41405117);上海市計量測試技術(shù)研究院青年基金項目(浮游菌采樣器校準方法研究);廣西自然基金項目(2015GXNSFBA139203);廣西科技開發(fā)項目(桂科合14125008-2-11)

        施禪臻(1990—),男,碩士;莫招育(1980—),男,碩士;周斌,男,教授,通訊聯(lián)系人,E-mail: binzhou@fudan.edu.cn.

        X 321

        A

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