侯佳鈺,康葆強(qiáng),嚴(yán)建華,苗建民
(1.北京工業(yè)大學(xué),北京100124;2.故宮博物院,北京 100009)
宜興黃龍山紫砂原料特征的對(duì)比研究
侯佳鈺1, 2,康葆強(qiáng)2,嚴(yán)建華1,苗建民2
(1.北京工業(yè)大學(xué),北京100124;2.故宮博物院,北京 100009)
采用X射線(xiàn)熒光能譜儀、X射線(xiàn)衍射儀、偏光顯微鏡,對(duì)采自于宜興黃龍山、宜興張渚及安徽省廣德縣的紫泥類(lèi)原料進(jìn)行分析,探究黃龍山紫泥類(lèi)原料與其他地區(qū)原料的共性與特性。結(jié)果發(fā)現(xiàn):三地紫泥類(lèi)原料Al2O3和Fe2O3含量較高,屬于SiO2- Al2O3- Fe2O3三元系統(tǒng);物相均為含有赤鐵礦的石英-高嶺石-云母系統(tǒng),石英含量在24-36wt.%,高嶺石含量為27-31wt.%,云母類(lèi)礦物含量為23-37wt.%,可以不添加其他原料、而單獨(dú)燒制成紫砂器;宜興黃龍山紫泥類(lèi)原料中石英顆粒尺寸適中、分布均勻,可使得黃龍山紫砂器外觀有稍微突出的砂質(zhì)感;黃龍山原料中可以觀察到粘土團(tuán)粒,且團(tuán)粒的骨架結(jié)構(gòu)可以保留到燒成之后的器物中,并可形成“雙重氣孔”結(jié)構(gòu)。
紫砂原料;化學(xué)成分;物相組成;巖相分析
宜興紫砂器自明代之后開(kāi)始大盛于世,直至今日均有燒制[1]。近百年來(lái),宜興紫砂作品在國(guó)際上屢獲大獎(jiǎng),并且遠(yuǎn)銷(xiāo)世界很多個(gè)國(guó)家[2],可以說(shuō)宜興紫砂將中國(guó)的陶器之美發(fā)展到了極致[3],在中國(guó)古陶瓷科技發(fā)展史中占有重要的位置。
紫砂壺是宜興紫砂器的代表,其制作歷經(jīng)采礦、風(fēng)化、粉碎、過(guò)篩、加水?dāng)嚢?、陳腐、成型、燒成等步驟,而宜興紫砂器能夠從明清一直興盛到現(xiàn)在,與其得天獨(dú)厚的原料是分不開(kāi)的。宜興本地陶土礦品種主要可以分為白泥、甲泥和嫩泥三大類(lèi),紫砂礦料產(chǎn)于甲泥的礦層之中[4]。其中只有紫砂礦料被用來(lái)制作上等的紫砂壺,而其它種類(lèi)的礦料只能用來(lái)制作日用陶缸、陶罐等。而紫砂礦料又根據(jù)原料或燒成之后器物的顏色可細(xì)分為紫泥類(lèi)、紅泥類(lèi)、綠泥類(lèi)。
宜興市丁蜀鎮(zhèn)的黃龍山是自古以來(lái)著名的優(yōu)質(zhì)紫砂原料出產(chǎn)地和采掘地[5],該礦區(qū)現(xiàn)已被列為江蘇省文物保護(hù)單位。而據(jù)報(bào)道“紫砂礦”在我們國(guó)家很多地方都有出產(chǎn)。那其它地區(qū)的紫砂原料與宜興黃龍山原料相比有何共性與特性?關(guān)于這個(gè)問(wèn)題,已有一些學(xué)者研究了當(dāng)?shù)刈仙霸?、并與宜興地區(qū)紫砂原料進(jìn)行科技對(duì)比研究。邢臺(tái)瓷廠(chǎng)的謝平杰分析了太行山東側(cè)“很像宜興紫砂”的陶土,認(rèn)為“其化學(xué)成分接近宜興紫砂”[6]。南京大學(xué)的方鄴森等人分析了江蘇高淳地區(qū)的紫砂泥料,認(rèn)為其完全滿(mǎn)足紫砂的生產(chǎn)要求[7]。寧夏地質(zhì)礦產(chǎn)局的張壽嶺分析了寧夏紫色粘土礦、并與宜興紫砂相比,認(rèn)為可以用來(lái)燒制紫砂陶[8]。華東地質(zhì)學(xué)院的王平等人分析了江西“準(zhǔn)紫砂土”,認(rèn)為其與宜興紫砂土十分相似,完全可以作為紫砂土的資源[9]。江西理工大學(xué)的王平等人測(cè)試了江西省高安市的紫砂土、并與宜興甲泥和嫩泥相對(duì)比,認(rèn)為其完全滿(mǎn)足紫砂陶制品的生產(chǎn)要求[10]。景德鎮(zhèn)陶瓷學(xué)院江夏等人分析了宜興地區(qū)12種礦料的化學(xué)組成、礦物組成和物理性質(zhì),并將其與福建和江西的紫砂礦料相對(duì)比,認(rèn)為宜興紫砂泥料具有其獨(dú)特性[11]。
然而從已發(fā)表的研究論文可以看出,缺少?gòu)幕瘜W(xué)成分、物相組成及含量、顯微結(jié)構(gòu)等方面綜合研究宜興與其他地區(qū)紫砂原料的差別。此外,宜興地區(qū)原料種類(lèi)較多而此前的研究對(duì)原料的具體來(lái)源缺少分析。紫砂原料主要分為紫泥類(lèi)、綠泥類(lèi)和紅泥類(lèi)[12],各種原料性質(zhì)不盡相同,因此被人們稱(chēng)為“五色土”,另有一類(lèi)則是“甲泥”而非紫砂原料。因此,需要分別研究與區(qū)別使用。
紫泥類(lèi)原料是紫砂礦料中產(chǎn)量最大、最典型的原料,為了便于對(duì)比研究,本文選取采自于三個(gè)不同地區(qū)的紫泥類(lèi)原料進(jìn)行化學(xué)成分、物相組成及巖相分析,探尋宜興黃龍山紫砂原料的本質(zhì),并且對(duì)上述三個(gè)地區(qū)紫泥原料的特點(diǎn)作出評(píng)價(jià),為深入宜興紫砂器的與原料的選擇應(yīng)用建立基礎(chǔ)。
1.1 試驗(yàn)樣品
試驗(yàn)用樣品分別為采自于宜興黃龍山、宜興張渚及安徽省廣德縣的紫泥類(lèi)原料3塊,樣品號(hào)分別為ZS-1、ZS-2、ZS-3,這些原料均為市面上的制壺原料。宜興黃龍山紫泥類(lèi)原料樣品ZS-1呈深紫色,并有青灰色斑點(diǎn);宜興張渚原料樣品ZS-2外表面為紅色夾雜著黃色,內(nèi)部為深紫色;安徽省廣德縣地區(qū)原料ZS-3呈深紫色。樣品照片見(jiàn)圖1。
1.2 測(cè)試方法
圖1 紫泥類(lèi)原料照片及描述Fig.1 Zini raw materials studied and their descriptions
采用美國(guó)EDAX公司的EAGLE III XXL 微聚焦型X射線(xiàn)熒光能譜儀測(cè)試樣品的化學(xué)成分,束斑直徑為300 μm,電壓25 KV,電流600 μA,測(cè)試時(shí)間300 s,采用自建的定量曲線(xiàn)算出樣品的定量分析結(jié)果。考慮到樣品成分的均勻性,將原礦樣品在瑪瑙研缽中磨制成200目粉末樣品,之后利用壓樣機(jī)將粉末樣品壓制成餅狀。
采用日本理學(xué)公司的D/max-2550PC型X射線(xiàn)衍射儀測(cè)試樣品物相的定性及定量組成。測(cè)試條件為:管電壓40 kV,管電流300 mA,掃描角度范圍:3~90 °,每步計(jì)數(shù)時(shí)間1 s,步長(zhǎng):0.02 °,可變狹縫,RS=0.15 mm,利用全譜擬合法進(jìn)行定量分析。原料粉碎后研磨成粒徑為75 μm的粉末,用鋁樣品槽,背壓法制樣。
采用德國(guó)Leica公司的DM4000型偏光顯微鏡進(jìn)行巖相分析。樣品切成塊狀,用環(huán)氧樹(shù)脂及固化劑進(jìn)行冷鑲,之后粘于玻璃片上后磨制成厚度為30 μm的光薄片。
表1 原料樣品化學(xué)成分結(jié)果(wt.%)Tab.1 Chemical composition of raw materials(wt.%)
2.1 化學(xué)成分分析
表1為原料樣品化學(xué)成分結(jié)果。從表中可以看出,各地紫泥類(lèi)原料Al2O3含量較高、在22-25wt.%左右,介于高嶺土與瓷石之間;而硅鋁摩爾比較低、在4.10-4.90之間,較高的Al2O3含量有利于提高制品的強(qiáng)度[13],較低的硅鋁比顯示出原料較高的耐火度與熱穩(wěn)定性。
Fe2O3含量較高是紫砂原料的另一特點(diǎn),達(dá)到了7-9wt.%,這也是紫砂器呈現(xiàn)紫色的基礎(chǔ)。此外,F(xiàn)e2O3也具有一定的助熔作用,根據(jù)SiO2-Al2O3- Fe2O3三元相圖,在氧化氣氛中燒成時(shí)可以燒成到1400 ℃左右而不產(chǎn)生大量液相[14],考慮到原料中還含有K2O、Na2O等助熔物,因此燒成溫度低于1400 ℃。
2.2 物相分析
圖2為三地紫泥類(lèi)原料樣品的X射線(xiàn)衍射圖譜,從結(jié)果中可以看出三個(gè)不同地區(qū)紫泥類(lèi)原料中所含物相種類(lèi)基本一致,主要礦物均為石英、高嶺石、云母類(lèi)、以及少量的赤鐵礦。這與前人研究“紫砂原料的礦物組成屬于含鐵的粘土-石英-云母系”[15]一致,也成為紫砂原料的礦物本質(zhì)及物相組成的特點(diǎn)之一。
圖2 紫泥原料類(lèi)樣品的X射線(xiàn)衍射圖譜Fig.2 XRD spectra of raw materials
一般來(lái)說(shuō),傳統(tǒng)陶瓷原料的組成需要包含三個(gè)物相方面的要素——能夠提供瘠化作用的石英類(lèi)原料、具有可塑性的粘土類(lèi)原料、以及熔劑原料。石英是所有紫泥原料中主要礦物之一,主要可起到骨架作用[16]。高嶺石屬于粘土礦物,可賦予紫砂泥料可塑性和燒結(jié)性[17, 18]。含有較多云母類(lèi)礦物是紫砂原料的主要特征之一,云母類(lèi)礦物(包括白云母碎屑及鱗片狀水云母)不僅可以承擔(dān)與高嶺石類(lèi)似的粘土類(lèi)原料的作用,更因其富含鉀,而起到熔劑原料的作用。此外,赤鐵礦的存在也是紫砂原料的重要特點(diǎn)之一,其不僅可以起到助熔作用,并且因含有赤鐵礦,紫砂器的顏色可以隨著燒成溫度及氣氛的少許不同,而呈現(xiàn)出從紫紅到深紫等不同的色調(diào)[19]??傊?,紫砂原料物相的定性組成包含傳統(tǒng)陶瓷原料所需的所有物相要素,使其具備了可以單獨(dú)使用、而不必添加任何其他原料即可燒制成紫砂器的基礎(chǔ)。
表2 各個(gè)地區(qū)紫泥原料物相種類(lèi)及其含量(wt.%)Tab.2 Phase species and their amounts(wt.%)
表2為所有樣品的物相定量分析結(jié)果,從結(jié)果中可以看出,三個(gè)不同地區(qū)紫泥原料中石英含量在24-36wt.%,高嶺石含量為27-31wt.%,云母類(lèi)礦物含量為23-37wt.%,三種礦物質(zhì)量百分比的總和占原料物相組成的85wt.%以上。紫砂原料的這種礦物質(zhì)量百分比組成的特點(diǎn),與中國(guó)傳統(tǒng)絹云母質(zhì)陶瓷胎體較為相似。中國(guó)南方地區(qū)早期陶瓷胎體為一元配方、瓷石單獨(dú)燒成;景德鎮(zhèn)窯工自元代開(kāi)始將高嶺土摻入了瓷石中來(lái)制胎,使用了瓷石-高嶺土二元配方,胎體的礦物系統(tǒng)為石英-高嶺石-絹云母三元系統(tǒng)[20]。之前已有學(xué)者總結(jié)了中國(guó)傳統(tǒng)絹云母質(zhì)瓷胎,并將其物相組成畫(huà)入石英-高嶺石-絹云母三角圖中,在此范圍內(nèi)的物相組成均可成瓷[21]。絹云母、伊利石、白云母等同屬云母類(lèi)礦物,三者晶體結(jié)構(gòu)相似,故在X衍射圖譜中無(wú)法辨別。現(xiàn)將該三角圖中的絹云母改寫(xiě)為云母類(lèi),并將紫砂原料中主要礦物組分——石英、云母類(lèi)、高嶺石的定量成分歸一、并畫(huà)入圖中(如圖3中a、b、c所示),便可發(fā)現(xiàn)三地紫泥類(lèi)原料與瓷器胎體物相范圍非常接近、僅石英含量略高于瓷器胎體;特別是宜興兩地的紫泥類(lèi)原料基本落入了瓷器物相范圍的邊界。由此可見(jiàn),紫泥類(lèi)原料的礦物組成類(lèi)似于使用了二元配方的石英-高嶺石-絹云母陶瓷胎體,合適的物相質(zhì)量百分比組成使其可以不添加其他原料、而單獨(dú)燒制成紫砂器。
2.3 巖相分析
紫砂器之所以被稱(chēng)之為紫砂,而不是普通的陶器,最明顯的區(qū)別便在于燒成之后的紫砂器的外觀會(huì)有石英顆粒形成的砂質(zhì)感[22]與紫紅色的外觀。圖4為紫泥原料樣品的巖相圖,圖中主要可以看到石英顆粒及片狀白云母(因放大倍數(shù)所限,無(wú)法觀察到微米級(jí)的高嶺石、水云母類(lèi)等粘土礦物)。
從圖4a黃龍山原料的巖相圖中可以看到,原料中石英顆粒數(shù)量較多、尺寸在50-100 μm左右;片狀云母長(zhǎng)度在80-200 μm;各種礦物分布較為均勻。制作紫砂器時(shí)一般將原料過(guò)篩60目(250 μm)左右,原料中的石英顆粒因此能夠保留到坯泥中;1100-1200 ℃的燒成溫度又使得殘留石英可基本保留顆粒狀外形,僅在邊緣形成溶蝕邊或析出方石英[23],嵌于由粘土礦物等轉(zhuǎn)化而成的基質(zhì)中。相對(duì)于原料中的高嶺石、水云母等粘土礦物,石英顆粒的干燥收縮及燒成收縮均較小,較大的顆粒在器物外表面稍有突出,這樣可使黃龍山紫砂器具有“砂質(zhì)感”。
圖3 紫泥類(lèi)原料與傳統(tǒng)絹云母質(zhì)瓷器胎體的物相組成圖Fig.3 Phase diagram of Zini raw materials and traditional sericite-body
圖4 紫泥類(lèi)原料樣品巖相圖(正交偏光)Fig.4 Thin-sections of raw materials(Crossed polarized light)
從圖4b中可以觀察到宜興張渚原料中石英顆粒及片狀云母均較少,且石英顆粒尺寸均在50 μm以下。相對(duì)于黃龍山原料中尺寸為50-100 μm左右的石英顆粒,宜興張渚紫泥原料中石英顆粒尺寸較小,而云母類(lèi)助熔礦物含量卻較高,這有可能使得石英顆粒在燒制過(guò)程中過(guò)多地熔融在基質(zhì)中,而無(wú)法將顆粒感保留到燒成之后的陶片中,也就是缺少“砂質(zhì)感”的效果、缺少紫砂器獨(dú)特的外觀。
安徽省廣德縣紫泥原料中石英顆粒、片狀云母分布極不均勻,如圖4c所示,上半部分顆粒礦物密度較大,下半部分幾乎全為基質(zhì)。此外,該原料中石英及云母尺寸差異較大,如圖4d所示,石英顆粒的尺寸大多在50 μm左右,但也有少數(shù)顆粒尺寸達(dá)到了300 μm;片狀云母的長(zhǎng)度也從50 μm到600 μm不等,差異極大。安徽省廣德縣原料這種礦物分布及尺寸的不均勻性,不僅有可能造成燒成之后陶片中物相的不均勻性,同時(shí)也有可能使原料在過(guò)篩60目(250 μm)的步驟中,過(guò)多的去除掉尺寸較大的石英及云母礦物,影響泥料的成分及其成品的性質(zhì)。
之前已有學(xué)者利用掃描電子顯微鏡發(fā)現(xiàn)燒成之后紫砂器中也可觀察到“原始團(tuán)?!苯Y(jié)構(gòu),團(tuán)粒與團(tuán)粒之間、團(tuán)粒與基底之間形成了鏈狀氣孔、環(huán)繞團(tuán)粒,在團(tuán)粒內(nèi)部的顆粒礦物也由于收縮而形成了許多橢圓形氣孔;這兩種氣孔組合而成“雙重氣孔”結(jié)構(gòu),正是這種結(jié)構(gòu)使得紫砂器具有良好的透氣性及茶后留香的品質(zhì)[15]。而在進(jìn)行顯微結(jié)構(gòu)觀察時(shí),在宜興黃龍山原料中發(fā)現(xiàn)粘土團(tuán)粒結(jié)構(gòu),如圖5所示。原料中粘土團(tuán)粒尺寸在300-900 μm,團(tuán)粒內(nèi)部有較多包裹物,包括石英顆粒、片狀云母等;并且這些礦物的尺寸及形狀與團(tuán)粒外的無(wú)明顯區(qū)別。應(yīng)該說(shuō)紫砂器中的“原始團(tuán)粒”及“雙重氣孔”結(jié)構(gòu)正是來(lái)源于原料中的粘土團(tuán)粒。
利用偏光顯微鏡觀察時(shí),并未在宜興張渚及安徽省廣德縣紫泥類(lèi)原料中發(fā)現(xiàn)類(lèi)似于黃龍山紫泥原料中存在的粘土團(tuán)粒,燒成之后的器物中也就無(wú)法形成“雙重氣孔”結(jié)構(gòu),因而透氣性不如前者好。
從以上分析結(jié)果可以看出,即使三地的紫泥類(lèi)原料中礦物定性組成及定量結(jié)果均較為相似、可以不添加任何其他原料而單獨(dú)燒成,但三地原料的顯微結(jié)構(gòu)卻差異較大。樣品中只有宜興黃龍山紫泥類(lèi)原料中石英顆粒尺寸適中、分布均勻,可使得黃龍山紫砂器外觀有稍微突出的砂質(zhì)感。此外,也只有宜興黃龍山紫泥類(lèi)原料中可以觀察到粘土團(tuán)粒,燒成之后可形成 “雙重氣孔”結(jié)構(gòu),使得紫砂器具有良好的透氣性及茶后留香的品質(zhì)。
圖5 黃龍山紫泥原料中的粘土團(tuán)粒(正交偏光)Fig.5 Aggregate-structure in Huanglongshan raw materials(Crossed polarized light)
(1)三地紫泥類(lèi)原料Al2O3含量較高而硅鋁摩爾比較低,且Fe2O3含量較高,屬于SiO2- Al2O3- Fe2O3三元系統(tǒng)。
(2)三地紫泥類(lèi)原料所含物相種類(lèi)基本一致,主要礦物均為石英、高嶺石、云母類(lèi)、以及少量的赤鐵礦,這也是紫砂原料的礦物本質(zhì)及物相組成的特點(diǎn)之一。這種礦物組成包含傳統(tǒng)陶瓷原料所需的所有物相要素,使其具備了不必添加任何其他原料即可燒制成紫砂器的基礎(chǔ)。
(3)三地紫泥類(lèi)原料中石英含量在24-36wt.%,高嶺石含量為27-31wt.%,云母類(lèi)礦物含量為23-37wt.%。這種礦物質(zhì)量百分比類(lèi)似于使用了二元配方的石英-高嶺石-絹云母陶瓷胎體。
(4)宜興黃龍山紫泥類(lèi)原料中石英顆粒尺寸在50-100 μm、分布均勻,可使得黃龍山紫砂器外觀有稍微突出的砂質(zhì)感。宜興張渚原料中石英顆粒尺寸較小,有可能在燒制過(guò)程中過(guò)多地熔融在基質(zhì)中,而無(wú)法起到“砂質(zhì)感”的效果。安徽省廣德縣原料中礦物分布及尺寸極不均勻,這不僅有可能造成燒成之后制品中物相的不均勻性,同時(shí)也有可能使原料在篩分的步驟中,過(guò)多的去除掉尺寸較大的石英及云母礦物,影響泥料的成分及其制品的性能。
(5)在宜興黃龍山紫泥類(lèi)原料中觀察到尺寸在300-900 μm的粘土團(tuán)粒,且團(tuán)粒的骨架結(jié)構(gòu)可以保留到燒成之后的器物中,并可形成“雙重氣孔”結(jié)構(gòu),使得紫砂器具有獨(dú)特的性能。
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date: 2016-01-14.Revised date: 2016-03-13.
Comparative Study of Yixing Huanglongshan Zisha Raw Materials
HOU Jiayu1,2,KANG Baoqiang1,YAN Jianhua2,MΙAO Jianmin1
(1.Beijing University of Technology,Beijing 100124,China;2.The Palace Museum,Beijing 100009,China)
EDXRF,XRD and PM were used to analyze Zisha raw materials from Huanglongshan and Zhangzhu in Yixing and Guangde in Anhui.The results show∶ these raw materials have higher Al2O3and Fe2O3;all these raw materials have 24-36wt.% quartz,27-31wt.% kaolin and 23-37wt.% mica,so they can be fred into Zisha wares without other additives;the quartz distributed uniformly in Huanglongshan raw materials with moderate sizes makes the appearance of Zisha ware sandy;aggregate-structure can be observed in Huanglongshan raw materials and becomes double-pore structure in Zisha ware.
Zisha raw materials;chemical composition;phase composition;petrography
TQ174.74
A
1000-2278(2016)04-0394-06
10.13957/j.cnki.tcxb.2016.04.013
2016-01-14。
2016-03-13。
國(guó)家文物局文物保護(hù)科學(xué)和技術(shù)研究課題(20120218);國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51172048)。
通信聯(lián)系人:侯佳鈺(1986-),女,碩士。
Correspondent author:HOU Jiayu(1986-),female,Master.
E-mail:sabrinahou@yeah.net