康得軍，匡帥，唐虹，謝丹瑜，孫健，江雪

（福州大學(xué) 土木工程學(xué)院，福州　350108）

微生物淋濾技術(shù)在去除城市污泥重金屬中的應(yīng)用

康得軍，匡帥，唐虹，謝丹瑜，孫健，江雪

（福州大學(xué) 土木工程學(xué)院，福州350108）

重金屬是目前污泥土地利用的最大障礙，有效去除污泥中的重金屬成為污泥再次利用的關(guān)鍵。微生物淋濾法作為一種高效、低成本、綠色的污泥重金屬的處理方法，展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。綜述了污泥重金屬去除技術(shù)的優(yōu)缺點(diǎn)，分析了微生物淋濾技術(shù)的優(yōu)越性及去除效果，展望了微生物淋濾技術(shù)的前景與方向。

微生物淋濾；城市污泥；重金屬；去除機(jī)理；影響因素

近年來，隨著我國(guó)城市污水處理量的增加，產(chǎn)生的剩余污泥量也越來越多。截止到2012年，我國(guó)污水處理廠產(chǎn)生了超過2 000萬t的污泥。一方面這些城市污泥屬于污水處理的副產(chǎn)物，如果不能妥善的處理將會(huì)造成環(huán)境的二次污染；另一方面，這些污泥中含有豐富的氮、磷、鉀和有機(jī)質(zhì)等，如果能夠再次利用，產(chǎn)生的效益將會(huì)是巨大的［1］。傳統(tǒng)的污泥處置方法是投海、填埋、焚燒、土地利用等。投海對(duì)環(huán)境的破壞太大，早已被禁止；填埋需要占用大量的土地，同時(shí)還會(huì)造成滲漏等一系列問題；焚燒需要大量的燃料，還會(huì)產(chǎn)生二噁英等有毒氣體。目前，土地利用是污泥處置的有效途徑，但是在活性污泥系統(tǒng)中，50%～80%的重金屬會(huì)從污水進(jìn)入到剩余污泥中，這阻礙了剩余污泥的土地利用。無論是將污泥施入農(nóng)田，還是將污泥經(jīng)過堆肥后作為有機(jī)肥料，重金屬都會(huì)進(jìn)入到環(huán)境中，對(duì)環(huán)境造成二次污染。更嚴(yán)重的是，一旦重金屬在植物中大量富集，直接或間接被人體攝入后，會(huì)在人體積累，對(duì)身體健康帶來巨大的傷害［2-3］。

1　城市污泥重金屬處理技術(shù)

一直以來人們都在探索城市污泥重金屬處理的新技術(shù)，剩余污泥重金屬處理技術(shù)包括重金屬穩(wěn)定化技術(shù)［4-5］和重金屬去除技術(shù)。重金屬穩(wěn)定化技術(shù)就是改變重金屬在污泥中的存在形式，使重金屬從有毒、易溶解、遷移能力強(qiáng)的狀態(tài)轉(zhuǎn)化為無毒、不易溶解、遷移能力弱的狀態(tài)。在這個(gè)過程中，重金屬的生物活性會(huì)降低，對(duì)環(huán)境的影響也會(huì)減弱。但是該方法并沒有真正意義上去除重金屬，重金屬依舊存在于污泥中，后期仍會(huì)存在重金屬滲漏、環(huán)境二次污染的風(fēng)險(xiǎn)。重金屬去除技術(shù)包括化學(xué)法［6-7］、植被修復(fù)法［8-9］、電動(dòng)修復(fù)法［10-11］、活性污泥吸附法［12］、微生物淋濾法［13］等?；瘜W(xué)法雖然去除污泥中重金屬的效果比較好，但是處理過程中會(huì)消耗大量的化學(xué)藥劑，而且處理后的浸出液需要大量的藥劑來中和，處理成本較高，實(shí)際操作也比較麻煩。植被修復(fù)法的成本比較低，操作相對(duì)比較簡(jiǎn)單，但是超富集的植物只對(duì)特定的重金屬有作用，難以全面去除重金屬，而且植物生長(zhǎng)緩慢，富集了重金屬的植物還需進(jìn)一步處理，這些都限制了它的大規(guī)模應(yīng)用。電動(dòng)修復(fù)法耗能比較大，每次處理的污泥量有限，操作比較麻煩，往往需要與其它重金屬處理技術(shù)聯(lián)合起來使用，局限性比較大。微生物淋濾法作為一種環(huán)保、高效、低成本、工程應(yīng)用性強(qiáng)、發(fā)展?jié)摿Υ蟮某鞘形勰嘀亟饘偬幚矸椒?，正受到越來越廣泛的青睞［14］。

2　微生物淋濾法機(jī)理

微生物淋濾法主要是通過嗜酸性的無機(jī)化能自養(yǎng)菌（主要是氧化硫硫桿菌和氧化亞鐵硫桿菌）的直接或間接作用將污泥中的重金屬浸提出來。目前，對(duì)氧化亞鐵硫桿菌的淋濾機(jī)理的研究比較多，主要有2種機(jī)理。

直接作用是微生物通過胞外聚合物與污泥中的金屬硫化物接觸，再經(jīng)微生物體內(nèi)特有的酶的作用直接將金屬硫化物氧化為可溶性的硫酸鹽。

間接作用是利用氧化亞鐵硫桿菌的代謝產(chǎn)物三價(jià)鐵離子與金屬氧化物發(fā)生氧化還原反應(yīng)，最終金屬以離子態(tài)的形式出現(xiàn)。還原態(tài)的硫被氧化成為硫單質(zhì)，然后進(jìn)一步被微生物氧化為硫酸，污泥pH值因此降低。生成的亞鐵離子被氧化亞鐵硫桿菌氧化為三價(jià)鐵離子，然后再重復(fù)以上過程。

3　微生物淋濾法的效果與優(yōu)勢(shì)

微生物淋濾法作為一種低成本、綠色環(huán)保的重金屬處理技術(shù)，能夠有效地去除城市污泥中的重金屬。Beo1chini等［15］通過在安科納港采集的沉積物做重金屬微生物淋濾試驗(yàn)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)Cu、Cd、Hg和Zn的去除率均在90%以上。鄒塞等［16］發(fā)現(xiàn)微生物淋濾完成過后N、P的保存率分別為85.0%、31.6%，污泥保持一定的肥效，適合土地利用。微生物淋濾法對(duì)重金屬的去除是全面的，對(duì)主要幾種重金屬Cu、Zn、Ni、Mn等去除效果極為顯著。在污泥中重金屬超標(biāo)嚴(yán)重的情況下，微生物淋濾后的污泥可以達(dá)到我國(guó)污泥農(nóng)用質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的要求，從而可以進(jìn)行土地利用。國(guó)內(nèi)外對(duì)重金屬微生物淋濾效率的研究結(jié)果如表1所示。

表1　污泥重金屬的微生物淋濾效率Tab.1　Remova1 rates of heavy meta1s in s1udge by bio1eaching

微生物淋濾過程中不僅能去除重金屬，還能起到殺菌的作用。因?yàn)樵谖⑸锪転V的過程中，污泥的pH值會(huì)降低，最終會(huì)降到2左右，在這個(gè)條件下大部分的病原體都無法生存。在整個(gè)處理過程中，無需投加酸化藥劑，相對(duì)于化學(xué)法而言更加經(jīng)濟(jì)。另外，污泥經(jīng)過微生物淋濾后脫水性能得到大大的改善［24-25］。處理過程中利用的是硫細(xì)菌，不會(huì)像病原菌那樣對(duì)人體造成巨大的危害。微生物淋濾技術(shù)具有其它重金屬處理技術(shù)不可比擬的優(yōu)勢(shì)，被譽(yù)為城市污泥的綠色潔凈技術(shù)。

4　微生物淋濾法的影響因素

為了探究微生物淋濾效果的影響因素，國(guó)內(nèi)外做了大量的研究［26］。

4.1污泥中重金屬存在的形態(tài)

重金屬在污泥中存在形式?jīng)Q定了其被去除的難易程度。豆艷霞等［27］通過序批式試驗(yàn)用氧化硫硫桿菌和氧化亞鐵硫桿菌淋濾剩余污泥，結(jié)果發(fā)現(xiàn)2種微生物對(duì)重金屬的淋出效果的順序?yàn)閆n＞Cu＞Cr＞Pb，據(jù)推測(cè)重金屬微生物淋濾效果的差異可能是由于重金屬在污泥中存在形態(tài)不同引起的。謝琴等［28］研究表明Zn的主要存在形態(tài)是不穩(wěn)定的可交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)，在酸性條件下，Zn很容易浸提到液相中去。Akinci等［22］分別對(duì)氧化硫硫桿菌和氧化亞鐵硫桿菌單獨(dú)培養(yǎng)以及兩者混合培養(yǎng)，然后接種在來自伊茲密爾內(nèi)灣受污染的沉積物樣品上，觀察3種接種情況下重金屬的淋濾效率，發(fā)現(xiàn)重金屬去除率的大小順序?yàn)閆n＞Cu＞Cr＞Pb，這主要是因?yàn)镃r和Cu主要是以有機(jī)結(jié)合態(tài)存在，Pb主要以還原態(tài)存在。而Zn主要以不穩(wěn)定狀態(tài)存在，同時(shí)與其它重金屬相比，在可交換態(tài)中Zn所占的比例是最高的。M.A.Sty1ianou等［29］通過對(duì)城市污水處理廠污泥的研究發(fā)現(xiàn)，污泥中Zn和Ni主要是可交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)等不穩(wěn)定態(tài)存在，Cu和Cr主要以有機(jī)態(tài)存在，Pb主要以有硫化物及有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)存在。從以上研究可知，重金屬的去除率與它在污泥中的存在形態(tài)有密切的關(guān)系。以可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化態(tài)等不穩(wěn)定態(tài)存在形式為主的重金屬更容易被去除，而以有機(jī)態(tài)、殘?jiān)鼞B(tài)等穩(wěn)定態(tài)為主存在的重金屬則不容易被淋濾出來。

4.2基質(zhì)的投加量

在微生物淋濾的過程中，需要添加基質(zhì)來保證硫細(xì)菌的生命活動(dòng)和優(yōu)勢(shì)菌種的地位，硫的投加量往往會(huì)影響硫細(xì)菌產(chǎn)酸的效率。張錚等［30］發(fā)現(xiàn)不同的投加量下，污泥的酸化速度不一樣。黃明等［18］通過以桂林城市污泥為培養(yǎng)介質(zhì)、單質(zhì)硫?yàn)榛|(zhì)培養(yǎng)馴化的氧化硫硫桿菌淋濾去除污泥中的重金屬，結(jié)果表明增加培養(yǎng)基質(zhì)硫的投加量能提高污泥的酸化效果，提高重金屬的去除率。但是他同時(shí)還發(fā)現(xiàn)隨著投加量的增加，硫的利用率會(huì)有所降低，過高的投加量不經(jīng)濟(jì)。綜合重金屬的處理效果和經(jīng)濟(jì)效益，硫的投加量為5g/L為宜。李淑更等［17］通過在廣州市城市污泥中投加培養(yǎng)基質(zhì)Na2S2O3來培養(yǎng)氧化硫硫桿菌和氧化亞鐵硫桿菌，也發(fā)現(xiàn)了相似的結(jié)論，即增加培養(yǎng)基質(zhì)的投加比例會(huì)縮短酸化周期，提高淋濾效率。但是在投加量超過10g/L時(shí)，污泥酸化的速度不會(huì)再有很明顯的提高，通過增加投加量來提高去除效果的代價(jià)較大。在實(shí)際應(yīng)用中，投加量并不是越高越好，需要綜合考慮各方面的因素。

4.3基質(zhì)的種類

硫細(xì)菌對(duì)不同的基質(zhì)氧化獲取能量時(shí)，其對(duì)污泥的酸化速率是不一樣的［31］。劉昌庚等［24］通過在污泥中接種剩余污泥培養(yǎng)馴化的硫細(xì)菌，在以單質(zhì)硫?yàn)榕囵B(yǎng)基質(zhì)的條件下，發(fā)現(xiàn)投加FeSO4能加快污泥微生物淋濾過程，F(xiàn)eSO4最佳投加量為8g/L，pH值只需1.5 d就能降到2。張軍等［19］通過采用不同的淋濾基質(zhì)，單一基質(zhì)（S0、FeSO4、Na2S2O3、FeS和FeS2）、2種基質(zhì)相配合（S0+FeSO4、S0+ Na2S2O3、S0+FeS、S0+FeS2）進(jìn)行微生物淋濾試驗(yàn)，來探究不同種類的含硫底物對(duì)剩余污泥重金屬微生物淋濾效果的影響。發(fā)現(xiàn)FeS和FeS2不適合單獨(dú)做微生物淋濾的基質(zhì)，因?yàn)楫?dāng)它們單獨(dú)作為基質(zhì)時(shí)，微生物淋濾過程中污泥pH值下降不明顯。單一基質(zhì)的每日最佳酸化速率為0.91，復(fù)合基質(zhì)的每日最佳酸化速率為1.48。含硫濃度越高，pH值下降得越快，污泥酸化速率大小順序?yàn)镾0+FeSO4＞FeSO4＞S0+Na2S2O3＞S0+FeS2＞S0+FeS＞Na2S2O3＞S0。復(fù)合基質(zhì)的酸化效果比單一基質(zhì)要好。這可能是由于復(fù)合基質(zhì)中，S0會(huì)促進(jìn)其它基質(zhì)的利用。甘莉等［20］通過4組微生物淋濾試驗(yàn)來研究氧化亞鐵硫桿菌對(duì)污泥中重金屬的浸出效果，結(jié)果表明加亞鐵離子和硫酸后重金屬的浸出效果最好，微生物淋濾后pH值的大小順序?yàn)榧觼嗚F離子和硫酸浸出＜加亞鐵離子浸出＜直接浸出＜空白。同樣可以推測(cè)出，復(fù)合基質(zhì)的微生物淋濾效果要好。

4.4接種量

近年來，有關(guān)馴化污泥的接種量對(duì)微生物淋濾效果影響的研究很多。李淑更等［17］在以Na2S2O3為基質(zhì)的試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)污泥接種量為5%時(shí)，污泥預(yù)酸化效果不明顯，污泥的培養(yǎng)周期與未接種時(shí)沒有明顯的差異。這是由于接種量太少，以至于硫細(xì)菌無法成為優(yōu)勢(shì)菌種，產(chǎn)生的效果不明顯。當(dāng)接種量分別為10%和25%時(shí)，污泥pH值均先升高后迅速降低。這是由于硫細(xì)菌大量繁殖，產(chǎn)生大量的酸。同時(shí)，還發(fā)現(xiàn)在3種不同的接種量下，污泥最終的酸化程度均差不多。說明增加接種量可以縮短污泥的酸化周期，但是不會(huì)改變污泥最終的酸化效果。研究還表明，增加接種量會(huì)提高重金屬的去除率，但是當(dāng)接種量超過10%時(shí)，去除率不會(huì)有很大的提高。謝琴等［28］也發(fā)現(xiàn)了類似的結(jié)論，以S0和FeSO4為培養(yǎng)基質(zhì)，在不同的污泥混合液接種量（5%、10%、20%）條件下，隨著接種量的增加，重金屬Zn、Cd、Cu、Pb的去除率也隨之增加，在接種量為5%時(shí)，Zn、Cd、Cu、Pb的去除率分別為46.0%、54.6%、13.9%和30.5%，而在接種量為20%時(shí)，相應(yīng)去除率分別達(dá)到了72.0%、79.6%、29.0%和65.4%。從這些研究可以看出，適當(dāng)提高接種量對(duì)提高微生物淋濾的效果具有積極的意義，當(dāng)培養(yǎng)基質(zhì)不同時(shí)，污泥的最佳接種量也有所不同。

4.5其它

除了上述影響因素外，還有針對(duì)其它因素影響微生物淋濾效果的研究［32］。黃峰源等［33］發(fā)現(xiàn)嗜酸性氧化硫硫桿菌在28～32℃時(shí)發(fā)育良好，當(dāng)溫度為28℃，菌體的生長(zhǎng)狀況最好，pH值的下降速率最大。王電站等［34］采用的是好氧嗜酸性硫桿菌進(jìn)行微生物淋濾試驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)必須保證一定的DO濃度，微生物淋濾過程才能順利地進(jìn)行。Chen等［35］研究表明pH值是影響微生物淋濾過程中重金屬溶解的首要因素；當(dāng)pH值為一定限值時(shí)，各種重金屬都會(huì)發(fā)生有效的增溶；同時(shí)，pH值過低會(huì)抑制微生物淋濾細(xì)菌的生長(zhǎng)。S.O.Rastegar等［36］發(fā)現(xiàn)Fe3+對(duì)Cr和Ni的微生物淋濾具有促進(jìn)作用。鄔思丹等［37］通過用表面活性劑Tween-80來馴化培養(yǎng)硫桿菌，發(fā)現(xiàn)Tween-80能促進(jìn)硫細(xì)菌對(duì)硫的利用；當(dāng)投加量為6.0g/L，硫的氧化效率最高。此外，污泥類型和固體濃度［38］、微生物種類［39］、初始pH值［40］等均對(duì)微生物淋濾效果有影響。

5　結(jié)語與展望

現(xiàn)階段人們對(duì)微生物淋濾技術(shù)的研究只限于少數(shù)幾種條件下的處理效果，然而微生物淋濾的影響因素有很多，想要進(jìn)一步提高其淋濾效率，還需要綜合考慮各方面的因素，進(jìn)一步優(yōu)化微生物淋濾的運(yùn)行條件。同時(shí)，如何縮短微生物淋濾的時(shí)間、加快微生物增殖的速度、高效環(huán)保地處理微生物淋濾后的重金屬液等都是未來的研究方向。

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Removal of heavy metals from municipal sludge by bioleaching

KANG De-jun，KUANG Shuai，TANG Hong，XIE Dan-yu，SUN Jian，JIANG Xue
（College of Civil Engineering，F(xiàn)uzhou University，F(xiàn)uzhou 350108，China）

Heavy meta1s is the biggest obstac1e to s1udge 1and uti1ization，to effective1y remove heavy meta1s from s1udge has become the key point of s1udge reuti1ization.Bio1eaching，as an efficient，1ow-cost，and green method for s1udge heavy meta1s processing，has showing its broad app1ication prospect.Through an overview of the advantages and disadvantages of heavy meta1s remova1 techno1ogy，the superiority of bio1eaching techno1ogy and its performance for heavy meta1s removing were ana1yzed，the foreground and deve1opment direction of bio1eaching techno1ogy were prospected.

bio1eaching；municipa1 s1udge；heavy meta1s；remova1 mechanism；inf1uencing factor

X703.1

A

1009-2455（2016）03-0011-05

康得軍（1981-），男，湖北十堰人，講師，碩士生導(dǎo)師，主要從事水處理理論與技術(shù)研究，（電子信箱）djkang@fzu.edu. cn。

2016-01-23（修回稿）