司徒高華，王飛兒*，何云峰，俞 潔，王 昊，蔡 武（ 浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，杭州 30058； 浙江省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，杭州 300）

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燃煤電廠周邊土壤中汞的分布和累積研究進(jìn)展①

司徒高華1，王飛兒1*，何云峰1，俞 潔2，王 昊1，蔡 武1
（1 浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，杭州 310058；2 浙江省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，杭州 310012）

摘 要：汞（Hg）是唯一以氣態(tài)形式存在于大氣環(huán)境中的有毒重金屬污染物。燃煤電廠作為最重要的人為Hg排放源之一，其釋放的Hg可隨大氣環(huán)流運(yùn)輸和轉(zhuǎn)化，并通過干濕沉降進(jìn)入到陸地和海洋生態(tài)系統(tǒng)，造成局域、區(qū)域和全球范圍內(nèi)的Hg污染。研究燃煤電廠排放的Hg在大氣中的沉降規(guī)律及其在土壤中的累積特點(diǎn)，對(duì)于深入了解燃煤電廠Hg排放的生態(tài)影響具有重要意義。本文綜述了燃煤電廠Hg排放污染土壤的途徑，分析了電廠周圍土壤Hg的濃度水平和空間分布特點(diǎn)，總結(jié)了影響土壤Hg分布的主要因素，并對(duì)將來的研究方向提出了展望。

關(guān)鍵詞：汞；燃煤電廠；干濕沉降；分布；累積

汞（Hg）是環(huán)境中一種生物毒性極強(qiáng)的重金屬污染物，具有持續(xù)性、遷移性、沉積性和生物富集的特點(diǎn)，且甲基汞（MeHg）能通過食物鏈逐層放大，在高營(yíng)養(yǎng)級(jí)生物中高度富集并通過人體的血腦屏障，對(duì)人的中樞神經(jīng)系統(tǒng)產(chǎn)生嚴(yán)重危害。2013年旨在控制和減少全球Hg排放的《水俁公約》簽訂生效，標(biāo)志著全球Hg減排邁出重要一步。

燃煤電廠（CFPPs）是重要的人為 Hg排放源。據(jù)聯(lián)合國(guó)環(huán)境規(guī)劃署的最新調(diào)查研究顯示［1］，2010年全球因煤炭燃燒向大氣排放Hg 474 t，占人類活動(dòng)總排放量的24%，其中超過85% 的排放量來自于燃煤電廠和工業(yè)用途。在中國(guó)很多地區(qū)，燃煤電廠是最重要的Hg排放源。Streets等［2］估算1999年中國(guó)電廠總Hg排放量為68.0 t，占煤炭燃燒釋放量的33.6%，占人類活動(dòng)總排放量的12.7%。Wu等［3］估計(jì)從1995至2003年，中國(guó)從燃煤電廠向大氣排放的Hg從63.4 t增加到100.1 t，年均增長(zhǎng)率為5.9%，增速居耗煤行業(yè)之首。Tian等［4］估計(jì)2007年中國(guó)燃煤電廠釋放的Hg增至132 t。雖然統(tǒng)計(jì)和估算方法不盡相同，且存在一定的不確定性，但總體而言我國(guó)燃煤電廠Hg排放量呈上升態(tài)勢(shì)。

燃煤電廠排放的Hg主要有3種形態(tài)：氣態(tài)零價(jià)汞（Hg（0））、活性氣態(tài)汞（RGM，Hg（Ⅱ））和顆粒態(tài)汞（Hg（p））。不同形態(tài)的Hg進(jìn)入大氣后能有效地分散和輸送，引起局域、區(qū)域乃至全球范圍內(nèi)Hg濃度的升高；大氣中的Hg通過干濕沉降后成為陸地生態(tài)系統(tǒng)Hg污染的重要來源。進(jìn)入土壤中的Hg通過吸附作用被土壤固定，在物理、化學(xué)和生物作用下發(fā)生形態(tài)轉(zhuǎn)化，如 Hg（0）的氧化、Hg（Ⅱ）的還原或甲基化反應(yīng)。被吸附的Hg經(jīng)解吸作用又可以通過土壤-大氣界面釋放至大氣中（氣遷移），或隨地表徑流及滲透作用進(jìn)入地表和地下水體（水遷移），也會(huì)通過植物根系吸收進(jìn)入植物體內(nèi)（生物遷移）。整個(gè)過程見圖1。

1 燃煤電廠汞排放污染土壤的途徑

土壤中Hg的來源主要包括自然源、人為源和環(huán)境介質(zhì)二次釋放后沉降。燃煤電廠排放的Hg主要經(jīng)大氣干濕沉降進(jìn)入地面，是陸地生態(tài)系統(tǒng)土壤Hg污染的重要來源。Wang等［5］結(jié)合2007年的調(diào)查數(shù)據(jù)用GEOS-Chem模型估計(jì)中國(guó)大陸燃煤電廠總Hg排放量為 123.3 t，對(duì)大氣干沉降和濕沉降的貢獻(xiàn)分別為13.3%（2.0 t）和9.1%（1.1 t）。不同形態(tài)的Hg對(duì)土壤的污染程度和范圍不同。Hg（0）具有較高的蒸汽壓和較低的水溶性，大氣停留時(shí)間很長(zhǎng)（0.5 ～ 2 a），能在區(qū)域和全球范圍內(nèi)輸送，引起全球Hg污染；RGM具有較高的水溶性和界面反應(yīng)活性，在大氣中的停留時(shí)間較短，能在排放源附近沉降，引起局部土壤Hg濃度升高；Hg（p）的沉降速度和大氣停留時(shí)間與排放源特性及大氣溫度有關(guān)，也是引起局部土壤Hg污染的重要因素［6-8］。

圖1 燃煤電廠排放的Hg的遷移轉(zhuǎn)化Fig.1 Migration and transformation of Hg from coal-fired power plants （CFPPs）

1.1 濕沉降

大氣Hg的濕沉降機(jī)理主要反映在Hg（0）的濕沉降過程，即 Hg（0）先在云中被 O3液相氧化再以水溶性Hg（Ⅱ）的形式隨雨滴下落，或是先被大氣中的·OH 和O3氣相氧化再在云下被雨滴吸收［8］。Hg（p）對(duì)濕沉降的貢獻(xiàn)或是經(jīng)云滴活化后成為水溶性的 Hg（Ⅱ），或是以顆粒物的形式直接被雨水沖刷［9］。燃煤電廠釋放的Hg是當(dāng)?shù)卮髿鉂癯两抵蠬g濃度升高和Hg濕沉降量的重要貢獻(xiàn)者。White等［10］發(fā)現(xiàn)燃煤電廠1 km范圍內(nèi)降水中的 Hg濃度可比區(qū)域代表點(diǎn)處高出72%，且在近源場(chǎng)夏季降雨中有42% 的 Hg濃度源于鄰近的燃煤電廠Hg排放源。Sherman等［11］研究了美國(guó)弗羅里達(dá)洲某大型燃煤電廠附近 Hg濕沉降時(shí)也發(fā)現(xiàn)近源場(chǎng)和遠(yuǎn)源場(chǎng)處降水中的 Hg濃度分別為4.0 ～ 140 ng/L和18 ～ 70 ng/L，并用穩(wěn)定同位素技術(shù)區(qū)分了不同來源 Hg排放的影響作用。Keeler等［12］發(fā)現(xiàn)斯托本維爾市2003和2004年的年均Hg濕沉降量分別為13.5 μg/（m2·a）和19.7 μg/（m2·a），并借助受體模型估算出濕沉降中70% 的Hg來自于煤炭燃燒釋放。Dutt等［13］研究了新南威爾士州燃煤電廠對(duì)大氣Hg濕沉降的貢獻(xiàn)，發(fā)現(xiàn)近源場(chǎng)和遠(yuǎn)源場(chǎng)Hg的日均濕沉降通量分別為79.8 ng/m2和49.9 ng/m2，推斷出燃煤電廠附近濕沉降通量增加主要是降水對(duì)RGM 和Hg（p）的清除所致。此外，大氣Hg的濕沉降也是某些生態(tài)系統(tǒng)中甲基汞的重要來源。St Louis等［14］發(fā)現(xiàn)，降雨和降雪中的甲基汞濃度大約占總 Hg的0.5% ～ 2.5%，在某些特殊情況下，甲基汞占比甚至能超過10%。

1.2 干沉降

大氣Hg的干沉降占據(jù)了絕大多數(shù)沉降時(shí)間，其主要的途徑有兩種：一是Hg（0）和RGM的直接沉降，二是與大氣顆粒物結(jié)合后以 Hg（p）沉降［8］。Hg（0）和RGM的干沉降速率與溫度、地表濕度、風(fēng)速等氣象條件和植被覆蓋類型、土壤表面條件等地質(zhì)地貌特點(diǎn)有關(guān)［15］。Hg（0）在大氣-陸地表面呈雙向交換特征，當(dāng)周圍大氣Hg（0）濃度較低時(shí)，在無植被覆蓋的裸地或郁閉度小的陸地表面呈白天釋放夜間沉降規(guī)律；在周圍大氣 Hg（0）濃度較高時(shí)也發(fā)現(xiàn)白天沉降現(xiàn)象［15］。Mao和Talbot［16］關(guān)于Hg（0）和RGM在陸地晝夜循環(huán)的研究也發(fā)現(xiàn)晚上呈現(xiàn)較高的干沉降去除率，此項(xiàng)研究進(jìn)一步表明Hg（0）的干沉降是大氣Hg沉降的主要貢獻(xiàn)者。Hg（p）的干沉降速率主要取決于顆粒物的粒徑，亞微米級(jí)顆粒物沉降緩慢而超微米級(jí)顆粒物沉降相對(duì)較快［7］。Liang等［17］研究廈門島表層土和降塵中Hg的分布特征時(shí)發(fā)現(xiàn)，降塵Hg濃度在西南部最高且濃度由西南向東北遞減，同時(shí)表層土樣 Hg濃度在西南部也呈現(xiàn)較高值，由此推斷廈門島西南方的燃煤電廠是降塵 Hg的重要來源而降塵是表層土壤Hg的重要來源。Lyman等［18］用替代表面法監(jiān)測(cè)了2007—2008年美國(guó)西南部?jī)傻氐腞GM干沉降量，發(fā)現(xiàn)在燃煤電廠附近和濱海區(qū)域的年均干沉降量分別為1.9 mg/（m2·a）和0.7 mg/（m2·a），燃煤電廠對(duì)RGM的干沉降貢獻(xiàn)顯著。

表1 國(guó)內(nèi)外燃煤電廠周邊土壤Hg濃度（mg/kg）Table 1 Hg concentrations in soils around CFPPs in China and other countries

2 汞在燃煤電廠周邊土壤中的分布

根據(jù)國(guó)內(nèi)外不同燃煤電廠周圍土壤Hg的研究結(jié)果可知（表 1），總 Hg濃度在不同電廠間差異很大（0.001 ～ 12.0 mg/kg）。其中，塞爾維亞電廠周圍土壤Hg濃度最高，為0.9 ～ 12.0 mg/kg（均值2.1 mg/kg），跟歐洲中位值0.037 mg/kg相比富集因子達(dá)到17.4 ～730（均值83.1），明顯超過塞爾維亞農(nóng)業(yè)土壤Hg的法規(guī)限值（2 mg/kg）［19］。希臘4家燃煤電廠周圍土壤Hg的濃度最低，為0.001 ～ 0.059 mg/kg（均值0.009 mg/kg），這與電廠所用的貧Hg煤有關(guān)［20］。中國(guó)幾家電廠周圍土壤Hg濃度為0.025 ～ 2.105 mg/kg，均超過當(dāng)?shù)赝寥繦g背景值。如陜西寶雞某1 500 MW燃煤電廠周圍土壤中 Hg濃度為 0.137 ～ 2.105 mg/kg［21］（均值0.606 mg/kg），與中國(guó)和陜西土壤Hg背景值（分別為0.065 mg/kg和0.101 mg/kg）相比濃度明顯增加，高于中國(guó)土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618-1995）的限制值0.3 mg/kg而低于臨界值1.0 mg/kg，說明50年的電廠運(yùn)行對(duì)附近土壤有明顯的Hg污染。

從表層土壤Hg濃度的水平分布看，距離電廠的遠(yuǎn)近會(huì)顯著影響土壤中Hg的濃度，但燃煤電廠對(duì)表層土壤Hg濃度的影響結(jié)果并不一致（圖2）。這說明燃煤電廠周圍表層土壤Hg的空間差異性較大，其水平分布受多種復(fù)雜因素的共同影響。分析土壤Hg在不同風(fēng)向上的分布規(guī)律可知，基本都表現(xiàn)為在電廠主導(dǎo)風(fēng)向下Hg濃度明顯高于上風(fēng)向和非主導(dǎo)風(fēng)向，如塞爾維亞［19］、加利西亞［22］、烏蘭巴托［23］、安徽蕪湖［26］、浙江［28］等地。

電力電量平衡是電力系統(tǒng)調(diào)度計(jì)劃編制的核心,它為電力系統(tǒng)的安全、穩(wěn)定、經(jīng)濟(jì)運(yùn)行提供了保障[1]。通過預(yù)測(cè)及保證電力電量的平衡,可以確定未來一段時(shí)間電網(wǎng)的基本運(yùn)行方式,并為設(shè)備檢修計(jì)劃、聯(lián)絡(luò)線送受電計(jì)劃、需求側(cè)管理計(jì)劃、煤炭采購(gòu)計(jì)劃以及財(cái)務(wù)預(yù)算計(jì)劃等制定提供依據(jù)。在滿足電力電量平衡和電力供應(yīng)的前提下,能夠?qū)崿F(xiàn)水、火聯(lián)合發(fā)電的經(jīng)濟(jì)調(diào)度模式,使全網(wǎng)效益最好[2]。為此,電力電量平衡分析一直是研究熱點(diǎn)。

圖2 燃煤電廠周邊土壤Hg濃度隨距離的變化（數(shù)據(jù)來自于文獻(xiàn)［21］，［25］，［26］，［28］）Fig.2 Hg concentrations in soils versus distance around CFPPs（data from references ［21］， ［25］， ［26］， ［28］）

從燃煤電廠周邊土壤Hg濃度的垂直分布看，基本表現(xiàn)為隨土壤深度的增加而降低（圖3）。加利西亞燃煤電廠附近最大的Hg濃度總是出現(xiàn)在最上層，即森林土壤的有機(jī)層（O層）或荒地土壤的表層（A層），Hg濃度分別為0.217 ～ 0.305 mg/kg和0.08 ～ 0.169 mg/kg，而積淀層（B層）及以下的濃度分別為0.006 ～0.237 mg/kg和0.001 ～ 0.14 mg/kg［22］。寶雞電廠0 ～ 25 cm和25 ～ 50 cm處的Hg濃度分別為0.197 ～ 2.105 mg/kg和0.137 ～ 1.066 mg/kg［21］。蕪湖電廠0 ～ 20、20 ～ 40、40 ～ 60 cm和＞60 cm處的土壤Hg濃度均值分別為0.112、0.079、0.059和0.054 mg/kg［26］，且越到深層變化越弱。由此可見，外源Hg的輸入傾向于在土壤表層富集。

3 燃煤電廠周邊土壤汞分布的影響因素

Hg在燃煤電廠周圍土壤中的分布受內(nèi)因和外因的雙重作用，內(nèi)因主要包括土壤質(zhì)地和理化性質(zhì)；外因主要包括氣象條件（如主導(dǎo)風(fēng)向、溫度、降雨量）和人類活動(dòng)（如農(nóng)耕、工業(yè)生產(chǎn)）。其中，在人類活動(dòng)的影響中，因電廠排放和隨之沉降的Hg對(duì)土壤Hg的分布產(chǎn)生了重要影響［24］。

3.1 污染源特征

土壤中的Hg含量源于歷史累積，污染源特征如污染物的濃度、形態(tài)和污染源類型對(duì)不同空間尺度的土壤Hg濃度影響不同，其對(duì)小范圍（20 km）內(nèi)的Hg分布有較大影響［30-31］。

燃煤電廠排放的Hg濃度將影響周邊大氣的Hg濃度，繼而通過大氣Hg沉降影響土壤Hg含量。如鄭劍銘［28］研究發(fā)現(xiàn)燃煤電站周圍土壤Hg濃度的極大值出現(xiàn)在地表大氣Hg濃度較高的區(qū)域，說明由電站Hg排放所致的大氣Hg濃度升高對(duì)土壤Hg含量有一定影響，通過土壤-大氣Hg交換進(jìn)入土壤的Hg較多。電廠所用燃煤的種類主要影響Hg含量和燃燒特性，故在同等條件下低Hg煤釋放的Hg濃度比高Hg煤低得多［32］。Martin等［20］發(fā)現(xiàn)科扎尼-托勒密（Kozani-Ptolemais）盆地4座燃煤電廠周圍土壤Hg濃度均很低（1 ～ 59 μg/kg）；結(jié)合電廠燃煤Hg含量分析結(jié)果（1.5 ～24.5 μg/kg）可知土壤低Hg含量源于燃煤電廠的低Hg排放濃度。Chung和Chon［23］研究3座燃煤電廠和居民用煤對(duì)烏蘭巴托土壤和降塵中Hg含量的影響時(shí)發(fā)現(xiàn)，其Hg含量（0.019 ～ 0.672 mg/kg和0.019 ～ 0.161 mg/kg）低于大多數(shù)中國(guó)的研究結(jié)果，分析這極有可能是煤中的低Hg含量（0.031～0.638 mg/kg）所致。

圖3 燃煤電廠周邊土壤Hg濃度隨深度的變化（數(shù)據(jù)來源于文獻(xiàn)［21］，［22］，［26］）Fig.3 Hg concentrations in soils versus depths around CFPPs （date from references ［21］， ［22］， ［26］）

在燃煤電廠等Hg污染源附近或城市中心，因大量Hg（Ⅱ）化合物和Hg（p）的排放，直接干沉降或被降水沖刷的濕沉降量都明顯增加［9］［33］，故污染源的形態(tài)對(duì)當(dāng)?shù)卮髿?Hg的沉降量有很大影響。當(dāng)污染源中Hg（0）的占比較大而 Hg（Ⅱ）和Hg（p）的占比較小時(shí)，土壤Hg含量也相對(duì)較低。Tang等［27］研究淮南燃煤電廠附近土壤中環(huán)境敏感元素（ESE）的分布時(shí)發(fā)現(xiàn)，雖然電廠排Hg量（約0.02 Mt/a）較大，但土壤中的Hg濃度（0.001～0.02 mg/kg）卻不高，由此推斷燃煤電廠排放的主要是Hg（0），因其高揮發(fā)性和擴(kuò)散性在研究范圍內(nèi)（r = 8 km）沉降較少，故對(duì)土壤影響較小。鄭劍銘［28］發(fā)現(xiàn)當(dāng)煙氣中 Hg（Ⅱ）和 Hg（p）濃度占比較低（Hg（Ⅱ）占4.7%，Hg（p）為0）時(shí)，Hg（Ⅱ）和Hg（p）的干濕沉降貢獻(xiàn)較少，土壤Hg污染不明顯，Hg濃度均值（0.180 mg/kg）僅略高于當(dāng)?shù)乇尘爸担?.176 mg/kg）。

燃煤電廠煙囪的高度將影響Hg的擴(kuò)散和落地濃度。Fang等［26］發(fā)現(xiàn)Hg含量在不同風(fēng)向上的變化均以距電廠1 km處最大；1 km范圍內(nèi)次之；1 km范圍外基本上隨距離的增大而減小，推測(cè)主要跟燃煤電廠煙囪的高度有關(guān)。Yang和Wang［21］發(fā)現(xiàn)，A層和B層土壤Hg的最大濃度均出現(xiàn)在距燃煤電廠1 km范圍內(nèi)，但在1 ～ 3 km內(nèi)，土壤Hg濃度并非隨距離增加而遞減，表明煙囪高度對(duì)擴(kuò)散距離有一定影響。

3.2 氣象條件

進(jìn)入大氣中的Hg會(huì)在大氣水平、湍流擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)及各種不同尺度的擾動(dòng)下混合和擴(kuò)散，氣象條件和大氣其他污染物質(zhì)能影響排放的Hg在大氣中的遷移和轉(zhuǎn)化，繼而影響Hg的停留時(shí)間和沉降，是Hg在大氣-生態(tài)系統(tǒng)間循環(huán)的重要因素［7-8］。其中，初次效應(yīng)包括大氣溫度的升高、風(fēng)速和降雨量的變化；二次效應(yīng)與O3的濃度、氣溶膠的含量和植物生長(zhǎng)環(huán)境有關(guān)。

風(fēng)作為重要的氣象條件，是影響電廠排放的Hg在大氣中擴(kuò)散和運(yùn)輸?shù)闹匾蛩?，?duì)于Hg在土壤中的濃度水平和空間分布有重要影響。風(fēng)速影響大氣Hg的擴(kuò)散速率；而風(fēng)向則決定Hg的主要落區(qū)。Lu等［34］通過對(duì)表層農(nóng)田土壤Hg濃度研究發(fā)現(xiàn)其呈現(xiàn)明顯的空間分布特征，Hg濃度從污染源向四周遞減，Hg排放后大氣的擴(kuò)散和沉降對(duì)土壤 Hg的富集起了重要的作用。Chung和Chon［23］發(fā)現(xiàn)在燃煤電廠的下風(fēng)向出現(xiàn)相對(duì)較高的Hg濃度，土壤和降塵樣的中位值分別比所有樣的中位值高出 64.3% 和 39.4%。陜西寶雞某燃煤電廠周圍表層土壤中Hg濃度呈現(xiàn)明顯的地域分布特征，在主導(dǎo)風(fēng)向上呈高濃度而在非主導(dǎo)風(fēng)向上濃度較低［21］。Fang等［26］研究發(fā)現(xiàn)，土壤 Hg在主導(dǎo)風(fēng)向和非主導(dǎo)風(fēng)向上的平均值分別為 0.472 mg/kg和0.153 mg/kg，這說明主導(dǎo)風(fēng)向?qū)θ济弘姀S釋放的Hg對(duì)土壤的污染影響顯著。

溫度和降雨量等多種氣象條件的混合效應(yīng)和一系列大氣化學(xué)反應(yīng)能影響Hg的大氣沉降過程，繼而影響地表土壤Hg濃度。當(dāng)氣溫升高時(shí)，大氣中較高含量的氧化劑（O3和 ·OH等）和酸性物質(zhì)易將 Hg（0）轉(zhuǎn)化為Hg（Ⅱ），從而提高了Hg（Ⅱ）的濃度［35］。此外，不同溫度下云中的微觀物理學(xué)反應(yīng)也不同，導(dǎo)致夏季與冬季降水對(duì)可溶性氣溶膠態(tài) Hg（Ⅱ）的去除效率不同［36］。Keeler等［37］發(fā)現(xiàn)夏季降水中Hg的濃度和濕沉降量都比冬季高，且Hg濕沉降量和每月的溫度有顯著的正相關(guān)關(guān)系。這表明溫度能強(qiáng)烈影響Hg在大氣中的沉降過程，夏季活躍的光化學(xué)反應(yīng)導(dǎo)致氣溶膠中Hg（0）的轉(zhuǎn)化率提高；此外，充沛的降雨量能有效去除從污染源排放到大氣中的Hg，使?jié)癯两抵蠬g含量明顯增加。張國(guó)玉［38］發(fā)現(xiàn)上海大氣Hg濕沉降量與降水量呈現(xiàn)顯著正相關(guān)關(guān)系，降水量是Hg濕沉降量的主要控制因素；且冬季Hg的干濕沉降總量也較低，這主要是低溫干燥的氣象條件不利于氣溶膠粒子對(duì)Hg（0）的吸附，而潮濕高溫有利于Hg（0）在氣溶膠表面的吸附和化學(xué)反應(yīng)，從而能夠增加Hg的沉降。

3.3 土地覆蓋形式

土地覆蓋類型通過影響植物-大氣之間的 Hg交換和土壤-大氣之間的Hg交換來最終影響土壤Hg的濃度，是影響Hg在陸地生態(tài)系統(tǒng)中分布的重要因素。Boszke和Kowalski［39］研究了波蘭某工業(yè)城市土壤中的Hg濃度的空間分布后發(fā)現(xiàn)其與所對(duì)應(yīng)的土地利用類型有很大關(guān)系：城市草地和草甸土中濃度最高，林地土中濃度次之，農(nóng)耕土中濃度最低。

首先，Hg（0）和RGM的干沉降速率與植被覆蓋類型和土壤表面條件有關(guān)［15］。植被可通過氣孔吸收Hg（0）［40］和葉片吸附大氣干濕沉降的Hg（0）、RGM和Hg（p）［41］而成為大氣 Hg的匯。喬木與灌木、草本植物相比有高大的樹冠結(jié)構(gòu)，更易于捕獲大氣干沉降的Hg，故覆蓋類型為林地時(shí)易出現(xiàn)較高的土壤 Hg濃度。西班牙某大型燃煤電廠下風(fēng)向某山地-森林生態(tài)系統(tǒng)土壤Hg含量最高達(dá)0.3 mg/kg，且主要富集在O層和A層［22］。Nóvoa-Mu?oz等［22］認(rèn)為，這主要源于植被葉片捕集大氣Hg（0）后以枯落物的形式落到陸地，從而使得表層土壤Hg含量明顯增加。Zhou等［42］發(fā)現(xiàn)中國(guó)西南某高原森林地表枯枝落葉層平均總 Hg濃度為52 ng/g，大氣年均Hg沉降量為76.7 mg/（m2·a），顯著高于其他土地覆蓋類型，進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)枯落物沉降（71.2 mg/（m2·a））是Hg進(jìn)入森林地表的主要形式。

同時(shí)，土地覆蓋和利用類型能影響土壤Hg的再釋放。隨著植物冠層的發(fā)育，照射到土壤的紫外線減少，Hg（Ⅱ）的光致還原作用減弱，因而土壤Hg的排放通量降低［43-44］。Demers等［45］發(fā)現(xiàn)，森林覆蓋形式與耕地覆蓋相比，除了相對(duì)較高的降雨量和高大樹冠增加大氣Hg沉降量，較低的土壤再釋放損失也能使大氣 Hg的凈沉降量增加，故森林土壤比農(nóng)田土壤Hg含量更高。Denkenberger等［46］綜合了不同土地覆蓋形式下土壤中Hg（0）的釋放量，發(fā)現(xiàn)Hg（0）在農(nóng)田和牧地土壤中的再釋放速率比森林土壤高，推斷可能是強(qiáng)烈的太陽輻射和土壤有機(jī)質(zhì)轉(zhuǎn)化雙重作用的結(jié)果。

3.4 土壤質(zhì)地和理化性質(zhì)

燃煤電廠排放的Hg經(jīng)大氣沉降后能被土壤吸附而固定，從而在土壤表層積累；進(jìn)入土壤中的Hg又可通過土壤侵蝕、降雨淋溶和形態(tài)轉(zhuǎn)化而遷移，從而改變其濃度分布。如陜西寶雞某燃煤電廠周圍土壤中總 Hg在垂直方向上的分布差別明顯，A層土壤中Hg濃度高（0.692 mg/kg）且呈強(qiáng)烈空間相關(guān)；B層土壤Hg濃度較低（0.533 mg/kg）且相關(guān)性不強(qiáng)，這除了與電廠Hg排放有關(guān)，長(zhǎng)期的施肥耕作和土壤理化性質(zhì)等在一定程度上改變了Hg的空間分布，減弱了空間相關(guān)性［21］。王擎運(yùn)等［47］發(fā)現(xiàn)，Hg在典型壤質(zhì)潮土中的含量主要受到土壤母質(zhì)的影響，在土壤中的含量較低，對(duì)壤質(zhì)潮土農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)安全影響較小。土壤理化性質(zhì)如有機(jī)質(zhì)、黏土礦物、金屬氧化物、pH、質(zhì)地等均能影響 Hg在土壤中的停留時(shí)間，是影響 Hg在土壤中分布的重要因素［30］。有研究指出，有機(jī)質(zhì)是控制Hg在酸性土壤中遷移的主要因素，而礦物質(zhì)則主要影響其在中性和堿性土壤中的遷移性［48-50］。

土壤有機(jī)質(zhì)（SOM）能影響Hg的形態(tài)和溶解性。首先，SOM中的-OH、-COOH和-SH等官能團(tuán)能與Hg發(fā)生絡(luò)合或螯合反應(yīng)生成較穩(wěn)定的化合物［51］。O Driscoll等［52］研究發(fā)現(xiàn)隨著外源Hg的進(jìn)入，土壤中有機(jī)結(jié)合態(tài)Hg和HgS含量增加，這是因?yàn)橛袡C(jī)質(zhì)能和進(jìn)入土壤中的 Hg發(fā)生配位螯合作用迅速將其固定。Reimann和de Caritat［53］的研究表明重金屬在表層土壤的富集往往是因?yàn)樯闪擞袡C(jī)-金屬?gòu)?fù)合物，SOM的含量將顯著影響土壤Hg含量。Obrist等［54］發(fā)現(xiàn)美國(guó)土壤中的Hg含量與大氣Hg沉降量之間的關(guān)系并不強(qiáng)，反而與SOM、黏土礦物和緯度明顯相關(guān)，其中與SOM的富集關(guān)系最明顯。Nóvoa-Mu?oz等［22］也發(fā)現(xiàn)燃煤電廠周圍最上層（O和 A層）土壤中Hg濃度升高是其釋放沉降的Hg與SOM相互作用的結(jié)果。其次，SOM對(duì)Hg溶解性的影響主要表現(xiàn)在：若Hg與固相有機(jī)質(zhì)相結(jié)合，則會(huì)降低它的溶解度；若與可溶性有機(jī)質(zhì)如富里酸結(jié)合或生成可溶性的螯合物，則能增加它的遷移性［55］。Yang等［48］指出，在外加有機(jī)質(zhì)的土壤中Hg的遷移性顯著降低，Hg釋放量隨有機(jī)質(zhì)添加量的增加而減少，有機(jī)質(zhì)是氧化態(tài)Hg還原形成元素Hg的重要因素。但Cattani等［56］也發(fā)現(xiàn)可溶性的腐殖酸能將固定相的Hg轉(zhuǎn)化為可溶態(tài)的Hg而增加其遷移性。加利西亞某燃煤電廠附近酸性森林土壤的30 ～ 60 cm處的灰化積淀層（Bs層）的總Hg濃度（237 ng/g）高于其表層（O和A層），且高于另兩個(gè)剖面的蒙脫石聚集及礦物風(fēng)化層（Bw層）（106 ng/g 和124 ng/g）［22］。Nóvoa-Mu?oz等［22］推斷深層土壤剖面Hg濃度升高與土壤母質(zhì)的關(guān)系不大，而是Hg或部分吸附 Hg的金屬-有機(jī)復(fù)合物在土壤灰化過程的酸性淋溶作用下沿著土壤剖面向下遷移沉積的結(jié)果。曾昭嬋等［57］在研究土壤 Hg在垂直方向的分布特征時(shí)發(fā)現(xiàn)，剖面Hg的最大值均出現(xiàn)在上層土壤中（0 ～ 40 cm），當(dāng)土壤深度大于80 cm時(shí)Hg含量大幅降低。這主要是表層土壤存在大量的植物根系、枯枝落葉等使得其有機(jī)質(zhì)含量更為豐富，從而影響了Hg在表層土壤的吸附和固定作用。

土壤中的次級(jí)礦物質(zhì)因具有很高的比表面積而對(duì)Hg有很強(qiáng)的吸附性，主要通過吸附-解吸作用控制Hg在土壤中的含量和生物有效性。黏土礦物、無定型的Fe/Mn氧化物/氫氧化物及FeS是Hg重要的無機(jī)吸附劑。氫氧化物因含有與Hg結(jié)合所需的活性組分，能形成較強(qiáng)的 Hg-OH共價(jià)鍵而牢固吸附 Hg［50］；而FeS對(duì)Hg的吸附主要是在還原條件下形成了HgS沉淀。Fang等［26］發(fā)現(xiàn)粉砂粒與土壤中Hg含量存在一定的負(fù)相關(guān)性，推斷出土壤粒度愈細(xì)，Hg含量越大，尤其在深層土壤中，粒度是Hg含量的主要控制因素。

pH能影響Hg的溶解度和化學(xué)形態(tài)，從而顯著影響Hg在土壤中的遷移性和停留時(shí)間。pH對(duì)Hg溶解度的影響是一個(gè)變化過程：當(dāng)pH= 3時(shí)，Hg的溶解度最低；當(dāng)pH在5或者11附近，Hg的溶解度較大［58-59］。章明奎等［60］發(fā)現(xiàn)隨著Hg添加量的增加，土壤中可交換態(tài)Hg明顯增加，其中pH是影響土壤Hg有效性最重要的因素，其對(duì)土壤 Hg的吸附-解吸和形態(tài)轉(zhuǎn)化有很大影響，土壤酸化可顯著促進(jìn)土壤Hg的釋放。Martín等［24］也發(fā)現(xiàn)土壤Hg濃度與pH有顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系（r =-0.45）。另外，有研究指出［61］，pH和鋁氧化物含量等理化性質(zhì)會(huì)顯著影響Hg 在土壤-植物系統(tǒng)中的遷移，故其也會(huì)影響 Hg在土壤中的濃度和分布。

4 小結(jié)與展望

燃煤電廠排放到大氣中的Hg主要通過干濕沉降的方式進(jìn)入土壤，Hg（Ⅱ）和Hg（p）主要影響局部范圍內(nèi)的土壤和水體，而Hg（0）因?yàn)榇髿馔Ａ魰r(shí)間較長(zhǎng)能影響區(qū)域乃至全球范圍的生態(tài)系統(tǒng)。燃煤電廠周圍土壤Hg濃度在不同電廠間差異很大，絕大多數(shù)Hg濃度均超過當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸?，引起不同程度的污染。從電廠周圍土壤Hg濃度的水平分布看，因其受到多種復(fù)雜因素的共同影響，濃度與距離的變化規(guī)律不清晰；從垂直分布看，外源Hg的輸入傾向于表層富集，一般隨深度增加遞減。土壤總Hg濃度的分布主要與污染源排放特征，局部范圍內(nèi)的氣象條件、土地覆蓋類型、土壤質(zhì)地和理化性質(zhì)有關(guān)。

雖然燃煤電廠Hg污染問題已引起充分重視，但對(duì)于Hg污染的研究大多仍集中在對(duì)周邊單一環(huán)境介質(zhì)的總量特征和空間分布等方面，缺乏對(duì)燃煤電廠釋放的Hg在整個(gè)生態(tài)環(huán)境空間變異情況及遷移積累過程的系統(tǒng)研究。為此，今后的重點(diǎn)研究工作可從以下幾個(gè)方面展開：

1）從宏觀上，應(yīng)結(jié)合 Hg（0）、Hg（Ⅱ）、Hg（p）和MeHg干濕沉降的變化特點(diǎn)，全面地了解Hg從“源”到“匯”遷移轉(zhuǎn)化的行為特征，了解燃煤電廠Hg排放在大氣-土壤-植物-水體的空間分布和累積特征。

2）從微觀上，首先，重視Hg在大氣-土壤界面的反應(yīng)，深入研究Hg在土壤表面的富集特征和機(jī)理，Hg從土壤向大氣再釋放的動(dòng)態(tài)機(jī)制；加強(qiáng)對(duì)外源Hg進(jìn)入土壤后在土壤生態(tài)和物理化學(xué)環(huán)境作用下的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律的研究。其次，重視Hg在大氣-植物界面的吸收和釋放機(jī)理，分析不同形態(tài)Hg進(jìn)入植物葉片的途徑和葉片對(duì)Hg的轉(zhuǎn)化和釋放機(jī)理。再次，重視在土壤-植物界面，植物根系與土壤組分競(jìng)爭(zhēng)吸附Hg的研究，特別是對(duì)Hg親和力較強(qiáng)的腐殖質(zhì)等土壤組分在微界面處與植物根細(xì)胞競(jìng)爭(zhēng)吸附Hg的機(jī)制值得深入研究。

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中圖分類號(hào)：X171.5

DOI:10.13758/j.cnki.tr.2016.03.001

基金項(xiàng)目：①國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（31370518）資助。

* 通訊作者（wangfeier@zju.edu.cn）

作者簡(jiǎn)介：司徒高華（1990—），女，浙江杭州人，碩士研究生，主要從事重金屬污染物環(huán)境行為的研究。E-mail: hzstgh@163.com

Distribution and Accumulation of Hg in Soils Around Coal-fired Power Plants: A Review

SITU Gaohua1， WANG Feier1*， HE Yunfeng1， YU Jie2， WANG Hao1， CAI Wu1
（1 College of Environmental & Resource Sciences， Zhejiang University， Hangzhou 310058， China； 2 Zhejiang Province Environmental Monitoring Center， Hangzhou 310012， China）

Abstract:Mercury （Hg） is recognized as the only toxic heavy metal pollutant existing in gaseous form in the atmosphere.As one of the most remarkable anthropogenic Hg sources， the coal-fired power plants （CFPPs） contribute significant Hg emissions to the atmosphere which can transport and transform in the atmospheric circulation， and can move from the atmosphere via dry/wet deposition to the terrestrial and marine ecosystems， resulting in Hg pollution on a local， regional and global scale.Research on the deposition of Hg in the atmosphere emitted from CFPPs， and its accumulation characteristics in the soils， is critically important for further understanding the ecological impact of Hg emissions.This paper reviewed the pathways of Hg from CFPPs to soils， analyzed the level and spatial distribution of Hg in the soils around the CFPPs， and summarized the major factors affecting the distribution of Hg in soils.Finally， the future research directions were also proposed.

Key words:Hg； Coal-fired power plants（CFPPs）； Dry/wet deposition； Distribution； Accumulation