洪 哲　趙善桂　張 敏　張 亮　劉 卓1（中國原子能科學研究院　北京 1041）（環(huán)境保護部核與輻射安全中心　北京 10008）（原子高科股份有限公司　北京 1041）

?

乏燃料干式貯存設施臨界計算研究

洪 哲1，2趙善桂2張 敏2張 亮2劉 卓3
1（中國原子能科學研究院北京 102413）
2（環(huán)境保護部核與輻射安全中心北京 100082）
3（原子高科股份有限公司北京 102413）

以HI-STORM 100乏燃料干式貯存設施內(nèi)部裝載AFA-3G燃料組件為研究對象，用MCNP （Monte Carlo N Particle Transport Code） 4C程序，通過改變貯存設施內(nèi)外的水密度，采用新燃料假設對不同工況下的臨界安全進行研究。結(jié)果表明，在正常工況下，keff遠低于0.93，是臨界安全的。在事故工況下，當水密度大于0.8 g·cm-3時，存在臨界安全問題。然后選取適當?shù)暮怂?，通過使用ORIGEN-ARP程序，得到不同燃耗下核素的組成，在同一模型下考慮燃耗信任制，對干式貯存設施的臨界安全進行研究。在此基礎上，給出了乏燃料干式貯存設施臨界安全工作的相關(guān)建議。

干式貯存，燃耗信任制，臨界安全，乏燃料

在此基礎上，采用燃耗信任制的方法對同一模型進行了臨界安全研究。介紹了燃耗信任制中核素選取的原則和依據(jù)。乏燃料源項計算使用的程序為SCALE6.1程序系統(tǒng)中的ORIGEN-ARP程序，主要用于分析核素濃度隨時間的變化及積存量、衰變熱等源項參數(shù)的計算。ARP模塊根據(jù)用戶選擇的組件類型、富集度、燃耗深度等信息，通過插值運算產(chǎn)生對應的截面庫。ORIGEN-ARP能使用ARP插值截面庫，快速計算乏燃料組件的源項［4］，廣泛應用于乏燃料貯存等的源項計算。

本文通過對典型的混凝土筒倉式乏燃料干式貯存設施的臨界計算，初步掌握了其新燃料假設下的臨界安全情況，并通過選取適當核素，采用燃耗信任制的方式對同一模型進行臨界分析，得到裝載曲線，在可接受的區(qū)域進行乏燃料的裝載與貯存。從而首次系統(tǒng)地對干式貯存設施進行了臨界安全研究，為后續(xù)乏燃料干式貯存設施的建設提供參考。

1　研究對象

1.1燃料組件

國內(nèi)常用的壓水堆燃料組件有 AFA-2G、AFA-3G和AFA-3G AA型。本文以AFA-3G型燃料組件為研究對象對臨界安全進行研究，組件內(nèi)的燃料棒是由低富集度UO2芯塊裝在M5合金包管內(nèi)構(gòu)成，燃料棒內(nèi)充加壓氦氣。圖1是燃料組件結(jié)構(gòu)圖，該組件的235U最高初始富集度為4.45 wt%，組件最大截面尺寸為214 mm×214 mm，總長度（壓緊板彈簧不受壓）為 4104.9 mm，活性段長度為3657.6mm。

在進行臨界安全分析的過程中，保守考慮，將乏燃料組件假設成新燃料組件，且考慮制造工藝等的不確定性，計算時所有燃料組件采用的富集度均為4.5 wt%。

1.2干式貯存系統(tǒng)

HI-STORM 100系統(tǒng)［3］由三個獨立的部分組成：多用途的密封罐（Multi-Purpose Canister， MPC）；貯存外包裝（Overpack）；轉(zhuǎn)運容器（Holtec International Transfer Cask， HI-TRAC）。HI-STORM 100系統(tǒng)還有一些必要的輔助系統(tǒng)，如真空干燥系統(tǒng)、氦回沖系統(tǒng)及泄漏探測器、起降及操作系統(tǒng)、焊接設備、轉(zhuǎn)運車輛等。

HI-STORM貯存系統(tǒng)的MPCs是焊接的圓柱體結(jié)構(gòu)。根據(jù)容器內(nèi)燃料組件的類型和數(shù)量有8種類型的MPC型號，分別為：MPC-24、MPC-24E、MPC-24EF、MPC-32、MPC-32F、MPC-68F、MPC-68、MPC-68FF。本文以裝載32組壓水堆組件的MPC-32型內(nèi)容器為研究對象，對整個貯存系統(tǒng)的臨界安全進行分析。

圖1　燃料組件結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1　Diagram of the fuel assembly.

2　采用新燃料假設的臨界安全研究

2.1計算模型

根據(jù) HI-STROM 100系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)尺寸，用MCNP4C建立了對應的臨界安全計算模型。HI-STROM貯存系統(tǒng)及內(nèi)容器MPC-32截面圖如圖2所示。通過MCNP4C建立的模型的截面圖如圖3所示。

圖2　HI-STORM貯存系統(tǒng)及MPC-32截面圖Fig.2　Section drawing of HI-STORM storage system and MPC-32.

正常貯存條件下以一個貯存系統(tǒng)為對象，MPC-32容器內(nèi)部充滿氦氣，MPC-32和貯存外包裝間是空氣，貯存外包裝外為空氣。正常貯存條件下的貯存設施陣列是在外邊界設置鏡面反射，該模型相當于貯存設施在空間中無限排列，對于正常貯存工況而言這種計算模型是保守的。

在貯存事故工況下，考慮最嚴重工況為內(nèi)外容器間進水，同時內(nèi)容器破損進水，水密度從1.0-0.001 g·cm-3間變化。貯存設施外部設30 cm水反射層，水密度從1.0-0.001 g·cm-3間變化。分析貯存系統(tǒng)內(nèi)外部水密度分別變化時系統(tǒng)的反應性，計算得出事故工況下貯存系統(tǒng)有效增殖系數(shù)的變化，以評價事故工況下的最大反應性。同時，改變內(nèi)部水密度，對貯存系統(tǒng)陣列事故工況下的反應性進行計算。

圖3　MCNP4C建立的HI-STORM貯存系統(tǒng)及MPC-32截面圖Fig.3　Section drawing of HI-STORM storage system and MPC-32 generated by MCNP4C.

2.2臨界安全計算結(jié)果

根據(jù)新燃料假設的計算模型，采用 MCNP4C程序計算了乏燃料干式貯存設施在不同情況下的有效增殖因子。正常工況下的計算結(jié)果見表1?？紤]到計算方法和工差等的不確定度，本文把臨界安全限值從0.95下調(diào)至0.93，即在干式貯存設施計算中，若 keff大于 0.93，則認為是存在臨界安全問題的。從表1可以看出，在正常貯存條件下，即使考慮2σ，也遠低于0.93，在臨界上是安全的。

表1　正常工況下計算結(jié)果Table 1　The calculation results under normal condition.

在事故工況下，首先固定貯存系統(tǒng)內(nèi)部水密度（0.4 g·cm-3），改變貯存設施外部水密度，得到了臨界安全計算結(jié)果，當外部水密度分別為：1 g·cm-3、 0.8 g·cm-3、0.6 g·cm-3、0.4 g·cm-3、0.2 g·cm-3、0.1g·cm-3、0.05 g·cm-3、0.01 g·cm-3、0.0001 g·cm-3時，keff為0.70622，σ為0.00060。keff隨內(nèi)部水密度的變化如圖4所示。從圖4中可以看出，貯存系統(tǒng)的貨包外部水密度的變化對于整個貨包系統(tǒng)的keff基本無影響，這是由于貯存外包裝混凝土筒倉層較厚，外部水對內(nèi)部中子的影響可以忽略不計。

圖4　keff隨外部水密度變化Fig.4　Value of keffchanges with the external water density.

然后固定貯存設施外部的水密度為1 g·cm-3，改變內(nèi)部水密度，得到臨界安全計算結(jié)果，keff隨內(nèi)部水密度的變化如圖5所示。從圖5可以看出，keff隨著內(nèi)部水密度而增大，這是由于水密度越大，慢化效果越好。當內(nèi)部水密度大于0.8 g·cm-3時，keff大于0.93。事故工況下貯存設施陣列的計算結(jié)果見表2，其keff的變化趨勢同單個貯存設施的一致。

圖5　keff隨內(nèi)部水密度變化Fig.5　Value of keffchanges with the internal water density.

表2　事故工況下貯存設施陣列計算結(jié)果Table 2　The calculation results of storage facility arrays under accident conditions.

綜上所述，當用新燃料組件進行臨界安全計算時，正常工況下單個貯存系統(tǒng)和貯存系統(tǒng)陣列的keff均遠小于0.93，是臨界安全的。在事故工況下，當內(nèi)部水密度較大時，單個貯存系統(tǒng)和貯存系統(tǒng)陣列均存在臨界風險。這說明采用過于保守的新燃料假設對MPC-32型內(nèi)容器來說，其keff計算結(jié)果不能滿足臨界安全的要求。因此，可采用燃耗信任制的方法進行臨界安全研究。

3　基于燃耗信任制的臨界安全研究

3.1燃耗信任制核素選取

燃耗信任制應用的關(guān)鍵在于乏燃料成分的計算。在應用燃耗信任制進行乏燃料成分分析時，其信任水平分為4種：可裂變核素水平、錒系水平、錒系加裂變產(chǎn)物水平及總的中子可燃吸收劑水平［5-6］?？紤]4種情形下乏燃料成分的選擇對反應性的影響時，均要考慮可裂變核素的減少對反應性的影響，但對中子有吸收效應的核素選擇不同?？闪炎兒怂厮胶湾H系水平計算結(jié)果相對保守；采用總的中子可燃吸收劑水平更接近實際情況。要獲得相對精確的結(jié)果需要大量的測量、實驗和驗證工作。在大量驗證燃耗信任方法的實驗和基準工作的基礎上，“錒系加裂變產(chǎn)物”水平在壓水堆核電廠乏燃料濕法貯存系統(tǒng)中的應用已經(jīng)是一種較成熟的技術(shù)，經(jīng)濟性和安全性均得到可靠保證［7-8］。因此，本文在乏燃料干式貯存設施燃耗信任制分析過程中，采用“錒系加裂變產(chǎn)物”的信任水平。

結(jié)合美國《燃耗信任制在壓水堆乏燃料貯存運輸容器臨界安全分析中的應用》［9］的建議，同時參考《一種驗證錒系和裂變產(chǎn)物燃耗信任制的臨界安全分析方法-同位素組成預測》［10］和《一種驗證錒系和裂變產(chǎn)物燃耗信任制的臨界安全分析方法-臨界（keff）預測》［11］中選取的核素，最終在燃耗信任制計算中選取的核素見表3。

按照表3中的核素，235U的富集度按4.5%，保守考慮最大燃耗為37000 MWd·tU-1，用ORIGEN-ARP計算可得到不同燃耗下的核素的成分，計算結(jié)果見表4。

表3　燃耗信任制計算中考慮的核素Table 3　Nuclides chosen for BUC calculation.

表4　富集度為4.5%不同燃耗下核素成分Table 4　Nuclides composition of different burnup for 4.5% enrichment.

（續(xù)表4）

3.2臨界安全計算結(jié)果

根據(jù)上述計算模型，選擇事故工況下即貯存設施外水密度為1 g·cm-3，內(nèi)外容器間進水且內(nèi)容器破損進水，水密度為1 g·cm-3的情況，計算干式貯存設施裝載不同燃耗乏燃料的 keff，在不同燃耗下keff的變化如圖6所示。從圖6可以看出，keff隨著燃耗的增大而減小，當燃耗大于 17000 MWd·tU-1時，keff小于0.93，在臨界上是安全的，處于可接受的區(qū)域。反之，當燃耗小于17000 MWd·tU-1時，keff大于0.93，在臨界上是不安全的，處于不可接受的區(qū)域。關(guān)于乏燃料貯存過程中的所有操作都應在可接受的區(qū)域進行。

乏燃料干式貯存設施實際裝載前，對于不同的初始富集度，都有對應于不同燃耗情況下的核素組成。因此，可得到一組不同初始富集度下 keff對應燃耗的曲線，進而可以得到裝載曲線。應在可接受的區(qū)域進行乏燃料的裝載與貯存，以確保臨界安全。

圖6　不同燃耗下的keff.Fig.6　Value of keffin the different burnup.

4　結(jié)語

通過對HI-STORM 100乏燃料干式貯存設施的臨界計算研究，得出以下結(jié)論和建議：

1） 采用新燃料假設的內(nèi)容器為 MPC-32的干式貯存系統(tǒng)，當內(nèi)部水密度較大時，存在臨界風險?；谛氯剂霞僭O的臨界安全分析過于保守，燃耗信任制在滿足安全的前提下，具有較好的經(jīng)濟性。因此，可以采用燃耗信任制的方法進行臨界安全研究。

2） 在乏燃料干式貯存設施臨界計算研究中，燃耗信任制核素的選取可以選擇錒系元素加裂變產(chǎn)物的組合，核素種類的選擇應有相應的依據(jù)或者數(shù)據(jù)支持。

3） 乏燃料干式貯存設施實際裝載前，應對擬裝載的不同初始富集度的乏燃料在各個燃耗情況下的臨界進行計算，得到裝載曲線，在可接受的區(qū)域進行乏燃料的裝載與貯存，以確保臨界安全。

1http：//www.nrc.gov/waste/spent-fuel-storage/diagram-typi cal-dry-cask-system.html［OL］， 2015-4-13

2FederalMinistryfortheEnvironment，Nature Conservation， Building and Nuclear Safety （BMUB）. Joint convention on the safety of spent fuel management and on the safety of radioactive waste management［C］. Report of the Federal Republic of Germany for the 15th Review Meeting， Vienna， May 2015

3Holtec international final safety analysis report for theHI-STORM 100 cask system［R］. Revision 9， USA：Nuclear Regulatory Commission， February 13， 2010

4Gauld I C， Bowman S M， Horwedel J E. Origen-ARP：automatic rapid processing for spent fuel depletion， decay，and source term analysis［R］. USA：ORNL， 2011

5張普忠， 陳義學， 馬續(xù)波， 等. 基于燃耗信任制的核電廠乏燃料貯存水池臨界計算［J］. 核動力工程， 2010，31（2）：24-28

ZHANG Puzhong， CHEN Yixue， MA Xubo， et al. Criticality calculations of burnup-credit spent fuel storage pool for nuclear power plants［J］. Nuclear Power Engineering， 2010， 31（2）：24-28

6夏兆東， 周小平， 李曉波， 等. 田灣核電站乏燃料水池采用燃耗信任制的計算研究［J］. 原子能科學技術(shù)， 2013，47（11）：2098-2102

XIA Zhaodong， ZHOU Xiaoping， LI Xiaobo， et al. Calculation study of TNPS spent fuel pool using burnup credit［J］. Atomic Energy Science and Technology， 2013，47（11）：2098-2102

7攸國順. 燃耗信任制技術(shù)在壓水堆乏燃料貯存水池中應用的研究［D］. 北京：中國原子能科學研究院， 2005

YOU Guoshun. Study on the application of burnup credit in pressurized water reactor storage pool of spent fuel［D］. Beijing：China Institute of Atomic Energy， 2005

8周耀棟. 燃耗信任在PWR乏燃料貯存水池臨界安全設計中的應用和發(fā)展綜述［J］. 核工程研究與設計， 2004，48：2-11

ZHOU Yaodong. Application and development of burnup credit in criticality safety design for PWR spent fuel storage pool［J］. Research and Design of Nuclear Engineering， 2004， 48：2-11

9Burnup credit in the criticality safety analyses of PWR spent fuel in transportation and storage casks［R］. Division of Spent Fuel Storage and Transportation， Interim Staff Guidance-8， Revision 3， USA：Nuclear Regulatory Commission

10 Radulescu G， Gauld I C， Ilas G， et al. An approach for validating actinide and fission product burnup credit criticality safety analyses - isotopic composition predictions［R］. NUREG/CR-7108 （ORNL/TM-2011/509），USA：Nuclear Regulatory Commission， Oak Ridge National Laboratory， April 2012

11 Mueller D E， Scaglione J M， Wagner J C， et al. An approach for validating actinide and fission product burnup credit criticality safety analyses-criticality （keff）predictions［R］. NUREG/CR-7109 （ORNL/TM-2011/514），USA：Nuclear Regulatory Commission， Oak Ridge National Laboratory， April 2012

Calculation study on the criticality of dry storage facilities for spent fuel

HONG Zhe1，2ZHAO Shangui2ZHANG Min2ZHANG Liang2LIU Zhuo3
1（China Institute of Atomic Energy， Beijing 102413， China）
2（Nuclear and Radiation Safety Center， Ministry of Environmental Protection， Beijing 100082， China）
3（Beijing Atom High Tech Co.， Ltd.， Beijing 102413， China）

Background: The plight of a large number of spent fuel accumulation can be effectively alleviated by constructing spent fuel dry storage facilities. Having been widely adopted in foreign countries， spent fuel dry storage technology has not yet been studied in our country. Purpose: The aim is to study the criticality safety of spent fuel dry storage facility. Methods: The research object is HI-STORM 100 spent fuel dry storage facility internal loading AFA-3G fuel assembly in this paper. Using the MCNP （Monte Carlo N Particle Transport Code） 4C code， criticality safety was studied by changing the density of the water inside and outside of the storage facilities. Results: The results indicate that keffis far below 0.93 in the normal condition， which is safety. But there would be some problems if the water density is greater than 0.8 g·cm-3under accident condition. Nuclides composition based on burnup credit can be got by using ORIGEN-ARP code. And then calculation study on the critical safety of dry storage facilities in the same model was carried out. Conclusion: It is possible to provide some proposals on the research of criticality safety.

Dry storage， Burnup credit， Criticality safety， Spent fuel

乏燃料的大量累積給核電的發(fā)展帶來不利影響。在后處理建設發(fā)展相對緩慢的情況下，乏燃料干式貯存可有效應對乏燃料累積帶來的問題。乏燃料干式貯存設施主要有混凝土筒倉式［1］和金屬容器式［2］兩種，在國外都得到了廣泛的應用。我國尚未開展壓水堆乏燃料干式貯存設施的研究工作。本文——以美國Holtec公司的HI-STORM 100系統(tǒng)［3］為研究對象，采用新燃料假設對其臨界安全進行了計算。臨界安全分析采用MCNP （Monte Carlo N Particle Transport Code） 4C程序。

HONG Zhe， male， born in1984， graduated from China Institute of Atomic Energy in 2011， focusing on nuclear fuel cycle and materials Corresponding author：LIU Zhuo， E-mail：liuzhuo0409117@126.com

TL249

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.070601

洪哲，男，1984年出生，2011年畢業(yè)于中國原子能科學研究院，研究領域為核燃料循環(huán)與材料

劉卓，E-mail：liuzhuo0409117@126.com

2016-03-22，

2016-04-01