李世臻，周新桂，王丹丹，張交東，林燕華，曾秋楠，張文浩

(中國地質(zhì)調(diào)查局 油氣資源調(diào)查中心，北京　100029)

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內(nèi)蒙古索倫地區(qū)二疊系哲斯組泥巖微孔隙特征

李世臻，周新桂，王丹丹，張交東，林燕華，曾秋楠，張文浩

(中國地質(zhì)調(diào)查局 油氣資源調(diào)查中心，北京100029)

摘要：在野外地質(zhì)露頭實(shí)測、系統(tǒng)取樣和綜合分析測試的基礎(chǔ)上，對松遼西部外圍內(nèi)蒙古索倫地區(qū)上古生界二疊系哲斯組暗色泥巖的地球化學(xué)特征與微孔隙特征進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，哲斯組泥巖微孔隙主要包括微孔(粒間孔、粒內(nèi)孔、有機(jī)質(zhì)孔)和微裂縫(礦物層間縫、有機(jī)質(zhì)與礦物間縫、有機(jī)質(zhì)內(nèi)裂縫)。進(jìn)一步的微孔隙發(fā)育特征和成因分析得出，哲斯組泥巖有機(jī)質(zhì)孔相對不發(fā)育的特征主要與TOC含量偏低及較強(qiáng)壓實(shí)作用下的有機(jī)質(zhì)孔塌陷作用有關(guān)，而泥巖微裂縫的發(fā)育主要與其脆性礦物含量較高有關(guān)。綜合烴源巖與儲集特征分析，索倫地區(qū)哲斯組泥巖具備了頁巖氣遠(yuǎn)景區(qū)的條件，尋找TOC含量高的富有機(jī)質(zhì)泥頁巖發(fā)育區(qū)是今后該區(qū)乃至東北地區(qū)上古生界頁巖氣勘探的關(guān)鍵。

關(guān)鍵詞：泥巖；地球化學(xué)特征；微孔隙特征；哲斯組；索倫地區(qū)；內(nèi)蒙古

隨著世界頁巖氣勘探的深入和實(shí)驗(yàn)技術(shù)的進(jìn)步，對不同于常規(guī)砂巖、碳酸鹽巖儲層的泥頁巖儲層研究不斷加強(qiáng)[1-2]，頁巖氣儲層微觀孔隙結(jié)構(gòu)，尤其納米級孔隙及其特征日漸成為研究的重點(diǎn)。眾多學(xué)者認(rèn)識到，微觀孔隙結(jié)構(gòu)表征是頁巖氣儲層評價(jià)的核心內(nèi)容，也是開展頁巖氣資源評價(jià)的最基礎(chǔ)性工作，不同的孔隙、微裂縫、礦物組成影響著總孔隙度的大小、滲透性和儲氣能力[3-5]。

由于泥頁巖的復(fù)雜性和非均質(zhì)性，微孔隙特征也成為研究的難點(diǎn)。許多學(xué)者從孔隙類型[6-7]及其貢獻(xiàn)[8]、不同礦物對微觀孔隙的貢獻(xiàn)[9]、納米孔隙孔徑與體積分布[2,10]、微觀結(jié)構(gòu)與富集天然氣能力[7]等方面進(jìn)行了大量探討。但目前泥頁巖儲層孔隙大小的分類尚無統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)和界定[10-12]；而泥頁巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)在產(chǎn)狀上分為微孔隙和微裂縫，這已得到業(yè)內(nèi)廣泛共識。不同學(xué)者又將微孔隙、微裂縫按照形態(tài)產(chǎn)狀或形成原因進(jìn)行了詳細(xì)分類[6-8,13-15]。通過對儲層微觀結(jié)構(gòu)的觀察，研究其分類、地質(zhì)成因、主要特征等，可以更好地評價(jià)頁巖氣儲層特征和資源潛力，同時(shí)對經(jīng)濟(jì)開發(fā)前景做出準(zhǔn)確判斷。

松遼盆地及外圍地區(qū)上古生界沉積厚度巨大，近年來，越來越多的學(xué)者通過研究認(rèn)為“上古生界除局部遭受不同程度的動力接觸變質(zhì)或熱力變質(zhì)外，未發(fā)生區(qū)域變質(zhì)”[16-18]，東北地區(qū)上古生界暗色泥巖的生烴條件及油氣或頁巖氣資源遠(yuǎn)景得到廣泛認(rèn)可[17,19-25]。

內(nèi)蒙古索倫地區(qū)二疊系哲斯組暗色泥巖厚度巨大，是上古生界重要的烴源巖層，近年來被評價(jià)為中等或中等—好烴源巖[16,20]，認(rèn)為具有一定資源潛力，但對于其作為頁巖氣儲層的研究還相當(dāng)薄弱。本次通過對索倫地區(qū)好仁蘇木等地的哲斯組剖面實(shí)測及系統(tǒng)采樣，完成了樣品的有機(jī)質(zhì)含量、成熟度、最大熱解峰溫、常量元素、礦物組成、微觀結(jié)構(gòu)等大量測試分析，在此基礎(chǔ)上，系統(tǒng)剖析了哲斯組泥巖的地球化學(xué)特征、微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征及頁巖氣資源前景，以期為今后該區(qū)乃至東北地區(qū)的頁巖氣資源勘查提供科學(xué)依據(jù)。

1地質(zhì)背景

內(nèi)蒙古索倫地區(qū)位于大興安嶺中南部，東臨烏蘭浩特，南至霍林郭勒，西與阿爾山毗連，北到扎蘭屯，區(qū)內(nèi)二疊系呈北北西向狹長帶狀展布。按照最新的大地構(gòu)造區(qū)域劃分觀點(diǎn)[17, 26]，索倫地區(qū)處于佳蒙地塊的南緣，中二疊統(tǒng)哲斯組主體為一套穩(wěn)定的具有被動大陸邊緣特征的沉積建造，屬于海相及海陸交互相沉積，主要發(fā)育碳酸鹽巖、砂巖、泥巖、粉砂質(zhì)泥巖等，整體具有海平面不斷下降的特點(diǎn)。

2剖面位置與樣品采集測試

索倫地區(qū)哲斯組剖面，位于內(nèi)蒙古興安盟科爾沁右翼前旗好仁蘇木附近(圖1)，是典型的哲斯組出露區(qū)。該剖面出露較長，本次實(shí)測選取其中出露較好的一段(長821 m)，分為27層，并進(jìn)行了系統(tǒng)采樣并編號。

該段地層主要以灰黑色泥巖為主，其次為粉砂質(zhì)泥巖、細(xì)砂巖、泥質(zhì)粉砂巖。暗色泥巖多為塊狀、厚層狀構(gòu)造，水平層理發(fā)育，地表泥巖劈理面較發(fā)育，與層面高角度相交(圖2)。據(jù)巖性及沉積旋回等野外沉積特征初步推斷，該地層是一套淺海三角洲前緣到深水陸棚相沉積，反映當(dāng)時(shí)的沉積環(huán)境覆水較深。

圖1　內(nèi)蒙古科爾沁右翼前旗索倫地區(qū)研究區(qū)地質(zhì)概況Fig.1　Geological map of Solun area, Horqin Right Front Banner, Inner Mongolia

本次研究主要對泥巖樣品進(jìn)行了系統(tǒng)分析，其中有機(jī)地球化學(xué)樣品分析13件，礦物含量分析樣品16件，常量元素分析樣品14件，有機(jī)質(zhì)元素分析樣品4件，并對12件樣品開展了電鏡掃描，選取其中4件進(jìn)行了氬離子拋光。

3地球化學(xué)特征

3.1有機(jī)地球化學(xué)

3.1.1總有機(jī)碳含量

對13個樣品的統(tǒng)計(jì)顯示，總有機(jī)碳含量(TOC)在0.55%～1.01%之間，平均值為0.76%，與宋土順等[20]得出總體在0.6%～1.0%之間的結(jié)果相吻合；哲斯組暗色泥巖達(dá)到中等烴源巖標(biāo)準(zhǔn)，具備了油氣生成的物質(zhì)條件。

圖2　內(nèi)蒙古科爾沁右翼前旗索倫地區(qū)哲斯組泥巖照片F(xiàn)ig.2　Mudstones from the Zhesi Formation in Solun area, Horqin Right Front Banner, Inner Mongolia

3.1.2有機(jī)質(zhì)成熟度

7個泥巖樣品的鏡質(zhì)體反射率(Ro)在1.64%～2.18%之間，平均值為1.82%；13個泥巖樣品的最大熱解峰溫(Tmax)處于398～556 ℃之間，平均值為483 ℃，表明哲斯組總體處于高成熟—過成熟階段。

3.1.3有機(jī)質(zhì)類型

有機(jī)質(zhì)類型是評價(jià)烴源巖的重要指標(biāo)，由于烴源巖成熟度高，樣品干酪根元素組成中H的含量比較低，H/C原子比基本上在0.5以下，O/C原子比較高，絕大多數(shù)大于0.1，不能很好地反映其原始有機(jī)質(zhì)的類型，IH與Tmax劃分類型圖亦不能很好地反映其母質(zhì)類型。但從ααα20R-C27、C28、C29規(guī)則甾烷分布來看，哲斯組烴源巖都以ααα20R-C27規(guī)則甾烷占絕對優(yōu)勢，顯示以Ⅱ1、Ⅱ2型為主。從甾、萜類化合物分布看，反映其母質(zhì)來源以藻類等低等水生生物為主。

3.2礦物學(xué)特征

對索倫地區(qū)哲斯組剖面的16個樣品測試進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)，脆性礦物(石英+鉀長石+斜長石+碳酸鹽)含量處于44.2%～68.1%，平均值為60.2%。其中主要脆性礦物為石英，含量占總礦物含量的27.8%～48.7%，平均值為39.78%；其次是斜長石，平均值為15.1%；碳酸鹽礦物(方解石+白云石+菱鐵礦)含量較低，平均值為5.3%；黏土礦物含量為30.1%～50.8%，平均值為39.8%(圖3)。黏土礦物主要由伊蒙混層和伊利石組成，伊蒙混層占黏土礦物含量的35%～71%，平均值為54.25%；伊利石占黏土礦物的29%～58%，平均值為42.14%；而伊蒙混層中蒙皂石混層比為8%～27%，平均值為16.5%。

3.3元素特征

3.3.1常量元素

索倫地區(qū)哲斯組14個樣品的常量元素特征基本一致。樣品具有高硅、高鋁、高鐵、低鎂、低鈣的特點(diǎn)，SiO2含量為59%～63.47%，平均值為61.85%；Al2O3含量為16.79%～18.73%，平均值為17.60%；Fe2O3含量為4.61%～7.85%，平均值為6.09%。與北美頁巖相比，CaO和MgO的含量均較低(其中CaO含量為0.43%～1.22%，平均值為0.64%；MgO含量為0.046%～0.138%，平均值為0.08%)，說明泥巖樣品中碳酸鹽的含量很低，與前面礦物分析結(jié)果一致。SiO2的含量主要與富硅礦物(如石英、長石、黏土類)含量有關(guān)，而Al2O3含量則與長石、云母、黏土礦物等富鋁礦物含量有關(guān)。

圖3　內(nèi)蒙古科爾沁右翼前旗索倫地區(qū)哲斯組礦物構(gòu)成Fig.3　Mineral composition of the Zhesi Formation in Solun area, Horqin Right Front Banner, Inner Mongolia

3.3.2有機(jī)質(zhì)中的元素

通過電鏡掃描發(fā)現(xiàn)，樣品中有機(jī)質(zhì)顯示出灰黑色或黑色，與周圍礦物區(qū)分明顯。對4個樣品中典型的有機(jī)質(zhì)部分進(jìn)行能譜掃描，有機(jī)質(zhì)中有機(jī)碳的含量最高，質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均值為52.53%；其次為Si，質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均值為13.99%；再次為O，質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均值為14.81%。另外含有K、Ca、Fe、Mg等其他無機(jī)元素，但含量均較低。在掃描電鏡下，有機(jī)質(zhì)分布較多，呈分散狀分布。在有機(jī)質(zhì)內(nèi)部，沒有發(fā)現(xiàn)明顯的有機(jī)質(zhì)孔和充填礦物，但微裂縫發(fā)育(圖4)。

4微孔隙特征

本次研究的微孔隙主要為納米和微米級孔隙，通過掃描電子顯微鏡(SEM)和氬離子拋光技術(shù)，在大量系統(tǒng)的觀察統(tǒng)計(jì)和總結(jié)前人對微孔隙分類的基礎(chǔ)上，將索倫地區(qū)哲斯組泥巖微孔隙分為微孔和微裂縫，微孔進(jìn)一步劃分為粒間孔、粒內(nèi)孔和有機(jī)質(zhì)孔；微裂縫進(jìn)一步劃分為礦物層間縫、有機(jī)質(zhì)與礦物間縫和有機(jī)質(zhì)內(nèi)裂縫。

4.1微孔

(1)粒間孔。本區(qū)粒間孔較為常見，又可進(jìn)一步分為礦物顆粒間孔和溶蝕粒間孔。礦物顆粒間孔，存在于較大的礦物晶體堆積體中或存在于黏土礦物骨架中，形態(tài)大部分不規(guī)則，不圓滑，棱角狀，孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜，但連通性好，孔徑一般為0.1～4 μm(圖5a)；溶蝕孔主要與方解石、白云石和長石伴生，受到成巖晚期及埋藏過程中流體的溶蝕而成，形態(tài)較為圓滑，在其周圍經(jīng)常還可以見到新生礦物(圖5b，c)。

(2)粒內(nèi)孔。本區(qū)粒內(nèi)孔形態(tài)相對圓滑，較為孤立，一般0.01～5 μm(圖5d)。

圖4　內(nèi)蒙古科爾沁右翼前旗索倫地區(qū)哲斯組有機(jī)質(zhì)電鏡掃描與能譜分析Fig.4　SEM and EDS analysis of organic matter from the Zhesi Formation in Solun area, Horqin Right Front Banner, Inner Mongolia

圖5　內(nèi)蒙古科爾沁右翼前旗索倫地區(qū)哲斯組微孔、微裂縫特征Fig.5　Characteristics of micro-pores and micro-fractures in mudstones from the Zhesi Formation in Solun area, Horqin Right Front Banner, Inner Mongolia

(3)有機(jī)質(zhì)孔。該類孔隙在樣品中不常見，相對孤立，圓形、橢圓形，凹坑狀或片麻狀，邊緣光滑，納米級別，一般為50～800 nm(圖5e，f)。

4.2微裂縫

微裂縫較為常見，縫寬一般為10～300 nm不等，長度為微米級別，一般未被其他礦物充填，可進(jìn)一步細(xì)分為礦物層間縫、有機(jī)質(zhì)與礦物間縫和有機(jī)質(zhì)內(nèi)裂縫，其特征見表1。

表1　內(nèi)蒙古科爾沁右翼前旗索倫地區(qū)哲斯組泥巖微觀孔隙分類及特征Table 1　Classification and characteristics of micro pores and fractures in mudstones from the Zhesi Formation in Solun area, Horqin Right Front Banner, Inner Mongolia

(1)礦物層間縫。通常是薄片狀黏土礦物及集合體或大顆粒礦物層間的裂縫，或受壓力破裂形成，長條形，一般縫寬50～300 nm，長2～10 μm(圖5g，h)。圖5h是伊利石薄片定向排列造成的。

(2)有機(jī)質(zhì)與礦物間縫。有機(jī)質(zhì)生烴膨脹，生烴后體積收縮與周圍礦物殘留的裂縫，一般未被其他物質(zhì)充填，在有機(jī)質(zhì)周圍較常見，形態(tài)取決于有機(jī)質(zhì)的外部形狀，與有機(jī)質(zhì)外部輪廓一致，一般縫寬50～200 nm，長度取決于有機(jī)質(zhì)大小(圖5i，j)。

(3)有機(jī)質(zhì)內(nèi)裂縫。該裂縫一般比較平直，曲折度較小，少有膠結(jié)物充填，初步分析其形成原因?yàn)橛袡C(jī)質(zhì)內(nèi)含有Si、Fe、Al等無機(jī)脆性礦物，在壓實(shí)作用下受壓力破裂形成。其形呈長條狀，或橫切穿透有機(jī)質(zhì)，或存于有機(jī)質(zhì)內(nèi)部，寬100～200 nm，長2～10 μm(圖5k，l)。較之微孔來說，本區(qū)微裂縫較發(fā)育，其形成主要與巖石脆性礦物含量高有關(guān)。

5討論

5.1有機(jī)質(zhì)孔不發(fā)育的主要因素

本次采集的樣品Ro=1.64%～2.18%，平均值為1.82%，處于高成熟—過成熟階段；總有機(jī)碳含量處于0.55%～1.01%之間，平均值為0.76%，僅在w(TOC)>0.8%的少量樣品中(HR-05-01，w(TOC)=0.91%；HR-01，w(TOC)=0.80%)見到有機(jī)質(zhì)孔，且不十分發(fā)育。說明TOC含量的多少直接影響了有機(jī)質(zhì)孔的發(fā)育，TOC含量較低是有機(jī)質(zhì)孔不發(fā)育的主要原因。另外，有機(jī)質(zhì)孔不發(fā)育與頁巖熱成熟度過高有關(guān)，有機(jī)碳可能出現(xiàn)碳化，在地質(zhì)時(shí)期較強(qiáng)的壓實(shí)作用下，導(dǎo)致在生烴后出現(xiàn)的有機(jī)質(zhì)孔部分出現(xiàn)塌陷壓實(shí)，從而使有機(jī)質(zhì)孔保留較少。

5.2有機(jī)質(zhì)中的無機(jī)礦物

有機(jī)質(zhì)母質(zhì)在沉積時(shí)，黏土礦物中蒙皂石吸附有機(jī)質(zhì)的能力最強(qiáng)，伊利石最弱，有機(jī)質(zhì)與黏土礦物結(jié)合形成有機(jī)黏土復(fù)合體。這種結(jié)合為有機(jī)質(zhì)的聚集、沉積和保存打下了基礎(chǔ)[ 27]，因而，在有機(jī)質(zhì)中檢測到Si、Fe、Al等無機(jī)礦物。本次所采樣品中主要由伊蒙混層和伊利石組成，伊蒙混層占黏土礦物的35%～71%，平均值為54.25%，伊利石占黏土礦物的29%～58%，平均值為42.14%。有機(jī)質(zhì)中含有Si、Fe、Al等無機(jī)礦物，增加了有機(jī)質(zhì)的脆性，有機(jī)質(zhì)中微裂縫發(fā)育與無機(jī)礦物含量高有直接關(guān)系。無機(jī)礦物與有機(jī)質(zhì)的結(jié)合，降低了有機(jī)質(zhì)的純度，但為有機(jī)質(zhì)的保存提供了良好條件，總體不影響有機(jī)質(zhì)的生烴能力。

5.3頁巖氣資源前景

在頁巖氣選區(qū)過程中，有機(jī)質(zhì)豐度、有機(jī)質(zhì)成熟度、礦物組成、孔隙度和滲透率、厚度、埋深、含氣量是表征頁巖氣富集程度最基本的參數(shù)[28-31]。一般認(rèn)為在有機(jī)碳含量大于0.5%、有機(jī)質(zhì)成熟度大于0.4% 、巖石總孔隙度大于3% 、滲透率大于0.001×10-3μm2等條件下即可形成頁巖氣。索倫地區(qū)樣品w(TOC)=0.55%～1.01%，有機(jī)質(zhì)成熟度處于1.6%～2.2%之間，平均值為1.76%，有機(jī)質(zhì)達(dá)到高—過成熟，具備了頁巖氣生氣條件；脆性礦物含量處于44.2%～68.1%，平均值為60.2%，易形成天然裂縫和誘導(dǎo)裂縫，達(dá)到了頁巖氣遠(yuǎn)景區(qū)的標(biāo)準(zhǔn)[30]。但該區(qū)所測樣品的TOC較低，制約了頁巖氣高豐度富集，因此，尋找TOC較高的有利區(qū)，是未來東北地區(qū)上古生界頁巖氣勘探的關(guān)鍵。

6結(jié)論

(1)索倫地區(qū)二疊系哲斯組泥巖微孔隙主要為粒間孔和微裂縫。TOC含量較低與有機(jī)質(zhì)演化程度較高是本區(qū)有機(jī)質(zhì)孔不發(fā)育的主要原因，而微裂縫的發(fā)育與其含有Si、Fe、Al等無機(jī)礦物有直接關(guān)系；無機(jī)礦物與有機(jī)質(zhì)的結(jié)合，降低了有機(jī)質(zhì)的純度，但為有機(jī)質(zhì)的保存提供了良好條件。

(2)索倫地區(qū)哲斯組泥巖達(dá)到了頁巖氣遠(yuǎn)景區(qū)的標(biāo)準(zhǔn)，但所測樣品TOC含量偏低，制約頁巖氣的高豐度富集。尋找TOC含量高的富有機(jī)質(zhì)泥頁巖發(fā)育區(qū)是今后東北地區(qū)上古生界頁巖氣勘探的關(guān)鍵。

致謝：在論文的完善過程中，中國地質(zhì)大學(xué)(北京)陶樹副教授、中國石化石油勘探開發(fā)研究院聶海寬高級工程師提出了指導(dǎo)意見，在此致謝。

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(編輯黃娟)

文章編號：1001-6112(2016)04-0502-07

doi：10.11781/sysydz201604502

收稿日期：2016-03-05；

修訂日期：2016-05-18。

作者簡介：李世臻(1982—)，男，博士，高級工程師，從事油氣調(diào)查與石油地質(zhì)綜合研究。E-mail：lishz2006@sina.com。 通信作者：周新桂(1966—)，男，博士，研究員，從事石油地質(zhì)研究。E-mail：xinguizhou100@sina.com。

基金項(xiàng)目：國土資源部“全國油氣資源戰(zhàn)略選區(qū)調(diào)查與評價(jià)”專項(xiàng)(1211302108019-2)資助。

中圖分類號：TE122.2

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

Micro-structure analysis of mudstones in the Middle Permian Zhesi Formation in Solun area, Inner Mongolia

Li Shizhen, Zhou Xingui, Wang Dandan, Zhang Jiaodong, Lin Yanhua, Zeng Qiunan, Zhang Wenhao

(Oil and Gas Resources Survey Center, China Geological Survey Bureau, Beijing 100029, China)

Abstract:The geochemical characteristics and micro-structure of dark mudstones from the Middle Permian Zhesi Formation in Solun area, Inner Mongolia were studied using field outcrops, samplings, and systematic analyses. Micro-pores (including interparticle, intraparticle and organic pores) and micro-fractures (including interlayer fractures in minerals, fractures between organic matter and minerals, and fractures in organic matter) developed in mudstones in the Zhesi Formation. Organic pores were not well developed in the Zhesi mudstones, mainly due to low TOC content and pore collapse under strong compaction effect. Micro-fractures were well developed thanks to high brittle mineral content. The characteristics of source rocks and reservoirs showed that mudstones in the Zhesi Formation have a good prospect for shale gas exploration. The areas with widespread mudstones rich in organic matter are targets for shale gas in the Upper Paleozoic in Northeast China.

Key words:mudstone; geochemical characteristics; characteristics of micro-pores and fractures; Zhesi Formation; Solun area