徐旭輝，鄭倫舉，馬中良

(1.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫　214126；2.中國石化 油氣成藏重點實驗室，江蘇 無錫　214126)

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泥頁巖中有機質(zhì)的賦存形態(tài)與油氣形成

徐旭輝1,2，鄭倫舉1,2，馬中良1,2

(1.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫214126；2.中國石化 油氣成藏重點實驗室，江蘇 無錫214126)

摘要：根據(jù)不同類型泥頁巖鏡下微觀特征觀察，發(fā)現(xiàn)泥頁巖中的沉積有機質(zhì)和礦物質(zhì)主要以“富有機質(zhì)—礦物聚集體”和“貧有機質(zhì)—礦物基質(zhì)體”2種微觀組構(gòu)形態(tài)存在。通過泥頁巖的生排烴模擬實驗研究表明：泥頁巖有機質(zhì)賦存的差異性控制了油氣的生成和初次運移過程，由于“富有機質(zhì)—礦物聚集體”形態(tài)組構(gòu)非均質(zhì)分布，在不同演化階段生成、排出及滯留的油氣以不同的狀態(tài)賦存和運移；鏡質(zhì)體反射率(Ro)介于0.6%～1.0%之間，泥頁巖層系中滯留的油與富集有機質(zhì)聚集體呈游離-吸附共軛相態(tài)，流動性較差，開采前景較差，Ro介于1.0%～1.3%之間是頁巖油開采的有利范圍；高演化階段頁巖氣資源量的大小受控于泥頁巖中富有機質(zhì)聚集體的含量?；跓N源巖內(nèi)沉積有機質(zhì)和無機礦物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)上的非均質(zhì)性特征，把油氣的形成、排出、滯留作為一個統(tǒng)一過程加以認識，將是深入認識頁巖油氣形成與富集機理的有利手段和重要方法。

關(guān)鍵詞：有機質(zhì)；油氣形成；頁巖油氣；泥頁巖

受美國“頁巖氣革命”的影響和啟示，近年來我國頁巖氣行業(yè)迅速發(fā)展，成績斐然，廣泛開展了全國頁巖氣資源調(diào)查、地質(zhì)評價和富集機理研究，同時把頁巖氣研究擴展到泥頁巖油氣的領(lǐng)域[1-3]。泥頁巖油氣賦存在泥頁巖層系內(nèi)部，要了解其形成演化及賦存特點，首先需要對生烴母質(zhì)——泥頁巖層系中的有機質(zhì)做深入研究，才能有效地指導泥頁巖油氣的勘探開發(fā)。長期以來，泥頁巖有機質(zhì)研究大多首先利用各種處理液[4]，去除礦物，提純出干酪根來研究油氣的形成演化過程，而地質(zhì)作用過程中生成的油氣，是與泥頁巖礦物載體共同存在的情況下經(jīng)過多種復雜的物理化學作用形成的[5-7]。因此需要從地質(zhì)學的角度，把有機質(zhì)和巖石礦物看作一個整體來考慮[8-12]，明確成烴演化過程中有機質(zhì)在泥質(zhì)巖中賦存狀態(tài)的演變，及它們在成烴過程中對泥質(zhì)巖自身結(jié)構(gòu)所產(chǎn)生的影響，才能更好地闡示泥頁巖中油氣的形成演化富集機理，為頁巖油氣的勘探開發(fā)提供科學依據(jù)。

1沉積有機質(zhì)的微觀分布

不同沉積環(huán)境形成的烴源巖，其有機質(zhì)在不同尺度級別均表現(xiàn)出賦存方式上的非均質(zhì)性，宏觀尺度上(米級)非均質(zhì)性表現(xiàn)為不同旋回的巖性組合；在更小的一些尺度(厘米級)上，沉積有機質(zhì)的非均質(zhì)性表現(xiàn)為順層富集、局部富集或分散分布的特征。而在微觀尺度上(微、納米級)沉積有機質(zhì)亦具有高度的非均質(zhì)性，采用多種鏡下觀察技術(shù)(場發(fā)射掃描電子顯微鏡、熒光顯微鏡等)對不同類型泥頁巖的微觀形態(tài)觀測表明，泥頁巖中的沉積有機質(zhì)和礦物質(zhì)主要以“富有機質(zhì)—礦物聚集體”(簡稱“富有機質(zhì)聚集體”)和“貧有機質(zhì)—礦物基質(zhì)體”(簡稱“貧有機質(zhì)礦物基質(zhì)體”)2種組構(gòu)形態(tài)方式存在。

富有機質(zhì)聚集體為有機質(zhì)含量高、礦物含量相對較少的組構(gòu)部分，在環(huán)境掃描照片中為深灰色或灰黑色(圖1)，熒光顯微鏡下發(fā)各色熒光，幾何形狀多成絲帶狀、長條狀、團塊狀，有機顯微組分富含“層狀藻”或“結(jié)構(gòu)藻”。貧有機質(zhì)礦物基質(zhì)體一般為有機碳含量較低而礦物質(zhì)含量高的組構(gòu)部分，在環(huán)境掃描照片中顯示為淺灰色、灰色，熒光顯微鏡下不發(fā)光，主要為異地搬運，生油氣能力較差。不同有機碳含量、生物質(zhì)來源以及巖性組合的泥頁巖均為富有機質(zhì)聚集體和貧有機質(zhì)礦物基質(zhì)體這2種形態(tài)結(jié)構(gòu)體以不同比例組合而成。富有機質(zhì)聚集體多，其有機碳含量也高，在成巖作用早期已部分相互連接，連續(xù)的富集有機質(zhì)體網(wǎng)絡(luò)廣泛存在，生排油氣潛力較強。有機碳含量較低的烴源巖主要為貧有機質(zhì)礦物基質(zhì)體，富有機質(zhì)聚集體較少且分散，生油氣潛力較差。而中等有機碳含量的泥頁巖富有機質(zhì)聚集體和貧有機質(zhì)礦物基質(zhì)體的比例介于二者之間。

2有機質(zhì)賦存演化與油氣形成

利用自主研發(fā)的地層孔隙熱壓生排烴模擬實驗儀，在綜合考慮了烴源巖的孔隙空間及其流體賦存狀態(tài)、巖性、壓實程度、地層壓力與體系的封閉—開放程度等地質(zhì)邊界條件下，開展了不同類型、不同有機質(zhì)豐度和不同巖性未熟、低熟泥頁巖的生排烴模擬實驗，以研究探討烴源巖中油氣的生、排、滯留過程以及不同演化階段油氣在烴源巖中的賦存狀態(tài)。具體實驗流程和步驟見參考文獻[13-14]；地層孔隙熱壓生排烴模擬實驗樣品的基本地化特征見表1。

2.1有機質(zhì)的物理化學分類

沉積有機質(zhì)與礦物之間微觀組構(gòu)的差異與分布的非均質(zhì)性決定了不同賦存狀態(tài)有機質(zhì)的生油氣量潛力，但油氣生成是在一定地質(zhì)條件下的一種復雜的物理化學反應(yīng)過程，沉積有機質(zhì)內(nèi)部的化學結(jié)構(gòu)決定了不同演化階段有機質(zhì)生成油氣的化學組成。沉積有機質(zhì)的結(jié)構(gòu)是由原子、原子團以及分子間相互作用達到平衡時在空間的集合排列，包括各種化學鍵、分子內(nèi)和分子間的相互作用[15-16]。結(jié)合不同演化階段有機質(zhì)的化學性質(zhì)和物理狀態(tài)的差異，可將有機質(zhì)分為3類。

圖1　未熟—低熟泥頁巖中有機質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)特征Fig.1　Microstructural features of organic matter in immature or low-mature shale表1　地層孔隙熱壓生排烴模擬實驗樣品的基本地化特征Table 1　Geochemical characteristics of source rocks for PVT simulation experiments

樣品號采集地巖性層位Ro/%w(TOC)/%IH/(mg·g-1)類型王24泌陽凹陷黑色泥巖Eh30.554.55763Ⅰ衛(wèi)20東濮凹陷含鹽頁巖Es30.623.93592Ⅰ查1井白音查干深灰色泥巖K1bd10.563.45505Ⅱ1樺甸-8樺甸灰色泥巖R0.366.40578Ⅱ1泌215泌陽凹陷灰色泥巖Eh30.662.56600Ⅱ1樺甸-3樺甸灰色泥巖R0.422.29466Ⅱ2樺甸-6樺甸灰色泥巖R0.460.89130Ⅲ

一是“化學吸附有機質(zhì)”，以化學鍵結(jié)合為主、呈三維交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)形式存在的有機大分子，不溶于任何有機溶劑，只有通過熱降解才能將網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)打開。

二是“物理吸附有機質(zhì)”，分子量在數(shù)百、數(shù)千或更高，相當于瀝青質(zhì)和前瀝青質(zhì)(介于不溶性剛性大分子與氯仿瀝青質(zhì)之間的組分)的大型和中型分子，其化學交聯(lián)程度較不溶有機大分子低，這些分子包含豐富的雜原子極性官能團，以各種非化學鍵自身相互締合，或與“化學吸附有機質(zhì)”中的極性基團相締合，形成非化學鍵締合網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)；另外還有一些膠質(zhì)組分，具有較強極性的中小型分子，它們可以分子的形式被困于大分子網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的空隙之中，也可以通過雜原子官能團的非化學鍵與“化學吸附有機質(zhì)”相互締合的形式存在。

三是“可溶有機質(zhì)”，主要為分子量小于數(shù)百的非極性分子，包括各種飽和烴和芳烴。由于烴類化合物是非極性分子，不能與含雜原子有機化合物形成強的分子間相互作用，它們多呈游離態(tài)或被包絡(luò)、吸附或互溶于“化學吸附有機質(zhì)”、“物理吸附有機質(zhì)”構(gòu)成的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)之中，被包絡(luò)于非化學鍵網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中的烴類組分，隨著非化學鍵網(wǎng)絡(luò)的破壞而游離出來，成為可溶有機組分的組成部分，按其化學組成及分子量大小可分為可溶瀝青、重質(zhì)油、輕質(zhì)油、烴氣。

2.2有機質(zhì)的演化與油氣形成

未熟階段(Ro<0.5%)，主要以破壞富有機質(zhì)聚集體中有機—無機物質(zhì)之間的物理—化學吸附為主，熱降解能量還不足以破壞那些以化學鍵結(jié)合的有機質(zhì)，主要生成少量的可溶瀝青，伴隨一定量CO2、甲烷和少量烴的生成(圖2，賦存狀態(tài)a)。生成的油氣主要以物理吸附的方式賦存于富有機質(zhì)聚集體中，僅生成少量可排出的游離油氣，其可流動性差。

成熟早期(Ro=0.5%～0.65%左右)，隨著熱降解能量的增加，“化學吸附有機質(zhì)”逐漸向“物理吸附有機質(zhì)”轉(zhuǎn)化(圖2，賦存狀態(tài)a-b)，生成的油氣量不斷增加，開始從富有機質(zhì)聚集體的骨架內(nèi)向游離態(tài)轉(zhuǎn)化，當游離油氣達到飽和時開始排出。部分優(yōu)質(zhì)高效烴源巖(比如高有機質(zhì)豐度的Ⅰ型烴源巖)可以在壓實作用下向近源砂體運移。

圖2　泥頁巖油氣生、排、滯留的一般演化模式與賦存狀態(tài)演變Fig.2　Evolution model of shale oil and gas generation, expulsion and retention

成熟中期(Ro=0.65%～1.0%)，是烴源巖中石油烴類物質(zhì)形成的主要階段，“化學吸附有機質(zhì)”大量減少，以脫雜原子反應(yīng)為主，伴隨一定程度的重排、環(huán)構(gòu)化、芳構(gòu)化反應(yīng)生成烴(圖2，賦存狀態(tài)b-c)。隨著烴類物質(zhì)含量的快速增加，富有機質(zhì)聚集體中以游離態(tài)存在的油氣開始初次運移排出泥頁巖層。而滯留下來的油氣與富有機質(zhì)聚集體中尚未形成油氣的有機質(zhì)共同構(gòu)成了一種“游離—吸附共軛”相態(tài)，不同有機碳含量與原始有機母質(zhì)類型的烴源巖，由于其富有機質(zhì)聚集體的含量與分布差異，以吸附—游離存在的油氣量比例關(guān)系不同，因而具有不同的生、排、滯留特征。

成熟晚期(Ro=1.0%～1.3 %)，是油氣形成與調(diào)整的重要轉(zhuǎn)折階段?！盎瘜W吸附有機質(zhì)”基本熱降解殆盡，“物理吸附有機質(zhì)”大量向油氣轉(zhuǎn)化，先前生成的未排出的大分子烴類以及其他殘余的有機質(zhì)主要經(jīng)過重排、環(huán)構(gòu)化和芳構(gòu)化縮聚反應(yīng)逐漸向“兩極”轉(zhuǎn)化，一方面生成分子量更小的烴類物質(zhì)(輕烴、濕氣)，另一方面生成更多不溶的有機質(zhì)(圖2，賦存狀態(tài)c-e)。該階段油氣的賦存狀態(tài)與上階段類似，只是排出與滯留的油氣中均含有更多的輕質(zhì)烴與天然氣。隨著氣油比的快速增加，富有機質(zhì)聚集體中以游離—吸附共軛相態(tài)存在的油氣具有更大的“彈性能量”，因而具有更強的流動性。

高過成熟階段(Ro>1.3%)，主要是“可溶有機質(zhì)”之間的相互轉(zhuǎn)化，以滯留烴與殘余不溶有機質(zhì)之間的熱解環(huán)構(gòu)化、芳構(gòu)化縮聚或交聯(lián)反應(yīng)生成天然氣為主。生成的烴氣一部分以游離態(tài)方式排出，滯留的氣體在富集有機質(zhì)體及其連通的微裂縫中以固體表面吸附—游離平衡狀態(tài)存在于其有機孔隙以及微裂縫中(圖2，賦存狀態(tài)e-f)；貧有機質(zhì)礦物基質(zhì)體由于生油氣能力較差，其無機孔隙中主體賦存束縛地層水。

3有機質(zhì)賦存狀態(tài)對泥頁巖排烴效率的影響

泥頁巖中有機質(zhì)賦存形式的差異不僅制約了油氣的生成過程，對泥頁巖中油氣的排出與滯留同樣起著重要的作用。對比分析王24、泌215、樺甸-6這3個樣品的排出油量可知(圖3)，王24樣品的排油效率最高，泌215樣品次之，樺甸-6樣品在整個生油窗內(nèi)幾乎沒有油排出。這可能主要是因為王24樣品有機碳含量高，富有機質(zhì)聚集體比例高；樺甸-6樣品有機碳含量低，主要以貧有機質(zhì)礦物基質(zhì)體為主；泌215樣品有機質(zhì)聚集體比例介于兩者之間，從而造成排烴的差異。

(1)以連續(xù)富有機質(zhì)聚集體為主的優(yōu)質(zhì)烴源巖。該類型烴源巖有機質(zhì)十分富集，未熟階段已有大量的有機質(zhì)成富集的條帶分布；隨著石油開始生成，這些條帶狀有機質(zhì)富集帶為油氣初次運移提供了良好的通道，部分分散的富有機質(zhì)體在向油氣轉(zhuǎn)化過程中內(nèi)部壓力不斷增高，導致周圍的礦物基質(zhì)體破裂形成微裂縫，從而也溝通了這些分散的富有機質(zhì)體，促使油氣的初次運移(圖4左)。

(2)以分散富有機質(zhì)聚集體為主的好烴源巖。該類型烴源巖雖然有機質(zhì)不像優(yōu)質(zhì)烴源巖那么呈條帶狀富集，大部分有機質(zhì)以分散富有機質(zhì)聚集體存在，其有機質(zhì)含量較高，仍能滿足大量生油氣的條件。未熟階段大量的有機質(zhì)呈分散狀分布，但隨著石油開始生成，這些分散的有機質(zhì)體向油氣轉(zhuǎn)化過程中，內(nèi)部壓力不斷增高導致周圍貧有機質(zhì)礦物體破裂，從而溝通這些分散有機質(zhì)，促使油氣初次運移(圖4中)。

圖3　不同類型泥頁巖排油量變化曲線Fig.3　Oil discharge curves of different types of shale

圖4　不同類型泥頁巖有機質(zhì)生油氣過程示意Fig.4　Oil and gas generation process of organic matter in different types of shale

(3)以貧有機質(zhì)礦物基質(zhì)體為主的差油源巖。該類型烴源巖有機質(zhì)含量較低，呈零星的分散狀態(tài)散布于烴源巖基質(zhì)中。隨著石油開始生成，這些分散的有機質(zhì)開始向油氣轉(zhuǎn)化，但由于有機質(zhì)含量低，直至生油演化階段(生油窗)結(jié)束，這些分散的零星有機質(zhì)礦物體生油增壓仍不能滿足礦物基質(zhì)破裂的要求，不能形成有效的油氣運移通道，因而生成的油氣無法運移出去(圖4右)。

4油氣地質(zhì)意義

通過以上泥頁巖有機質(zhì)賦存狀態(tài)演變與油氣生成的分析可知，對于頁巖油來說，在Ro介于0.6%～1.0%之間，泥頁巖層系中滯留的油與富集有機質(zhì)聚集體呈游離—吸附共軛相態(tài)，流動性較差，開采前景較差；在Ro介于1.0%～1.3%之間，由于演化成熟的提高，滯留油氣中含有較多的輕質(zhì)油和天然氣，氣油比高，富集有機質(zhì)聚集體中游離—吸附共軛相態(tài)存在的油氣具有更大的“彈性能”，流動性較好，開采前景樂觀。此外，泥頁巖干酪根類型、有機碳含量差異也會影響生成油氣的組成特征。如我國東部古近系湖相泥頁巖，盡管原始有機質(zhì)含量較高(平均大于2.0%)，但由于干酪根類型主體以Ⅰ、Ⅱ1為主，類型太好，在成熟度不超過1.0%時，生成的油含蠟量較高、瀝青質(zhì)/膠質(zhì)較多，而伴生的輕烴與氣態(tài)烴含量較低，因而其彈性能量不足，可流動性較差，可開采量較低，從而出現(xiàn)口口井見油，口口井不流的現(xiàn)象。

對于頁巖氣來說，不論有機質(zhì)類型如何，在高演化階段，只要原始泥頁巖有機質(zhì)聚集體的含量適中，就可為泥頁巖中頁巖氣的賦存提供有利場所。由于天然氣具有可壓縮性，具有極高的彈性能量，只要開發(fā)時打破了地下的溫度、壓力平衡狀態(tài)，無論在地下是吸附在富有機質(zhì)復合體內(nèi)的，還是游離在微裂隙/層理面或連通孔隙中的天然氣，均可以在人工壓裂的縫隙中向游離狀態(tài)轉(zhuǎn)化，其資源量的大小主要受控于富有機質(zhì)聚集體的含量與巖性組合特征，而與干酪根類型關(guān)系相對較小。

5結(jié)論

(1)泥頁巖中有機質(zhì)分布具有微觀非均質(zhì)性，按其與礦物的結(jié)合方式可劃分為“富有機質(zhì)—礦物聚集體”和“貧有機質(zhì)—礦物基質(zhì)體”2種組構(gòu)形態(tài)。

(2)“富有機質(zhì)—礦物聚集體”是泥頁巖生油氣的重要母質(zhì)，由于有機質(zhì)以這種“聚集體”形態(tài)組構(gòu)非均質(zhì)分布，在不同演化階段生成、排出及滯留的油氣會以不同的狀態(tài)(化學吸附、物理吸附、游離、相互溶解等)賦存和運移。

(3)泥頁巖中有機質(zhì)賦存的差異不僅控制著油氣的生成過程，對泥頁巖中油氣的排出同樣起著重要的作用，富有機質(zhì)聚集體比例高，排烴效率高。

(4)基于烴源巖內(nèi)沉積有機質(zhì)與無機礦物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)上的非均質(zhì)性特征(富有機質(zhì)聚集體和貧有機質(zhì)礦物基質(zhì)體)，把油氣的形成、賦存、排出、滯留作為一個統(tǒng)一過程加以認識，將是深入認識頁巖油氣形成與富集機理的有利手段和重要方法。

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(編輯徐文明)

文章編號：1001-6112(2016)04-0423-06

doi：10.11781/sysydz201604423

收稿日期：2016-03-15；

修訂日期：2016-05-30。

作者簡介：徐旭輝(1964—)，男，博士，教授級高級工程師，從事盆地分析、盆地模擬與勘探部署研究。E-mail:xuxh.syky@sinopec.com。 通信作者：鄭倫舉(1966—)，男，博士，研究員，從事油氣地球化學、石油實驗地質(zhì)學研究。E-mail:zhenglj.syky@sinopec.com。

基金項目：中國石化科技攻關(guān)項目(P14040)和國家科技重大專項(2016ZX05005-001-002)資助。

中圖分類號：TE122.1

文獻標識碼：A

Organic matter occurrence and hydrocarbon generation in shale

Xu Xuhui1,2, Zheng Lunju1,2, Ma Zhongliang1,2

(1. Wuxi Research Institute of Petroleum Geology, Wuxi, Jiangsu 214126, China;2.SINOPECKeyLaboratoryofPetroleumAccumulationMechanisms,Wuxi,Jiangsu214126,China)

Abstract:The microscopic features of various shales showed that sedimentary organic matter and minerals mainly exist as an “enriched organic matter and mineral aggregation” or “l(fā)ean organic matter and mineral matrix”. The simulations of hydrocarbon generation and expulsion in shale indicated that the difference of organic matter occurrence in shale controlled hydrocarbon generation and primary migration. Due to the heterogeneous distribution of “enriched organic matter and mineral aggregation”, the hydrocarbon generated, expelled and preserved at different stages showed different occurrence and migration features. When maturity ranges from 0.6%-1.0% Ro, oil is free or absorbed in the “enriched organic matter and mineral aggregation”. Poor liquidity restricts exploration potential. When Ro ranges from 1.0%-1.3%, it is more favorable for shale oil exploration. The content of “enriched organic matter and mineral aggregation” determined the gas potential in shale during the high evolution stage. In view of the heterogeneity of the microstructure of sedimentary organic matter and inorganic minerals in source rocks, the generation, expulsion and retention of oil and gas should be regarded as a united process when exploring for shale gas.

Key words:organic matter; oil and gas generation; shale oil and gas; shale