宋曉林，宋曉偉，竇銀萍，田 勇，謝 卓，高 勛，林景全

長春理工大學理學院, 吉林 長春 130022

Gd靶激光等離子體光源離帶輻射及其等離子體演化的研究

宋曉林，宋曉偉*，竇銀萍，田 勇，謝 卓，高 勛*，林景全

長春理工大學理學院, 吉林 長春 130022

利用脈沖寬度為10 ns，輸出波長為1 064 nm的Nd∶YAG激光器作用金屬Gd以及納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃等兩種形式靶所產(chǎn)生等離子體光源的離帶輻射進行了研究，發(fā)現(xiàn)等離子體所發(fā)出的連續(xù)輻射是離帶輻射的主要成分，光譜分布與溫度為5 eV的普朗克曲線相匹配。此外，相對于金屬Gd靶而言，采用納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶可大幅度降低等離子體光源的離帶輻射。利用光譜法，對激光作用納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶所形成光源的等離子體羽的電子溫度和電子密度進行了時空分辨研究。實驗結(jié)果表明，在打靶結(jié)束125 ns時，距靶面6 mm位置處等離子體的電子溫度約為4 eV，電子密度約為1.2×1018cm-3。同時發(fā)現(xiàn)在激光打靶結(jié)束后等離子體羽的電子溫度和電子密度隨延時的變化而呈指數(shù)下降，在120～250 ns時間范圍內(nèi)，兩者下降較快，之后其幅度下降緩慢。另一方面，當打靶脈沖結(jié)束約200 ns時，在距離靶面1～10 mm的空間內(nèi)等離子體的電子溫度及密度均經(jīng)歷先上升后下降的變化過程。在距靶材表面6 mm位置處，電子溫度和電子密度均達到最大值，電子溫度約為2.6 eV，電子密度為8.5×1017cm-3。

極紫外光刻；離帶輻射；電子溫度和密度；時空分辨光譜

引 言

極紫外光刻技術(shù)在微納結(jié)構(gòu)特征尺寸小于22 nm的芯片制造中有著廣泛的應用前景。隨著13.5 nm錫靶等極紫外光刻光源技術(shù)的不斷成熟，越來越多的研究人員開始轉(zhuǎn)向研究工作波長小于10 nm的極紫外光刻[1]。極紫外光刻的工作波長的選定取決于系統(tǒng)中關(guān)鍵元件—極紫外多層膜的反射波長。根據(jù)目前的極紫外多層膜制作技術(shù)水平，La/B4C多層膜在6.7 nm反射率可達46.2%。因而，亞10 nm的極紫外光刻光源的研究集中在6.7 nm工作波長處。已有的研究結(jié)果表明；稀土元素釓(Gd)可以在6.7 nm附近產(chǎn)生較強的光譜躍遷陣列[2]，這種Gd靶激光等離子體光源在亞10 nm的極紫外光刻應用中具有著廣泛的前景。

將Gd靶激光等離子體光源用于極紫外光刻中還存在諸多待解決的問題，其中之一便是降低光源的離帶輻射。目前，在6.7 nm處所制備出的多層膜反射鏡，在光譜帶寬僅為0.13 nm光譜范圍內(nèi)有高的反射率(6.7 nm處2%帶寬)，極紫外光刻領(lǐng)域?qū)⑦@一反射帶寬內(nèi)的輻射稱之為帶內(nèi)輻射，6.7 nm工作帶寬以外的輻射稱之為離帶輻射[3]。極紫外光源系統(tǒng)的多層鏡除了對帶內(nèi)的極紫外輻射有著高反射率外，對帶外長波方向的其他大多數(shù)波段也具有較高的反射率。另一方面，稠密的激光Gd等離子體不僅會輻射多層膜反射峰6.7 nm附近的帶內(nèi)極紫外光，同樣也會輻射其他波段的光，離帶光輻射的范圍可以從幾十納米到千余納米。離帶光輻射會對極紫外光刻系統(tǒng)有著極為負面的影響。首先處于紫外波段的離帶輻射在到達硅片時會使其上面的光刻膠曝光，從而使光刻圖案變得模糊；其次，部分離帶輻射(特別是短波成分)還會被極紫外多層膜吸收，導致多層膜結(jié)構(gòu)的熱形變[3-5]，降低多層膜的反射率，進而嚴重影響極紫外光刻系統(tǒng)的工作性能。目前，已經(jīng)有多個研究小組對如何降低Sn靶激光等離子體極紫外光源系統(tǒng)的離帶熱輻射進行研究。都柏林大學的Morris等[4]對不同角度的離帶熱輻射進行了研究，發(fā)現(xiàn)越遠離激光入射的角度離帶熱輻射越小。Hirokazu等[5]研究發(fā)現(xiàn)靶材越薄產(chǎn)生的離帶熱輻射越小，并且相對于平面靶材，球形靶才更有利于減小離帶熱輻射。該研究小組還提出了最小質(zhì)量靶的概念，能夠有效的減小離帶熱輻射[6]。然而，據(jù)我們所知，Gd靶激光等離子體光源的離帶熱尚無研究報道。因此，有必要對Gd激光等離子體的離帶輻射進行研究，為進一步采用相應的措施減小極紫外光源的離帶輻射奠定基礎(chǔ)。

另一方面，光源靶在激光作用結(jié)束之后形成等離子體狀態(tài)，如電子溫度和密度等參量的大小，對光源的帶內(nèi)輻射以及離帶輻射的產(chǎn)生都有著重要的影響。等離子體的電子密度、電子溫度等參量的大小反映著Gd等離子體羽的基本狀態(tài)，它的時空變化不僅會影響光源的帶內(nèi)極紫外輻射以及離帶輻射的產(chǎn)生，而且會對光源濺射出的離子、原子以及微小液滴等這些對多層膜光收集鏡有危害碎屑粒子的動能大小起著一定的作用。Namba和Harilal[6-7]等都對Sn等離子體羽的電子溫度和電子密度進行過診斷，得到電子溫度數(shù)值為幾個電子伏特，電子密度約為1017～1018cm-3。一直以來，人們對激光Gd靶等離子光源的研究主要集中在其極紫外輻射等方面[8-9]，但是目前尚未見有對6.7 nm波長Gd靶光源等離子體時空演化進行研究的報道。

鑒于激光等離子體光源中的離帶輻射及激光脈沖結(jié)束后的等離子體參數(shù)對光源的工作性能有著重要的影響，本文開展Gd靶等離子體光源的相關(guān)特性研究。首先對Gd金屬靶以及納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶的離帶輻射進行了研究。之后，運用光譜診斷法對低密度Gd的摻雜靶材激光等離子的電子溫度和電子密度的時空分辨研究。獲得電子溫度和電子密度等參數(shù)的時空演化實驗結(jié)果。這些研究結(jié)果對理解激光Gd等離子體的基本物理特性非常重要。

1 實驗部分

Gd靶激光等離子體離帶輻射及光譜法研究其等離子體參數(shù)特性的實驗裝置如圖1所示。實驗中使用的激光器為美國Cotinuum公司生產(chǎn)的Nd3+∶YAG激光器，型號為Power 8000，輸出波長為1 064 nm，脈寬為10 ns，重復頻率10 Hz，最大脈沖能量1 J。激光經(jīng)聚焦透鏡(焦距400 mm)垂直聚焦到靶材上，焦點光斑直徑約為300 μm。靶材固定在真空腔內(nèi)的三維電動平移臺上，通過移動電動平移臺來避免激光燒蝕對光譜的影響。實驗中分別采用金屬平面Gd靶以及納米粒子摻雜的方塊形低密度Gd玻璃靶(摻雜的摩爾濃度為1%)。

圖1 等離子體光源離帶輻射及其等離子 體時空特性研究的實驗裝置圖

Fig.1 Experimental setup for study of out-of-band(OOB) emission and spatiotemporal evolution of Gd target laser plasma EUV source

等離子體的發(fā)射光譜經(jīng)石英透鏡(焦距75 mm)5∶1成像收集，光譜信號由光纖探頭傳輸?shù)絇rinceton Instruments光柵光譜儀(SpectraPro 2500i)中經(jīng)光柵分光后，由ICCD成像。通過DG645延時觸發(fā)器來觸發(fā)激光器Q開關(guān)，之后納秒激光器Q開關(guān)信號同步觸發(fā)ICCD控制器來控制ICCD探測器的gate門打開時間和取樣時間。通過設(shè)置光譜儀采圖的時間來實現(xiàn)時間分辨。光纖探頭固定在手動平移臺上，通過平行于收集透鏡移動光纖探頭來實現(xiàn)探測距離靶面不同位置等離子體發(fā)射光譜，進行等離子體發(fā)射光譜的空間分辨。實驗所用的真空度為1×10-2Pa左右，目的是為了保持與極紫外光源的工作狀態(tài)一致。這是由于在極紫外光源在工作時，光源始終要處于真空中，避免氣體對帶內(nèi)極紫外光的吸收。

2 結(jié)果與討論

首先我們對金屬Gd靶激光等離子體光源的離帶輻射進行了實驗研究。利用PI光譜儀測量了金屬Gd靶激光等離子體極紫外光源在400～760 nm波段的離帶輻射情況，如圖2所示。實驗中所采用的激光功率密度為1×1011W·cm-2。從圖2中我們可以看出，離帶輻射的光譜基本上是連續(xù)的光譜，這是由于連續(xù)輻射超過了原子和離子所發(fā)出的線性譜線，構(gòu)成了離帶輻射的主要成分[6, 10]。由于等離子體所發(fā)出的寬波段連續(xù)輻射通常認為是靶或飛濺出高溫靶材粒子等材料的黑體輻射[11]。因此，我們用普朗克曲線對等離子體的輻射進行擬合。由圖2可知，離帶熱輻射的光譜形狀與黑體輻射曲線基本相一致，這樣，等離子體的平均溫度可由測得可見波段輻射的光譜形狀獲得。將離帶熱輻射曲線和普朗克曲線進行歸一化處理，分別用1，2和5 eV的普朗克曲線擬合離帶輻射的曲線，發(fā)現(xiàn)溫度為5 eV時的普朗克曲線與離帶熱輻射的擬合較為一致，因此，Gd靶激光等離子體光源離帶熱輻射的強度分布可以用溫度為5 eV的黑體輻射來表征。

圖2 Gd靶激光等離子體離帶輻射(400～760 nm), 圖中用T=1, 2和5 eV的普朗克曲線進行光譜擬合

Fig.2 OOB radiation (400～760 nm) of Gd plasma and Plankian curves fit forT=1, 2 and 5 eV

采用相同的實驗條件，我們對納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶的離帶輻射進行了測量。圖3給出了金屬Gd靶與納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶的離帶輻射比較情況，光譜測量范圍為400～900 nm。從圖3中我們可以看出與金屬Gd靶材相比，納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶在可見及近紅外波段的離帶輻射強度有較大幅度的減小。主要原因如下：等離子體的連續(xù)輻射及其上疊加的線狀輻射強度與靶材的核電荷數(shù)Z密切相關(guān)，實驗中所觀察到的連續(xù)輻射主要有復合輻射和韌致輻射構(gòu)成。已有的研究結(jié)果表明，由等離子體復合輻射和韌致輻射所獲得的光譜強度隨Z變大而增加[12]。因此，對于金屬Gd靶而言，其核電荷數(shù)為Z=64；而納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶中，含有大量的低Z硅(Z=14)以及氧(Z=8)等元素。因此，納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶等離子體所得到的離帶輻射較金屬靶的情況要減小許多。

圖3 金屬Gd靶和納米粒子摻雜的低密度 Gd玻璃靶的離帶熱輻射光譜

納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶不僅有著較低的離帶輻射，同時這種新的低密度靶與高密度固體靶相比較，其形成的等離子體對帶內(nèi)極紫外光的不透光度大幅度降低，非常有利于極紫外光穿過等離子體而被充分利用[13]。因此，納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃為較為理想極紫外光源靶的形式。為此，我們利用光譜法對納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶激光等離子體的電子溫度、電子密度時空分布進行了研究。

利用玻爾茲曼雙線法以及光譜Stark展寬對等離子體的電子溫度、電子密度進行計算[7, 14]，圖4為在激光功率密度為8.5×1010W·cm-2條件下納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶激光等離子體的光譜輻射圖。由圖4可知，摻雜靶中釓元素在我們的光譜測量范圍內(nèi)沒有可以利用的分立譜線，而Si元素出現(xiàn)多條分立的譜線，因此，利用Si的原子/離子譜線對納米粒子摻雜Gd玻璃靶進行等離子體參數(shù)的診斷。

由圖4可以看出，納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶等離子體的光譜隨時間演化具有這樣的特點：在等離子體產(chǎn)生初期由于存在較強復合輻射及韌致輻射，光譜呈連續(xù)譜。隨著延時的不斷增加，連續(xù)譜線逐漸消失，多條線譜出現(xiàn)。

選用Si(Ⅰ)250.7 nm(3s23p2—3s23p4s)，Si(Ⅰ)263.2 nm(3s23p2—3s23p3d)兩條譜線，通過波爾茲曼雙線法計算出了摻雜靶等離子體的電子溫度隨時間的變化，如圖5(a)所示。通過擬合Si(Ⅰ)250.7 nm譜線的半高寬并且利用文獻[15]中的碰撞參數(shù)可以計算出電子密度隨時間變化趨勢。如圖5(b)所示。

圖4 納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶 激光等離子體光譜隨時間的演化

圖5 摻雜濃度為1%(摩爾濃度)的低密度Gd玻璃靶 等離子體電子溫度(a)電子密度(b)隨時間變化 激光能量600 mJ，探測位置距靶材面6 mm

Fig.5 Temporal evolution of electron temperature (a) and electron density (b) of Gd-doped glass target (molar concentration of 1%)

Laser energy is 600 mJ, distance from target surface is 6 mm

從圖5可以看出，當激光脈沖作用到靶上120 ns時，電子溫度可以達到4 eV。之后，電子溫度和電子密度隨時間的變化是呈指數(shù)下降的，即電子溫度在前250 ns下降的速度較快。當延時超過250 ns之后，電子溫度下降的速度開始變得緩慢，大約保持在1.5～2 eV之間。等離子體電子溫度呈現(xiàn)這種變化趨勢的原因如下：激光脈沖作用靶后等離子體羽在真空中的膨脹為絕熱過程。在絕熱膨脹過程中，等離子體羽內(nèi)的熱能轉(zhuǎn)換為粒子動能，使等離子體羽快速膨脹并造成內(nèi)部溫度急劇下降。等離子體的電子密度隨時間的變化也表現(xiàn)出與電子溫度相同的趨勢。當延時在為120 ns時，電子密度1.2×1018cm-3，在直至激光作用后的200 ns內(nèi)，電子密度的下降速度較快，減小到8.5×1017cm-3。之后，電子密度下降的趨勢變得緩慢，保持在8×1017cm-3附近。

實驗還對納米粒子摻雜低密度Gd玻璃靶的等離子體參數(shù)進行了空間分辨研究。實驗中將延時固定在200 ns，通過平行于收集透鏡移動光纖探頭來探測不同空間位置等離子體羽的光譜來測量電子溫度和電子密度隨空間位置的變化情況。實驗中激光能量為600 mJ，探測的位置范圍是從距靶面約1～11 mm。圖6(a)和(b)分別為所測得的電子溫度和電子密度隨空間位置變化關(guān)系曲線。

圖6 摻雜濃度為1%(摩爾濃度)低密度Gd玻璃靶等離子體 的電子溫度(a)和電子密度(b)隨空間位置的變化 激光能量600 mJ，延時200 ns

Fig.6 Spatial evolution of electron temperature (a) and electron density (b) of Gd-doped glass target (molar concentration of 1%)

Laser energy is 600 mJ, delay time is 200 ns

從圖6中可以看出，隨著探測點與靶材表面距離的增加，電子溫度先增加，在距靶材表面6 mm時達到最大，電子溫度約為2.6 eV。之后，隨著探測點距離的增加，電子溫度開始下降，在11 mm的附近，其值下降到1.3 eV，其溫度變化曲線的輪廓基本符合洛倫茲分布。電子密度隨空間位置的變化規(guī)律與電子溫度的情況相同。在延時為200 ns的條件下，電子密度在距靶材表面6 mm的位置時電子密度達到最大，其值為8.5×1017cm-3。

值得說明的是，由于電子溫度和電子密度的計算是在假設(shè)局部熱力學平衡條件下計算的，根據(jù)McWhirter準則[8]

(1)

ne為電子密度，單位是cm-3；Te為電子溫度，單位是eV；ΔE為上下能級間的能級差，單位是eV。 實驗中所得到的最大電子溫度為約4eV，計算電子密度所選譜線Si(Ⅰ)250.7nm的上下能級差為4.94eV，通過McWhirter準則計算得到最小的電子密度為3.4×1016cm-3。實驗中所得到的電子密度都遠大于滿足McWhirter準則所需的等離子體最小電子密度值，因此我們假設(shè)的等離子體局部熱力學平衡是合理的。

3 結(jié) 論

對激光Gd靶等離子體極紫外光刻光源的離帶熱輻射情況進行了研究，發(fā)現(xiàn)等離子體的連續(xù)輻射構(gòu)成了離帶熱輻射的主要成分。其后，又對金屬Gd和納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃等兩種靶形式展開了離帶輻射的對比研究，發(fā)現(xiàn)納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶能夠有效減少等離子體光源的離帶輻射。實驗中，運用時空分辨光譜法對納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶等離子體參數(shù)進行了診斷，通過利用靶中Si元素的線譜進行激光等離子體羽的電子密度及電子溫度進行了計算，得到了電子溫度和電子密度的時空演化規(guī)律。納米粒子摻雜的低密度Gd玻璃靶的離帶輻射及其等離子體參數(shù)診斷所取得的研究結(jié)果對于研制性能優(yōu)良的6.7nm極紫外光刻光源具有重要的意義。

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(Received Jul. 9, 2015; accepted Nov. 29, 2015)

*Corresponding authors

Out-of-Band Radiation and Spatio-Temporal Characterization of Gd Target Laser Plasma Sources

SONG Xiao-lin, SONG Xiao-wei*, DOU Yin-ping, TIAN Yong, XIE Zhuo, GAO Xun*, LIN Jing-quan

School of Science, Changchun University of Science and Technology, Changchun, 130022, China

In this paper, an Nd∶YAG laser with 10ns pulse width and output wavelength of 1 064 nm was employed to ablate Gd metal target and Gd-doped glass target for plasma generation. The out-of-band (OOB) radiation of extreme ultraviolet sources with the two target configurations was comparatively studied. It has been found that the continuous radiation emitted by the plasma is the main component of the out-of-band radiation. The spectral distribution of the continuum emission matches that of blackbody radiation with a temperature of about 5 eV. And it is also found that the intensity of OOB radiation can be considerably decreased by using Gd-doped glass target. Optical Emission Spectroscopy (OES) has been used to analyze the temporal and spatial behaviors of electron temperature (Te) and density (Ne) of the Gd-doped glass target plasma, and experimental results show that temporal evolution of electron temperature and density of the plasma are found to be decayed exponentially with the increasing of delay time. At 125 ns after laser irradiation, electron temperature and density were 4 eV and 1.2×1018cm-3respectively, and then decreased to 1.5 eV and 8×1017cm-3with delaying time of 250 ns. On the other hand, spatial evolution of electron temperature and density show that both of them first increase and then decrease in the region of 1～10 mm from the target surface. The electron temperature and electron density achieves the maximum of 2.6 eV and 8.5×1017cm-3, respectively, when the probe location away from the target surface 6 mm.

EUVL; OOB radiation; Electron temperature and density; Time-space resolved spectra

2015-07-09，

2015-11-29

國家自然科學基金項目(61178022)和長春市科技局項目(14KP007)資助

宋曉林，1990年生, 長春理工大學理學院碩士研究生 e-mail: 1552652006@qq.com *通訊聯(lián)系人 e-mail: songxiaowei@cust.edu.cn; lasercust@163.com

O657.3

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)10-3114-05