沈雙晏，金 星，張 鵬

激光推進(jìn)及其應(yīng)用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，裝備學(xué)院，北京 101416

空氣介質(zhì)阻擋放電發(fā)射光譜測量及放電過程粒子分析

沈雙晏，金 星*，張 鵬

激光推進(jìn)及其應(yīng)用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，裝備學(xué)院，北京 101416

介質(zhì)阻擋放電； 發(fā)射光譜； 等離子體； 約化場強(qiáng)； 空氣

引 言

發(fā)射光譜是對等離子體進(jìn)行檢測和診斷最常見的應(yīng)用方法。發(fā)射光譜的譜特征提供了等離子體的化學(xué)和物理過程豐富的信息，通過測量譜線的波長和強(qiáng)度，就能夠識(shí)別等離子體中存在的各種粒子和中性基團(tuán)。因此，發(fā)射光譜診斷在實(shí)驗(yàn)室科學(xué)研究和工業(yè)生產(chǎn)中得到廣泛應(yīng)用[1]?？諝夥烹娺^程中具有的物理、化學(xué)性質(zhì)，使其在刻蝕、鍍膜、燃燒及實(shí)驗(yàn)室等離子體環(huán)境中具有廣泛的應(yīng)用價(jià)值[2]。放電過程中等離子體的動(dòng)力學(xué)行為的分析研究對于氣體放電機(jī)理及其應(yīng)用具有重要的作用。

董麗芳[3]等研究了放電間隙較大的介質(zhì)阻擋放電，利用高速照相機(jī)，同時(shí)觀察到了體放電和沿面放電的氬氣的發(fā)射光譜，研究了譜線的展寬增加。楊潔[4]設(shè)計(jì)了介質(zhì)阻擋放電器，通過光譜分析的方法研究了非平衡等離子體對丙烷的助燃情況?？哲姽こ檀髮W(xué)的何立明[5-6]研究小組建立模型對甲烷-空氣放電中的粒子變化進(jìn)行了模擬，分析了放電產(chǎn)生的粒子對助燃的影響。Starikovskaia[7]等建立了一套準(zhǔn)確的CH4/O2/Ar混合物在放電中的反應(yīng)式及電子-離子再結(jié)合的反應(yīng)式，模擬了混合氣體在放電階段活性粒子的摩爾分?jǐn)?shù)變化。Kosarev[8-9]等通過對放電機(jī)理的簡化，使用BOLSIG+軟件[10]求解了Boltzmann方程，模擬了放電產(chǎn)生的粒子對于點(diǎn)火延遲時(shí)間的影響，與實(shí)驗(yàn)有良好的一致性。

本文設(shè)計(jì)了一套介質(zhì)阻擋空氣放電光譜測量裝置，測量了在實(shí)驗(yàn)條件下的發(fā)射光譜數(shù)據(jù)，從發(fā)射光譜分析了介質(zhì)阻擋放電等離子體的粒子演化。建立了數(shù)值計(jì)算模型，耦合了密度方程、能量傳遞方程以及Boltzmann方程，對于介質(zhì)阻擋空氣放電過程中的各種粒子變化規(guī)律進(jìn)行了分析，解釋了發(fā)射光譜特征，計(jì)算結(jié)果對于等離子體點(diǎn)火助燃等具有一定的借鑒與指導(dǎo)意義。

1 介質(zhì)阻擋放電光譜測量

1.1 系統(tǒng)與設(shè)備

如圖1所示為實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖。由于介質(zhì)阻擋放電的電源輸出電壓為幾千伏至幾萬伏，因此，需要使用高壓探頭及示波器來讀取放電過程的電參數(shù)。光譜儀則測量介質(zhì)阻擋放電的發(fā)射光譜。實(shí)驗(yàn)所使用的電源為南京蘇曼公司生產(chǎn)的高頻高壓電源，型號(hào)為CTP-2000K，放電頻率為1～100 kHz，輸出電壓為0～30 kV。實(shí)驗(yàn)所使用的示波器為Tektronix公司的DPO4014四通道數(shù)字示波器，該示波器帶寬為500 MHz，采樣頻率5.0 GS·s-1。高壓探頭為Tektronix公司的P6015A型高壓探頭，上升時(shí)間14 ns，帶寬75 MHz，最大輸入電壓為DC20 kV，單脈沖峰值40 kV。光譜儀為HR4000CG-UV-NIR寬帶光譜儀，帶寬為200～1 100 nm，帶有5 μm入射狹縫的復(fù)合光柵和消除高階衍射的濾光片，光學(xué)分辨率為0.7 nm FWHM。

Fig.1 Experimental system schematic diagram

如圖2所示為介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器的示意圖，反應(yīng)器為同軸式。本實(shí)驗(yàn)均通入空氣進(jìn)行放電試驗(yàn)，反應(yīng)區(qū)的外表面纏繞銅絲作為外電極，電介質(zhì)為石英玻璃管，內(nèi)電極為內(nèi)部金屬銅的圓筒。

Fig.2 Schematic diagram of dielectric barrier discharge

1.2 典型實(shí)驗(yàn)與光譜測量

在介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器的兩個(gè)氣體通道中均通入一個(gè)大氣壓的空氣，打開高頻高壓電源，保持電源頻率為10 kHz不變，逐漸調(diào)高放電電壓，當(dāng)施加電壓達(dá)到7 kV時(shí)，開始產(chǎn)生介質(zhì)阻擋放電的典型現(xiàn)象。如圖3所示為典型放電試驗(yàn)圖。

Fig.3 Typical figure of discharge experiment

如圖4所示為施加電壓為11.6 kV時(shí)測量的發(fā)射光譜，從發(fā)射光譜的譜線可知，光譜儀讀到的譜線主要是N2的第二正帶系(313.80，315.46，336.60，353.22，357.17，375.06，380.06，399.22和405.77 nm)，主要原因是空氣中的氮?dú)庹即蠖鄶?shù)，N2第二正帶系是由N2(C3Πu)和N2(B3Πg)躍遷產(chǎn)生的，是整個(gè)N2發(fā)射光譜中最強(qiáng)最穩(wěn)定的帶系。激發(fā)態(tài)O2以及N2的其他帶系的粒子躍遷也會(huì)產(chǎn)生發(fā)射光譜，但是這些粒子濃度較低，因此發(fā)射光譜的強(qiáng)度難以被測量到。

Fig.4 Emission spectrum

2 數(shù)值計(jì)算方法

2.1 約化場強(qiáng)的物理意義及計(jì)算

實(shí)驗(yàn)中，介質(zhì)阻擋放電產(chǎn)生的非平衡等離子體中的高能電離能量取決于約化場強(qiáng)E/n，及電場強(qiáng)度與粒子數(shù)密度之間的比值。可知，非平衡等離子體的能量不但受電場強(qiáng)度的影響，而且受到放電氣體密度的影響[11]。

如果圖2所示介質(zhì)阻擋放電器為管狀結(jié)構(gòu)，忽略邊緣效應(yīng)影響，氣體內(nèi)的電場強(qiáng)度可以表達(dá)為：

(1)

式中，U為電極兩端電壓，εg為氣體的相對介電常數(shù)；εd為介質(zhì)的相對介電常數(shù)；D1，D3和D2分別為內(nèi)電極外直徑、介質(zhì)層的內(nèi)外直徑；r為內(nèi)外電極之間某一點(diǎn)到管軸線的距離。

在通常大氣條件下，空氣的物質(zhì)密度為43 mol·m-3，其粒子數(shù)密度約為2.7×1019cm-3。實(shí)驗(yàn)中等離子體激勵(lì)電壓為U=11.6 kV，有效值取為8.2 kV，如圖2所示，D1=6 mm，D2=10 mm，D3=12 mm。石英玻璃的相對介電常數(shù)εd≈3.6，空氣的介電常數(shù)εg=1，將數(shù)值代入式(1)，可得9.184×103V·cm-1≤Eg≤22.96×103V·cm-1。因此可計(jì)算得放電區(qū)域的約化場強(qiáng)Eg/n范圍為34～85 Td，其中1 Td=10-17V·cm2。因此，數(shù)值計(jì)算中取約化場強(qiáng)為40，60和80 Td作為對比，以大致覆蓋整個(gè)放電區(qū)域的約化場強(qiáng)。

2.2 放電物理模型

等離子體放電過程包括了碰撞、激發(fā)、電離、電子吸附和退吸附、復(fù)合等過程。采用ZDPlaskin模型，對放電階段不同粒子濃度進(jìn)行分析。不同粒子[Ni]，i=1，…，imax的濃度變化如式(2)所示，組分的初始濃度為預(yù)先設(shè)置。關(guān)于不同過程j=1，…，jmax的源項(xiàng)Qij通過輸入的文件處理得到。典型的反應(yīng)方程如式(3)所示，反應(yīng)的速率Rj由式(4)計(jì)算得到。源項(xiàng)與反應(yīng)速率之間的關(guān)系由式(5)表達(dá)[5]。

(2)

aA+bB [+δε]→a′A+cC [+δε]

(3)

Rj=kj[A]a[B]b

(4)

QA=(a′-a)R, QB=-bR, QC=cR

(5)

(6)

模型也考慮了氣體的溫度。當(dāng)要求計(jì)算溫度時(shí)，使用的熱量傳播表達(dá)式為式(6)(絕熱等體積估計(jì))，已知?dú)怏w的比熱比為γ。式(6)等式右邊第二項(xiàng)是由于電子-中性粒子彈性碰撞電子電流產(chǎn)生的焦耳熱。模型忽略了由離子運(yùn)動(dòng)產(chǎn)生電流而導(dǎo)致的焦耳熱。

3 空氣放電等離子體數(shù)值模擬

3.1 條件設(shè)置

如實(shí)驗(yàn)條件，混合氣體為一個(gè)大氣壓，N2的粒子數(shù)密度為2.133×1019cm-3，O2的粒子數(shù)密度為0.567×1019cm-3。假設(shè)初始電子數(shù)密度為6.0×1012cm-3，氣體比熱容為γ=1.4?？紤]約化場強(qiáng)為40，60和80 Td時(shí)放電過程中各種粒子濃度的變化。研究涉及包括振動(dòng)激發(fā)態(tài)、電子激發(fā)態(tài)在內(nèi)的55種反應(yīng)組分，包括中性粒子、帶電粒子、離子，共計(jì)467個(gè)反應(yīng)方程式[12-13]。

Table 1 Composition of reactants

3.2 仿真結(jié)果

圖5—圖7中，實(shí)線對應(yīng)左邊y軸坐標(biāo)，虛線與點(diǎn)劃線對應(yīng)右邊y軸坐標(biāo)，可以得到，模擬的這些粒子濃度與約化場強(qiáng)有相當(dāng)大的關(guān)系，約化場強(qiáng)越大，粒子數(shù)的濃度越大。對于40，60與80 Td的約化場強(qiáng)，同一時(shí)刻同種粒子數(shù)的濃度會(huì)有一到兩個(gè)數(shù)量級(jí)的差距。

Fig.5 Particle density of N2(A3), N2(B3) and N2(C3)

Table 2 Composition of reactants

Fig.6 Density change of excited oxygen molecule and oxygen atom

如圖7所示為放電過程中較為常見的O3與NO2粒子濃度變化，這兩種粒子可以有效縮短碳?xì)淙剂系狞c(diǎn)火延遲時(shí)間[18]。隨著放電，O3的粒子數(shù)濃度不斷增加，而對于NO2粒子，60與80 Td時(shí)濃度增加到某一峰值后基本保持不變，而對于40 Td的約化場強(qiáng)，NO2的濃度不斷增加，原因是約化場強(qiáng)較小，在仿真時(shí)間內(nèi)濃度并未到達(dá)峰值。

Fig.7 Density change of O3 and NO2

4 結(jié) 論

設(shè)計(jì)了一套介質(zhì)阻擋空氣放電光譜測量裝置，測量了在實(shí)驗(yàn)條件下的發(fā)射光譜數(shù)據(jù)，從發(fā)射光譜分析了放電過程的粒子變化，并且建立模型計(jì)算了放電過程中的粒子演化, 建立的模型計(jì)算結(jié)果可以很好地解釋實(shí)驗(yàn)中測量得到的發(fā)射光譜數(shù)據(jù)。得到以下幾個(gè)結(jié)論：

(1)約化場強(qiáng)越大，激發(fā)的粒子數(shù)的濃度越大。對于40，60與80 Td的約化場強(qiáng)，同一時(shí)刻同種粒子數(shù)的濃度會(huì)有一到兩個(gè)數(shù)量級(jí)的差距。

(2)電場的激發(fā)產(chǎn)生了大量的N2(A3)，N2(B3)與N2(C3)的粒子，但是由于其能級(jí)較高，而迅速發(fā)生了轉(zhuǎn)化，并且在放電的10-6s后，這些粒子的產(chǎn)生與轉(zhuǎn)化達(dá)到了平衡。

(4)放電過程中產(chǎn)生的較為穩(wěn)定的O3濃度持續(xù)增加，NO2的濃度達(dá)到峰值后也不會(huì)下降，對于縮短點(diǎn)火延遲時(shí)間有較大的意義。

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Air Dielectric Barrier Discharge Emission Spectrum Measurement and Particle Analysis of Discharge Process

SHEN Shuang-yan, JIN Xing*, ZHANG Peng

State Key Laboratory of Laser Propulsion & Application, Equipment Academy, Beijing 101416, China

Dielectric barrier discharge; Emission spectrum; Reduced electric field; Air

Dec. 3, 2014; accepted Apr. 25, 2015)

2014-12-03，

2015-04-25

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(11372356)資助

沈雙晏，1987年生，裝備學(xué)院博士研究生 e-mail: ssy_fly@163.com *通訊聯(lián)系人 e-mail: Jinxing_beijing@sina.com

O433.4

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)02-0359-05

*Corresponding author