張慶輝+劉興旺+賀曉慧+程莉+朱晉+同麗嘎+烏云塔娜+趙捷

摘要：研究內(nèi)蒙古包頭市南郊污灌區(qū)農(nóng)田表層土壤稀土鐠（Pr）的分布特征，旨在為污灌區(qū)農(nóng)田土壤環(huán)境質(zhì)量評價(jià)及外源稀土Pr污染修復(fù)提供依據(jù)。采集包頭市南郊污灌區(qū)農(nóng)田表層土壤樣品，測定樣品中稀土Pr含量，將稀土Pr土壤背景值作為污灌區(qū)農(nóng)田土壤外源稀土積累的參照基準(zhǔn)值，分析土壤Pr二維空間分布規(guī)律。結(jié)果表明：南郊污灌區(qū)整個研究區(qū)土壤Pr含量范圍7.34～12.80 mg/kg，是河套地區(qū)土壤Pr背景值8.2 mg/kg的0.90～1.56倍，整個研究區(qū)土壤Pr含量的平均值為10.12 mg/kg，是背景值的1.23倍。研究區(qū)所有取樣點(diǎn)稀土Pr等值線分布圖分析結(jié)果表明，稀土Pr在二維空間上具有明顯的帶狀富集分布特征，表明外源稀土元素在農(nóng)田表層土壤中積累富集的平面空間差異性。由結(jié)果可知，人類活動使污灌區(qū)農(nóng)田土壤Pr超量積累，應(yīng)該重視外源稀土Pr在污灌區(qū)農(nóng)田土壤環(huán)境中的累積性變化，其對污灌區(qū)農(nóng)田土壤生態(tài)環(huán)境具有不可忽視的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

關(guān)鍵詞：鐠；分布特征；二維空間；農(nóng)田表層土壤；污灌區(qū)

中圖分類號： S151.9+3

文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

文章編號：1002-1302（2016）04-0463-04

中國是世界稀土生產(chǎn)第一大國[1]、全球稀土原料供應(yīng)市場的主導(dǎo)者[2]（占稀土供應(yīng)市場份額的95%[3]），其中世界上最大的鐵-輕稀土-鈮共生白云鄂博礦床[4]，富含鑭（La）、鈰（Ce）、釤（Sm）、銪（Eu）等輕稀土元素，占全國儲量的80%、世界儲量的38%以上。鐠（Pr）在大多數(shù)情況下以混合稀土形式被用作農(nóng)用稀土、化工催化劑、金屬材料的凈化變質(zhì)劑、永磁材料等[5]。由于鐠這種特殊而關(guān)鍵的用途，使得稀土礦產(chǎn)資源的開發(fā)既為中國經(jīng)濟(jì)發(fā)展作出舉足輕重的貢獻(xiàn)，也為世界科技進(jìn)步和經(jīng)濟(jì)發(fā)展作出貢獻(xiàn)，無論是以贛州重稀土還是以包頭輕稀土為代表的生產(chǎn)方法，生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的“三廢”并隨之?dāng)U散到產(chǎn)區(qū)土壤中的大量外源稀土元素，造成土壤污染并使土壤質(zhì)量下降，嚴(yán)重影響到稀土原料產(chǎn)地經(jīng)濟(jì)社會與生態(tài)環(huán)境建設(shè)的可持續(xù)發(fā)展。

稀土元素的特征電子層結(jié)構(gòu)[Xe]4f0～145d0～16s2趨于形成相對穩(wěn)定的三價(jià)陽離子，因此稀土離子化學(xué)性質(zhì)及生物效應(yīng)具有高度的相似性[6]。包括Pr3+在內(nèi)的稀土離子Re3+、Ca2+在性質(zhì)和結(jié)構(gòu)等方面都很相似，因而稀土又稱為“超級鈣”[7]，能取代生物體內(nèi)的結(jié)合鈣[8]，導(dǎo)致細(xì)胞損傷甚至凋亡，具有毒性效應(yīng)。毒性效應(yīng)指毒性重金屬、有機(jī)污染物等毒物或藥物對機(jī)體所致有害的生物學(xué)變化，如痙攣、致畸、致癌或致死等效應(yīng)。源于日本的“痛痛病”和“水俁病”就是分別由毒性重金屬Cd、Hg產(chǎn)生生態(tài)毒性效應(yīng)的典型案例。由毒性重金屬污染引起的緩變型地球化學(xué)災(zāi)害[9]已成為全球性問題，毒性重金屬在土壤-糧食-蔬菜系統(tǒng)中遷移會影響食品安全并具有潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)[10]，尤其是像中國這樣的發(fā)展中國家更不能忽視其影響[11]。稀土金屬類屬于毒性重金屬，與重金屬污染機(jī)制一樣具有“低促高抑”的毒物興奮效應(yīng)，任何一種稀土元素都不是生物生長的必需元素，過量的稀土元素對生物顯現(xiàn)出各種負(fù)面影響[12]。中國作為世界級稀土生產(chǎn)大國，稀土金屬生產(chǎn)過程中對土壤生態(tài)環(huán)境的不良影響日益引起全社會的重視，排入環(huán)境的微量稀土元素對環(huán)境的污染與毒性重金屬[13]、酸雨[14]一樣，成為全世界重要的環(huán)境問題[15]，因而外源稀土元素的環(huán)境問題已成為繼重金屬元素[16]和持久性有機(jī)污染物[17]環(huán)境問題后新的研究熱點(diǎn)[18]。

近年來，有關(guān)包頭市外源稀土元素對當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)環(huán)境影響等研究進(jìn)展很快并取得不少研究成果，如徐清等證實(shí)，稀土、鋼鐵工業(yè)污水排放擴(kuò)大了污染面積，在東部麻池鎮(zhèn)南部城梁一帶形成條帶狀污染區(qū)域（屬四道沙河污灌區(qū)）[19]，區(qū)內(nèi)表層土壤輕稀土含量分布特征的高度一致性與該地區(qū)稀土產(chǎn)業(yè)和鋼廠尾礦堆積與排放有密切關(guān)系；張慶輝等證實(shí)，包頭市南郊四道沙河污灌區(qū)部分農(nóng)田輕稀土總量189.48 mg/kg，是河套地區(qū)土壤稀土背景值總量135.53 mg/kg的1.40倍，表現(xiàn)為非常明顯的輕稀土富集型[20-21]。這些都集中研究了鑭系元素系列或輕稀土元素系列，但對當(dāng)?shù)剞r(nóng)田污灌區(qū)土壤Pr分布特征及其影響沒有專門研究。因而本研究在這些研究的基礎(chǔ)上對南郊污灌區(qū)進(jìn)行密度為5個/km2組合大樣（每10個小樣組合為1個大樣）的階段性采樣，詳細(xì)分析、揭示污灌區(qū)農(nóng)田土壤外源稀土Pr元素的二維空間分布特征，以期為包頭市農(nóng)田土壤稀土污染預(yù)警和污染水平評價(jià)等提供理論參考。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

包頭市是中國重要的基礎(chǔ)工業(yè)基地和全球輕稀土產(chǎn)業(yè)中心，被譽(yù)為“草原鋼城”“稀土之都”。包頭市地處黃河之濱，地理坐標(biāo)范圍為109°15′12″～111°26′25″E，40°14′56″～42°43′49″N，屬溫帶季風(fēng)半干燥氣候；年平均氣溫為6.5 ℃，最熱時(shí)間在6月底至7月初，最高溫度34.7 ℃；年平均降水量為300～350 mm，7—8月份降水量約占年降水量的54%，枯水年降水量僅131.5 mm，年平均蒸發(fā)量2 094 mm。

研究區(qū)范圍北起京包—包蘭鐵路線，南至黃河北岸自然界限，西起昆都侖河?xùn)|岸自然界限，東至濱河開發(fā)區(qū)西邊界及小白河濕地。該區(qū)基本上以小白河西進(jìn)水閘到黃河乳牛場之間的連線為界，東部為四道沙河污灌區(qū)，以自流灌溉為主；西南部為昆都侖河污灌區(qū)，以小型水泵提灌為主。昆都侖河灌區(qū)地貌屬于黃河沖積平原，四道沙河灌區(qū)地貌為大青山山前沖積扇傾斜平原的前緣區(qū)域，海拔在1 011～1 003 m之間。污灌區(qū)土質(zhì)多為沙壤土、沙土和灌淤土，滲透力強(qiáng)。表層土（0～25 cm） pH值為7.02[22]。種植的糧食作物以玉米為主，有少量蔬菜。

1.2 樣品采集與分析方法

1.2.1 樣品采集 研究區(qū)有代表性的污水灌溉區(qū)農(nóng)田地勢平坦、土壤較均勻，并以當(dāng)?shù)剞r(nóng)戶為單位劃分成面積較小的田塊，故采樣方法采用“梅花形”[23]取樣，取樣區(qū)范圍見圖1。每2 000m2內(nèi)的農(nóng)田田塊內(nèi)按“梅花形”布置并采取10個土壤小樣（采樣深度0～20 cm），每10個土壤小樣采用1/4縮分法組合成1個土壤大樣，共采集土壤大樣樣品36個。土壤樣品帶回實(shí)驗(yàn)室自然陰干，用尼龍篩截取0.15 mm（100目）粒級的樣品，用于測定稀土元素Pr。

1.2.2 分析方法 對稀土元素Pr的分析采用等離子質(zhì)譜法，在Perkin-Elmer Elan 6000型等離子質(zhì)譜儀（ICP-MS）上完成，整個分析過程均進(jìn)行了系統(tǒng)的質(zhì)量保證。對每個樣品的目標(biāo)元素進(jìn)行7次平行測定，測定稀土元素含量的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差（RSD，%）范圍均小于5%，分析精度達(dá)到試驗(yàn)要求。

1.3 數(shù)據(jù)處理

試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Excel軟件進(jìn)行處理和分析；采用MapGIS 67軟件制作空間插值樣品含量等值線圖。

2 結(jié)果與分析

本項(xiàng)目的階段性研究實(shí)施過程中，在研究區(qū)（圖1中的K、S研究區(qū)）共取土壤組合樣品36個，樣品分析結(jié)果見表1。根據(jù)表1的數(shù)據(jù)作研究區(qū)農(nóng)田土壤Pr等值線分布圖（圖1）。表1中1～9號樣品取自昆都侖河污灌區(qū)（圖1中K研究區(qū)）范圍，10～36號取自四道沙河污灌區(qū)（圖1中S研究區(qū)）范圍。

整個研究區(qū)第一階段采取土壤樣品總數(shù)36個，土壤Pr含量范圍7.34～12.80 mg/kg，是河套地區(qū)土壤Pr背景值 8.2 mg/kg[19]的0.90～1.56倍；整個研究區(qū)土壤Pr含量的平均值為10.12 mg/kg，是背景值的1.23倍；接近背景值的樣品有5個（7.34～8.40 mg/kg），其余樣品含量都高于背景值，占總樣點(diǎn)數(shù)的86.11%。

昆都侖河污灌區(qū)（表1中1～9號樣、圖1中K研究區(qū)）土壤稀土鑭含量范圍為7.344～12.220 mg/kg，最大值是河套地區(qū)土壤Pr背景值8.2 mg/kg的0.90～1.49倍；平均含量 9.82 mg/kg，是河套地區(qū)土壤Pr背景值的1.20倍。

四道沙河污灌區(qū)（表1中10～36號樣取樣范圍、圖1中S研究區(qū)）土壤稀土Pr含量范圍為7.577～12.800 mg/kg，是河套地區(qū)土壤Pr背景值8.2 mg/kg的0.92～1.56倍；平均含量 10.23 mg/kg，是河套地區(qū)土壤Pr背景值的1.25倍。

因此對上述2個相對獨(dú)立的污灌區(qū)（圖1中K、S研究區(qū)）農(nóng)田土壤Pr平均值差別較大的原因進(jìn)行分析。昆都侖河污灌區(qū)位于該河下游，河槽內(nèi)污灌取水口最高水位海拔為986.36 m，比污灌區(qū)農(nóng)田平均海拔992 m低5.64 m，因而當(dāng)?shù)夭捎盟锰峁喾绞焦喔龋ㄈ∷谔峁帱c(diǎn)揚(yáng)水高程為 7.76 m）。昆都侖河流域大部分的排污口都在鐵路線以北，污水中稀土元素主要以懸浮態(tài)、溶解態(tài)形式（懸浮態(tài)>溶解態(tài)）[24]在水中遷移。昆都侖河污灌區(qū)農(nóng)田土壤Pr含量低于四道沙河污灌區(qū)農(nóng)田土壤Pr含量，可能是由堿性環(huán)境地球化學(xué)障、濕地生態(tài)系統(tǒng)、人為確定提灌時(shí)間這3個因素造成。

（1）堿性環(huán)境地球化學(xué)障因素。昆都侖河這種季節(jié)性很強(qiáng)的河槽區(qū)段，經(jīng)常是雨季大水浸漫[25]，旱季排水不良，水動力復(fù)雜多變，到夏季炎熱少雨季節(jié)當(dāng)?shù)卣舭l(fā)量（年平均蒸發(fā)量2 094 mm）遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于降水補(bǔ)充量，使河水流量大大降低，強(qiáng)烈蒸發(fā)作用下近似于鹽漠環(huán)境[26]的裸露河槽，鹽堿化程度迅速提高[27-28]，使土壤-水系沉積物中含堿量很高，進(jìn)而提高流經(jīng)該段河槽污水的pH值。pH值升高使河槽中土壤-水系沉積物對Pr3+的吸附量逐漸增大，而且弱堿性或堿性更有利于吸附[29]。河槽土壤-水系沉積環(huán)境pH值的提高形成的堿性環(huán)境地球化學(xué)障，加強(qiáng)了河槽土壤-水系沉積物對污水中Pr3+的吸附，降低了污水中Pr含量。

（2）河槽濕地生態(tài)系統(tǒng)因素。昆都侖河污灌區(qū)提灌點(diǎn)以上的河槽寬（300～500 m），水流流速變緩，該河段生長大量小葉錦雞兒、蘆葦，形成小型的河漫灘、河心灘小葉錦雞兒-蘆葦濕地生態(tài)系統(tǒng)。當(dāng)上游污水口排入昆都侖河的污水經(jīng)過該濕地生態(tài)系統(tǒng)時(shí)，植物發(fā)達(dá)的根系等作用對污水經(jīng)過過濾、吸收等方式富集Pr而凈化除去污水中一部分Pr3+，降低了污水中Pr含量。至于地球化學(xué)障和濕地生態(tài)系統(tǒng)作用對該段河槽濕地土壤、水系沉積物中Pr含量及其分布特征的影響，還有待于開展專門的研究。

（3）人為確定提灌時(shí)間因素。昆都侖河污灌區(qū)通過提灌方式灌溉，提灌時(shí)，農(nóng)民會詳細(xì)觀察水質(zhì)的清澈度，如果水太混濁，農(nóng)民就不提灌了。污灌區(qū)農(nóng)民多年來在當(dāng)?shù)睾舆吷畈⒗迷摵游鬯?，他們對河流污水水質(zhì)變化特征的認(rèn)識比較明確。

上述3個方面的可能性因素，造成本研究區(qū)昆都侖河污灌區(qū)（圖1中的K研究區(qū)）農(nóng)田土壤Pr平均含量為 9.82 mg/kg，低于四道沙河污灌區(qū)土壤Pr平均含量（10.23 mg/kg）。

四道沙河污灌區(qū)（圖1中的S研究區(qū)）利用污水的方式為自流灌溉。四道沙河污灌區(qū)屬于四道沙河及其中、上游支流區(qū)，河槽寬度一般為3～6 m，沒有上述（1）（2）2個自然因素決定了河內(nèi)灌溉農(nóng)田的污水沒有自然凈化的過程，年季污水混濁度沒有明顯區(qū)別。河槽高度或高于灌溉區(qū)農(nóng)田高度，或基本一致，或稍低1～2 m。在河槽稍低于灌溉農(nóng)田的區(qū)段，只加上攔水小堤或小水閘就能達(dá)到自流灌溉。因此污灌時(shí)污水挾裹懸浮物一起涌入灌溉區(qū)農(nóng)田。這種情況形成了該灌溉區(qū)農(nóng)田土壤稀土Pr平均含量達(dá)10.23 mg/kg，在目前研究所取的27個樣品中，除3個樣品（11、33、34號樣）接近于土壤背景值外，其他采樣點(diǎn)的土壤Pr含量均大于土壤背景值，占總采樣點(diǎn)的88.89%。

從圖1中K、S 2個研究區(qū)所有取樣點(diǎn)稀土Pr等值線分析表明，稀土Pr在空間上具有明顯的帶狀富集特征，反映了研究區(qū)微地形高度的差異引起污水匯聚的差異，進(jìn)而形成了外源稀土元素在水平方向上積累富集的平面空間差異性。在上述區(qū)域后續(xù)的研究中，計(jì)劃還要進(jìn)一步加密取樣點(diǎn)并適當(dāng)布置土壤剖面，提高研究精度，揭示稀土Pr在污灌區(qū)三維空間的分布規(guī)律。

3 討論與結(jié)論

3.1 Pr對農(nóng)作物及人體健康的影響

對農(nóng)作物的影響如200 L mol/L鎘脅迫下，100～150 mg/L Pr 所浸小麥種子萌發(fā)過程中根生長、根尖細(xì)胞有絲分裂指數(shù)、A-淀粉酶、抗壞血酸過氧化物酶（APX）及過氧化氫酶（CAT）的活性明顯受到抑制，而丙二醛（MDA）含量明顯增加[30]，表現(xiàn)為對小麥的遺傳毒性；任艷芳等證實(shí)，當(dāng) Pr 濃度達(dá)到230 μmol/L時(shí)，與50 μmol/LCd協(xié)同作用，使金優(yōu)207水稻幼苗根系的生長和根系活力明顯受到抑制，水稻根系也會受到嚴(yán)重毒害[31]。

對人體健康的影響如楊輝等證實(shí)，PrCl3能引起人血淋巴細(xì)胞微核率顯著升高，PrCl3起到誘變劑或紡錘絲毒劑的作用，具有一定的遺傳毒性，且遺傳毒性隨試驗(yàn)處理濃度的提高（5～100 μg/mL）而增強(qiáng)[32]。廖沛球等通過對Wistar大鼠腹腔注射濃度分別為2、10、50 mg/kg Pr（NO3）3 168 h 后，Pr（NO3）3 會通過改變大鼠體內(nèi)酶代謝而造成肝臟線粒體中的能量代謝（脂肪、糖代謝）紊亂，同時(shí)還改變腎臟中滲透質(zhì)的平衡，影響腎臟對氨基酸的重吸收和利用[33]。由于試驗(yàn)鼠基因序列和人類較為接近，而且 Pr 在小鼠體內(nèi)表現(xiàn)出的毒性效應(yīng)又與人體非常相似，研究成果對于稀土選冶型城市農(nóng)田稀土污水灌溉區(qū)正確認(rèn)識稀土元素對人體健康的危害、預(yù)防具有重要的理論借鑒意義。稀土的遺傳毒性影響生物種群質(zhì)量，也影響種群結(jié)構(gòu)數(shù)量。因此稀土元素對人類的毒性影響，既會影響稀土工業(yè)產(chǎn)區(qū)當(dāng)代居民的身體健康，更嚴(yán)重的是還會通過遺傳而影響后代人的正常發(fā)育及健康等。污灌區(qū)農(nóng)田土壤外源Pr被農(nóng)作物吸收（包括糧食和蔬菜）而影響其質(zhì)量，并通過食物鏈影響人體健康。有關(guān)外源Pr通過污灌區(qū)農(nóng)田土壤-植物（糧食和蔬菜）系統(tǒng)而進(jìn)入人體（當(dāng)?shù)鼐用瘢┑南⊥猎亓考捌淅鄯e過程等定量分析與詳細(xì)研究，在本試驗(yàn)的后續(xù)研究中將會進(jìn)一步深入揭示。

3.2 結(jié)論

研究區(qū)土壤Pr含量范圍7.34～12.80 mg/kg，是河套地區(qū)土壤Pr背景值8.2 mg/kg的0.90～1.56倍，整個研究區(qū)土壤Pr含量的平均值為10.12 mg/kg，是背景值8.2 mg/kg的1.23倍。按近于背景值的樣品有5個（7.34～8.40 mg/kg），其余樣品都大于背景值，占總樣點(diǎn)數(shù)的86.11%。人類活動使污灌區(qū)農(nóng)田土壤Pr超量積累，應(yīng)該重視外源Pr在污灌區(qū)農(nóng)田土壤環(huán)境中的累積性變化，認(rèn)識其對污灌區(qū)農(nóng)田土壤生態(tài)環(huán)境具有不可忽視的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

致謝：感謝郭殿繁、王銘、楊德彬、皇學(xué)良，穆卓宇、劉媛媛、馮林婷、金慧亮、蘇龍、高文邦、杭韋韋，劉強(qiáng)、呂偉、安呈祥等野外采樣、室內(nèi)樣品制作及數(shù)據(jù)處理等工作過程中的積極參與和辛勤勞動！

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