竇筱艷，趙雪艷，徐 珣，高海鵬，李 婷，丁梅梅，劉 宇，韓 斌，白志鵬

1.青海省環(huán)境監(jiān)測中心站，青海 西寧 810000 2.中國環(huán)境科學研究院，環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 100012

應用化學質量平衡模型解析西寧大氣PM2.5的來源

竇筱艷1，趙雪艷2，徐 珣1，高海鵬1，李 婷1，丁梅梅1，劉 宇1，韓 斌2，白志鵬2

1.青海省環(huán)境監(jiān)測中心站，青海 西寧 810000 2.中國環(huán)境科學研究院，環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 100012

為研究影響西寧市大氣環(huán)境PM2.5污染水平的主要來源，于2014年采暖季、風沙季和非采暖季依托西寧市大氣地面觀測網(wǎng)絡在11個監(jiān)測點采集大氣PM2.5樣品，對其化學組分(元素、離子和碳)進行分析。研究同步采集了4類固定源、14類移動源和4類開放源的PM2.5樣品，并構建源排放成分譜。應用化學質量平衡受體模型(CMB)開展源解析研究。源解析結果表明，觀測期間西寧市PM2.5主要來源包括城市揚塵(分擔率為26.4%)、燃煤塵(14.5%)、機動車尾氣(12.8%)、二次硫酸鹽(9.0%)、生物質燃燒(6.6%)、二次硝酸鹽(5.7%)、鋼鐵塵(4.7%)、鋅冶煉塵(3.4%)、建筑塵(4.4%)、土壤塵(4.4%)、餐飲排放(2.9%)和其他未識別的來源(5.2%)。大力開展城市揚塵為主的開放源污染控制，嚴格控制本地燃煤、機動車等污染源的PM2.5排放，是改善西寧市空氣質量的重要途徑。

化學質量平衡；PM2.5；來源解析；西寧

青海省西寧市承載了青藏高原主要的經(jīng)濟社會活動，污染相對較重，隨著現(xiàn)代工業(yè)的高速發(fā)展以及東部經(jīng)濟向西部轉移的壓力，西寧大氣環(huán)境質量受到嚴重影響。目前，西寧市空氣污染問題比較突出，空氣顆粒物污染問題尤其不容忽視。在新《環(huán)境空氣質量標準》(GB 3095—2012)下，大氣顆粒物成為影響西寧市環(huán)境空氣質量的首要污染物[1]。PM2.5在大氣中停留時間長、輸送距離遠，同時其粒徑小，比表面積大，含大量有毒、有害物質，能夠對空氣質量、大氣能見度、人體健康和生態(tài)環(huán)境等造成重要危害[2-6]。

PM2.5的化學組成和物理特征復雜多變，與顆粒物的來源密切相關，因而定量識別PM2.5的主要來源是環(huán)境管理部門的重點工作之一。解決這一問題的重要手段之一是開展環(huán)境空氣顆粒物的源解析研究，該技術能夠建立起污染源與環(huán)境空氣質量之間的定量關系，進一步確定污染源治理的主要對象和順序，提高環(huán)境管理部門污染防治工作的針對性和科學性[7-8]。

源解析方法主要包括源清單法、源模型法和受體模型法[9]?；瘜W質量平衡受體模型(CMB)是受體模型法的代表，已被美國環(huán)保局(USEPA)推薦作為大氣顆粒物源解析的重要方法之一[10-13]。由于其物理意義明確，算法成熟，在目前大氣顆粒物源解析研究工作中已成為最重要、最實用的模型，也是在我國開展源解析研究中使用最為廣泛的一類模型，在多個城市的源解析研究中得到了應用[14-16]。

西寧大氣PM2.5源解析研究目前尚處于起步階段，之前的研究均是針對TSP和PM10的研究[17-18]，趙旭東等[18]應用二重源解析技術得到了西寧市PM10的源解析結果，其中影響西寧市PM10的主要污染源分別為土壤塵(34.6%)、機動車尾氣塵(11.6%)、燃煤塵(26.3%)、建筑水泥塵(10.7%)、鋼鐵塵(2.3%)和電解鋁塵(2.7%)。考慮到目前西寧市PM2.5污染問題比較突出，開展PM2.5源解析研究是有效開展西寧市大氣污染防治工作的重要基礎?；诖?，本研究應用CMB模型對西寧市大氣PM2.5主要來源進行解析，輸入文件基于11個環(huán)境點在采暖季、風沙季和非采暖季的樣品數(shù)據(jù)以及PM2.5本地化污染源成分譜，對PM2.5年均水平及季節(jié)差異下來源特征進行研究分析，以期為西寧市大氣污染防治提供依據(jù)。

1 實驗部分

1.1 研究區(qū)域概況

西寧市位于青海省東北部，青藏高原東部，地處湟水及3條支流的交匯處，地理坐標為東經(jīng)101°77′、北緯36°62′，是青海省省會，地處湟水中游河谷盆地。西寧海拔較高，屬高原大陸型季風氣候。由于高海拔及高原地區(qū)山間小盆地的地形作用，形成了特定的邊界層條件，使該地區(qū)逆溫發(fā)生的頻率、強度等明顯高于平原地區(qū)，對西寧市區(qū)的大氣環(huán)境影響極大[19]。

1.2 環(huán)境樣品的采集與分析

1.2.1 采樣點位和采樣時間的設置

本研究充分考慮到西寧市風向、氣候、地理條件、污染源等復雜因素對空氣顆粒物污染水平的綜合影響。將研究區(qū)域確定為西寧市建成區(qū)及其周邊地區(qū)，布設11個采樣點(表1)，分別涵蓋市區(qū)、郊縣和工業(yè)園區(qū)。受體采樣點的布設既考慮了西寧市城區(qū)分布及西寧市城區(qū)環(huán)境質量的代表性，又著重考慮了西寧市城市功能區(qū)、城市發(fā)展規(guī)劃的需要。

表1 環(huán)境樣品采樣點信息

西寧市采暖季從當年的10月15日到次年的4月15日，風沙季從當年的4月16日到5月31日，非采暖季是從當年的6月1日到10月14日。采暖季的燃煤量要多于非采暖季，燃煤飛灰的排放量兩季差別明顯。采暖季又是建筑施工的淡季，非采暖季是建筑施工的旺季，所以建筑塵在兩季的差別也較明顯。由于采暖季人群活動的頻率與非采暖季的差異，其他污染源的排放也會發(fā)生變化。綜上所述，受體采樣周期設置在采暖季和非采暖季是恰當?shù)?。春季是西寧市的風沙季，揚沙天氣在4—5月。揚沙季節(jié)對西寧市空氣質量的影響較大，顆粒物超標率增加[20]。因此有必要采集風沙季樣品，以摸清風沙揚塵的貢獻。西寧市空氣顆粒物排放源排放的季節(jié)穩(wěn)定性是由我國北方的氣象季節(jié)穩(wěn)定性和因氣象季節(jié)穩(wěn)定性而形成的人群活動穩(wěn)定性所決定的。

基于上述考慮，為研究大氣顆粒物質量濃度的季節(jié)性變化，采樣時間設定為采暖季(2014年2月26日至3月4日)、風沙季(2014年4月22—28日)、非采暖季(2014年9月19—25日)，每季采集7 d。如遇降水、儀器意外停機等情況，當天樣品無法獲得時，該樣品作廢，同時需選擇隨后的第一個無降水工作日重新采集。

1.2.2 采樣儀器的選擇

每個點位使用1臺歐盟標準的高負載高原型PM2.5采樣器(MVS6型，無錫)作為質控儀器，考慮西寧市海拔已達2 200 m，使用USEPA標準顆粒物采樣器16.7 L/min采集到的樣品量偏少，為保障分析數(shù)據(jù)采用歐盟標準的38.3 L/min，使用特氟龍濾膜采集顆粒物樣品以保證質量濃度數(shù)據(jù)的準確度，同時為保證化學分析的需要，同一點位另外配備1臺嶗應產2034型中流量智能顆粒物采樣器，同步采集石英濾膜樣品。

1.2.3 采樣濾膜的選擇和前處理

本研究中，特氟龍濾膜(Φ47 mm)樣品供無機元素分析使用，石英(無機)濾膜(美國)供碳組分及離子分析使用。濾膜在采樣前均要放入烘箱或馬弗爐內進行干燥或灼燒，除掉膜內的揮發(fā)分或其他組分，以免影響分析精度。聚丙烯濾膜的干燥溫度60～80 ℃，干燥時間0.5 h；石英濾膜烘烤溫度400～500 ℃，烘烤時間2 h。

1.2.4 污染源樣品的采集

根據(jù)西寧市大氣污染源普查數(shù)據(jù)，確定了燃煤鍋爐、機動車、揚塵類開放源、工業(yè)排放、生物質燃燒、餐飲油煙等為主要污染源。分別采用稀釋通道方法[21]采集固定源和餐飲油煙的顆粒物樣品，隨車采樣法采集機動車尾氣樣品，再懸浮方法[22]獲取開放源排放的顆粒物樣品，生物質燃燒排放樣品則使用環(huán)境采樣器按上下風向法[8]采集樣品。通過化學分析建立了燃煤鍋爐、工業(yè)窯爐、餐飲油煙、生物質燃燒、土壤塵、建筑塵、機動車尾氣塵等主要PM2.5排放源成分譜以及以二次硫酸鹽、二次硝酸鹽為代表的二次顆粒物成分譜。

1.2.5 樣品化學分析

對源與受體樣品化學組分的測試均采用統(tǒng)一的分析技術，運用電感耦合等離子體-質譜(ICP-MS)和電感耦合等離子體-發(fā)射光譜(ICP-OES)分析39種元素(Li、Be、Na、P、K、Sc、As、Rb、Y、Mo、Cd、Sn、Sb、Cs、La、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Ce、Sm、W、Tl、Pb、Bi、Th、U、Zr、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Fe、Ba、Si)，使用離子色譜測定水溶性離子、熱光法測試OC/EC，每批樣品均采取空白樣品、質控樣品、加標樣品、平行測試等質量控制和質量保證措施[23]。

1.3 PM2.5來源解析方法

受體模型[23-24]是應用在源和受體上所測量的大氣顆粒物的物理化學特性來確定對受體有貢獻的源類和其貢獻值。受體模型的種類很多，其中化學質量平衡受體模型(CMB)是由一組線性方程構成的，表示每種化學組分的受體濃度等于各種排放源類的成分譜中這種化學組分的含量值和各種排放源類對受體的貢獻濃度值乘積的線性和[25]。

2 結果與討論

2.1 西寧市PM2.5本地化源譜特征

2.2 西寧市大氣PM2.5污染特征分析

收集匯總西寧市2014年國控監(jiān)測點位的PM2.5連續(xù)監(jiān)測數(shù)據(jù)，計算得到全市范圍內不同季節(jié)及全年的PM2.5濃度均值(如圖2所示)。從全市年均質量濃度[(62.3±29.0) μg/m3]來看，西寧市PM2.5整體質量濃度超過國家二級標準(35 μg/m3)0.78倍。

造成西寧市大氣顆粒物污染突出的原因是復雜和多方面的，目前主要有以下6個方面：①已經(jīng)形成的工業(yè)布局問題長期影響西寧市環(huán)境空氣中的顆粒物濃度；②產業(yè)結構偏重型化，工業(yè)污染物排放量大，給環(huán)境空氣質量帶來巨大壓力；③開放源類的污染對城市環(huán)境空氣質量的影響不斷增大；④城鎮(zhèn)化進程加快，生活污染物排放貢獻率在逐年增大；⑤機動車的數(shù)量不斷增加，帶來了機動車污染的貢獻也逐年增加；⑥獨特的湟水谷地地形及氣象條件不利于污染物擴散。

圖1 西寧市大氣PM2.5污染源化學成分譜

圖2 西寧市各季及全年PM2.5變化規(guī)律

對于大氣顆粒物中的有機物，通常假定對應于每克碳含有0.2～0.4 g其他元素(如O、H和N等)，即以1.2～1.4代表有機物相對于每克OC的平均相對分子質量。TURPIN等[29]近年來對這一做法的合理性進行了檢驗，認為對城市地區(qū)的氣溶膠取1.4是合適的，但對生物氣溶膠和二次氣溶膠較多的非城市地區(qū)歷時較長(被充分氧化)的氣溶膠取1.9～2.3更合適。目前尚缺乏西寧細粒子中有機物的組成與排放數(shù)據(jù)，在本研究中有機物OM取OC的1.4倍，與YAN等[30]研究中取值相同。大氣顆粒物中地殼物質通常以地殼元素的氧化物濃度相加的方法進行估算，一般假定土壤塵由6種元素的氧化物(即SiO2、Al2O3、CaO、FeO、Fe2O3和K2O)組成，其中包括構成大陸地殼物質最重要的8種化合物中的6種。另外2種氧化物Na2O和MgO約分別占地殼物質質量的3%。本研究地殼元素的構成[31]：礦物塵=2.20×ω(Al)+2.49×ω(Si)+1.63×ω(Ca)+2.42×ω(Fe)+1.93×ω(Mg)，ω為各種地殼元素的質量分數(shù)。

西寧不同季節(jié)大氣PM2.5化學質量重構結果如圖3所示。從圖3可以看出，西寧市PM2.5主要構成成分有地殼物質、有機物及硫酸鹽。地殼物質是西寧市PM2.5中占比最高的組分(35%～53%)，分析原因可能是西寧市氣候干燥，風沙較大，因此地殼物質的貢獻相對較大。從季節(jié)差異來看，地殼物質在風沙季含量最高，非采暖季含量最低，可能由于春季多風沙，且風速較大，造成了較高的地殼物質分擔率，也可能源于建筑施工等管理不善導致的揚塵污染。有機物占比為11%～17%，表明西寧大氣中有機細粒子的污染嚴重。此外，硫酸鹽在PM2.5中的占比為10%左右，也是含量較為主要組分。硫酸鹽、有機物、硝酸鹽的季節(jié)變化趨勢一致，濃度從高到低順序為采暖季>風沙季>非采暖季，可能是受采暖季供暖鍋爐的影響，排放的前體物(SO2)及碳組分含量增加所致。

圖3 西寧市環(huán)境受體PM2.5化學質量重構結果

2.3 西寧市PM2.5來源解析結果

2.3.1 環(huán)境空氣中PM2.5貢獻值和分擔率

圖4 基于CMB模型的西寧市PM2.5的源解析結果

從圖4可以看出，對西寧市PM2.5貢獻最大的污染源為城市揚塵，分擔率為26.4%，以城市揚塵、土壤塵和建筑塵為代表的開放源類對PM2.5的貢獻為35.2%，燃煤塵分擔率為14.5%，以硫酸鹽和硝酸鹽為代表的二次顆粒物對PM2.5的貢獻為14.7%，機動車尾氣、工業(yè)源(鋼鐵塵和鋅冶煉)、生活源(餐飲油煙和生物質燃燒)分別貢獻12.8%、8.1%、9.5%。

2.3.2 不同季節(jié)顆粒物源解析結果

對西寧全市分季節(jié)的PM2.5進行解析，得到不同采樣季節(jié)各污染源的貢獻值和分擔率。如表2所示。

表2 西寧市各季節(jié)全市PM2.5來源解析結果

注：此處使用的PM2.5濃度為各個季節(jié)采集的顆粒物樣品濃度，與前文中提到的國控點位自動監(jiān)測數(shù)據(jù)之間存在一定的差異。

從各污染源貢獻的季節(jié)變化來看，風沙季的城市揚塵、土壤塵和建筑塵的分擔率高于其他季節(jié)，主要與風沙季的氣象條件相關，風沙季干旱同期，風力較大，地殼物質更易揚起并進入到環(huán)境空氣中，造成顆粒物濃度升高。采暖季燃煤塵分擔率高于其他季節(jié)，西寧市每年采暖期長達6個月，供暖鍋爐的運行導致采暖季燃煤量遠高于其他季節(jié)，因此導致采暖季燃煤塵對環(huán)境空氣污染的貢獻較為明顯。工業(yè)污染源的分擔率以非采暖季較高，以鋼鐵冶煉和鋅冶煉為主的西寧市工業(yè)污染排放各個季節(jié)的濃度貢獻值相當，但是由于非采暖季其他源類的貢獻較低，顆粒物濃度也較低，因此工業(yè)污染的相對分擔率高于其他2個季節(jié)。

2.3.3 城市不同功能區(qū)顆粒物來源解析結果

為了對城市不同功能區(qū)顆粒物污染來源有更加全面的了解，本研究將針對全市范圍的PM2.5進行源解析。表3為西寧市轄區(qū)11個點位PM2.5的源解析結果。從表3可以看到，不同點位的顆粒物來源存在較明顯差異。

表3 PM2.5分點位來源解析結果 %

為了進一步區(qū)分不同類型點位之間的區(qū)別，本研究將城市和郊區(qū)點位的分擔率分別求得平均值后，得到如圖5所示的各個污染源的分擔率比較。

圖5 郊區(qū)點位和城市點位各污染源分擔率比較

從市區(qū)點和郊區(qū)點的源解析結果對比可以看出，城市揚塵對市區(qū)的影響大于郊區(qū)，市區(qū)PM2.5的分擔率為32.0%，郊區(qū)分擔率為22.8%。建筑塵對市區(qū)的影響同樣大于郊區(qū)，對市區(qū)PM2.5的分擔率為8.2%，對郊區(qū)PM2.5的分擔率為6.3%。其中，位于市區(qū)的市站點位因其周邊存在大量的建筑施工活動，因此該點建筑塵的貢獻高于其他點位。位于郊區(qū)的甘河工業(yè)園區(qū)點位附近不僅存在較多的施工活動，而且周邊還分布有一定數(shù)量的水泥生產企業(yè)，因此建筑塵對該點影響較大。機動車尾氣塵的貢獻整體上郊區(qū)大于城區(qū)，雖然城區(qū)范圍內車輛較多，但是郊區(qū)行駛的多為大型載重貨車，其排放量高于普通汽車，因此在郊區(qū)機動車尾氣的貢獻高于城區(qū)。甘河工業(yè)園區(qū)因為存在大量的鋅冶煉企業(yè)，因此鋅冶煉塵對該點的貢獻值高于其他點位。

3 結論

1)2014年，西寧市大氣PM2.5主要來源為開放源類(包括城市揚塵、土壤塵和建筑塵)、燃煤塵和二次顆粒物(硫酸鹽和硝酸鹽)，對PM2.5的分擔率分別為35.2%、14.5%和14.7%。此外，機動車尾氣、工業(yè)源(鋼鐵塵和鋅冶煉)、生活源(餐飲油煙和生物質燃燒)的貢獻也較為明顯，分擔率分別為12.8%、8.1%和9.5%。源解析結果表明西寧市PM2.5污染屬于開放源類和煤煙塵為主的多源類聯(lián)合污染。

2)采樣期間，城市揚塵、建筑塵、燃煤塵、生物質燃燒、二次硫酸鹽和硝酸鹽對PM2.5的貢獻率呈現(xiàn)顯著的季節(jié)變化特征，而機動車排放、鋅冶煉、鋼鐵塵及餐飲油煙源的貢獻率隨季節(jié)變化不明顯。

3)不同功能區(qū)站點的源解析結果比較發(fā)現(xiàn)，城市揚塵及建筑塵對市區(qū)的影響大于郊區(qū)，機動車尾氣塵貢獻整體上郊區(qū)大于城區(qū)。

雖然受體模型能夠對大氣環(huán)境PM2.5的主要來源進行定量分析，能夠較好地反應不同點位、不同季節(jié)PM2.5來源的主要特點。但是，對于PM2.5二次來源及區(qū)域傳輸?shù)倪M一步解析，還應聯(lián)合應用其他技術手段，如可靠的源清單數(shù)據(jù)、優(yōu)化的數(shù)值模擬系統(tǒng)等手段。

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DOU Xiaoyan1, ZHAO Xueyan2, XU Xun1, GAO Haipeng1,LI Ting1, DING Memei1, LIU Yu1, HAN Bin2, BAI Zhipeng2

1.Environmental Monitoring Center of Qinghai Province, Xining 810000, China 2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

In the study, PM2.5samples were collected from 11 monitoring sites in Xining during the winter, spring and summer/autumn of 2014 to investigate the major sources of ambient PM2.5in the city. 4 types of stationary sources, 14 types of mobile sources and 4 types of fugitive dust sources were collected for source chemical profiles. Chemical compositions (elements, water-soluble ions, and carbonaceous species) were analyzed for all PM2.5samples. Chemical Mass Balance receptor model was applied for the source apportionment of PM2.5. Results indicated that the major sources of PM2.5were urban resuspended dust (26.4%), coal combustion dust (14.5%), vehicle exhaust (12.8%), secondary sulfate (9.0%), biomass burning (6.6%), secondary nitrate (5.7%), iron manufacturing dust (4.7%), zinc manufacturing dust (3.4%), construction derived dust (4.4%), soil dust (4.4%), cooking fume (2.9%) and unknown sources (5.2%). The result suggests that critical pathways of controlling PM2.5pollution in Xining would be great managements and reductions on the fugitive dust, coal burning emission and local vehicle exhaust.

chemical mass balance; PM2.5; source apportionment; Xining

2016-03-18;

2016-04-12

青海省科技支撐計劃項目“西寧市大氣顆粒物PM2.5來源解析”(2013-J-101)；青海省省委組織部2014年青海省人才“小高地”項目(青人才字[2014]12號)；環(huán)保公益性行業(yè)科研專項“PM2.5/PM10自動監(jiān)測的標準量值傳遞和QA/QC關鍵技術研究”(201309010)

竇筱艷(1964-)，女，山東臨朐人，碩士，高級工程師。

X823

A

1002-6002(2016)04- 0007- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2016.04.02