徐　升，方　亮，弓曉峰，劉春英,4，陳春麗，曾小星

(1. 南昌大學(xué) 資源環(huán)境與化工學(xué)院， 南昌 330031； 2. 三明學(xué)院 資源與化工學(xué)院，福建 三明 365004；

3. 景德鎮(zhèn)陶瓷學(xué)院 材料科學(xué)與工程學(xué)院，江西 景德鎮(zhèn) 333403；

4. 江西財(cái)經(jīng)大學(xué) 旅游與城市管理學(xué)院， 南昌 330032)

?

響應(yīng)面分析法優(yōu)化微波輔助硫酸亞鐵改性海泡石制備工藝*

徐升1,2，方亮1,3，弓曉峰1，劉春英1,4，陳春麗1，曾小星1

(1. 南昌大學(xué) 資源環(huán)境與化工學(xué)院， 南昌 330031； 2. 三明學(xué)院 資源與化工學(xué)院，福建 三明 365004；

3. 景德鎮(zhèn)陶瓷學(xué)院 材料科學(xué)與工程學(xué)院，江西 景德鎮(zhèn) 333403；

4. 江西財(cái)經(jīng)大學(xué) 旅游與城市管理學(xué)院， 南昌 330032)

摘要：為了確定微波輔助硫酸亞鐵改性海泡石的最佳制備工藝條件，通過單因素實(shí)驗(yàn)選取實(shí)驗(yàn)因素與水平，根據(jù)Box-Benhnken的中心組合實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)原理，在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上采用3因素3水平的響應(yīng)面分析法，依據(jù)回歸分析確定各工藝條件的影響因子，以改性海泡石對(duì)重金屬Pb的去除率為響應(yīng)值作響應(yīng)面和等值曲線圖。在分析各因素顯著性及其交互作用的基礎(chǔ)上，得出海泡石改性最佳工藝條件為微波輻照功率為250 W、輻照時(shí)間為7 min、硫酸亞鐵添加量為2.68%。在海泡石添加量為0.4 g、震蕩時(shí)間為30 min條件下，對(duì)100 mL濃度為100 mg/L的含Pb廢水去除率理論上可達(dá)99%，實(shí)際最高去除率為95.5%。

關(guān)鍵詞：響應(yīng)面分析法；微波；改性；海泡石

0引言

重金屬廢水危害大，已成為人們關(guān)注的焦點(diǎn)。對(duì)其處理方法大體有電滲析法、化學(xué)沉淀法、反滲透法、電解法、離子交換法、鐵氧體法和吸附法等[1]。諸多方法中，吸附法因其處理效果好、操作簡單等特點(diǎn)而倍受關(guān)注[2]。

物廉價(jià)美的吸附劑海泡石是一種纖維狀多孔富鎂質(zhì)的硅酸鹽粘土礦物，其結(jié)構(gòu)單元均為硅氧四面體和鎂氧八面體交替組成，具有0.37 nm×1.06 nm大小的內(nèi)部通道結(jié)構(gòu)[3]，基于該結(jié)構(gòu)，海泡石獲得了較大的比表面積和較高的離子交換容量引起了環(huán)境科學(xué)工作者的關(guān)注[4]。國內(nèi)外有關(guān)海泡石用于廢水重金屬處理的研究已有諸多成果[5-6]，然而，天然海泡石的實(shí)際比表面積和交換容量與其理論值尚具有較大的差距，可通過進(jìn)一步改性處理提高海泡石的吸附容量。

響應(yīng)分析法(response surface method，RSM)是由Box等于20世紀(jì)50年代提出的一種優(yōu)化工藝條件的有效方法[7]。它以回歸方程作為函數(shù)估算的工具, 確定各因素及其交互作用對(duì)各指標(biāo)的影響, 精確地表述因素和響應(yīng)值之間的關(guān)系。目前響應(yīng)面分析法在多種物質(zhì)提取方面得到了廣泛的應(yīng)用，而采用響應(yīng)面分析法優(yōu)化海泡石改性的研究較少。

為此，本文采用硫酸亞鐵為改性劑，聯(lián)合微波輻照對(duì)海泡石進(jìn)行改性，探討了改性海泡石的改性方式、吸附工藝條件、微波輻照功率、輻照時(shí)間、硫酸亞鐵添加量對(duì)海泡石改性的影響，以及改性海泡石處理含鉛廢水能力的影響因素，并通過響應(yīng)面分析獲得最適工藝條件，旨在為探索提高海泡石吸附容量提供一種新的方法。

1實(shí)驗(yàn)

1.1改性海泡石制備工藝流程

圖1為微波輔助硫酸亞鐵改性海泡石的制備過程。

圖1　微波輔助硫酸亞鐵改性海泡石的制備過程

1.2吸附實(shí)驗(yàn)

準(zhǔn)確稱取一定量改性海泡石于錐形瓶中，向錐形瓶中加入一定量、一定濃度的含鉛廢水(實(shí)驗(yàn)室硫酸鉛配制)，充分震蕩。吸附完成后，對(duì)混合液進(jìn)行離心、抽濾，將濾液轉(zhuǎn)移入50 mL離心管中待測，實(shí)驗(yàn)中所用試劑均為分析純。金屬測定采用ICP-OES測定。海泡石對(duì)重金屬的去除率(Y)及吸附量(Q)分別按式(1)和(2)計(jì)算

(1)

(2)

式中，Qe為Pb2+的平衡吸附量，mg/g；Y為Pb的去除率，%；V為模擬廢水的體積，L；C0為吸附前Pb2+的濃度，mg/L；Ce為吸附后Pb2+的濃度，mg/L。

1.3數(shù)據(jù)處理

采用SPSS數(shù)據(jù)分析，Origin8.0作圖。

2結(jié)果與討論

2.1改性單因素影響分析

在進(jìn)行響應(yīng)面分析之前，先通過單因素實(shí)驗(yàn)來選擇實(shí)驗(yàn)因素與水平[8]。本文中影響海泡石改性效果的因素很多，如微波輻照時(shí)間、微波輻照功率及硫酸亞鐵濃度等。

2.1.1微波輻照功率對(duì)海泡石改性的影響

調(diào)節(jié)不同的輻照功率，選擇輻照時(shí)間6 min，制備一定量的改性海泡石。向100 mL濃度為100 mg/L的廢水中添加上述制備的改性海泡石各0.4 g，常溫下震蕩60 min，離心，測定Pb2+濃度，結(jié)果如圖2所示。

圖2　輻照功率對(duì)改性海泡石的影響

Fig 2 The influence of irradiation power on modified sepiolite

圖2顯示，微波輻照功率是海泡石改性的重要因素。在250W時(shí)改性海泡石對(duì)Pb2+的去除效果最佳，可達(dá)到94.5%，在低功率100W及高功率700W條件下，改性海泡石的吸附能力均較弱。在微波輻射過程中，硫酸亞鐵改性海泡石因吸收微波，溫度上升，海泡石內(nèi)部各種微管中被吸附的液體產(chǎn)生蒸汽外溢，產(chǎn)生空隙，從而增大海泡石的比表面積[9]；隨著輻照功率增加，該反應(yīng)越徹底，并加強(qiáng)了Fe2+在海泡石表面形成多空隙的三價(jià)鐵復(fù)合結(jié)構(gòu)[10]，該結(jié)構(gòu)增加了海泡石表面的吸附能力。而當(dāng)輻照功率超過250W，高強(qiáng)度微波破壞了改性海泡石的表面和內(nèi)部結(jié)構(gòu)，致使吸附Pb2+能力下降[11]。類似的結(jié)果在活性炭[12]、膨潤土[13]等吸附材料進(jìn)行微波改性過程中也得到了證實(shí)。圖2結(jié)果表明，最佳輻照功率在100～400W之間。

2.1.2微波輻照時(shí)間的影響

依據(jù)2.1.1結(jié)果，選擇輻照功率為250W條件下，改變微波輻照時(shí)間分別為2，4，6，8，10，15和20min，并以輻照0min為對(duì)照，分別制備一定量的改性海泡石。向100mL濃度為100mg/L的含鉛廢水中添加上述制備的改性海泡石各0.4g，常溫下震蕩60min，離心后取上清液測定Pb2+濃度。結(jié)果見圖3所示。

圖3　輻照時(shí)間對(duì)改性海泡石的影響

Fig3Theinfluenceofirradiationtimeonmodifiedsepiolite

圖3顯示，改性海泡石的吸附能力受微波輻照時(shí)間的影響較大。短時(shí)間輻照(6min內(nèi))，海泡石吸附能力隨輻照時(shí)間的增加而迅速增加，輻照4～8min，改性海泡石的吸附性能最強(qiáng)，對(duì)含鉛廢水的去除率達(dá)到95%以上；輻照8min后，改性海泡石吸附能力隨微波輻照時(shí)間增加迅速降低，據(jù)此，輻照時(shí)間取4～8min為最佳。該原因與輻照功率類似，長時(shí)間的微波輻照累積使改性海泡石獲得較高的溫度，內(nèi)部空隙中的吸附的液體被汽化，促使了海泡石內(nèi)部空隙的形成和結(jié)構(gòu)的通暢[14]。輻照8min后，改性海泡石內(nèi)部溫度過高，海泡石內(nèi)部空隙和結(jié)構(gòu)出現(xiàn)“坍塌”，導(dǎo)致了海泡石的“粉化”， 其內(nèi)部的空隙度與通道逐漸減少，從而影響了改性海泡石的吸附能力[15]。也有研究表明，在微波改性過程中除了熱改性還存在一定程度的化學(xué)改性。曹曉強(qiáng)等[16]在對(duì)活性炭進(jìn)行微波改性時(shí)發(fā)現(xiàn)在450 ℃以下微波對(duì)活性炭的改性以物理改性為主，化學(xué)改性為輔。可見微波輻照在一定階段、一定程度上會(huì)影響海泡石與硫酸亞鐵的內(nèi)部化學(xué)作用，從而呈現(xiàn)出上述中微波輻照功率及輻照時(shí)間與改性海泡石吸附能力的關(guān)系，但在其化學(xué)作用機(jī)理上尚缺少理論支持，還有待進(jìn)一步的研究。

2.1.3硫酸亞鐵添加量的影響

改變改性海泡石改性過程中添加的硫酸亞鐵含量分別為0.25%，0.5%，1.0%，1.5%，2.0%，2.5%，3.0%和3.5%，并以0為對(duì)照，向100mL濃度為100mg/L的廢水中添加上述制備的改性海泡石0.4g，常溫下震蕩60min，離心取上清液，測定各重金屬的含量，結(jié)果見圖4所示。

圖4硫酸亞鐵添加量對(duì)改性海泡石的影響

Fig4Theinfluenceoftheaddingamountofferroussulfateonmodifiedsepiolite

圖4表明，硫酸亞鐵添加量的增加提高了海泡石的吸附能力。低劑量硫酸亞鐵(0～2%)改性，海泡石的吸附能力呈快速上升趨勢，當(dāng)硫酸亞鐵含量為2.0%時(shí)，改性海泡石吸附性能逐漸趨于穩(wěn)定；之后再增加硫酸亞鐵的含量，對(duì)改性海泡石吸附Pb2+能力提升效果不顯著。依圖4結(jié)果，硫酸亞鐵添加量以2.0%～3.0%為宜。

在海泡石的改性過程中，硫酸亞鐵的添加不僅使海泡石具有物理吸附作用，附著在海泡石表面的鐵鹽還使其具有絮凝的作用，并且在微波輻照的過程中海泡石與硫酸亞鐵產(chǎn)生了一定的相互作用，改變了海泡石的表面結(jié)構(gòu)[17-18]，提高了海泡石的吸附能力。

2.2響應(yīng)面法優(yōu)化改性工藝條件

根據(jù)Design-expert軟件提供的Box-Behnken的中心組合實(shí)驗(yàn)方法設(shè)計(jì)制備改性海泡石的因素條件[19]。選取對(duì)改性海泡石配置條件為輻照功率、輻照時(shí)間、添加量的硫酸亞鐵百分含量分別用X1、X2、X3表示，在響應(yīng)面軟件中會(huì)以-1，0，1分別代表因素變量的最低值、中值、高值，并以海泡石對(duì)重金屬廢水中鉛的去除率作為響應(yīng)值Y[20]，采用3因素3水平的響應(yīng)面分析方法，試驗(yàn)因素與水平設(shè)計(jì)見表1所示。

表1Box-Behnken響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)因素和水平

Table1Variablesandlevelsinthethree-levelthree-variableBox-Behnkenexperimentaldesign

因素編碼各水平取值-101輻照功率/WX1119290.5462輻照時(shí)間/minX2468硫酸亞鐵添加量/%X31.52.53.5

本文中，有13個(gè)因子變量點(diǎn)以及4個(gè)校零點(diǎn)，其中4個(gè)校零點(diǎn)能給實(shí)驗(yàn)中的誤差提供更為準(zhǔn)確的評(píng)估值，并通過軟件模型模擬失擬特征來評(píng)價(jià)方程的合理性及準(zhǔn)確性。通過Design-expert軟件提供的Box-Behnken的中心組合實(shí)驗(yàn)方法設(shè)計(jì)，制備不同的改性海泡石在投加量為0.4g、震蕩時(shí)間為30min、pH值為2、常溫條件下吸附100mL濃度為100mg/L的含鉛廢水，得到各因素組合制得的改性海泡石對(duì)含鉛廢水的去除率，結(jié)果見表2所示。

表2Plaekett-Burman實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與響應(yīng)值(N=17)

Table2ResultsanddesignofPlackett-Burman(N=17)

試驗(yàn)號(hào)編碼水平變量X1X2X3響應(yīng)值Y1-0.0610.0000.0000.958642-0.061-1.000-1.0000.573103-0.0611.0001.0000.941394-0.0610.0000.0000.9595851.000-1.0000.0000.9239361.0000.000-1.0000.5728071.0001.0000.0000.887868-0.061-1.0001.0000.947319-0.0611.000-1.0000.8723010-1.000-1.0000.0000.9445211-1.0000.000-1.0000.9375912-1.0000.0001.0000.94920131.0000.0001.0000.8593514-1.0001.0000.0000.9465915-0.0610.0000.0000.9597416-0.0610.0000.0000.9608717-0.0610.0000.0000.95977

表2顯示，改性海泡石對(duì)含鉛廢水有良好的去除能力，去除率(Y=0.95%±0.02)。利用Design-expert軟件對(duì)表2中的含鉛廢水去除率響應(yīng)值進(jìn)行多元回歸擬合，可以獲得響應(yīng)值與因素變量之間的二次多項(xiàng)回歸方程，同時(shí)Design-expert軟件會(huì)對(duì)回歸方程中的回歸系數(shù)進(jìn)行估算得到方程的擬合度及顯著性。結(jié)果見表3所示。

從表3中可知該實(shí)驗(yàn)的方程模型F=4.83，R2=0.8613表明了模型的顯著性，模型的P值為0.0249小于0.05也表明了在總體上模型因素水平值的顯著性，同時(shí)在方程的方差分析中，A、C、BC、C2也表現(xiàn)為顯著性。因此，可以相信該模型對(duì)于本次實(shí)驗(yàn)是合理的、準(zhǔn)確的。

為進(jìn)一步表征該模型的擬合的準(zhǔn)確性，可對(duì)模型常態(tài)規(guī)律與內(nèi)學(xué)生化殘差的關(guān)系以及擬合值置信度進(jìn)行表征?？傻玫侥Ｐ偷臍堈龖B(tài)分布圖，如圖5所示。

從圖5可見，模型的回歸曲線線性較好，其殘差的正態(tài)分布圖基本在一條直線上，內(nèi)學(xué)生化殘差近似相互獨(dú)立，大部分?jǐn)?shù)據(jù)分布在 [-2，2] 區(qū)間內(nèi)，全部數(shù)據(jù)落在 [-3，3] 區(qū)間內(nèi)，說明內(nèi)學(xué)生化殘差服從N(0，1)分布。同時(shí)，在模型預(yù)測值與實(shí)際響應(yīng)值圖中可以發(fā)現(xiàn)，預(yù)測值與實(shí)際值基本分布在[0.9，1]區(qū)間內(nèi)，變化范圍不大。表明在本次實(shí)驗(yàn)中3因素交互條件下，該二階模型可以很好地描述微波輻照功率，輻照時(shí)間及添加的硫酸亞鐵百分含量與改性海泡石去除含鉛廢水能力之間的關(guān)系。

表3　回歸方程偏回歸系數(shù)估計(jì)值

圖5　殘差正態(tài)分布圖及預(yù)測、實(shí)際相應(yīng)值圖

該模型采用的是Quadratic模型，根據(jù)軟件模型中的顯示，可以得到去除率與各因素之間關(guān)系變化方程為

根據(jù)Design-expert軟件以及上述所描述的二次回歸方程可以得到相應(yīng)的響應(yīng)面以及其等高圖，如圖6所示。

圖6的響應(yīng)面曲線及其等高線圖在一定程度上評(píng)價(jià)改性各因素對(duì)改性海泡石吸附能力的影響，也可根據(jù)等高線的形狀判斷因素之間的交互作用。

張君萍等[21]研究發(fā)現(xiàn)在等高線的分析中，等高線為橢圓形則表明兩因素交互作用顯著，而等高線為圓形則表明兩因素交互作用并不顯著。圖6所示3個(gè)等高線中，輻照功率與輻照時(shí)間之間的交互作用不顯著，而輻照功率、輻照時(shí)間與硫酸亞鐵添加量之間的交互作用顯著。

由輻照功率與輻照時(shí)間關(guān)系圖中可看出，當(dāng)輻照功率在較低水平以及中等水平時(shí)，改性海泡石的去除能力隨著輻照時(shí)間的遞增會(huì)呈現(xiàn)一種先上升后下降的趨勢；而當(dāng)輻照功率在較高水平時(shí)，改性海泡石的去除能力隨著輻照時(shí)間的遞增會(huì)呈現(xiàn)明顯的下降趨勢。這是因?yàn)樵谳椪展β实退揭约爸兴綍r(shí)，隨著輻照時(shí)間的增加，溫度的升高會(huì)促使改性海泡石的活化作用，而加熱時(shí)間過長則過高的溫度會(huì)破壞改性海泡石的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，從而導(dǎo)致吸附率的降低。也可從方程的顯著性上發(fā)現(xiàn)，輻照功率與輻照時(shí)間對(duì)改性海泡石的改性作用不顯著。

由輻照功率與硫酸亞鐵添加量關(guān)系圖中可發(fā)現(xiàn)，改性海泡石的去除能力會(huì)隨著硫酸亞鐵添加量的增加而增加，并在硫酸亞鐵添加量達(dá)到2.5%后趨向穩(wěn)定，同時(shí)在圖中也可發(fā)現(xiàn)，改性海泡石的去除能力會(huì)隨著功率的升高而降低。

這是因?yàn)榱蛩醽嗚F的添加改變了海泡石的表面及內(nèi)部結(jié)構(gòu)，并且在海泡石表面附著的鐵離子也有一定的絮凝作用，通過硫酸亞鐵的添加能有效地提高改性海泡石的去除能力，但隨著添加量增加一定程度時(shí)，海泡石表面能附著的硫酸亞鐵達(dá)到飽和，去除能力趨于穩(wěn)定。從硫酸亞鐵添加量曲面斜率大于輻照功率曲面的斜率可知，硫酸亞鐵添加量對(duì)于改性海泡石去除能力的影響大于輻照功率的影響[22]。由響應(yīng)面方差模型中輻照時(shí)間與硫酸亞鐵添加量呈一定的顯著性(P=0.035<0.05)可知，輻照時(shí)間與硫酸亞鐵添加量對(duì)海泡石的改性效果起到了關(guān)鍵性作用，尤其是在輻照時(shí)間條件為中低水平時(shí)硫酸亞鐵的添加量對(duì)海泡石的改性能起到重要的作用。

對(duì)上述響應(yīng)面以及模型利用Design-expert軟件進(jìn)行優(yōu)化，在改性海泡石添加量為0.4g、震蕩時(shí)間為30min條件下，去除100mL濃度為100mg/L的含鉛廢水可以得到理論去除率最高為99%，吸附量為24.75mg/g，并得到改性的最佳條件為輻照功率為250W、輻照時(shí)間為7min、硫酸亞鐵添加量為2.68%。

圖6　各因素對(duì)改性海泡石去除率影響的響應(yīng)面及等高線

2.3SEM表面形態(tài)分析

為探究海泡石改性后表面的形態(tài)變化，采用掃描電鏡對(duì)改性前后海泡石表面形態(tài)進(jìn)行觀察，結(jié)果見圖7所示。

圖7　 改性前后海泡石SEM圖

由圖7可見，改性前海泡石表面纖維結(jié)構(gòu)(圖7(a))清晰可見，表面相對(duì)光滑(圖7(b))；改性后纖維狀表面顯著變粗(圖7(c))，海泡石纖維狀結(jié)構(gòu)表面出現(xiàn)了密密麻麻的絨毛狀結(jié)構(gòu)(圖7(d))，表面粗糙度顯著增加，極大地增加了海泡石比表面積，為重金屬Pb2+的吸附提供了更多的位點(diǎn)。

2.4改性前后海泡石吸附Pb2+性能比較

分別取等量改性前后海泡石，置于100mg/LPb2+溶液中，比較改性前后海泡石吸附性能，結(jié)果見圖8。如圖8所示，改性后，海泡石于1h左右達(dá)到吸附平衡，較改性前吸附飽和時(shí)間(20min)長。而對(duì)Pb2+的吸附量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于改性前。該現(xiàn)象由于改性后海泡石表面絨毛狀的外形，延緩了海泡石內(nèi)部與Pb2+的接觸，進(jìn)而延緩了吸附平衡時(shí)間；但絨毛狀大大增加了海泡石表面積，使改性后海泡石的吸附量增加。

圖8　改性前后海泡石對(duì)Pb2+的吸附性能比較

Fig8ComparisonoftheadsorptionofPb2+onthenaturalandthemodifiedsepiolite

3結(jié)論

(1)應(yīng)用響應(yīng)面設(shè)計(jì)法直觀分析了微波輻照強(qiáng)度、輻照時(shí)間及硫酸亞鐵添加量幾個(gè)因素對(duì)改性海泡石吸附Pb2+性能的影響及各因素的交互影響。

(2)優(yōu)化出的最佳工藝條件為微波輻照功率為250W，輻照時(shí)間為7min，硫酸亞鐵添加量為2.68%，得到改性海泡石在吸附100mg/L的Pb2+廢水100mL時(shí)，Pb2+最大吸附量理論值為24.75mg/g，實(shí)際吸附量為23.875mg/g。

(3)改性后海泡石表面呈現(xiàn)絨毛狀，表面積增大，改性顯著提高海泡石對(duì)Pb2+的吸附量。

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Optimization on modification of sepiolite by microwave assisted ferrous sulfate treatment via response surface methodology (RSM)

XU Sheng1,2，F(xiàn)ANG Liang1,3，GONG Xiaofeng1，LIU Chunying1,4, CHEN Chunli1, ZENG Xiaoxing1

(1. School of Resources, Environmental and Chemical Engineering,Nanchang University, Nanchang 330031, China；2. School of Resources and Chemical Engineering， Sanming University， Sanming 434023,China;3. College of Materials Science and Engineering，Jingdezhen Ceramic Institute，Jingdezhen 333403,China；4. School of the Tourism and Urban Management, Jiangxi University of Finance and Economics, Nanchang 330032,China)

Abstract:In order to determine the optimal preparation condition of optimization on modification of sepiolite by microwave assisted ferrous sulfate treatment via response surface methodology (RSM), the factors and their levels were established first by single factor experiment, and then RSM was used on the basis of single factor experiment via design concept of the Box-Benhnken center combination experiment with 3 factors and 3 levels design were performed. The result showed that, the optimal preparation condition of the modified sepiolite were as follows: the irradiation power 250 W, irradiation time 7 min, and the ferrous sulfate was added 2.68% to Pb(2+) wasted water, the theoretical removal rate of Pb(2+ )under the conditions of sepiolite added 0.4 g and contacted time for 30 min can reach 99% and the actual value of removal rate was 95.5% respectively on the modified sepiolite in the 100 mL Pb(2+) waste water at 100 mg/L.

Key words:response surface methodology; microwave; modification; sepiolite

DOI:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.02.046

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

中圖分類號(hào)：TB332

作者簡介：徐升(1984-)，男，江西景德鎮(zhèn)人，在讀博士，師承弓曉峰教授，從事重金屬廢水治理研究。

基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21067008)

文章編號(hào)：1001-9731(2016)02-02235-07

收到初稿日期：2015-02-27 收到修改稿日期：2015-06-26 通訊作者：弓曉峰，E-mail：xfgong@ncu.edu.cn