馬立平

(1.西南科技大學計算機科學與技術學院，四川綿陽621010；2.西南科技大學核廢物與環(huán)境安全國防重點學科實驗室，四川綿陽621010)

一種新的放射性核素遷移彌散系數(shù)計算方法

馬立平1，2

(1.西南科技大學計算機科學與技術學院，四川綿陽621010；2.西南科技大學核廢物與環(huán)境安全國防重點學科實驗室，四川綿陽621010)

研究放射性核素在飽和被壓實緩沖/回填材料中的遷移對于核廢物處置具有十分重要的意義，為了用數(shù)學模擬的方法準確地對放射性核素遷移進行描述和預測，首先必須精確地求出有關的放射性核素遷移參數(shù)——彌散系數(shù)、吸附系數(shù)等，其中最重要之一就是彌散系數(shù)。目前確定放射性核素在被壓實緩沖/回填材料中遷移彌散系數(shù)的方法主要有經(jīng)驗公式法和示蹤實驗。本工作結合放射性核素鈾遷移的室內(nèi)實驗，應用概率理論計算了被壓實緩沖/回填材料中核素遷移水動力彌散系數(shù)，討論了被壓實緩沖/回填材料水動力彌散系數(shù)和地下水流速對放射性核素在被壓實緩沖/回填材料中遷移的影響。最后總結分析了具體的實現(xiàn)步驟。

核廢物處置；放射性核素；核素遷移；彌散系數(shù)；正態(tài)分布

核廢物處置緩沖/回填層中放射性核素遷移規(guī)律研究一般采用數(shù)值模擬方法，即將放射性核素在回填材料中的復雜的遷移過程進行理想化，然后根據(jù)質量守恒、動量守恒、能量守恒等定律，建立偏微分方程組來進行定量描述[1，2]。在數(shù)值模擬中彌散系數(shù)是放射性核素遷移的重要水文參數(shù)，可為構造核素遷移數(shù)學模型、評價地下水體運輸擴散能力和處置場址安全性能提供重要參數(shù)。目前確定彌散系數(shù)的方法主要有經(jīng)驗公式法和示蹤試驗分析法。由于經(jīng)驗公式法局限性強，對于不同的緩沖/回填材料和不同的放射性核元素需用不同的經(jīng)驗公式或經(jīng)驗系數(shù)，因而計算得到的結果也會與真實值之間存在一定的偏差，示蹤試驗分析法是結合室內(nèi)或野外實測數(shù)據(jù)，利用數(shù)學方法求解出彌散系數(shù)的表達式來計算出水動力彌散系數(shù)。利用數(shù)學方法求解彌散系數(shù)表達式目前主要有：矩分析法[3]、數(shù)理方程解析法、數(shù)值分析法[4]、參數(shù)估計法等。目前通過分析放射性核素遷移室內(nèi)試驗數(shù)據(jù)來確定被壓實緩沖/回填材料彌散系數(shù)的方法有數(shù)值分析法、矩分析法、數(shù)理方程解析法等，計算工作量大，給放射性核素遷移數(shù)值模擬研究者帶來不便。

本工作以一維穩(wěn)態(tài)被壓實緩沖/回填材料飽和水下，放射性核素遷移模型的解析解為基礎，結合概率理論計算分析了被壓實緩沖/回填材料中核素遷移水動力彌散系數(shù)及相應公式。

1 放射性核素遷移基本原理

通過近些年對放射性核素在緩沖/回填層中遷移的理論和實驗研究，將放射性核素在緩沖/回填層中遷移的復雜過程進行理想化假設[5]：① 假設緩沖/回填材料是連續(xù)、均勻、各向同性的多孔介質；② 隨著地下水的浸入，緩沖/回填層達到飽和時，此時核廢物包裝容器已經(jīng)腐蝕破壞，放射性核素開始以恒定的濃度及速度均勻地向緩沖/回填層釋放；③ 假設放射性核素隨地下水只沿一個方向遷移，即只考慮一維情況；④ 假設緩沖/回填層的厚度無限大，即地下水沿無限長的緩沖/回填層材料多孔介質單向流動，且水流速度為u；⑤ 假設放射性核素在緩沖/回填層內(nèi)只存在對流和彌散作用，忽略多孔介質吸附過程，且整個遷移過程為等溫過程。

根據(jù)假設條件，當時間足夠長，并且地下水沿無限長的緩沖/回填層材料多孔介質單向流動時，放射性核素濃度分布情況主要與水動力彌散作用有關，與其他作用可忽略不計。另外，多孔介質的阻滯系數(shù)除與介質的密度、孔隙度有關外,主要與介質吸附系數(shù)有關[6]，根據(jù)假設條件⑤ ，阻滯系數(shù)可不予考慮。由Fick定律，只考慮對流和彌散作用的i維數(shù)學方程[5、7]：

(1)

式中：C表示放射性核素在單位體積地下水中核素的質量；ui是地下水流速度；t為時間；Dij是不同方向上水動力彌散系數(shù)；xi是坐標軸。

根據(jù)假設條件，只考慮一維溶質(放射性核素)的濃度，可將(1)式簡化,并簡單賦予初始條件和邊界條件值，如下式：

(2)

式中：c0為放射性核素源點釋放的濃度；C是放射性核素在介質中的濃度；x1是距放射性核素源點的距離；u1是地下水一維流動速度；D11是沿x1方向上水動力彌散系數(shù)；其他同(1)式。

2 彌散系數(shù)計算

在數(shù)學上，方程式(2)稱為拋物型方程或擴散方程，解此拋物型方程初值問題得解析解：

(3)

(4)

上式中當x1足夠大或者t足夠長時，右端第二項可以忽略不計，即

(5)

當x1=u1t時，C(x1,t)/C0=0.5。說明濃度C/C0=0.5的橫截面以恒定速度u1向前移動。另外，式(6)是以u1t為數(shù)學期望、2tD11為方差的正態(tài)分布函數(shù)[8]，其中，分布函數(shù)為：

(6)

在進行被壓實緩沖/回填材料(集成膨潤土)核素遷移實驗中[9]，由于直接觀察被壓實緩沖/回填材料中核素的濃度變化情形在當前技術條件下是困難的，只能通過從實驗裝置(見圖1)中取樣池核素濃度進行分析，故須把變量x1，u1和t都用累積取樣液體積V表示，令

(7)

圖1 恒定源擴散裝置Fig.1 Schematic drawing of the constant-source diffusion test apparatus

(8)

若用變量U計算，所取樣本的濃度為：

(9)

基于上述推導，在正態(tài)概率紙上描出的U-C/c0關系曲線應呈直線，故在直線段上選取關于(U=0,C/c0=0.5)為中心對稱的兩點(U10,0.1)，(U90,0.9)，其中U10,U90為C/c0=0.1,0.9時的累積取樣量V10,V90所對應的U值，則由

(10)

(11)

式(11)就是計算放射性核素在被壓實緩沖/回填材料中遷移的水動力彌散系數(shù)D11值的一般方法，與彌散系數(shù)經(jīng)驗公式法比較，經(jīng)驗公式法局限性強，對不同介質采用不同的經(jīng)驗公式(或經(jīng)驗系數(shù))，經(jīng)驗公式計算彌散系數(shù)變化范圍大，原因在于利用經(jīng)驗公式進行計算時，式中的經(jīng)驗系數(shù)值主要是根據(jù)前人所做的試驗統(tǒng)計分析得出的，由此得到的結果也帶有經(jīng)驗性。另外，根據(jù)試驗數(shù)據(jù)來確定多孔介質彌散系數(shù)的數(shù)值法以及矩法、微分方程解析法等，計算復雜、工作量大，給研究者帶來不便。

從式(11)可知，因為U10,U90都與地下水流速度有關，所以水動力彌散系統(tǒng)D11與水流速度u1有關。

3 結論

本文所提出的被壓實緩沖/回填材料放射性核素遷移的彌散系數(shù)的計算方法是依據(jù)概率理論，經(jīng)過嚴密數(shù)學推理而得到，是合理可行的。與現(xiàn)有的其他方法相比，本文所提出的方法計算更加簡便。在應用本方法進行計算時，首先根據(jù)恒定源擴散裝置，給出實驗參數(shù)L、Vp的值；接著通過注入體積為Vp源液到樣片中直至飽和，并記錄起始和終止時刻就可得到T的值；然后通過實驗進行取樣，并記錄下V10、V90的值，再公式(7)的假設條件即可得到U10、U90的值；最后，將上面T、L、Vp、U10、U90的代入公式(11)進行計算即可得到水動力彌散系數(shù)的值。

本文所提出的放射性核素遷移水動力彌散系統(tǒng)計算方法可適用于多種放射性核素，只要通過恒定源擴散實驗裝置能完成放射性核素的擴散實驗，就可以對水動力彌散系數(shù)進行計算。同時，只要放射性核素擴散實驗數(shù)據(jù)測定準確，利用該計算方法能夠得到比較滿意的彌散系數(shù)計算結果，并且可以用作其它方法的修正，從而比較準確的得到不同放射性核素在不同條件下的彌散系數(shù)值和定量地描述放射性核素遷移過程。

[1] 張玉軍.核廢料處置概念庫近場熱—水—應力耦合模型及數(shù)值分析[J].巖土力學，2007，28(1)：17-22.

[2] WANG X K，DU J Z，TAO Z Y，et al.Evaluation of Eu (III) migration in compacted bentonite [J]. J Radioanal Nucl Chem, 2004, 260(1): 69-73.

[3] Stagnitti F, Allinsin G, Morita M, H.II, et al. Temporal moments analysis of preferential solute transport in soils [J]. Environmental Modeling and Assessment, 2000,(5):229-236.

[4] 張文靜，梁秀娟. 確定河流縱向彌散系數(shù)的正態(tài)分布圖解法[J].吉林大學學報:(球科學版)，2004，(S1):83-86.

[5] 仵彥卿.多孔介質污染物遷移動力學[M].上海：上海交通大學出版社，2007.

[6] 王青海，鄭軍芳.阻滯系數(shù)及其測試方法分析[J].輻射防護，2008,28(4):215-220.

[7] 鄧家福，易發(fā)成，王哲.放射性核素Cs在被壓實回填材料中的遷移和擴散預測[J].原子能科學技術，2011，45(3):288-292.

[8] 陸大金，張顥.隨機過程及其應用[M].北京：清華大學出版社，2012.

[9] 宋志鑫.99Tc在膨潤土材料中的吸附和擴散行為研究[D].中國原子能科學研究碩士學位論文，2007.

A New Calculation Method of The DiffusionCoefficient of Radionuclide Migration

MA Li-ping1,2

(1. School of Computer Science and Technology， Southwest University of Science and Technology， Mianyang， 621010， China;2. National Defense Key Discipline Laboratory of Nuclear Waste and Environmental Security,Southwest University of Science and Technology, Mianyang， 621010， China)

It is very important to study on radionuclide migration in compacted buffer/backfill material. In order to describe and predict the radionuclide migration by the method of mathematical simulation, it is necessary to solve the important parameters of radionuclide migration—diffusion coefficient. Up to now, the main research ways of diffusion coefficient are the empirical formula and experimental. Based on some experimental data of radioactive nuclide migration, the paper calculates the diffusion coefficient of radionuclide migration in compacted buffer/backfill material by applying the theory of probability, discusses the effect of diffusion coefficient and subsurface-flow on the property of radioactive nuclide migration. Finally, steps for the new calculation method of the Diffusion Coefficient are provided.

Radioactive waste disposal; The radionuclide; The nuclide transport; Diffusion coefficient; Normally distributed

2016-06-16

西南科技大學科研基金資助成果(編號：12zx7115)

馬立平(1973—)，男，湖北公安人，副教授，博士，現(xiàn)主要從事科學與工程計算方面的科研和教學工作

TL942

A

0258-0918(2016)05-0624-04