申 紅

(環(huán)境保護部核與輻射安全中心 北京100082)

UF6氣態(tài)泄漏與液態(tài)泄漏事故源項的計算與比較

申 紅

(環(huán)境保護部核與輻射安全中心 北京100082)

UF6泄漏是核燃料循環(huán)設施發(fā)生頻率最高的事故, 針對UF6特性，本文分別對在高溫高壓下UF6氣態(tài)泄漏和液態(tài)泄漏的釋放途徑及源項進行了分析計算與比較，本文的分析計算對于深入理解UF6泄漏現(xiàn)象，為事故后果評價提供準確事故源項具有重要意義。

UF6；氣態(tài)泄漏；液態(tài)泄漏；源項；分析計算

UF6是鈾轉(zhuǎn)化、鈾濃縮及元件制造設施中廣泛存在的工作介質(zhì)。UF6除具有放射性外還具有很強的化學毒性。國內(nèi)外的統(tǒng)計數(shù)據(jù)表明鈾轉(zhuǎn)化、鈾濃縮及元件制造設施中UF6泄漏是發(fā)生頻率最高的事故，而且可能出現(xiàn)在核燃料循環(huán)設施的任一環(huán)節(jié)。UF6泄漏主要以液態(tài)泄漏和氣態(tài)泄漏為主，由于UF6的特殊性，這兩種泄漏的釋放特征及泄漏量的計算方法不同，認真分析和深入了解這些不同，對于評估事故后果及采取相應響應措施具有十分重要的作用。

1 UF6氣態(tài)泄漏和液態(tài)泄漏源項分析與計算

1.1 UF6特性

圖1為UF6三相圖。從三相圖可以看出：UF6物態(tài)隨著溫度壓力而變化，在不同的溫度、壓力條件下，呈現(xiàn)出不同的物態(tài)。

常溫常壓下為易揮發(fā)的固體,在較高溫度下能溶解成密度很大的液體。在三相點(64℃、150KPa)附近氣、液、固共存。在56.5℃氣體可直接凝華為固體,固體也可直接升華為氣體。UF6的這些特性，決定了UF6發(fā)生泄漏時會發(fā)生物態(tài)的轉(zhuǎn)化，因此在分析和計算UF6泄漏量時，必須考慮這些因素，才能較合理和較準確的得出計算結果。

圖1

1.2 UF6釋放情景假設

30B容器是在核燃料循環(huán)設施中使用最多的容器,用于裝載UF6。假設30B容器裝有2277kgUF6，發(fā)生了泄漏事故。容器內(nèi)溫度90℃，壓力274KPa,泄漏點為容器與管道連接的根部，破口位置在容器上方或容器下法方,直徑2cm，如圖2所示。

圖2 容器斷面

從UF6三相點圖可以看出，UF6在90℃，壓力274KPa下，容器內(nèi)的UF6大部分為氣態(tài)，也有小部分液態(tài)存在。

假設10%為氣態(tài)，90%為液態(tài)。如果容器上方有破口，UF6氣體會從小口釋放，如果破口在容器下方，UF6液體會從小口持續(xù)流出。下面分別對這兩種情況進行分析。

1.3 UF6氣態(tài)泄漏過程分析與泄漏量計算

1.3.1 泄漏率的計算

UF6氣體從容器上方破口泄漏，容器內(nèi)的壓力、溫度會隨著下降，其釋放過程分為三個階段：

(1) 從工作溫度降至三相點

當UF6氣體流出容器時,容器內(nèi)的UF6隨著壓力的降低,溫度從工作溫度冷卻到三相點溫度64 ℃，容器內(nèi)部分液體會發(fā)生凝固。

(2) 三相點(64℃)

在三相點處的氣、液、固共存，當UF6繼續(xù)釋放時，容器內(nèi)UF6將會進一步被冷卻，液態(tài)將會轉(zhuǎn)化為固態(tài)并蒸發(fā)。UF6會一直釋放，直到容器冷卻到UF6的凝華點溫度以下為止。

(3) 三相點至升化點(56.6℃)階段

容器從三相點冷卻到UF6的升化點，在升華點時，容器內(nèi)壓力與大氣壓相同，氣態(tài)UF6最終停止釋放。

基本計算公式如下:

P*/p1=[2/(γ+1)]γ/(γ-1)

(1)

式中：P*——臨界壓力，kPa；p1——容器內(nèi)壓力，K；γ——等壓熱容與等容熱容的比值(Cp/CV)；

pa——大氣壓力，kPa；

Cp=369.35 J/(kg·K)；

CV=Cp-R=369.35-23.61

=345.47 J/(kg·K)

R=23.61 J/(kg·K)；

γ=Cp/CV=369.3/345.47=1.07

如果P*>pa，氣流為臨界流；

泄漏率按公式(2)計算

(2)

式中：c0——流出系數(shù)，對于蒸氣釋放通常取1；

A0——流出面積，3.14×10-4m2；

P1——容器內(nèi)壓力；KPa；ρ1=p1M/(RT1)=31.96 kg/m3。

如果P*≤pa，流動處于次臨界；

泄漏率按公式(3)計算

Q=K·Y·A0[2 ·ρt(Pt-Pε)]0.5

(3)

式中：ρt——三相點處的蒸氣密度；

K=c0/(1-β4)0.5

(4)

式中：c0——流出系數(shù)，無量綱(蒸氣釋放通常取1；

β——破口直徑和管道直徑的比率，通常取0 )。

設定co=1，β=0，則K=1。

pt——三相點處壓力，151 KPa；

pa——大氣壓力，101 KPa。

Y=1-[(Pt-Pa)/P1k](0.41+0.35β4)

(5)

2.3.2 泄漏時間的計算

(1)UF6從工作溫度降至三相點所釋放熱量與蒸發(fā)液態(tài)UF6所吸收的熱量相等，則：

Q·HL·t=(2277-Qt)Cpl(363-337)

(6)

式中：Q——釋放率， kg/s；HL——液態(tài)UF6氣化熱，8.375×104J/kg；

t——釋放的續(xù)時間，s；

Cpl——液態(tài)UF6的比熱容，563.3 J/(kg·K)。

(2) 三相點(64 ℃)階段

容器內(nèi)UF6在三相點處于三相共存，經(jīng)歷相變，液態(tài)相將會轉(zhuǎn)化為固態(tài)并升發(fā)。參照《Nuclear Fuel Cycle Facility Accident Analysis Handbook》(NUREG/CR-6410)，分析結果，在三相點處有40%(質(zhì)量分數(shù))的液態(tài)UF6轉(zhuǎn)化為氣態(tài)，剩余的60%轉(zhuǎn)化為固態(tài)。則：

(M-M1)=Q·t

(7)

式中：M——容器中UF6質(zhì)量， kg；M1——第一階段泄漏量，kg；Q——泄漏率，kg/s；t——泄漏時間，s。

(3) 三相點至升化點(56.6 ℃)階段

容器中剩余固態(tài)UF6將會被冷卻到升華點以下。固態(tài)UF6升華所吸收的熱量與UF6從三相點溫度冷卻到升華點溫度329.6 K所釋放熱量相等。則：

Q·Hs·t=(1938.5-Q·t)Cps

(337-329.6)

(8)

式中：Q——釋放率, kg/s；Hs——固體UF6升化熱，1.369×105J/kg；

t——釋放的續(xù)時間， s;

Cps——固體UF6的比熱容，518.14 J/(kg·K)。

1.4 UF6液態(tài)泄漏過程分析與計算

1.4.1 泄漏率的計算

如果容器下方有破口(見圖2)，液態(tài)UF6會從容器中流出，由于液態(tài)UF6流出，不會引起容器內(nèi)溫度的變化，容器內(nèi)不會發(fā)生物相的轉(zhuǎn)化，所以計算泄漏率也比較簡單。采用伯努利公式進行計算。

Q=c·A0·ρl[2(P1-Pa)/ρl+2gh]0.5

(9)

式中：Q——釋放率， kg/s；c——常量，液體取0.6；Ao——小孔面積，3.14×10-4m2；P1——容器內(nèi)壓力，當溫度90 ℃時，UF6氣體壓力為274 kPa；

ρ1=p1M/(RT1)=31.96 kg/m3；

h——靜壓頭(近似取容器直徑1 200 mm)。

2.4.2 泄漏時間計算

容器內(nèi)的UF6全部泄漏所需時間：

Q·t=M

(10)

式中：Q——釋放率，kg/s；t——泄漏時間，s;M——容器內(nèi)UF6質(zhì)量，kg。

2 計算結果與討論

2.1 計算結果

根據(jù)上述分析及所給出的計算公式，計算出在假設情景下分別發(fā)生氣體和液體泄漏時泄漏量和泄漏時間。見表1。

表1 計算結果

2.2 分析討論

從計算結果可以看出：

1. 當UF6容器有小破口時，無論是液態(tài)還是氣態(tài)泄漏，都是持續(xù)性的。

2. 氣態(tài)UF6泄漏時，容器內(nèi)的UF6會發(fā)生物相轉(zhuǎn)變，在泄漏初期，泄漏速度很快，在很短的時間(約18 s)，就可泄漏出大量的UF6(338.5 kg),當容器壓力降至三相點后，容器內(nèi)液體約有40%被氣化，此時的泄漏速度變慢，最終容器壓力降至升華點，約37 min 后容器內(nèi)的UF6全部凝固，泄漏隨之終止。

3. 液態(tài)泄漏會一直持續(xù)到容器內(nèi)的液體全部流出為止。氣體的泄漏速度(18.2 kg/s)雖然高于液體的泄漏速度(4.74 Kg/s)，但是液體的密度遠大于氣體的密度，所以同樣時間內(nèi)，液體的泄漏量遠大于氣體的泄漏量。30B容器內(nèi)UF6(2 277 kg)在很短時間內(nèi)就全部泄漏到空氣中。

4. 液態(tài)UF6從容器中流出后，會迅速發(fā)生閃蒸，氣態(tài)UF6從容器流出后會和空氣中的水蒸氣發(fā)生水解。前者是UF6毒性的危害，后者主要是水解所產(chǎn)生的HF的危害, 前者危害更大。

3 結語

UF6性質(zhì)特殊,不同的狀態(tài)其泄漏形式不同,只有深入了解這些泄漏現(xiàn)象，才可以在核燃料循環(huán)設施的設計及運行中加強對此類事故的防范,確保設施安全。

[1] 許賀卿.鈾化合物轉(zhuǎn)化工藝學[M].原子能出版社, 1994.

[2] 時鈞,汪家鼎等. 化學工程手冊[M]. 北京, 化學工業(yè)出版社, 1996.

[3] Nuclear Fuel Cycle Facility Accident Analysis Handbook [S].NUREG/CR-6410).

[4] IAEA. INTERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCYSAFETY OF FUEL CYCLE FACILITIES：DRAFT SAFETY REQUIREMENTS DS316. [S]Vienna：IAEA，2008.

[5] 范育茂、覃銳、高起發(fā)等.UF6泄漏事故分析[J].核安全，2012(2).

[6] 環(huán)境保護部.建設項目環(huán)境風險評價技術導則[S].( HJ/T 169-2004).

The Source Term Calculations and the Comparison for UF6Release Accidents in Gaseous and Liquid

SHEN Hong

(Nuclear and Radiation Safety Center ,MEP, Beijing 10082,China)

UF6release is the most frequent accident of the nuclear fuel cycle facility, this article make a source term calculation and comparison for UF6release accidents in gaseous and liquid form under high temperature and pressure . Because of the unique of UF6,the methods of the calculation for the quantity of two release and the characteristics of the two release is different. It is important to understand and analyze those differences for evaluating the consequence of the release accident and taking necessary measurements against it

UF6; Release in gaseous; Release in liquid; Source term; Calculations and the comparison

2016-08-29

申 紅(1966—)，女，河北人，研究員，現(xiàn)從事核燃料循環(huán)設施安全評審及相關科研與法規(guī)標準制修訂工作

TL213

A

0258-0918(2016)06-0723-05