左應(yīng)紅　　朱金輝（西北核技術(shù)研究所　強(qiáng)脈沖輻射環(huán)境模擬與效應(yīng)國家重點(diǎn)實驗室　　西安　710024）

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不同級钚材料的衰變放熱功率計算分析

左應(yīng)紅朱金輝
（西北核技術(shù)研究所強(qiáng)脈沖輻射環(huán)境模擬與效應(yīng)國家重點(diǎn)實驗室西安710024）

摘要钚材料中放射性核素會不斷衰變并釋放能量，改變钚材料及周圍部件的溫度。為研究不同級钚材料在其整裝存儲及運(yùn)輸過程中衰變放熱功率隨時間的變化規(guī)律，依據(jù)不同級钚材料的放射性核素組分，在分析核素級聯(lián)衰變規(guī)律的基礎(chǔ)上，并在物理模型中考慮衰變時的能量分支比，計算得到了武器級钚、反應(yīng)堆級和混合級钚材料中各核素的衰變放熱功率和總熱功率隨時間的演變規(guī)律。計算結(jié)果表明，1kg不同級的钚材料，其衰變放熱功率最大的是混合級钚，放熱最少的是武器級钚；武器級钚材料衰變放熱功率主要來自于239Pu，而反應(yīng)堆級與混合級钚材料的衰變放熱功率主要來自于241Pu和238Pu。三種不同級钚材料中，242Pu的衰變放熱功率均很小?？紤]能量分支比后，可更準(zhǔn)確地計算給出钚材料的衰變熱功率。

關(guān)鍵詞武器級钚，反應(yīng)堆級钚，混合級钚，衰變放熱功率

強(qiáng)脈沖輻射環(huán)境模擬與效應(yīng)國家重點(diǎn)實驗室基礎(chǔ)研究基金項目（No.SKLIPR1505）資助

第一作者：左應(yīng)紅，男，1987年出生，2014年于清華大學(xué)獲博士學(xué)位，研究領(lǐng)域為核技術(shù)及應(yīng)用

SupportedbyBasicStudyProgramofStateKeyLaboratoryofIntensePulsedRadiationSimulationandEffect（No.SKLIPR1505）

Firstauthor:ZUOYinghong，male，bornin1987，graduatedfromTsinghuaUniversitywithadoctor’sdegreein2014，focusingonnucleartechnologyand applications

Analysis of decay heat power generation for plutonium with various grades

ZUOYinghongZHUJinhui
（State Key Laboratory of Intense Pulsed Radiation Simulation and Effect， Northwest Institute of Nuclear Technology，Xi’an 710024， China）

Abstract Background:Radioactivenuclidescontainedinplutoniummaterialwillcontinuallydecayandrelease energy，whichwillchangethetemperatureofplutoniummaterialsandthesurroundingcomponents.Purpose:This studyaimstoanalyzethereleasingheatpowerofvariousgradesplutoniummaterialsintheprocessofbulkstorage andtransportationofplutonium.Methods:Accordingtotheisotopicqualitycompositionofvariousgradesplutonium，thetimeevolutionsofdecayheatpowerofeachradioactivenuclidecontainedinweaponsgradeplutonium，reactor gradeplutonium，andmixedoxidegradeplutoniumareobtained.Andthetotaldecayheatpowerofvariousgrades plutoniumasafunctionoftimeisalsocalculated，onthebasisoftheanalysisofradionuclidedecaycascade regulation，withtheenergybranchingratiosduringdecayinthephysicalmodeltakenintoconsideration. Results: The calculationresultsshowedthatthedecayheatpowervariedwiththegradesofplutoniummaterial.For1-kgdifferent gradesplutoniummaterial，themaximumdecayheatpowerquantityisreleasedbymixedoxidegradeplutonium，whiletheweaponsgradeplutoniumreleasestheleastdecayheatpowerquantity.Theheatpowerreleasedbyweapons gradeplutoniumismainlyfrom239Pu，whilethemainheatpowerisfrom241Puand238Puforthereactorandmixed oxidegradeplutoniummaterial.Thedecayheatpowerreleasedby242Puisfewcomparedwithothernuclidesforthe threegradesofplutoniummaterials.Conclusion:Thereleasingdecayheatpowerofplutoniummaterialscanbe calculatedmoreaccuratelybyconsideringtheenergybranchingratios.

Key words Weaponsgradeplutonium，Reactorgradeplutonium，Mixedoxidegradeplutonium，Decayheatpower

钚材料是一種非常重要的核材料，具有很重要的軍事和民用價值[1]。钚材料在整裝存儲及運(yùn)輸?shù)冗^程中，其所包含的放射性核素，絕大多數(shù)是不穩(wěn)定的，它們會在自發(fā)衰變的同時放出射線和能量，進(jìn)而使钚材料及其周圍部件的溫度發(fā)生變化[2]。這種溫度的變化，帶來了一系列問題，如溫度升高所導(dǎo)致的核安全事故隱患，溫度變化會影響材料的力學(xué)性能，進(jìn)而影響到钚材料存儲過程中的安全性及可靠性[3]。準(zhǔn)確認(rèn)識各種不同級钚材料的熱力學(xué)特性有助于提升钚材料貯存的安全性。文獻(xiàn)[4]在計算武器級钚材料的衰變熱功率時，其計算模型中沒有考慮各種放射性核素在衰變時出現(xiàn)的“分支比”，因此其計算中所采用的能量并不準(zhǔn)確。本文在考慮核素衰變釋放能量分支比的基礎(chǔ)上，建立物理模型，針對武器級（WgPu）、反應(yīng)堆級（RgPu）以及混合級（MgPu）钚材料的衰變熱功率進(jìn)行計算分析，并將不同級钚材料的衰變熱功率計算結(jié)果進(jìn)行比較和分析，這些結(jié)果有助于理解和認(rèn)識不同級钚材料的熱力學(xué)物理特性。

1　不同級钚材料組分與級聯(lián)衰變規(guī)律

钚的放射性同位素種類很多，典型的核素主要有5種：238Pu、239Pu、240Pu、241Pu、242Pu。不同級的钚材料中，钚的各同位素的組分差異較大。如表1所示[5]，分別給出了武器級钚、反應(yīng)堆級钚、混合級钚材料中钚放射性同位素的質(zhì)量組分情況。不同文獻(xiàn)中給出的钚同位素的具體組分會有少許差異。

表1　不同級钚材料中各放射性同位素的質(zhì)量組分Table 1 Isotopic composition of various grades of plutonium.

根據(jù)不同級钚材料中同位素的質(zhì)量組分及其相對原子質(zhì)量，可以得到一定質(zhì)量的钚材料中各放射性同位素的核素數(shù)目表達(dá)式為式中：0m是钚材料的質(zhì)量；分別是第i種钚同位素所占的質(zhì)量份額及其摩爾質(zhì)量；AN是阿伏伽德羅常數(shù)。

核材料的衰變熱功率主要源于材料中不同放射性核素衰變時所釋放的能量，因此衰變熱功率的強(qiáng)弱與放射性核素的活度大小密切相關(guān)。放射性活度A與時間的關(guān)系服從指數(shù)規(guī)律，即

式中：iλ為核素衰變特征量。

钚的這5種同位素中，除241Pu外，其他放射性核素的衰變過程中，α衰變對钚材料的發(fā)熱功率貢獻(xiàn)遠(yuǎn)大于其它衰變類型的貢獻(xiàn)[6]。為計算衰變過程中的熱功率，先給出钚同位素的級聯(lián)衰變規(guī)律；考慮到核素前三級衰變的半衰期遠(yuǎn)大于后續(xù)的半衰期，后續(xù)各衰變子體的半衰期相對較短，因此僅考慮前三級的級聯(lián)衰變鏈；為使模型更準(zhǔn)確，還給出了衰變過程中的能量分支比，數(shù)據(jù)主要來源于文獻(xiàn)[6]。钚的同位素級聯(lián)衰變規(guī)律及能量分支比見表2、3所示。為節(jié)省篇幅，針對239Pu至242Pu僅給出加權(quán)平均能量為：

式中：jν代表能量為jE時的分支比，亦稱絕對強(qiáng)度。

表2　钚-238的級聯(lián)衰變規(guī)律及能量分支比Table 2 Decay rule and disintegration branch ratio of238Pu.

表3　钚239、钚240、钚241、钚242的級聯(lián)衰變規(guī)律及加權(quán)平均能量Table 3 Decay rule and weight energy of239Pu,240Pu,241Pu,242Pu.

2　不同級钚材料衰變熱功率計算模型

在前述钚材料各同位素的級聯(lián)衰變規(guī)律基礎(chǔ)上，對一定質(zhì)量的不同級钚材料的衰變熱功率進(jìn)行計算。模型中，選取質(zhì)量m0＝1kg ，由此可得初始時刻各核素的原子核數(shù)目。對于任一種核素，當(dāng)母體初始時刻的原子數(shù)為10N時，且衰變鏈算到第三級為止，則每一級所對應(yīng)的核素個數(shù)隨時間的變化規(guī)律為[7]：

式中：iλ是第i級衰變所對應(yīng)核素的衰變特征量。

根據(jù)放射性核素的數(shù)目及衰變時所對應(yīng)的加權(quán)平均能量，可得到钚材料中任意一種核素衰變過程中所釋放的熱功率隨時間的變化規(guī)律為：

3　不同級钚材料衰變熱功率結(jié)果

根據(jù)上述給出的钚同位素的衰變規(guī)律和所建立的模型編寫相應(yīng)的數(shù)值計算程序，并首先對程序的正確性進(jìn)行校驗。文獻(xiàn)[4]中計算得到質(zhì)量為0.05g 的238Pu、質(zhì)量為933g的239Pu，以及質(zhì)量為60g 的240Pu在時間t分別為100a、200a時的衰變熱功率。利用本文的程序，計算與文獻(xiàn)[4]中相同條件下的不考慮能量分支比時的衰變熱功率，計算結(jié)果見表4。本文程序計算結(jié)果與文獻(xiàn)[4]的結(jié)果相符，說明了本文程序的正確性。

表4　本文計算結(jié)果與文獻(xiàn)[4]結(jié)果比對Table 4 Comparison between the results from Ref.[4] and this paper.

為給出考慮衰變能量分支比以后對計算結(jié)果的改進(jìn)和影響，計算了與文獻(xiàn)[4]中具有相同同位素組分的武器級钚材料的衰變熱功率，即武器級钚由0.05‰的238Pu、93.3%的239Pu、6%的240Pu、0.44% 的241Pu、0.015%的242Pu、0.24%的雜質(zhì)構(gòu)成。先分別計算出5種钚同位素的衰變熱功率隨時間的變化，再將其累加得到總衰變熱功率隨時間的變化，計算所得結(jié)果見圖1所示。

圖1　考慮能量分支比之后武器級钚的衰變熱功率與文獻(xiàn)[4]中計算結(jié)果的比對Fig.1　Comparison　between　the　decay　heat　power　release　for WgPu　as　calculated　by　self-developed　code　and　resulting　from Ref.[4].

由圖1可知，利用本文的程序計算不考慮能量分支比的結(jié)果，與文獻(xiàn)[4]符合較好，說明了本文程序的正確性。從圖1還可看出，本文模型中，考慮能量分支比的影響后，武器級钚的總衰變熱功率比文獻(xiàn)[4]中的結(jié)果高出約15%，且衰變熱功率隨時間呈先上升后下降的規(guī)律。分析其原因，可從武器級钚的同位素組成來看，由表2、3可見，Pu的5種同位素中，除241Pu外，其余4種核素的母體單次衰變釋放熱量與其子體衰變釋放熱量均為MeV量級，而241Pu的母體衰變放熱量比其子體241Am的衰變放熱量要小一個量級，因此總的衰變熱功率呈現(xiàn)出隨時間先上升后下降的規(guī)律，這一點(diǎn)將在本文后續(xù)的計算中進(jìn)一步確認(rèn)。由此可見，考慮能量分支比的影響后，計算所得結(jié)果能更準(zhǔn)確地反映钚材料的衰變放熱規(guī)律。

圖2　武器級Pu的計算結(jié)果（a）　衰變熱功率，（b）　各同位素的衰變熱功率占總量的比值Fig.2　Results　of　weapon　grade　plutonium.?。╝）　Decay　heat power，　（b）　Percentage　of　decay　heat　power　of　isotopic　in　total

針對表1中給出的三種不同級钚材料，基于上述模型，計算其衰變熱功率。圖2是1kg武器級钚材料中各種核素的衰變熱功率及總熱功率隨時間變化曲線。由圖2（a）可知，239Pu的衰變熱功率最大，242Pu的衰變熱功率最小，武器級钚材料的衰變熱功率主要由239Pu、240Pu、241Pu決定。238Pu的衰變熱功率隨時間呈非線性下降，最后趨于一個穩(wěn)定值；239Pu、240Pu、242Pu的衰變熱功率均是隨時間呈現(xiàn)線性下降規(guī)律；241Pu的衰變熱功率在t＜70a時，隨時間不斷增加，隨后則隨時間呈近似線性下降，這主要是因為241Pu的衰變子體241Am的衰變放熱量比241Pu衰變放熱量高一個量級所致。在t＝0-400a，1kg武器級钚的衰變熱功率為2.25-2.55J·s-1，且在經(jīng)過約70a后，衰變熱功率隨時間就不斷下降。

將武器級钚材料中各放射性核素的衰變熱功率占總熱功率的百分比繪制如圖2（b）所示，由圖2（b）中可看出，各種核素所釋放的衰變熱功率占總放熱功率的比值隨時間的變化。比如，238Pu的衰變熱功率占總熱功率的百分比隨時間持續(xù)下降，但初始100a時間段內(nèi)下降速率較快；241Pu的衰變放熱功率占總放熱功率的比值先是不斷上升，經(jīng)過約70a之后則保持一個平穩(wěn)的衰變熱功率占總量比值。

圖3是1kg反應(yīng)堆級钚材料中各核素的衰變熱功率占總熱功率的百分比及總熱功率隨時間變化曲線。由圖3可知，反應(yīng)堆級钚材料中，由于239Pu的質(zhì)量比重較武器級钚材料下降約30%，所以它的衰變熱功率主要由238Pu與241Pu決定，這兩種核素的衰變熱功率值比239Pu及240Pu的衰變熱功率值高一個量級，242Pu仍然是釋放衰變熱最少的核素。在t＝0-400a，1kg反應(yīng)堆級钚的衰變熱功率為8.5-16.5J·s-1。

圖3 　反應(yīng)堆級Pu的衰變熱功率計算結(jié)果Fig.3　Decay　heat　power　release　of　reactor　grade　plutonium.

圖4是混合級钚材料的衰變熱功率計算結(jié)果。由圖4中的計算結(jié)果可知，對于混合級钚材料，其衰變熱功率主要由241Pu決定，其次是238Pu和240Pu。由于混合級钚材料中，239Pu的質(zhì)量組分僅為40.4%，因此239Pu所釋放的衰變熱功率的比重降到了0.1%以下。在t＝0-400a，1kg混合級钚的衰變熱功率為14.1-27.5J·s-1。

圖4　MOX級钚的衰變熱功率計算結(jié)果Fig.4　Decay　heat　power　release　of　mixed　oxide　grade plutonium.

前面給出了武器級、反應(yīng)堆級和混合級钚材料中各放射性核素的衰變熱功率占總熱功率的百分比，為便于比較，考慮各同位素質(zhì)量相同的情形。钚的同位素衰變規(guī)律相互獨(dú)立，線性無關(guān)，對于不同級的钚，僅是組分不同。為便于工程使用，將钚的各種同位素衰變放熱功率隨時間變化情形進(jìn)行擬合，式（6）-（10）是質(zhì)量均為200g的钚的5種同位素衰變放熱功率隨時間變化擬合式。

式中：時間t的單位為a；功率P的單位為J·s-1。

圖5是在假定1kg的钚材料中，設(shè)定5種核素的質(zhì)量百分比均為20%時（將此時的钚材料定義為Averagegrade），钚材料所釋放的衰變熱功率占總放熱功率的比值隨時間的變化。由圖5可知，當(dāng)5種核素的組分相等時，238Pu在最初約250a前，釋放的衰變熱占比最高，說明238Pu的放熱量也最多，這是因為238Pu的半衰期最短，且其α衰變的加權(quán)平均能量最大；241Pu、240Pu、239Pu、242Pu的衰變熱功率則依次遞減。

圖5　平均級钚材料的核素衰變熱功率占總熱功率的百分比Fig.5　Percentage　of　decay　heat　power　of　isotopic　in　total　heatpower　for　average　grade　plutonium.

4　結(jié)語

本文在分析武器級、反應(yīng)堆級與混合級钚材料中各種放射性核素的級聯(lián)衰變規(guī)律基礎(chǔ)上，考慮了核素衰變時釋放能量的分支比，得出衰變時的加權(quán)平均能量，進(jìn)而計算出不同級钚材料的衰變放熱功率。不同級钚材料中各核素的組分有較大差異，且各核素的半衰期及計算所得的加權(quán)平均能量也不同，考慮能量分支比后，可更準(zhǔn)確地計算給出钚材料的衰變熱功率。研究結(jié)果表明，不同級钚材料中，衰變時釋放熱功率的主要來源核素不一樣，武器級钚材料的衰變放熱主要來自于同位素239Pu，而反應(yīng)堆級與混合級钚材料的衰變放熱功率主要來自于241Pu和238Pu；同位素242Pu的衰變放熱對三種不同級钚材料的衰變放熱功率的貢獻(xiàn)都很??；在時間為0-400a時，1kg武器級、反應(yīng)堆級與混合級钚材料的衰變放熱功率分別為2.25-2.55J·s-1、8.5-16.5J·s-1、14.1-27.5J·s-1。

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收稿日期：2015-02-09，修回日期：2015-10-15

DOI:10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.010502

中圖分類號TL27