王朝暉(廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，固體表面物理化學(xué)國家重點實驗室，福建廈門361005)

分子與金屬納米粒子間能量傳遞研究重要進(jìn)展

王朝暉
(廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，固體表面物理化學(xué)國家重點實驗室，福建廈門361005)

[Highlight]

www.whxb.pku.edu.cn

北京大學(xué)鄭俊榮教授與廈門大學(xué)鄭南峰教授

等合作，利用時間分辨多維振動光譜技術(shù)，深入系統(tǒng)地研究了金屬納米粒子表面吸附分子體系的能量轉(zhuǎn)移超快動力學(xué)過程。他們的研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)吸附在金屬納米粒子(Pt和Pb)表面的一氧化碳分子被激發(fā)到振動激發(fā)態(tài)后，CO分子會很快弛豫回基態(tài)，同時通過電子-空穴對的激發(fā)把能量傳遞給納米粒子。當(dāng)納米粒子的直徑從2 nm縮小到1 nm時，這一過程的速率變慢了20倍！而且CO分子吸附位點也對這一過程的時間常數(shù)有明顯影響。這一結(jié)果對理解異相催化過程中金屬納米結(jié)構(gòu)表面分子的反應(yīng)動力學(xué)具有非常關(guān)鍵的意義。他們的成果最近發(fā)表在Nature Communications1上，題目為：Two Distinctive Energy Migration Pathways of Monolayer Molecules on Metal Nanoparticle Surfaces。

鄭俊榮教授長期從事時間分辨二維紅外光譜(2D-IR)的研究，為這一領(lǐng)域的發(fā)展做出了非常突出的貢獻(xiàn)2－10。2D-IR光譜是在傳統(tǒng)的紅外光譜方法上發(fā)展出來的超快光譜技術(shù)，不但能實時跟蹤分子振動激發(fā)態(tài)的弛豫過程和解析分子三維結(jié)構(gòu)3，還可以非常直觀地獲得分子間相互作用的通道、強弱、時間常數(shù)等重要的結(jié)構(gòu)和動力學(xué)信息。鄭俊榮教授基于振動模式選擇的分子間傳能模型，建立了具有0.1 nm空間分辨能力的分子尺技術(shù)(angstrom molecular ruler)4，并用這一技術(shù)系統(tǒng)研究了溶液體系離子間相互作用4、振動能量傳遞6,11,12、離子團(tuán)聚2等超快動力學(xué)過程，提出了定量計算分子間能量傳遞速率的理論模型和數(shù)學(xué)方程4。

鄭俊榮教授的研究在分子水平、納米尺度揭示了分子間振動能量傳遞的機制和動力學(xué)，有助于我們理解由分子間相互作用引起的分子間能量交換、納米尺度的熱傳導(dǎo)、團(tuán)簇形成機理等物理化學(xué)過程，不但對異相催化過程機理研究有重要意義，而且為納米材料的功能化、分子器件的設(shè)計等重要前沿領(lǐng)域的研究提供了非常有益的結(jié)構(gòu)和動力學(xué)數(shù)據(jù)。

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10.3866/PKU.WHXB201603011