劉賢榮，林曉輝，于瑞蓮，胡恭任

(華僑大學(xué)化工學(xué)院，福建 廈門 361021)

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鉛-鍶-釹同位素示蹤技術(shù)在PM2.5源解析中的應(yīng)用

劉賢榮，林曉輝，于瑞蓮，胡恭任

(華僑大學(xué)化工學(xué)院，福建 廈門 361021)

在闡述鉛、鍶、釹同位素作為示蹤劑原理的基礎(chǔ)上，總結(jié)了鉛同位素示蹤技術(shù)和鉛、鍶、釹同位素聯(lián)合示蹤技術(shù)在PM2.5源解析中的應(yīng)用，并指出今后研究PM2.5源解析的重點(diǎn)：應(yīng)用鉛、鍶、釹同位素聯(lián)合示蹤技術(shù)，在明確區(qū)分PM2.5中各污染來(lái)源的同時(shí)定量計(jì)算各源的貢獻(xiàn)值，并結(jié)合后向氣團(tuán)軌跡分析模型解析PM2.5的遠(yuǎn)距離來(lái)源。

PM2.5監(jiān)測(cè)；污染源解析；鉛-鍶-釹同位素；同位素示蹤

0　前言

細(xì)顆粒物(PM2.5)指懸浮在空氣中空氣動(dòng)力學(xué)當(dāng)量直徑≤2.5μm 的顆粒物。PM2.5能通過(guò)消光作用降低大氣能見(jiàn)度，且由于其在大氣中的停留時(shí)間長(zhǎng)、輸送距離遠(yuǎn)，對(duì)空氣質(zhì)量產(chǎn)生重要影響。此外，由于它具有較大的比表面積，易吸附有害重金屬和有機(jī)物、細(xì)菌和病毒等，且粒徑越小越易隨呼吸通過(guò)鼻纖毛進(jìn)入血液或沉積在肺部，嚴(yán)重危害人體健康[1,2]。已有研究指出，全球每年約210 萬(wàn)人死于大氣中PM2.5等懸浮顆粒物濃度上升對(duì)人體肺部造成的損害[3]。隨著大氣污染程度加重，公眾的環(huán)保意識(shí)不斷提高，PM2.5成為了城市大氣環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)的重要指標(biāo)[4]。但是，僅分析PM2.5含量并不能有效降低PM2.5的排放，只有識(shí)別PM2.5的污染來(lái)源，才能合理制定相關(guān)政策，以便從源頭上有效控制其排放。因此PM2.5污染源解析對(duì)改善城市空氣質(zhì)量具有重要現(xiàn)實(shí)意義。

污染物來(lái)源解析通常分為兩個(gè)層次：定性判斷來(lái)源的類型，即源識(shí)別；在源識(shí)別基礎(chǔ)上定量計(jì)算各源的貢獻(xiàn)，即源解析。目前通常將二者統(tǒng)稱為源解析[5]。源解析技術(shù)大體分為兩種：以污染源為對(duì)象的擴(kuò)散模型和以污染區(qū)域?yàn)閷?duì)象的受體模型[1]。

20世紀(jì)70年代起，美、日等國(guó)家的研究重點(diǎn)開(kāi)始由排放源轉(zhuǎn)移到受體進(jìn)行大氣顆粒物的源解析[7]。在受體模型中運(yùn)用較多的是顯微鏡分析法和化學(xué)分析法[7]，其中化學(xué)分析法中常用的是化學(xué)質(zhì)量平衡(Chemical mass balance，CMB)模型和多元統(tǒng)計(jì)分析法[8]。顯微鏡分析法的前提是要建立龐大的源數(shù)據(jù)庫(kù)，且該法存在分析時(shí)間長(zhǎng)、費(fèi)用貴、對(duì)在顆粒物中占有很大比例的無(wú)定性有機(jī)成分不敏感、在觀測(cè)粒子密度和體積時(shí)誤差較大等缺點(diǎn)[9]；CMB模型因需要收集準(zhǔn)確詳細(xì)的污染源成分譜，往往花費(fèi)大量財(cái)力和人力，且對(duì)于化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定的污染物結(jié)果會(huì)有較大誤差；多元統(tǒng)計(jì)分析法一方面對(duì)樣品數(shù)量要求較多，而且對(duì)有些源解析結(jié)果的判斷和解釋存在一定的主觀性。同位素示蹤技術(shù)是一種用同位素或其標(biāo)記化合物指示和追蹤相應(yīng)元素或化合物在生物體及其環(huán)境介質(zhì)中遷移、轉(zhuǎn)化和積累的方法[10]。原始地球的分異演化導(dǎo)致地球中不同圈層以及同圈層中不同區(qū)域具有特定的同位素組成，這是同位素示蹤元素來(lái)源和變化的基礎(chǔ)。許多不同類型的巖石、礦物與人為源具有差異明顯的同位素比值特征，因此“指紋”特征同位素可以廣泛用于物源示蹤研究。相比于單一同位素示蹤，鉛、鍶、釹多元同位素的聯(lián)合使用更能精確地判斷PM2.5的污染來(lái)源。

1　鉛同位素示蹤

近年來(lái)，鉛穩(wěn)定同位素技術(shù)有快速的發(fā)展，測(cè)試設(shè)備得到普及，且鉛同位素具有受后期地質(zhì)地球化學(xué)作用影響小、易于測(cè)定等優(yōu)點(diǎn)，使該技術(shù)逐步被引入至環(huán)境污染識(shí)別過(guò)程中，尤其是在鉛污染源識(shí)別方面。鉛有4種主要同位素204Pb、206Pb、207Pb、208Pb，其中204Pb的半衰期為1.4×1017a，遠(yuǎn)超過(guò)地球形成的年齡，可認(rèn)為是穩(wěn)定同位素；206Pb、207Pb、208Pb分別是238U、235U、232Th衰變的終產(chǎn)物，它們的豐度會(huì)隨時(shí)間不斷增加，屬放射性成因穩(wěn)定性核素[11]。鉛同位素之間的比值主要受到初始源的鉛含量及鈾、釷衰變反應(yīng)的影響，其他外界環(huán)境對(duì)它們的影響非常小，故它們的比值是具有特異性的“指紋”特征[12]。因此，根據(jù)不同來(lái)源的鉛具有不同鉛同位素組成的特征，可以辨別不同的鉛來(lái)源，起到示蹤污染源的作用。通常選擇206Pb、207Pb、208Pb作為“指紋”來(lái)示蹤污染來(lái)源[13]。隨著示蹤手段的發(fā)展，鉛污染來(lái)源解析也逐漸從定性分析發(fā)展為定量評(píng)價(jià)各種來(lái)源鉛的貢獻(xiàn)率[14]。在定量解析污染源相對(duì)貢獻(xiàn)率的過(guò)程中，Monna等[15]提出了二元混合模型和三元混合模型：若只有2個(gè)源(通常為土壤背景源和人為源)，且樣品的鉛同位素特征值與2個(gè)源的同位素組成特征值在一條直線上，則可選擇二元混合模型；若有3個(gè)源，且各個(gè)源的鉛同位素特征值存在差異，各源對(duì)樣品的貢獻(xiàn)率不隨時(shí)間推移而改變，則可采用三元混合模型求解各源的相對(duì)貢獻(xiàn)率。

鉛同位素示蹤技術(shù)在環(huán)境監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用起始于20世紀(jì)60年代[16]，直到20世紀(jì)90年代才被廣泛用于環(huán)境中鉛來(lái)源示蹤，尤其是對(duì)大氣顆粒物鉛污染源的示蹤研究[17]。Chow等[18]測(cè)定了北美汽油和煤的鉛同位素組成，通過(guò)206Pb/204Pb和206Pb/207Pb的關(guān)系圖來(lái)鑒別大氣中汽油和煤的鉛污染源。陳好壽等[17]利用鉛同位素分析了杭州大氣鉛主要污染源，發(fā)現(xiàn)煤鉛207Pb/204Pb和238U/204Pb較低，而汽油鉛207Pb/204Pb和238U/204Pb普遍較高，這為鉛同位素示蹤和大氣鉛污染源提供了重要依據(jù)。張桂林等[19]用鉛同位素比值和鉛質(zhì)量平衡法相結(jié)合對(duì)上海大氣氣溶膠進(jìn)行鉛源解析，結(jié)果表明：燃煤煙塵、鋼鐵煙塵和汽車尾氣是主要排放源，但使用無(wú)鉛汽油后，汽車尾氣的鉛貢獻(xiàn)在4～5a內(nèi)明顯下降。趙多勇等[20]測(cè)定陜西某工業(yè)區(qū)大氣降塵鉛質(zhì)量比及同位素組成，并對(duì)比大氣降塵和礦石、燃煤等端元介質(zhì)的同位素特征，結(jié)合三元混合模型計(jì)算了各污染源對(duì)大氣降塵鉛的貢獻(xiàn)率：鉛鋅冶煉廠礦石、熱電廠燃煤及焦化廠燃煤的貢獻(xiàn)率約分別為38.8%、41.5%和 19.7%。Zhu等[21]利用鉛同位素比值分析廈門大氣鉛的來(lái)源，結(jié)果表明：煤燃燒是廈門大氣鉛的主要來(lái)源。Cong等[22]用鉛同位素組成分析拉薩空氣中的痕量重金屬來(lái)源，發(fā)現(xiàn)重金屬主要是自然背景來(lái)源，其次是水泥廠的貢獻(xiàn)。Witt等[23]分析了印度洋西南部上空氣溶膠鉛同位素比值，發(fā)現(xiàn)氣溶膠中的鉛同位素比值與煤炭燃燒的較為一致，但也不能排除自然源和采礦/冶煉活動(dòng)的影響。Lee等[24]利用鉛同位素比值證實(shí)了越靠近金屬工業(yè)園區(qū)居民鉛暴露的水平越高，冬季和夏季的居民區(qū)均受到汽車尾氣的影響，不同的是冬季由于風(fēng)向影響，還會(huì)被工業(yè)園區(qū)內(nèi)的水泥廠、鋼鐵制造廠影響。Liu等[25]利用鉛同位素研究北京沙塵暴期間及非沙塵暴期間PM10的來(lái)源，發(fā)現(xiàn)相比于非沙塵暴期間，PM10在沙塵暴期間有更高的206Pb/207Pb值及206Pb/208Pb值，并且與內(nèi)蒙古高原和張北高原收集到的干涸湖底的土壤樣品相似，表明北京沙塵暴期間的PM10來(lái)源于這兩個(gè)高原地區(qū)。

目前，已有研究人員將鉛同位素示蹤技術(shù)應(yīng)用于受人們關(guān)注的PM2.5的源解析。李顯芳等[26]對(duì)北京PM2.5樣品無(wú)機(jī)元素和206Pb/207Pb分析結(jié)果表明，汽油無(wú)鉛化以后，北京市春季PM2.5中的鉛主要來(lái)源于有色冶金排放和燃煤排放。劉咸德等[27]用鉛同位素豐度比值研究北京市夏、冬季PM2.5中燃煤貢獻(xiàn)率分別為51%和59%，涉鉛的有色冶金源的貢獻(xiàn)率分別為49%和41%，大氣鉛污染具有當(dāng)?shù)嘏欧藕蛥^(qū)域性排放的貢獻(xiàn)和特征。Xu等[28]用鉛同位素分析西安PM2.5樣品來(lái)評(píng)估2000年逐步淘汰含鉛汽油之后的影響，發(fā)現(xiàn)冬季207Pb/206Pb比值(0.843±0.032)與煤燃燒樣品平均值(0.847～0.860)類似，表明冬季煤的燃燒是最重要的鉛源；夏季平均207Pb/206Pb比值為0.860±0.032，與汽車尾氣樣品207Pb/206Pb比值(0.862～0.901)接近，表明夏季車輛排放貢獻(xiàn)的PM2.5鉛最大。Hu等[29]分析南京大氣TSP和PM2.5的鉛同位素組成，發(fā)現(xiàn)206Pb/207Pb值和208Pb/206Pb值在這兩個(gè)組分上均較為接近，208Pb/206Pb與206Pb/207Pb以及208Pb/206Pb與1/Pb的關(guān)系圖揭示，TSP和PM2.5都主要受到燃煤排放和冶煉活動(dòng)的鉛污染影響。Ewing等[30]測(cè)定加州北部城市PM2.5的鉛同位素，通過(guò)同位素間的線性回歸線證實(shí)，加州北部城市的PM2.5受到跨太平洋的亞洲空氣顆粒物的影響。大量文獻(xiàn)顯示，鉛同位素能很好地應(yīng)用于大氣顆粒物源解析研究，但是當(dāng)存在有兩個(gè)或多個(gè)污染源具有相似的鉛同位素組成時(shí)，就無(wú)法準(zhǔn)確地對(duì)污染源進(jìn)行識(shí)別，需要借助其他同位素如鍶同位素等加以區(qū)分。

2　鍶同位素示蹤

鍶同位素存在4個(gè)天然穩(wěn)定同位素84Sr、86Sr、87Sr和88Sr[31]，其中86Sr是地球形成時(shí)就已存在的初生原始鍶，87Sr是從放射性同位素87Rb經(jīng)β衰變而來(lái)，由于87Rb半衰期很長(zhǎng)為4.88×1010a[32]，所以放射性成因的87Sr豐度不斷發(fā)生變化，87Sr/86Sr比值就會(huì)有很大差異。與鉛同位素類似，鍶同位素在物理、化學(xué)和生物等自然過(guò)程中幾乎不發(fā)生任何顯著的分餾，所以成為地球化學(xué)研究領(lǐng)域重要的物源示蹤劑。鍶同位素在地層學(xué)[33]、沉積學(xué)[34]、水文地質(zhì)[35]等領(lǐng)域有較多的研究。近些年，鍶同位素技術(shù)也開(kāi)始應(yīng)用于研究大氣降水中化學(xué)組分的來(lái)源，通過(guò)分析降水中的鍶同位素也能在一定程度上反映大氣氣溶膠的污染狀況。

相對(duì)于鉛同位素示蹤技術(shù)在大氣污染源解析中的廣泛應(yīng)用，鍶同位素在這方面的應(yīng)用研究較少且相對(duì)分散。Nakano等[36]研究日本中部川上村降水發(fā)現(xiàn)，春季降水的87Sr/86Sr比值明顯高于秋季降水，鍶同位素的季節(jié)變化受到海鹽、亞洲大陸沙漠塵土和當(dāng)?shù)鼗鹕綆r土壤的影響，并認(rèn)為春季比值偏高的原因主要是季風(fēng)將亞洲大陸沙漠塵土遠(yuǎn)距離輸送。Xu等[37]用鍶同位素分析北京雨水中的大氣污染物，結(jié)果表明：所有樣本的鍶同位素比值在海水和土壤塵潛在污染源之間。Chadwick等[38]發(fā)現(xiàn)在干旱地區(qū)風(fēng)力傳輸有助于土壤對(duì)鍶的貢獻(xiàn)，這些揚(yáng)塵可能來(lái)源于本地源，也有可能是從亞洲橫跨太平洋遠(yuǎn)距離傳輸?shù)较耐牡耐獾卦?。Miller等[39]和Aberg[40]研究發(fā)現(xiàn)，靠近海岸區(qū)域大氣的87Sr/86Sr比值與海水中的87Sr/86Sr比值相近。Kanayama等[41]分析2000年日本Kosa現(xiàn)象時(shí)的主要元素、痕量元素和87Sr/86Sr，結(jié)果發(fā)現(xiàn)大氣氣溶膠中的這些組分含量增加，反映了亞洲沙塵暴對(duì)日本大氣氣溶膠的貢獻(xiàn)。目前有關(guān)鍶同位素單獨(dú)示蹤PM2.5來(lái)源的研究鮮見(jiàn)報(bào)道。

3　Pb-Sr-Nd同位素聯(lián)合示蹤

自然界中釹以集中同位素的混合物形式存在，其中有143Nd和144Nd。143Nd同位素是放射性衰變的產(chǎn)物，其半衰期為1060 億年[42]。在地球分異過(guò)程中釹及其母體釤(Sm) 均在地殼中得到富集，且釹的富集程度大于釤。這樣在以后的地質(zhì)歷史中，地殼中釹的放射成因同位素143Nd (其母體為147Sm) 的增長(zhǎng)速度將小于地幔釹中143Nd的增長(zhǎng)速度，因而含有Sm和Nd的地質(zhì)樣品的143Nd/144Nd比值隨時(shí)代增加[43,44]。一般以εNd=[(143Nd/144Nd)樣品/(143Nd/144Nd)球類隕石-1]×104表示釹同位素組成，通常認(rèn)為球類隕石的143Nd/144Nd值為0.512638[45]。目前并沒(méi)有在示蹤大氣氣溶膠污染源方面單獨(dú)應(yīng)用釹同位素的研究。當(dāng)前大氣污染形勢(shì)越發(fā)嚴(yán)峻，污染源類復(fù)雜多變，采用單一的源解析技術(shù)已難以滿足污染防治和環(huán)境管理的現(xiàn)實(shí)需要，因此采用多種同位素聯(lián)合示蹤污染源必將成為今后大氣污染源解析的趨勢(shì)。利用鉛、鍶、釹同位素聯(lián)合示蹤大氣污染源，可更好地區(qū)分大氣中主要人為污染源(如交通尾氣、金屬冶煉廠、燃煤、水泥廠等)，精確判斷PM2.5的來(lái)源，這是未來(lái)研究的趨勢(shì)，但迄今為止國(guó)內(nèi)外這方面的研究尚較少。

已有學(xué)者采用Pb-Sr、Sr-Nd及Pb-Sr-Nd同位素聯(lián)合示蹤技術(shù)對(duì)大氣中氣溶膠污染源進(jìn)行解析，獲得了一些成果。Grousset等[46]測(cè)定了自然塵源和潛在污染源的鉛、鍶、釹同位素組成，能很好地區(qū)分不同大氣顆粒物的來(lái)源，確定輸送路徑。為了更明確地區(qū)分不同工業(yè)源和交通排放源，Geagea等[47]利用鉛、鍶、釹3種同位素比值分析郊區(qū)和城市的大氣氣溶膠，鉛和釹同位素組成表明郊區(qū)受到郊區(qū)燃燒和鋼鐵廠的影響；而城市的大氣氣溶膠在盛行東北偏北風(fēng)時(shí)，受到鋼鐵廠、化學(xué)和生活焚燒爐、自然背景的共同作用，在盛行南風(fēng)時(shí)主要受到垃圾焚燒爐的影響。Lee等[48]使用鍶-釹同位素組成分析韓國(guó)2006年4月底的黃沙事件是否受到亞洲降塵的影響，結(jié)果表明2006年4月底黃沙事件的揚(yáng)塵粒子的主要來(lái)源是中國(guó)北方的毛烏素(Mu Us)沙漠。Kanayama等[49]測(cè)定TSP和粒徑< 5μm細(xì)顆粒物的鍶和釹同位素，根據(jù)Rb-Sr和Sr-Nd同位素相關(guān)圖能清楚分辨由于顆粒物粒徑變化的同位素特征，證實(shí)亞洲沙塵可能來(lái)源于中國(guó)的西北到中部地區(qū)(即從塔克拉瑪干沙漠到黃土高原)。Widory等[50]聯(lián)合鉛和鍶同位素來(lái)分析北京大氣氣溶膠中鉛和鍶的來(lái)源，206Pb/204Pb與1/Pb關(guān)系圖表明鉛精煉廠是主要污染來(lái)源，而206Pb/204Pb和87Sr/86Sr關(guān)系圖證實(shí)煤燃燒和水泥廠對(duì)大氣氣溶膠有很大影響。Guéguen等[51]利用鉛、鍶、釹同位素研究樹(shù)皮樣品指示的大氣污染，結(jié)果表明同一采樣點(diǎn)的氣溶膠與樹(shù)皮樣品有相似的同位素組成，說(shuō)明了工業(yè)和其他人為排放源對(duì)法國(guó)斯特拉斯堡(Strasbourg)和凱爾(Kehl)城市大氣環(huán)境的影響。利用多元同位素聯(lián)合示蹤技術(shù)可以很大程度上彌補(bǔ)單獨(dú)鉛同位素信息量不足、解析結(jié)果較粗糙的缺陷，對(duì)更加客觀準(zhǔn)確地識(shí)別污染源有重要意義，是今后重金屬同位素示蹤技術(shù)發(fā)展的方向。

4　結(jié)束語(yǔ)

(1) 同位素示蹤技術(shù)具有方法相對(duì)簡(jiǎn)單、結(jié)果準(zhǔn)確、能定性并定量地判斷PM2.5污染來(lái)源等優(yōu)點(diǎn)，隨著穩(wěn)定同位素測(cè)定技術(shù)的發(fā)展和成熟，在PM2.5污染源解析研究中的應(yīng)用前景廣泛。

(2) 國(guó)內(nèi)外研究較多采用單獨(dú)鉛同位素示蹤環(huán)境中重金屬的來(lái)源，但當(dāng)存在有兩個(gè)或多個(gè)污染源具有相似的鉛同位素組成時(shí)就無(wú)法準(zhǔn)確地對(duì)污染源進(jìn)行識(shí)別，需要借助其他同位素加以區(qū)分。目前大氣污染形勢(shì)越發(fā)嚴(yán)峻，污染源類復(fù)雜多變，采用多元同位素聯(lián)合示蹤技術(shù)必將成為今后PM2.5源解析的趨勢(shì)。

(3) 對(duì)于遠(yuǎn)距離傳輸?shù)腜M2.5污染來(lái)源解析，可結(jié)合同位素示蹤技術(shù)與美國(guó)國(guó)家海洋和大氣管理局(NOAA)開(kāi)發(fā)的后向氣團(tuán)軌跡分析模型，解析區(qū)域大氣PM2.5的遠(yuǎn)距離來(lái)源。

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Application of Pb-Sr-Nd Isotopic Tracing Technique in the Recognition and Analysis of PM2.5Pollution Sources

LIU Xian-rong, LIN Xiao-hui, YU Rui-lian, HU Gong-ren

(College of Chemical Engineering，Huaqiao University，Xiamen Fujian 361021 ,China)

PM2.5has increasingly caused public concern due to its serious impact on air quality and human health. The recognition of pollution sources to PM2.5is essential for making relevant policies, which could solve PM2.5pollution problems fundamentally. Based on the principles of Pb, Sr and Nd isotopes as tracers, the applications of Pb isotopic tracing combiningPb, Sr, Nd isotopic technique on recognizing and analyzing pollution sources of PM2.5were summarized in this paper. The combined isotopic tracing techniques of Pb, Sr and Nd were applied to distinguish and quantify the contributions of various pollution sources to PM2.5. Combining the air-mass backward trajectory modeling with isotopic tracing technique, the long-range transported sources to PM2.5was recognized and analyzed.

PM2.5；Pb-Sr-Nd isotopes；isotopic tracing；analysis of pollution sources

2016-03-29

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21377042，21477042)；福建省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(2014J01159)。

劉賢榮(1976-)，女，講師，從事污染控制方面的研究。

X820.1

A

1673-9655(2016)05-0055-05