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        過渡金屬與Ⅵ族元素化合物的類石墨烯結(jié)構(gòu)研究綜述

        2016-03-10 00:16:42廣東理工學(xué)院電氣工程系徐殿雙宮占霞
        電子世界 2016年24期
        關(guān)鍵詞:價帶塊體單層

        廣東理工學(xué)院電氣工程系 吳 瓊 徐殿雙 宮占霞

        過渡金屬與Ⅵ族元素化合物的類石墨烯結(jié)構(gòu)研究綜述

        廣東理工學(xué)院電氣工程系 吳 瓊 徐殿雙 宮占霞

        材料結(jié)構(gòu)的不同往往可以引起性質(zhì)上的改變,石墨烯就是通過維度的減少,實現(xiàn)優(yōu)良性質(zhì)的形成。對于其它材料的二維是否可以穩(wěn)定存在,并且性質(zhì)上是否改變尚不可知,目前對新型材料的探索處于初期階段,最可能實現(xiàn)二維材料穩(wěn)定存在的就是類石墨的層狀材料。過渡金屬與Ⅵ族元素化合物許多都是這種結(jié)構(gòu)的材料,本文主要對過渡金屬與Ⅵ族元素化合物的研究進行綜述。

        過渡金屬;二維材料;性質(zhì)

        1. 引言

        石墨烯是僅有一層碳原子構(gòu)成的單原子層材料,它是在石墨中剝離出來的,結(jié)構(gòu)上由三維變到二維。維度的減小,對其產(chǎn)生巨大的影響。已經(jīng)報道的石墨烯具有高的比表面積、高的楊氏模量、優(yōu)良的導(dǎo)電性質(zhì)等等超凡性質(zhì)[1]。但是石墨烯本身的帶隙為零,使得在制作器件方面受到限制,例如石墨烯制作的場效應(yīng)管有低的電導(dǎo)率。石墨烯這種低維度性質(zhì)的突變,引起了人們對二維材料的重視,其中包括金屬硫化物,過渡金屬氧化物以及其他二維混合物。過渡金屬硫化物MX2由六方晶格層狀的金屬原子(M)與夾在兩層之間的硫族元素原子(X)組成,以及相似結(jié)構(gòu)的過渡金屬與Ⅵ族元素的化合物。這些塊體本身具有與石墨相同的層狀結(jié)構(gòu),做出與石墨烯相似的二維新型材料可能性很高,所以可研究性很廣。

        2. 結(jié)構(gòu)性質(zhì)研究

        過渡金屬3D MX2硫化物構(gòu)成了非常有趣的一類材料。它們有許多重要的性質(zhì),如半導(dǎo)體、半金屬性、磁性、超導(dǎo)電性、電荷密度波。應(yīng)用在許多領(lǐng)域,包括潤滑劑、催化劑、超級電容器、太陽能電池、可充電電池系統(tǒng)[2-4]。層狀的過渡金屬硫化物類材料由兩個六方晶格構(gòu)成,MX2是典型的化學(xué)式,其中M代表過渡金屬元素,X代表硫族元素,結(jié)構(gòu)為三明治型,過渡金屬元素與硫族元素分列在不同的層級,以形成穩(wěn)定的形態(tài)。

        過渡金屬元素與硫族元素不同的排列,使得過渡金屬硫化物呈現(xiàn)半導(dǎo)體性質(zhì)(例如Mo、W)或者金屬性質(zhì)(例如Nb、Re)。MoS2是典型的過渡金屬硫化物,與石墨烯和氮化硼不同,MoS2的六方晶系是由Mo和S原子交替分層形成的(如圖1所示)[5-7]。

        圖1 MoS2結(jié)構(gòu)模型

        MoS2是重要的固體潤滑劑材料,還具有很大范圍的太陽能光譜,塊體MoS2還應(yīng)用在太陽能電池和光催化方面。具有寬的電子結(jié)構(gòu)良好的光學(xué)性質(zhì)。這些顯著的優(yōu)勢不同于零帶隙石墨烯,也不像氮化硼絕緣材料,塊體MoS2具有1.29eV間接帶隙的半導(dǎo)體材料。

        許多研究表明塊體MoS2做成層狀MoS2之后,可以使其變?yōu)?.90eV的直接帶隙半導(dǎo)體。單層MoS2不同的電子結(jié)構(gòu)以及少層MoS2這種獨特的光學(xué)性質(zhì),是由于MoS2導(dǎo)帶和價帶中d態(tài)電子引起的。

        圖2 MoS2、WS2塊體到單層能帶圖

        由圖2所示中可以看出塊體MoS2中價帶頂在Γ點,導(dǎo)帶底在K點,隨著層數(shù)的減少,價帶頂逐漸轉(zhuǎn)移到K點,在單層MoS2中導(dǎo)帶底與價帶頂均在K點,變?yōu)橹苯訋栋雽?dǎo)體。同樣可以從圖中看出,塊體WS2是間接帶隙的半導(dǎo)體,其中價帶頂在Γ點,導(dǎo)帶底在K點。隨著材料層數(shù)的減少,價帶頂不斷轉(zhuǎn)移,當形成WS2單層時,價帶頂與導(dǎo)帶底都在K點,形成直接帶隙半導(dǎo)體。由此可以看出過渡金屬硫化物隨著層數(shù)的不同,材料性質(zhì)發(fā)生變化。

        單層MoS2、WS2的穩(wěn)定存在,不僅引起了人們對過渡金屬硫化物的猜想,掀起了對MX2硫化物的研究熱潮。通過第一性原理計算發(fā)現(xiàn)不是所有的88種單層MX2化合物都可以自然狀態(tài)下穩(wěn)定存在,其中ZrS2、TiS2已經(jīng)合成出來[8]。根據(jù)Ataca et al.報道的穩(wěn)定性及電子結(jié)構(gòu)分析中提出44種結(jié)構(gòu)(如圖3所示)[8]。

        圖3 44種MX2結(jié)構(gòu)

        這些MX2化合物有半導(dǎo)體性質(zhì)、半金屬性質(zhì)以及不具有磁性的金屬性質(zhì)。其中塊體MX2過渡金屬氧化物(例如M=Sc,Cr,Mo,W;X=O)與過渡金屬硫化物不同,過渡金屬氧化物具有窄的禁帶寬度和低的帶邊電子密度。所有蜂窩狀的過渡金屬氧化物都是間接帶隙的半導(dǎo)體,過渡金屬硫化物大多都為直接帶隙半導(dǎo)體。單層MX2中M依次從Sc到W時,禁帶寬度不斷增大。單層MX2中X分別為O,S,Se,Te時,M依次從V到W得到的過渡金屬硫化物的禁帶寬度不會發(fā)生大的改變;金屬或者半導(dǎo)體性質(zhì)是由過渡金屬元素中d態(tài)電子與s態(tài)電子決定。

        3. 結(jié)語

        石墨烯的誕生引發(fā)人們對二維材料的研究熱潮,探索類石墨烯結(jié)構(gòu)的新型材料是當務(wù)之急,過渡金屬與Ⅵ族元素的化合物結(jié)構(gòu)與石墨相似,為層狀結(jié)構(gòu),對其二維結(jié)構(gòu)的研究引發(fā)什么的重視,并有許多以在理論上實現(xiàn)合成。對新型二維材料的探索尚屬開端,其它材料的研究依然有很廣的前景。

        [1]Geim,A.Nat.Mater.2007,6,183.

        [2]Laursen,A.B.;Kegnas,S.;Dahl,S.;Chorkendorff,I.Energy Environ. Sci.2012,5,5577.

        [3]Puthussery,J.;Seefeld,S.;Berry,N.;Gibbs,M.;Law,M.J.Am.Chem. Soc.2011,133,716.

        [4]Feng,J.;Sun,X.;Wu,C.Z.;Peng,L.L.;Lin,C.W.;Hu,S.L.;Yang,J. L.;Xie,Y.J.Am.Chem.Soc.2011,133,17832.

        [5]Todorova,T.;Prins,R.;Weber,T.J.Catal.2007,246,109.

        [6]Merki,D.;Hu,X.Energy Environ.Sci 2011,4,3878.

        [7]Li,Y.G.;Wang,H.L.;Xie,L.M.;Liang,Y.Y.;Hong,G.S.;Dai,H. J.J.Am.Chem.Soc.2011,133,7296.

        [8]Ataca,C.;Sahin,H.;Ciraci,S.J.Phys.Chem.C 2012,116,8983.

        吳瓊(1989—),女,碩士研究生,研究方向:控制理論與控制工程。

        徐殿雙(1987—),男,碩士研究生,研究方向:功能材料。

        宮占霞(1989—),女,碩士研究生,研究方向:控制理論與控制工程。

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