陳海玲,宋昕鴻,趙婷婷,陳　曦*

(1.泉州醫(yī)學高等專科學校　檢驗預防系，福建　泉州　362010；2.廈門華廈學院　檢驗科學與技術(shù)系，福建　廈門

361024；3.廈門大學　化學化工學院　化學系，譜學分析與儀器教育部重點實驗室，福建　廈門　361005)

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三維氮摻雜石墨烯對水中鉛和鎘的吸附

陳海玲1,宋昕鴻3,趙婷婷2,陳曦3*

(1.泉州醫(yī)學高等?？茖W校檢驗預防系，福建泉州362010；2.廈門華廈學院檢驗科學與技術(shù)系，福建廈門

361024；3.廈門大學化學化工學院化學系，譜學分析與儀器教育部重點實驗室，福建廈門361005)

摘要：采用多巴胺(DA)作為還原劑和功能化試劑，進行了氧化石墨烯的功能化，制備了三維結(jié)構(gòu)的氮摻雜石墨烯材料(rGO-DA)。與還原性氧化石墨烯(rGO)對比，rGO-DA具有更大的吸附容量。rGO-DA對Pb2+和Cd2+的吸附容量分別為91.4，43.5 mg/g?？疾炝宋綍r間、pH值、初始濃度對Pb2+和Cd2+吸附效果的影響。結(jié)果表明，rGO-DA對Pb2+和Cd2+吸附達到平衡的時間為120 min，最佳pH值為5.0。在Pb2+和Cd2+初始濃度小于30 μg/mL時，二者的吸附去除率分別為100%和87.7%。在吸附Pb2+，Cd2+后，rGO-DA可輕松從水體中移除。用HCl脫附，循環(huán)使用3次后，rGO-DA對Pb2+和Cd2+的吸附容量無明顯變化，可再生并重復使用。

關(guān)鍵詞：三維石墨烯；鉛；鎘；氮摻雜

鉛和鎘是強毒性的重金屬元素，易在人體內(nèi)長期蓄積，危害人體健康，是重要的環(huán)境污染物[1-2]。研究表明，鉛對神經(jīng)系統(tǒng)、骨骼造血機能、消化系統(tǒng)、男性生殖系統(tǒng)等均有危害；鎘能抑制體內(nèi)的各種巰基酶系統(tǒng)，使組織代謝發(fā)生障礙，也能損傷局部組織細胞，引起炎癥和水腫。因此，有效去除這些重金屬離子，減少其對環(huán)境的污染，是環(huán)境治理中重要的研究方向。含鉛、鎘廢水的常用處理方法主要有化學還原沉淀法、吸附法、過濾法、生物處理法以及光催化降解等[3-4]。吸附法是利用吸附材料將污水中的重金屬離子吸附，使重金屬離子與污水分離，然后通過洗脫或熱解吸附回收，實現(xiàn)重金屬離子分離的方法。吸附法因具有低成本、易操作、無二次污染等優(yōu)點，是去除污水中重金屬的一種重要的物理化學方法。吸附法的關(guān)鍵在于吸附劑的選擇。在重金屬離子的吸附凈化方法中，常用的吸附劑主要有活性炭[5]、沸石[6]、金屬氧化物[7-8]和高分子樹脂[9]等。活性炭、沸石廉價易得，但吸附容量小，速度慢；高分子樹脂雖然吸附能力較強，但價格較為昂貴。

石墨烯是一種新型的二維碳納米材料,其間的碳碳鍵以sp2形式相互連接，性質(zhì)穩(wěn)定，因具有大的比表面積、優(yōu)異的生物化學性能等獨特性質(zhì)，在重金屬離子[10-16]和有機污染物[17-22]吸附等領(lǐng)域展現(xiàn)了優(yōu)異的特性。氧化石墨烯是石墨烯的衍生物，具有良好的水溶性和化學活性，其表面含有大量的羥基、環(huán)氧基、羧基和羰基等活性基團[23]，為高性能吸附提供了豐富的吸附位點。但氧化石墨烯在水中容易分散，在進行污染物的吸附之后，難以從水體中有效回收，造成吸附凈化過程繁雜，甚至導致對環(huán)境的其它負面影響[24]。

環(huán)境友好的三維疏松多孔吸附材料在固相萃取、氣體吸附、污染物的吸附等方面已展示出較好的性能[25-27]。本文以多巴胺鹽酸鹽作為還原劑和氮源，通過水熱合成方法[28]，制備獲得具有特殊三維網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)的氮摻雜功能化石墨烯(3D rGO-DA)，該材料除了具備二維石墨烯的優(yōu)點之外，還具有疏松多孔、密度小、機械性強、導電性能好等特點。在合成中，多巴胺和氧化石墨烯通過苯環(huán)共軛等作用，使氧化石墨烯在還原的同時，交聯(lián)成為三維立體石墨烯。同時，多巴胺類似于支架，進一步撐開了石墨烯之間的距離，使得三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)具有更大的表面積。同時具有電負性的多巴胺通過靜電、螯合等作用有效吸附重金屬離子[29]，進一步提高了對重金屬離子的吸附效率。除此之外，3D rGO-DA還可以輕松從水體中移除，避免對環(huán)境的二次污染。同時可以利用簡單的鹽酸洗脫將材料進行脫附，從而實現(xiàn)材料的重復使用。

1實驗部分

1.1儀器與試劑

原子吸收分光光度計(AA-7000，日本島津公司)，掃描電子顯微鏡(Hitachi S4800，日本日立公司)，超聲波清洗器(KQ-200KDE，昆山超聲儀器有限公司)，電熱恒溫鼓風干燥箱(DGG-9023A，上海森信實驗儀器有限公司)，冷凍干燥機(美國Labconco公司)，水熱合成反應(yīng)釜(20 mL，西安常儀儀器設(shè)備有限公司)，酸度計(FE 20，梅特勒-托利多國際貿(mào)易(上海)有限公司)、電子天平(ME 104，梅特勒-托利多國際貿(mào)易(上海)有限公司)，單道數(shù)字可調(diào)微量移液器(PL型，北京吉爾森科技有限公司)，超純水系統(tǒng)(Simplicity，密理博中國有限公司)。

氧化石墨烯水溶液(GO，2 mg/mL，太原市翊和翔科技有限公司)，多巴胺鹽酸鹽(DA，99%，Alfa-Aesar公司)，其他試劑均為分析純，實驗用水為超純水(18.2 MΩ·cm)。

圖1　吸附過程示意圖Fig.1　Diagram of adsorption process

1.2實驗方法

3D rGO-DA的制備：利用前期三維氮摻雜石墨烯的合成方法[30]，準確移取15.00 mL GO水溶液(1 mg/mL)于20 mL反應(yīng)釜中，用1 mol/L NaOH溶液調(diào)至pH 8.0，加入等質(zhì)量比的DA粉末。將反應(yīng)釜置于超聲波清洗器中超聲40 min，180 ℃烘箱中反應(yīng)12 h。反應(yīng)結(jié)束后，冷卻至室溫，依次用無水乙醇、水沖洗，液氮冷卻，冷凍干燥機冷凍24 h，得到3D rGO-DA。并按相同步驟合成無其他材料摻雜的還原型氧化石墨烯(rGO)。

吸附實驗：在室溫下，將一定質(zhì)量的rGO或3D rGO-DA(約10 mg)分別置于25 mL 200 μg/mL的Pb2+,Cd2+溶液中(pH 5.0)，于搖床上(150 r/min)振蕩一定時間后，取出吸附材料，用火焰原子吸收分光光度法測定二者濃度，吸附過程示意見圖1。材料的吸附容量按公式[31]進行計算:qe=(C0-Ct)V/m。 式中，qe為吸附容量(mg/g)，C0、Ct分別為吸附前、吸附某時刻的離子濃度(mg/mL)，V為吸附液的體積(mL)，m為吸附材料的質(zhì)量(g)。

圖2　GO水溶液(A)、凍干前3D rGO-DA(B)、凍干后3D rGO(C)與3D rGO-DA尺寸圖(D)Fig.2　Photographs of GO solution(A)，3D rGO-DA before lyophilization(B)，measurement of 3D rGO (C) and 3D rGO-DA (D) after lyophilization

2結(jié)果與討論

2.1多巴胺的作用

在水熱合成過程中，多巴胺(DA)起著十分重要的作用。作為鄰苯二酚衍生物，DA在水熱合成中形成聚多巴胺。聚多巴胺能有效地與GO的活性基團相互作用，其作用力比GO與水溶液間的范德華力和氫鍵作用力強，從而在GO片層中通過共價交聯(lián)，形成3D結(jié)構(gòu)的石墨烯材料。另外，作為還原劑，DA聚合的同時使得GO還原，交聯(lián)形成三維立體結(jié)構(gòu)的rGO-DA。同時，DA還作為功能化試劑，提供氮摻雜原子，在水熱過程中生成了氮摻雜石墨烯材料。從圖2的表觀尺寸圖可以看出，相同質(zhì)量GO(15 mg)合成的三維材料rGO-DA(圖2D)的比表面積明顯大于rGO(圖2C)。實驗發(fā)現(xiàn)，保持GO與DA質(zhì)量比(1∶1)不變，15 mL GO溶液中加入質(zhì)量分別為7.5，15，30 mg的DA時，所獲得三維 rGO-DA的體積隨著DA質(zhì)量的增大而增加。這主要是由于合成過程中，多巴胺類似于支架，進一步撐開了石墨烯之間的距離，使得三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)具有更大的比表面積。實驗選擇GO與DA的質(zhì)量比為1∶1，所制備得到的3D rGO-DA作為Pb2+、Cd2+的吸附材料。

2.2rGO-DA的形貌表征

利用水熱法制備獲得的3D rGO-DA經(jīng)冷凍干燥，可實現(xiàn)形貌的固定，利用掃描電子顯微鏡(Scanning electron microscope，SEM)對其進行形貌表征。如圖3所示，3D rGO-DA材料之間層層重疊，交聯(lián)成三維多孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，且其形如多孔的海綿，有明顯的褶皺，孔徑分布在幾微米到幾十微米之間。這種三維疏松結(jié)構(gòu)可以增加3D rGO-DA的比表面積，增大其對Pb2+和Cd2+的吸附能力。

2.3吸附時間對3D rGO-DA吸附Pb2+及Cd2+的影響

分別在25 mL 200 μg/mL的Pb2+，Cd2+溶液中加入一定量的rGO和3D rGO-DA(約10 mg)，按“1.2”方法考察這兩種材料在不同吸附時間內(nèi)對Pb2+，Cd2+溶液的吸附量。

由圖4可知，rGO和3D rGO-DA對Pb2+和Cd2+的吸附容量均隨著時間的延長而增加。3D rGO-DA在前90 min內(nèi)吸附速率較快，隨后吸附速率趨緩，在120 min時達到平衡。這是由于在吸附開始的階段，3D rGO-DA表面存在大量的吸附活性位點，水溶液中的金屬離子有較大的機會占據(jù)這些位點。隨著吸附時間的增加，3D rGO-DA表面的吸附活性位點大部分已被占據(jù)，空余的吸附活性位點大量減少，對溶液中的金屬離子來說，吸附競爭變得激烈。已吸附的金屬離子所帶的正電荷也對水溶液中的金屬離子產(chǎn)生排斥力，進一步加大了溶液中金屬離子被吸附的難度，吸附速率逐漸降低，最終達到平衡。rGO對二者的吸附速率均較平緩，在360 min時對Pb2+的吸附不再明顯增加，在420 min時對Cd2+的吸附達到平緩。本實驗選擇3D rGO-DA對Pb2+，Cd2+的吸附時間為120 min。

從圖4還可看出，3D rGO-DA對Pb2+，Cd2+的吸附容量明顯高于rGO。在120 min時，3D rGO-DA對Pb2+，Cd2+的吸附容量分別為91.4，43.5 mg/g，而rGO對二者的吸附容量分別為12.3，7.0 mg/g。這主要是因為3D rGO-DA比rGO具有更大的比表面積，另一方面，3D rGO-DA摻雜了多巴胺，可通過靜電、螯合等作用更有效地吸附Pb2+，Cd2+。3D rGO-DA與其他碳材料對Pb2+，Cd2+的吸附對比見表1。

表1　不同吸附劑對Pb2+和Cd2+吸附容量的比較

圖5　pH值對rGO-DA吸附Pb2+和Cd2+容量的影響Fig.5　Effects of pH value on adsorption capacities of 3D rGO-DA for Pb2+ and Cd2+

2.4溶液pH值對吸附的影響

溶液的pH值是影響吸附過程的重要因素[36]?？紤]到3D rGO-DA在環(huán)境水樣(包括工業(yè)污水、海水和江水等)中的實際應(yīng)用，實驗考察了3D rGO-DA在pH 4.0～9.0條件下對水樣中Pb2+，Cd2+的吸附情況。將3D rGO-DA材料置于水樣中，于搖床上150 r/min 振搖120 min后，利用原子吸收法檢測水樣中Pb2+，Cd2+的濃度。如圖5所示，在pH值較低的水樣中，3D rGO-DA的吸附容量較低。隨著水樣pH值的增加，3D rGO-DA對Pb2+，Cd2+的吸附量明顯增加。pH 5.0時，3D rGO-DA對Pb2+,Cd2+的吸附量達到最大。當pH值大于6.0時，其吸附容量急劇下降。出現(xiàn)這一現(xiàn)象的原因可能是溶液pH值較低時，溶液中H+的濃度和活性較大，能與Pb2+，Cd2+形成競爭吸附，導致較低的吸附率;隨著pH值的增大，H+的濃度降低，吸附劑表面的負電荷增加，有利于金屬離子吸附在吸附劑的活性點上[37]，故吸附容量不斷增大。而當pH>6.0時，會引起Pb2+，Cd2+的水解[38]，所以吸附容量急劇下降。本實驗選擇pH 5.0作為最佳吸附酸度。

圖6　初始濃度對Pb2+和Cd2+去除率的影響Fig.6　Effects of initial concentration on Pb2+and Cd2+ removal efficiency

2.5Pb2+，Cd2+濃度對去除率的影響

水體中Pb2+，Cd2+的吸附去除率與3D rGO-DA的加入量有密切關(guān)系。實驗考察了10 mg的3D rGO-DA 對不同濃度Pb2+，Cd2+的吸附去除效果。在25 mL水樣中，Pb2+，Cd2+的初始濃度分別為5，10，30，50，100，200，500 μg/mL，隨著溶液Pb2+,Cd2+初始濃度的增加，3D rGO-DA對Pb2+，Cd2+的吸附效率呈下降趨勢。當溶液濃度低于30 μg/mL時，10 mg的3D rGO-DA對Pb2+，Cd2+的去除效果較好，分別達到100%和87.7%(對應(yīng)的吸附量分別為75 μg Pb2+/mg 3D rGO-DA和65.8 μg Cd2+/mg 3D rGO-DA)。當溶液中Pb2+，Cd2+的濃度大于100 μg/mL時，去除率小于50%。由此可見，Pb2+，Cd2+的初始濃度較低時，3D rGO-DA功能化基團能夠有效迅速地與離子發(fā)生作用，隨著離子濃度的增加，由于吸附飽和，溶液中過量的Pb2+，Cd2+只能處于游離的水合離子狀態(tài)，故吸附效率呈遞減趨勢。因此3D rGO-DA比較適合于濃度小于30 μg/mL的含Pb2+，Cd2+的污水處理。

2.6吸附材料的循環(huán)實驗

實驗對3D rGO-DA吸附金屬離子的循環(huán)性能進行了考察。3D rGO-DA在200 μg/mL的Pb2+或Cd2+水溶液中吸附2 h后取出，置于25 mL 0.1 mol/L HCl溶液中振蕩6 h以脫附吸附的金屬離子，然后進行下一次吸附實驗。結(jié)果顯示，連續(xù)使用3次后的3D rGO-DA對Pb2+和Cd2+仍有較好的吸附效果，吸附容量分別為87.0，39.7 mg/g，和初始相比變化較小。這主要是由于3D rGO-DA經(jīng)冷凍干燥處理后，其三維多孔形貌得到有效固定，吸附實驗后可簡單從溶液中取出并進行脫附實驗，經(jīng)循環(huán)使用后仍能有效保持多孔性和機械穩(wěn)定性。實驗結(jié)果也說明3D rGO-DA具有一定的重復使用性能，且脫附處理簡單，材料損失較小。

3結(jié)論

本文利用氧化石墨烯含有大量的羥基、環(huán)氧基、羧基和羰基等活性基團的特性，以多巴胺為氮源，制備了三維氮摻雜的石墨烯材料3D rGO-DA，合成方法簡單。3D rGO-DA對水中的Pb2+和Cd2+具有較高的吸附效率，且吸附材料容易從水中直接回收，避免對環(huán)境的二次污染。用鹽酸脫附后，3D rGO-DA對Pb2+和Cd2+的吸附容量變化不大，有望在含鉛、鎘的污水處理中推廣。

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Absorption of Pb2+and Cd2+in Water Using 3D Nitrogen-doped GrapheneCHEN Hai-ling1,SONG Xin-hong3,ZHAO Ting-ting2,CHEN Xi3*

(1.Department of Inspection and Preventive Medicine,Quanzhou Medical College,Quanzhou362010,China;

2.Department of Science and Technology for Inspection of Xiamen Huaxia University,Xiamen361024,China;

3.Department of Chemistry and the MOE Key Laboratory of Spectrochemical Analysis & Instrumentation,

College of Chemistry and Chemical Engineering,Xiamen University,Xiamen361005,China)

Abstract：An approach was presented for the preparation of 3D nitrogen-doped graphene(3D rGO-DA) using dopamine(DA) as both reductant and functionalizing agents.Compared with reduced graphene oxide(rGO),the 3D rGO-DA shows an excellent absorption ability toward Pb2+and Cd2+.The adsorption capacities of 3D rGO-DA toward Pb2+and Cd2+were found to be 91.4 mg/g and 43.5 mg/g,respectively.The effect factors,including adsorption times,pH values and initial concentrations of Pb2+and Cd2+,were studied.Adsorption time of 120 min and pH 5.0 was found to be the suitable condition for Pb2+and Cd2+adsorption.The removal efficiency of Pb2+and Cd2+reached maximum value of 100% and 87.7% at the initial concentration lower than 30 μg/mL,respectively.After 3 cycle absorption/desorption,the 3D rGO-DA still remained an excellent absorptive capacity,and could be easily removed from water with HCl after adsorption process,indicating its applicability in the water purification.

Key words：3D graphene;Pb2+;Cd2+;nitrogen-doped

中圖分類號：O657.3；O614.433

文獻標識碼：A

文章編號：1004-4957(2015)12-1348-06

doi:10.3969/j.issn.1004-4957.2015.12.003

通訊作者：*陳曦，教授，研究方向：化學與生物傳感器研究與應(yīng)用，Tel:0592-2184530，E-mail:xichen@ xmu.edu.cn

基金項目：廈門市科技局高校創(chuàng)新項目(3502Z20143025)；國家自然科學基金項目(21375112)；福建省教育廳2014年福建省高等學校教師國內(nèi)訪問學者項目

收稿日期：2015-07-08；修回日期：2015-07-28