唐方東 趙 超 何林鋒 徐一鶴 陸小軍

（上海市計量測試技術(shù)研究院 上海 201203）

氣載放射性碘監(jiān)測儀參考響應測量方法

唐方東 趙 超 何林鋒 徐一鶴 陸小軍

（上海市計量測試技術(shù)研究院 上海 201203）

環(huán)境中氣載放射性碘監(jiān)測儀參考響應的測量標準為131I放射性參考源，以濾網(wǎng)、活性炭濾紙和活性炭濾盒集成組成的放射性碘采集器為源載體，采用Na131I放射性溶液與硫酸鐵反應產(chǎn)生氣態(tài)碘，并模擬環(huán)境采樣流速采集氣載131I；采用實驗方法標定高純鍺γ譜儀對以放射性碘采集器為源載體的131I放射源的探測效率，據(jù)此測定131I放射性參考源的活度，作為現(xiàn)場校準用的測量標準。初步的實驗結(jié)果表明，氣載碘放射性監(jiān)測儀參考響應的校準是可行的。

氣載放射性碘，參考響應，碘采集器，測量標準

131I是人工放射性核素，核反應堆裂變產(chǎn)物之一。碘的放射性同位素有125I、129I、131I，環(huán)境中氣載放射性碘的監(jiān)測主要針對來源于核設(shè)施釋放的131I，監(jiān)測結(jié)果可為核設(shè)施放射性物質(zhì)釋放量、核反應堆運行情況的評估、暴露人群所受輻射劑量及其健康風險的估算提供參考數(shù)據(jù)，并可為核事故狀態(tài)下采取必要的應對措施提供參考依據(jù)，而監(jiān)測結(jié)果的準確有賴于可靠的量值溯源。

環(huán)境中氣載放射性碘的監(jiān)測方法有兩種[1?4]：一是采用氣載放射性碘監(jiān)測儀進行實時監(jiān)測，二是用空氣采樣器采樣后對采樣濾紙作能譜測量。氣載放射性碘監(jiān)測儀器采用由濾網(wǎng)、活性炭濾紙和活性炭濾盒集成組成的放射性碘采集器，與采樣泵連接，氣流通過采集器時放射性碘被采集，探測器安裝在貼近采集器的位置，對放射性碘作γ實時測量。監(jiān)測時采樣空氣的體積等于采樣流量與時間的乘積，儀器測得的放射性活度值與采樣空氣體積之比即為采樣空氣中放射性碘的體積活度。

儀器的計數(shù)來源于γ射線與探測器作用產(chǎn)生的信號，經(jīng)測量標準刻度后轉(zhuǎn)換為放射性活度。儀器扣除本底后的讀數(shù)與測量標準量值之比為儀器的參考響應。

1 測量標準

1.1 參考源的選擇

氣載放射性碘監(jiān)測的主要對象是131I核素，環(huán)境空氣中的131I核素以多種形態(tài)存在，包括氣態(tài)或氣溶膠態(tài)的元素碘、非元素無機碘和有機碘，其中主要為元素碘、非元素無機碘。儀器監(jiān)測時采用濾網(wǎng)、活性炭濾紙和浸漬活性炭濾盒的組合進行采集，當氣流通過采樣器時，各種形態(tài)的131I分別被濾網(wǎng)、濾紙、活性炭吸附（浸漬），分布在采樣器各組成部分的不同深度，分布的形成與吸附劑的形態(tài)和氣體的溫濕度、流速等因素有關(guān)[2]。

對于氣載放射性碘監(jiān)測儀參考響應的測量標準，GB/T13162-1991《環(huán)境中氣載放射性碘監(jiān)測設(shè)備》規(guī)定[1]：“應使用具有適當幾何形狀并和擬測的特定同位素相應的固體源”，并且“源的幾何形狀和發(fā)射譜應盡可能與裝置所用捕集部件相近。對于非選擇性監(jiān)測儀可用131I或它的等效同位素進行”。GB/T7165.4-2008《氣態(tài)排出流（放射性）活度連續(xù)監(jiān)測設(shè)備第4部分：放射性碘監(jiān)測儀的特殊要求》規(guī)定[4]：“為了在型式試驗期間確定參考響應，參考源應是擬測碘同位素蒸汽及碘的化學形態(tài)的已知體積活度的空氣，與收集介質(zhì)具有相同物理形態(tài)的已知活度的同類固體源可用于傳遞標準”。

目前國內(nèi)尚無直接測量氣體放射性活度的測量標準，對于氣載放射性碘監(jiān)測儀參考相應的現(xiàn)場校準，采用131I核素的固體參考源作為測量標準具有可行性，保持實際監(jiān)測時與刻度校準時測量條件的一致是保證測量結(jié)果準確的關(guān)鍵因素之一，校準氣載放射性碘監(jiān)測儀器參考響應的測量標準為131I核素放射性活度標準，以濾網(wǎng)、活性炭濾紙和浸漬活性炭濾盒組成的碘采集器為源載體，用131I放射性溶液制備氣態(tài)放射性碘，與環(huán)境中采樣相近的流速采集131I至參考源載體內(nèi)，使得參考源131I核素的分布近似于實際測量，131I參考源的放射性活度采用γ能譜測量方式準確測定。

1.2 參考源的制備

應用如下化學反應，用131I放射性溶液制備氣態(tài)放射性碘：

反應在密閉體系中進行，反應溫度≥80 °C，生成的單質(zhì)碘升華為氣體，隨氮氣氣流引入容積約為1m3的密封儲存箱體（碘室）內(nèi)。用NaI和NaOH溶液作為吸收液收集反應產(chǎn)生的氣態(tài)碘，以分光光度法測定碘的產(chǎn)生率[5?6]，實驗結(jié)果顯示，通過上述化學反應氣態(tài)碘的產(chǎn)生率在74%–85%。

表1 氣態(tài)碘的產(chǎn)生率Table 1 Generation ratio of gaseous iodine.

為減少氣態(tài)碘的凝華，碘室內(nèi)加熱至60 °C，以20–30 L·min?1的采樣流速從碘室內(nèi)采集131I核素至碘采集器中。實驗結(jié)果顯示，反應生成的氣態(tài)碘在輸送至碘室和從碘室中采集的過程中，由于溫度的降低，超過80%的氣態(tài)碘凝華，并且容器和管道對碘存在吸附作用。在采樣流速20 L·min?1、采集時間10min的條件下，由1MBq的131I溶液，可以制備活度約為10kBq的參考源。改變131I放射性溶液的量（活度）可以制備不同活度的參考源。該種方法制備的參考源，其131I來源于空氣采樣，與實時監(jiān)測樣品一致，采樣流速接近且更具代表性。

1.3 參考源的刻度

γ能譜測量為相對測量方法，因此需要確定其對以碘采集器為源載體參考源的探測效率[7]。用131I放射性溶液(Na131I)自行制備點狀源，在γ譜儀上準確測定其活度。制備點源的Na131I溶液的重量設(shè)為W，測得的活度值為A，則放射性溶液的比活度為A1= A/W；重量為W1、放射性比活度為A1的131I放射性溶液均勻分布在直徑與采樣器內(nèi)徑一致(?=42mm)的濾紙上，則濾紙源的活度為A0=W1×A1。

將濾紙源在γ譜儀上按照碘采集器內(nèi)腔的長度范圍，以5mm的間隔逐次進行測量，γ譜儀對濾紙源的探測效率按式(1)計算：

式中，ε為365 keV全能峰效率；N為全能峰總計數(shù)；A為經(jīng)過衰變修正的濾紙源活度；k為131I 特征365keV γ射線的發(fā)射率(81.2%)；T為測量活時間。

γ譜儀對采集器中不同深度處131I的探測效率是不一致的，所以γ譜儀對采集器中的131I平均探測效率取決于131I的分布以及譜儀對采集在不同深度處131I的探測效率[2,8]。GBT 14584-1993《空氣中碘-131的取樣與測定》[2]中給出了不同采樣條件（采樣流速、環(huán)境濕度）下的分布參數(shù)取值范圍，并定義對不同深度處131I采集效率與探測效率之積求和所得值為ηcou·ηcol值，綜合反應濾盒的采集效率與譜儀對其探測效率。由譜儀對濾紙源的測量值計算高純鍺γ譜儀對碘采集器狀參考源的ηcou·ηcol值[2,8]，見表2。

表2 高純鍺γ譜儀對碘采集器的ηcou·ηcol值Table 2 ηcou·ηcol value of HPGe gamma spectrometer for 131I samples.

ηcou·ηcoll值測定后，即可以γ能譜測量方式準確測定碘采集器為源載體的131I參考源放射性活度。

2 參考響應的現(xiàn)場測量方法

氣載放射性碘監(jiān)測儀在非采樣條件下對未使用過的碘采集器讀數(shù)，得到本底值N0，然后將131I參考源取代碘采集器，安置在相應位置，得到儀器的讀數(shù)平均值，參考源的活度為As，則氣載放射性碘監(jiān)測儀的參考響應為：

由于131I核素的半衰期僅為8.05d，所以計算參考響應R時，As需作衰變修正：

式中，As為校準測量時參考源的活度值；As0為參考源刻度時的活度值；λ為131I核素的衰變常數(shù)，λ= ln2/T1/2；Δt為參考源刻度至校準測量間隔的時間。

3 結(jié)語

氣載碘放射性監(jiān)測儀參考響應測量的關(guān)鍵在于測量標準，本項研究通過氧化還原反應由Na131I溶液制備氣態(tài)碘，儲存在密封的箱體內(nèi)，模擬環(huán)境監(jiān)測方法將碘氣載放射性碘采集至碘采集器中，作為

131I參考源；采用實驗方法確定γ譜儀對以碘采集器為源載體的131I參考源的探測效率，由此測定參考源131I活度值，作為氣載放射性碘監(jiān)測儀參考響應的測量標準。初步的實驗結(jié)果表明，氣載碘放射性監(jiān)測儀參考響應的校準是可實現(xiàn)的。

1 國家技術(shù)監(jiān)督局. GB/T13162-1991, 環(huán)境中氣載放射性碘監(jiān)測設(shè)備[S]. 北京: 中國標準出版社, 1992

State Bureau of Technical Supervision. GB/T13162-1991, In the environment of airborne radioactive iodine monitoring equipment[S]. Beijing: China Standard Press, 1992

2 國家環(huán)境保護局, 國家技術(shù)監(jiān)督局. GB/T14584-1993,空氣中碘-131的取樣與測定[S]. 北京: 中國標準出版社, 1994

State Environmental Protection Bureau, State Bureau of Technical Supervision Sampling. GB/T14584-1993, Sampling and measurement of iodine-131 in air[S]. Beijing: China Standard Press, 1994

3 國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗檢疫總局. GB/T7165.1-2005, 氣態(tài)排出流（放射性）活度連續(xù)監(jiān)測設(shè)備第1部分：一般要求[S] . 北京: 中國標準出版社, 2005

State Administration of Quality Supervision, Inspection and Quarantine. GB/T7165.1-2005, Gaseous effluents (radioactive) equipment Part I: general requirements for continuous monitoring activity[S]. Beijing: China Standard Press, 2005

4 國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗檢疫總局. GB/T7165.4-2008, 氣態(tài)排出流（放射性）活度連續(xù)監(jiān)測設(shè)備第4部分: 放射性碘監(jiān)測儀的特殊要求[S]. 北京: 中國標準出版社, 2008

State Administration of Quality Supervision, Inspection and Quarantine. GB/T7165.4-2008, Gaseous effluents (radioactive) equipment Part Ⅳ: particular requirements for continuous monitoring of activity of radioactive iodine monitors[S]. Beijing: China Standard Press, 2008

5 Awtrey A D, Connick R E. The absorption spectra of I2, I3?, I?, IO3?, S4O6= and S2O3=, heat of the reaction I3?= I?+ I2[J]. Journal of the American Chemical Society, 1951, 73(4): 1842–1843

6 呂仁江, 尹泳一. I3?= I?+ I2平衡常數(shù)測定的微型實驗研究[J]. 高師理科學刊, 1998, 18(4): 86–88

LYU Renjiang, YIN Yongyi. Experimental study on the determination of micro I3?= I?+ I2equilibrium constant[J]. Normal Science Journal, 1998, 18(4): 86–88

7 劉明健, 郭慶元. 空心圓柱體131I 取樣濾盒γ探測效率刻度法[J]. 核電子學與探測技術(shù), 2001, 21(1): 56–58

LIU Mingjian, GUO Qingyuan. The method of γ detecting efficiency for hollow cylinder used in131I sampling[J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2001, 21(1): 56–58

8 哈繼錄, 張超, 甘霖, 等. 空氣中131I 的取樣和測量方法的研究[J]. 輻射防護, 1992, 12(4): 260–265

HA Jilu, ZHANG Chao, GAN Lin, et al. Study on method of sampling and measurement of131I in the air[J]. Radiation Protection, 1992, 12(4): 260–265

CLC TL929, R144

Measurement of reference response for gaseous radioactive iodine monitoring equipment

TANG Fangdong ZHAO Chao HE Linfeng XU Yihe LU Xiaojun

(Shanghai Institute of Measurement and Testing Technology, Shanghai 201203, China)

Background: Environment gaseous radioactive iodine monitoring is important for nuclear power plant safety.131I reference source is used as the measurement standard of reference response for environment gaseous radioactive iodine monitoring equipment, which uses glass fibrous filter, active carbon filter and impregnated activated carbon filter cartridge as carriers. Purpose: It is essential to calibrate the reference response for gaseous radioactive iodine monitoring equipment to ensure accurate gaseous radioactive iodine monitoring. Methods: Gaseous radioactive iodine was produced from Na131I solution with ferric sulfate through redox reaction, and collected under environment sampling condition for preparing the131I reference source. The detection efficiency of high-purity germanium gamma spectrometer for131I in collection device was determined. Therefore, the131I reference source was prepared and quantified as a reference standard for field calibration. Results: The experimental results show that the activity of the131I reference source will be about 10 kBq while the 1 MBq Na131I solution is prepared to get it, the radioactivity value could be adjusted by regulating the activity of the Na131I solution. The detection efficiency of gamma spectrometer for131I reference source ranged from 4.90% to 6.82%, while the distribution parameter changed from 0.09 mm?1to 0.34 mm?1. Conclusion: The preliminary experiment shows good practicability of proposed method for the calibration of reference response for gaseous radioactive iodine monitoring equipment.

Gaseous radioactive iodine, Reference response, Iodine collection device, Measurement standard

TL929，R144

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.050301

質(zhì)檢公益性行業(yè)科研專項(No.201210044)、上海市科委科研計劃(No.12DZ2293802)資助

唐方東，男，1964年出生，1985年畢業(yè)于復旦大學放射化學專業(yè)，教授級高工，主要從事放射性計量學研究工作1

2014-08-11，

2014-11-21