王 雨 王洪立 賀林峰 魏國海 郝麗杰 劉蘊韜 韓松柏 陳東風

（中國原子能科學研究院 核物理研究所 北京 102413）

能量選擇法中子照相技術(shù)

王 雨 王洪立 賀林峰 魏國海 郝麗杰 劉蘊韜 韓松柏 陳東風

（中國原子能科學研究院 核物理研究所 北京 102413）

能量選擇中子照相是近年來新興的中子照相技術(shù)，具有廣泛的潛在應用前景。介紹了能量選擇中子照相技術(shù)的基本原理，比較分析了機械速度選擇器法、雙晶單色器法、飛行時間法以及超鏡和晶體過濾器結(jié)合法4種獲取單色中子束的方法。介紹了能量選擇中子照相技術(shù)在增強圖像對比度、應力測量、織構(gòu)分析以及相變過程研究等方面體現(xiàn)的優(yōu)異特性和應用潛力。

中子照相，能量選擇，應力，織構(gòu)，相變

傳統(tǒng)的中子照相技術(shù)利用“白光”中子束對物體進行透射成像[1–6]，探測樣品內(nèi)部的成分和結(jié)構(gòu)信息。近年來，三維斷層掃描成像、實時成像、相位襯度成像、暗場成像、極化中子成像以及能量選擇成像等先進的中子照相技術(shù)[7–9]得到了快速發(fā)展。其中，能量選擇照相技術(shù)利用單色中子束進行成像，能夠獲取常規(guī)中子照相方法難以獲取的信息，在眾多領域中有著非常廣泛的應用前景[10–13]，尤其適用于Fe(bcc, fcc)、Al、Ni、Cu、Zr、Pb等具有明顯布拉格邊效應的工程材料。本文從基本原理、實現(xiàn)方法、應用領域和發(fā)展趨勢等方面對該技術(shù)進行介紹和分析。

1 基本原理

能量選擇中子照相的光路如圖1所示，與傳統(tǒng)方法相比，其最顯著的特點是采用單色中子束并利用了布拉格邊效應。入射單色中子束的波長和晶格間距dhkl滿足布拉格定律，即：

圖1 能量選擇中子照相光路示意圖Fig.1 Energy selective neutron radiography schematic diagram.

圖2 多晶材料Fe(bcc, fcc)、Al、Ni、Cu、Zr、Pb等工程材料的布拉格邊效應Fig.2 Bragg edge effect of the Fe(bcc, fcc), Al, Ni, Cu, Zr and Pb polycrystalline material.

2 實驗方法

如圖1所示，與傳統(tǒng)中子照相系統(tǒng)設備相比，除了能量選擇中子照相方法使用單色器系統(tǒng)外，其他裝置基本一致。目前能夠?qū)χ凶訉崿F(xiàn)單色的儀器方法主要有機械速度選擇器[14–16]、雙晶單色器[17]、飛行時間方法(Time of Flight, TOF)[18]以及超鏡和晶體結(jié)合[19]的方法。

2.1 機械速度選擇器方法

如圖3所示，機械速度選擇器的基本結(jié)構(gòu)由轉(zhuǎn)子和螺旋形葉片組成，轉(zhuǎn)子是繞自身旋轉(zhuǎn)的圓柱，相互平行的螺旋形葉片安在轉(zhuǎn)子表面，螺旋角為α，葉片中心之間的間距為D，葉片厚度為d。由于葉片的表面涂有中子吸收材料，當中子穿過速度選擇器時，如果碰到葉片壁就會被吸收。機械速度的轉(zhuǎn)速ω直接決定了透射中子束的波長λ，表示為：

式中，?為普朗克常量；L為機械速度選擇器的長度；m為中子質(zhì)量。對于特定的速度選擇器，其L和α是固定的，?和m也是常量，因此選擇的波長λ與ω的乘積為常數(shù)C，是機械速度選擇器的一個參數(shù)，轉(zhuǎn)子的轉(zhuǎn)速和波長成反比，即：

圖3 機械速度選擇器的結(jié)構(gòu)示意圖(a)和實物圖(b)Fig.3 Schematic diagram (a) and picture (b) of velocity selector.

機械速度選擇器的透射率可以表示成機械速度選擇器葉片窗口距離(D?d)與葉片中心間距D的比值，即透射率T：

其中：

式中，R是機械轉(zhuǎn)子半徑；N是葉片的數(shù)目。速度選擇器的波長分辨可以表示為：

由式(5)可見，可以通過兩種方式[19]提升機械速度選擇器的波長分辨：一、減少透射窗的空間尺寸(D?d)，但是這樣會降低透射率；二、增加轉(zhuǎn)子的半徑R或者葉片的角度螺旋角α。但增加R也會降低透射率，而增加α，在選擇同樣波長的情況下必須提高轉(zhuǎn)速，嚴重降低了速度選擇器的使用壽命。通常，通過改變速度選擇器的中心轉(zhuǎn)軸和入射中子束之間的夾角β來調(diào)節(jié)有效的螺旋角度，此時，從而調(diào)整波長分辨。

目前，機械速度選擇器的波長分辨能力通常為5%–30%，相對較低，但是中子束流強度較高，能夠極大地減少測量時間，適用于大多對波長分辨要求不高的實驗。

2.2 雙晶單色器法

雙晶單色器系統(tǒng)的光路設計如圖4所示。其基本原理是基于晶體的布拉格衍射，對于單晶的某一晶面間距為dhkl的晶面，通過旋轉(zhuǎn)單晶晶面與束流方向的角度來選擇波長，晶體的嵌鑲度直接影響波長分辨。在雙晶單色器系統(tǒng)中，兩塊單晶的材料和嵌鑲度相同，第一塊晶體的作用是單色出需要使用的具有一定波長分辨的單色波長，第二塊單晶的作用是將束流方向調(diào)整到與中子束入射方向一致。

由于所用晶體的嵌鑲度較小，一般雙晶單色器能夠?qū)崿F(xiàn)1%–10%適中的波長分辨。該方法適用于開展對能量分辨要求較高的實驗，如基于布拉格邊原理測量應變/應變。但是，使用該方法，中子束通量一般較低，測量時間較長。

圖4 雙晶單色器中子照相的示意圖(a)和實物圖(b)Fig.4 Schematic diagram (a) and picture (b) of double-crystal monochromator.

2.3 飛行時間方法

散裂源的中子束本身就是脈沖的，也可以使用斬波器將反應堆中子束調(diào)制為脈沖形式。如圖5[18]所示，一束脈沖中子飛行一段距離后，由于不同能量的中子的飛行速度不同，到達終點的時間Δt將不同，因此可以根據(jù)中子的飛行時間Δt選擇探測器開始記錄的時間，達到選擇某一能量的中子的目的，記錄持續(xù)的時間tg和使用的波長決定了波長的分辨。記錄的開始和結(jié)束可以通過帶快門的CCD (Charge-coupled Device)相機來實現(xiàn)。飛行時間方法的波長分辨一般在0.1%?1%，相比能夠?qū)崿F(xiàn)最高的波長分辨。

圖5 飛行時間方法示意圖Fig.5 Method of the time of flight

2.4 超鏡和晶體過濾器結(jié)合單色法

如圖6[20]所示，對于一個多色中子束，首先使用單晶過濾器過濾，只允許波長高于λ1的中子通過。然后再使用超鏡過濾器過濾，只允許波長低于λ2(λ1＜λ2)的中子束通過，這樣最終選擇的中子束波長分布在λ1?λ2之間。這種新興的方法目前還處于嘗試階段，本底較高等不利方面還在進一步優(yōu)化中。

圖6 超鏡和晶體過濾器結(jié)合單色法示意圖Fig.6 Bragg-supermirror filtering.

3 研究應用方向

使用單一能量的中子束開展能量選擇中子照相，能夠在微觀尺寸上獲取晶格參數(shù)的一些結(jié)構(gòu)信息，使得該方法在對比度提高、應力分布、織構(gòu)分析以及相變過程研究等領域中有著非常可觀的應用前景，目前在以上幾個研究方向都已經(jīng)開展了初步實驗，得到了比較理想的實驗結(jié)果。

3.1 提高對比度

中子照相成像品質(zhì)的主要參數(shù)包括空間分辨率和對比度。分辨率主要取決于裝置的準直比L/D和探測系統(tǒng)的分辨。而對比度則主要取決于樣品本身對中子的吸收和散射，這兩部分都與中子能量直接相關(guān)。因此，可以根據(jù)測試對象的不同選擇不同能量的中子進行成像實驗，獲取更高的對比度信息。

Kockelmann等[21]利用ISIS的ENGIN-X工業(yè)譜儀，基于飛行時間方法，對鐵-銅圓柱體進行了成像研究。當使用0.4nm的單色中子（超過了兩種材料的布拉格截斷邊）時，鐵銅的對比度很差，幾乎不能區(qū)分兩相邊界，如圖7(a)所示。通過比較分析Fe和Cu兩種材料的布拉格邊曲線，分別選擇Cu(220)晶面對應的布拉格邊前后的波長0.2508nm和0.2595nm進行兩次成像，并將兩幅圖像進行除法處理，能夠得到對比度明顯增強的信息，如圖7(b)所示。再分別選擇Fe(112)晶面對應的布拉格邊前后的波長0.2279nm和0.2390nm分別成像，然后做除法處理，同樣能夠得到對比度增強的信息，如圖7(c)所示?？傊梢酝ㄟ^能量選擇照相方法選擇特殊波長的中子進行成像，然后結(jié)合數(shù)據(jù)處理，能夠獲取傳統(tǒng)“白光”中子束照相方法難以區(qū)分的兩相或多相材料的復雜結(jié)構(gòu)信息。

圖7 不同波長中子照射下的Fe-Cu圓柱體中子成像圖Fig.7 Radiographic images of an iron and copper cylinder.

3.2 應力分布

在中子散射測量應力的方法中，通過峰位的漂移來計算晶格間距的變化，繼而確定彈性應變及應力分布。使用能量選擇照相方法，通過逐步改變單色中子波長來確定材料的各個布拉格邊，通過這些布拉格邊位置對應的波長以及布拉格法則（如式(1)所示）來確定晶面間距dhlk。通過比較分析應力狀態(tài)下晶面間距和無應力狀態(tài)下晶面間距的變化來獲取彈性應變，再計算應力分布：

但是需要注意的是，中子透射成像方式獲得的布拉格邊是整個樣品沿著中子束方向即整個樣品厚度的平均效果，因此這種方法更適合應用于平面或者是近似于二維分布的樣品。

如圖8[22]所示，實驗樣品是一個厚度為12mm的鐵素體鋼材料，孔的周圍經(jīng)過冷孔擠壓強化處理。通過能量選擇法中子照相對該樣品進行了應力分布測試，結(jié)果如圖8(b)所示。這種冷孔擠壓強化處理的方法在航空工業(yè)中非常常見，通過照相方法能夠?qū)@種處理方式在材料周圍產(chǎn)生的應力分布進行全局的判斷，進而評估該處理方式對材料疲勞壽命的影響。處理后的孔周圍的壓力和張力分布是工程上十分感興趣的科學問題之一，具有廣泛的應用前景。

圖8 孔擠壓處理后的12 mm厚鋼板殘余應力分布Fig.8 Variation of the residual elastic strain in a cold expanded hole in a 12-mm-thick steel plate.

3.3 織構(gòu)分析

一個多晶材料的樣品，其內(nèi)部的晶面分布是隨機的，與入射中子束的夾角也是隨機分布的，因此將有許多晶面能夠同時滿足布拉格散射條件，因此其散射截面可以看成是這些發(fā)生布拉格散射的晶面共同作用的結(jié)果，表示為：

對于織構(gòu)材料而言，式(7)中需要引入一個新的參數(shù)R(βhlk)，用來描述晶面的擇優(yōu)取向，其中：

所有和入射束成βhlk的晶面族都能發(fā)生布拉格散射，因此具有織構(gòu)材料的散射截面可表示[23]為：

Josic等[11]在德國HMI所的CONRAD設備上使用雙晶單色器方法對中子進行單色，對如圖9(a)所示的不銹鋼焊接樣品進行了能量選擇中子照相測試分析。選擇的波長為0.29?0.44nm，間距0.0025nm進行成像，樣品沿著中子束流方向的厚度為11.2mm。其中焊接材料的光成像以及中子波長分別為0.34nm、0.38nm、0.40nm和0.44nm的中子照相結(jié)果如圖9所示。0.44 nm中子成像的焊接部分與沒有焊接的部分幾乎沒有區(qū)別，原因是0.44 nm已經(jīng)超出了Fe的最大布拉格邊波長，所有晶面不再發(fā)生散射，全部的信息是來源于厚度的吸收衰減。而其它中子成像圖像上均可以見到針狀的紋理結(jié)構(gòu)，通過與光學圖像的對比分析可見這些針狀結(jié)構(gòu)的紋理方向幾乎與焊接方向垂直，初步認為是材料在焊接后的冷卻過程中發(fā)生了結(jié)晶。進一步分析發(fā)現(xiàn)，不同波長的成像圖其不同區(qū)域之間的對比度信息不同，初步判斷認為是區(qū)域性的織構(gòu)造成的，如式(9)所示。

圖9 不銹鋼焊接樣品中子成像圖 (a) 光成像，(b) 0.34nm，(c) 0.38nm，(d) 0.40nm，(e) 0.44nmFig.9 Maps of attenuation coefficients (Σ) of the welded steel sample.(a) Optical imaging, (b) 0.34nm, (c) 0.38nm, (d) 0.40nm, (e) 0.44nm

Josic等[11]為了進一步對樣品的織構(gòu)進行分析，在樣品上取三個不同的方形區(qū)域，如圖10(a)所示分別Pos1、Pos2和Bulk，并給出三個區(qū)域的吸收截面隨著波長變化的分布曲線，如圖10(b)所示?？梢钥闯?，Pos1和Pos2分別在波長0.40nm和0.3425nm出現(xiàn)峰值，這也解釋了圖9(b)中子圖像的對比度與圖9(d)中子圖像對比度完全相反的現(xiàn)象。Pos1的吸收截面峰值出現(xiàn)在中子波長為0.40nm的地方，即此處發(fā)生了相對較多的散射，而根據(jù)材料本身晶體結(jié)構(gòu)參數(shù)特征以及布拉格散射原理，只有晶面(111)（對應的布拉格邊波長為0.4169nm）能夠發(fā)生散射，因此Pos1在0.4nm波長處的峰值可以判定為晶面(111)與入射中子束約成16°擇優(yōu)分布的結(jié)果。同樣Pos2的吸收峰出現(xiàn)在0.3425nm，小于晶面(111)的布拉格邊波長0.4169nm，同時也小于晶面(200)的布拉格邊波長0.36105nm，所以此處的峰值可以認為是晶面(111)與入射中子束約成35°擇優(yōu)分布或者是晶面(200)與入射中子束約成18°擇優(yōu)分布的結(jié)果，也可能是兩者的共同貢獻，進一步的分析可以通過斷層掃描成像方式開展。

圖10 焊接處標示區(qū)域內(nèi)樣品中子衰減系數(shù)隨波長的變化Fig.10 Map of attenuation coefficients (Σ) at an arbitrary wavelength with marked regions.

可以看見，通過能量選擇照相方法能夠?qū)碗s材料的結(jié)構(gòu)信息進行研究分析，獲取常規(guī)中子照相難以獲取的織構(gòu)信息，并且能夠無損地檢測材料的區(qū)域性織構(gòu)信息，與散射方法相結(jié)合，能夠更全面地獲取材料的織構(gòu)分布信息，是輔助材料制備工藝優(yōu)化的有效手段。

3.4 相變過程研究

應用能量選擇照相方法能夠精確確定布拉格邊的位置，同時結(jié)合像素探測器較高的計數(shù)統(tǒng)計效率，再配以使用一些簡單靈活的樣品環(huán)境，使得能夠應用該技術(shù)開展原位相變過程的研究。

EN24是一種高強度的不銹鋼材料，其性能的優(yōu)劣直接決定于熱處理過程。Santisteban等[22]使用能量選擇照相方法研究了合金材料EN24鋼從奧氏體(γ相)到貝氏體(α相)的相變過程，如圖11所示。不銹鋼樣品經(jīng)過830 °C的奧氏體化處理后，直接放到由兩個管式爐構(gòu)建的溫度為380 °C的溫度場中，并通過氣冷的方式冷卻，同時開展原位的能量選擇法中子照相實驗，研究實時的相變過程。在放入380 °C的溫度場后開始記錄，圖11為實驗開始后5s、3.4min、7.7min以及23.9min的數(shù)據(jù)，從圖11中可以明顯地看出，隨著時間的變化，EN24鋼奧氏體特征(200)對應的布拉格邊下降幅度逐漸減少，(111)晶面對應的布拉格邊的幅度也在之間降低，而同時出現(xiàn)了一個新的布拉格邊，對應的是貝氏體相的(110)晶面。經(jīng)過23.9min后，不銹鋼已經(jīng)基本從奧氏體轉(zhuǎn)變成貝氏體了。

圖11 EN24不銹鋼材料從溫度830 °C降到380 °C過程中全截面變化Fig.11 Total cross-section of EN24 steel at 380 °C after austenisation at 830 °C.

能量選擇照相方法可以實現(xiàn)較高的能量和空間分辨能力，同時借助中子強穿透的性能，配以簡單的樣品環(huán)境，能夠開展原位的相變過程研究，獲取相變的時間過程等重要的信息，輔助功能性材料制備工藝的優(yōu)化。

4 結(jié)語

通過以上分析可以看出，能量選擇照相方法可以根據(jù)實際的實驗需求來選擇使用不同類型的單色器對中子束進行單色，再應用多晶材料的布拉格邊效應開展成像實驗分析，進而獲取材料的結(jié)構(gòu)參數(shù)信息，在區(qū)分兩相或者多相等復合材料的界面、應力分布、織構(gòu)分析以及原位觀察相變過程等眾多研究領域中有著廣泛的應用前景，是一項有潛在應用價值的實驗技術(shù)。

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CLC TL99, O571.56

Energy-selective neutron radiography

WANG Yu WANG Hongli HE Linfeng WEI Guohai HAO Lijie LIU Yuntao HAN Songbai CHEN Dongfeng

(Department of Nuclear Physics, China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)

Background: A new method, energy selective neutron radiography, has been presented to be an advanced technique for determination of the crystalline structures in engineering materials. Numerous studies about the advanced technique were reported by the international well-known neutron scattering research centers. Purpose: The aim is to master the basic principles, instrument configuration optimization scheme and the application field. Methods: We analyzed the basic principles of the energy selective neutron radiography, compared different methods for achieving the monochrome neutron beam, and presented the application field which showed the data analysis methods. Results: When achieving the monochrome neutron beam, the velocity selector could get a much higher intensity but with a coarse resolution, the time of flight (TOF) method could get a much better resolution but with a lower intensity, and by using the double crystal method, the intensity and the resolution could realize the balance. So this technique could be used to enhance the in image contrast, measure the residual stress distribution, analysis the texture and study the phase transition of the materials. Conclusion: Energy selective neutron radiography is a very valuable experimental technique, which has an important application prospect.

Neutron radiography, Energy selection, Stress, Texture, Phase transition

TL99，O571.56

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.050201

國家重點基礎研究發(fā)展計劃項目(No.2010CB833106)資助

王雨，男，1985年出生，2014年于中國原子能科學研究院獲博士學位，凝聚態(tài)物理專業(yè)，中子散射方向

陳東風，E-mail: dongfeng@ciae.ac.cn，韓松柏，E-mail: hansongbai@126.com

2014-01-06，

2014-04-15