楊延棟，黃 京，韓曉宇，張 亮，張樹(shù)軍，彭永臻，4*（.哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 50090；.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，北京 00049；.北京城市排水集團(tuán)有限責(zé)任公司科技研發(fā)中心，北京 000；4.北京工業(yè)大學(xué)，北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 000）

一體式厭氧氨氧化工藝處理高氨氮污泥消化液的啟動(dòng)

楊延棟1，黃 京2，韓曉宇3，張 亮3，張樹(shù)軍3，彭永臻1，4*（1.哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150090；2.中國(guó)科學(xué)院大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100049；3.北京城市排水集團(tuán)有限責(zé)任公司科技研發(fā)中心，北京 100022；4.北京工業(yè)大學(xué)，北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境恢復(fù)工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100022）

利用新型固定生物膜一活性污泥反應(yīng)器處理實(shí)際污泥消化液，通過(guò)接種短程硝化污泥和厭氧氨氧化生物膜填料，逐漸提高進(jìn)水氨氮濃度并控制溶解氧濃度在0.11～0.42mg/L，系統(tǒng)在65d內(nèi)實(shí)現(xiàn)了短程硝化-厭氧氨氧化反應(yīng)的啟動(dòng).反應(yīng)器系統(tǒng)穩(wěn)定運(yùn)行階段具有良好的污染物去除效果，進(jìn)水COD和氨氮濃度為921和1120.8mg/L，COD、氨氮和總氮去除率分別為66.8%，99.0%和94.4%，總氮去除負(fù)荷為0.27kgN/（m3?d）.試驗(yàn)表明采取逐步提高進(jìn)水中消化液比例的策略，有利于一體式厭氧氨氧化工藝的快速啟動(dòng).進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)同時(shí)存在厭氧氨氧化和反硝化的脫氮途徑，對(duì)總氮去除的貢獻(xiàn)率分別為67.4%～91.1%和8.9%～32.6%.

污泥消化液；自養(yǎng)脫氮；一體化反應(yīng)器；厭氧氨氧化工藝

城市污泥厭氧消化技術(shù)具有回收能源、有效減量等優(yōu)點(diǎn)，在污泥穩(wěn)定化處理中得到較為廣泛的應(yīng)用［1］.常規(guī)污泥厭氧消化技術(shù)的污泥含固率約為3%～5%，使得設(shè)備體積龐大，建設(shè)費(fèi)用投資高，因此目前研究的熱點(diǎn)是高含固污泥（進(jìn)泥含固率在10%左右）的厭氧消化技術(shù).該技術(shù)在提高產(chǎn)氣率和處理負(fù)荷的同時(shí)，也可解決常規(guī)厭氧消化存在的上述缺陷［2］.但是，該技術(shù)產(chǎn)生的污泥消化液中氨氮和有機(jī)物的濃度較之普通污泥厭氧消化液顯著提高，處理難度進(jìn)一步增加.污泥厭氧消化技術(shù)的研究和應(yīng)用中，對(duì)厭氧消化的終產(chǎn)物之一的污泥消化液的重視程度不夠，處理和處置技術(shù)不夠完善［3］，針對(duì)高含固污泥厭氧消化的脫水液的處理工藝和技術(shù)的研究仍然較少.目前污水處理廠多是將其回流到前端進(jìn)行處理，高氨氮的消化液直接回流會(huì)增加15%～25%的進(jìn)水氨氮負(fù)荷［4］，降低城市污水處理廠的出水水質(zhì).因此面對(duì)更高濃度氨氮及COD的高含固污泥的消化液，單獨(dú)收集處理，減少其對(duì)污水處理設(shè)施的沖擊以及提高系統(tǒng)氮處理負(fù)荷，是污水處理廠發(fā)展高含固污泥厭氧消化技術(shù)處理污泥亟需解決的問(wèn)題.

目前污泥消化液處理工藝和技術(shù)主要包括硝化反硝化工藝和厭氧氨氧化工藝等.厭氧氨氧化工藝與傳統(tǒng)的硝化反硝化工藝相比，無(wú)需外加碳源，耗氧量低，可顯著降低運(yùn)行費(fèi)用；無(wú)需酸堿中和試劑，污泥產(chǎn)量少，避免二次污染.因此研究并應(yīng)用厭氧氨氧化工藝和技術(shù)，有助于高效經(jīng)濟(jì)地實(shí)現(xiàn)污泥消化液中氮污染物的去除.

污泥消化液的水質(zhì)特點(diǎn)適宜應(yīng)用厭氧氨氧化工藝進(jìn)行處理.消化液溫度和氨氮濃度較高，氨氮和堿度比例合適，有利于實(shí)現(xiàn)短程硝化［5］，從而實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的厭氧氨氧化脫氮.目前關(guān)于厭氧氨氧化工藝處理污泥消化液的研究主要集中在序批式反應(yīng)器（SBR）或一體化工藝中，污泥形式以顆粒污泥或生物膜為主［6］.目前的短程硝化-厭氧氨氧化工藝存在著顆粒污泥流失和生物膜傳質(zhì)效果差等亟待解決的技術(shù)難題.

固定生物膜-活性污泥（IFAS）系統(tǒng)將活性污泥與生物膜相結(jié)合，可發(fā)揮活性污泥高效傳質(zhì)、生物膜有效持留微生物的優(yōu)勢(shì).本試驗(yàn)選用推流式小試IFAS反應(yīng)器，研究一體化短程硝化-厭氧氨氧化工藝處理高含固污泥厭氧消化產(chǎn)生的污泥消化液，探索新型推流式IFAS反應(yīng)器形式的一體化厭氧氨氧化工藝在高氨氮廢水處理中的快速啟動(dòng)和穩(wěn)定運(yùn)行.

1 材料與方法

1.1 反應(yīng)器及接種污泥

試驗(yàn)用反應(yīng)裝置如圖1所示，新型推流式IFAS反應(yīng)器為有機(jī)玻璃制成，反應(yīng)器流態(tài)為推流式.反應(yīng)器有效容積為180L，共分為6個(gè)格室.沉淀池為豎流式沉淀池，容積為36L.曝氣采用空氣泵與剛玉曝氣頭，進(jìn)水及污泥回流由蠕動(dòng)泵控制.

圖1 新型推流式IFAS反應(yīng)器流程Fig.1 schematic diagram of the novel plug-flow IFAS reactor

新型推流式IFAS反應(yīng)器同時(shí)接種短程硝化絮體污泥與厭氧氨氧化生物膜.兩者均取自高碑店污水廠某高氨氮廢水厭氧氨氧化SBR中試反應(yīng)器.該反應(yīng)器具有絮體污泥和生物膜兩種污泥形式，氮處理負(fù)荷為0.3kgN/（m3?d）.新型推流式IFAS反應(yīng)器接種該反應(yīng)器的絮體污泥和表面有紅色生物膜的海綿填料，接種后反應(yīng)器的初始活性污泥污泥濃度為6000mg/L，填料填充比為8%.

1.2 消化液的水質(zhì)特點(diǎn)

試驗(yàn)用污泥消化液為大連市某污水處理廠的污泥消化后的脫水濾液.該污水處理廠采用中溫厭氧消化工藝處理污泥，進(jìn)泥含固率為10%.消化后污泥采用離心機(jī)進(jìn)行脫水.脫水液水質(zhì)指標(biāo)如下: N-N=（1120.8±129.0）mg/L， COD=（921± 83）mg/L， P-P=（20.9±7.9）mg/L， pH=（7.88± 0.32），堿度=（5900±514）mg/L.

1.3 啟動(dòng)策略與運(yùn)行參數(shù)

接種污泥后反應(yīng)器首先采用模擬廢水作為進(jìn)水，該廢水通過(guò)向高碑店污水廠二沉出水中投加NH4Cl和NH4HCO3配制.處理效果穩(wěn)定后，進(jìn)水改為城市污水與消化液的混合廢水（消化液比例分別為25%，50%和100%）.在進(jìn)水氨氮濃度提高的同時(shí)相應(yīng)延長(zhǎng)水力停留時(shí)間，保持進(jìn)水氨氮負(fù)荷基本不變.試驗(yàn)過(guò)程中各階段反應(yīng)器的進(jìn)水水質(zhì)與運(yùn)行參數(shù)如表1所示.各階段反應(yīng)器中溫度均控制在28～32℃.試驗(yàn)過(guò)程中除出水懸浮物帶來(lái)的污泥流失外未主動(dòng)排泥，系統(tǒng)污泥齡在45d以上.

1.4 檢測(cè)手段

表1 試驗(yàn)各階段反應(yīng)器的進(jìn)水水質(zhì)與運(yùn)行參數(shù)Table 1 Influent and operational parameters of the bioreactor in each phase

2 結(jié)果與討論

2.1 反應(yīng)器的啟動(dòng)

反應(yīng)器啟動(dòng)過(guò)程中，逐步提高進(jìn)水中消化液的比例，馴化功能菌，提高其對(duì)水質(zhì)的適應(yīng)性.運(yùn)行期間反應(yīng)器進(jìn)出水COD、氮素變化如圖2所示.階段Ⅰ，反應(yīng)器進(jìn)水水質(zhì)同接種SBR中試反應(yīng)器，進(jìn)水NH4+-N濃度為280.2mg/L，COD濃度為39mg/L，10d后系統(tǒng)處理效果達(dá)到穩(wěn)定.隨后階段II和階段Ⅲ進(jìn)水采用城市污水與消化液的混合污水，消化液的比例分別為25%和50%，進(jìn)水NH4+-N濃度分別為325.1mg/L和604.2mg/L， COD濃度分別為339mg/L和511mg/L，第25d后系統(tǒng)處理效果達(dá)到穩(wěn)定，出水N-N和TN濃度平均值分別為3.1mg/L和32.4mg/L.

系統(tǒng)在第III階段穩(wěn)定運(yùn)行15d后，即第40d反應(yīng)器開(kāi)始直接處理消化液原液.運(yùn)行20d后系統(tǒng)處理效果達(dá)到穩(wěn)定，用于一體化自養(yǎng)脫氮的新型推流式IFAS反應(yīng)器成功啟動(dòng)，對(duì)COD、N-N和TN表現(xiàn)出良好去除效果.

圖2 試驗(yàn)各階段進(jìn)出水COD和氮素濃度變化Fig.2 Variations of influent and effluent COD and nitrogen concentrations in different phases

在厭氧氨氧化早期研究與應(yīng)用中，一般僅能接種厭氧氨氧化菌豐度較低的普通活性污泥，導(dǎo)致厭氧氨氧化反應(yīng)器啟動(dòng)緩慢.荷蘭鹿特丹DokHaven污水廠的ANAMMOX反應(yīng)器工程，啟動(dòng)時(shí)間長(zhǎng)達(dá)3.5年［8］.奧地利Strass水廠的DEMON工藝啟動(dòng)時(shí)間為0.5年［9］.北京高碑店污水廠厭氧氨氧化中試啟動(dòng)時(shí)間為0.5～1年［10］.隨著厭氧氨氧化工藝的推廣與應(yīng)用，接種已有工程中的Anammox菌強(qiáng)化反應(yīng)器的啟動(dòng)已成為可能.瑞士Glarnerland污水廠通過(guò)接種厭氧氨氧化顆粒污泥實(shí)現(xiàn)了DEMON工程的快速啟動(dòng)［9］.本試驗(yàn)中通過(guò)接種短程硝化污泥和厭氧氨氧化生物膜，65d成功啟動(dòng)了處理消化液的新型推流式IFAS反應(yīng)器.因此通過(guò)接種適量的Anammox菌，可縮短Anammox反應(yīng)器的啟動(dòng)時(shí)間，有利于該工藝的工程化推廣和應(yīng)用.

由圖2可知，提高進(jìn)水中消化液的比例時(shí)（d10、d20、d41），通過(guò)延長(zhǎng)水力停留時(shí)間保持進(jìn)水氨氮負(fù)荷基本不變，仍觀察到出水N和TN的突然提高，運(yùn)行3～5d后，出水N和TN濃度逐漸降低，TN去除率提高.說(shuō)明消化液的水質(zhì)條件會(huì)使反應(yīng)器中功能菌的活性下降，但經(jīng)馴化后各功能菌可逐漸適應(yīng)水質(zhì)條件，活性得到恢復(fù).消化液中的高濃度氨氮、進(jìn)水懸浮物、有機(jī)物和有毒物質(zhì)都可能對(duì)AOB和Anammox菌的活性產(chǎn)生不利影響［6，11］.本試驗(yàn)中，進(jìn)水C/N和SS濃度均較低，反應(yīng)器中污泥濃度維持在6000～7000mg/L之間，因此進(jìn)水中的COD和懸浮物對(duì)微生物活性影響有限.反應(yīng)器中最高游離氨濃度為9.2mg/L，低于AOB的抑制閾值［12］，因此游離氨也不是造成反應(yīng)器去除效果波動(dòng)的主要因素.Joss等［12］報(bào)道了消化液有毒物質(zhì)對(duì)AOB活性的抑制作用，消化液中的難降解COD也可能對(duì)系統(tǒng)產(chǎn)生不良影響［13］，因此消化液中的有毒物質(zhì)對(duì)AOB和Anammox菌的抑制作用可能是出水NH4+和TN濃度上升的原因.如果直接采用消化液原液?jiǎn)?dòng)，水質(zhì)條件的劇烈變化對(duì)功能菌的抑制作用更強(qiáng)，功能細(xì)菌恢復(fù)活性所需的時(shí)間也更長(zhǎng)，導(dǎo)致啟動(dòng)時(shí)間的延長(zhǎng)甚至啟動(dòng)失敗.

2.2 系統(tǒng)污染物去除性能及穩(wěn)定性

當(dāng)進(jìn)水采用消化液原液時(shí)（第IV階段），系統(tǒng)對(duì)COD、NH4+-N和TN表現(xiàn)出良好的去除效果.處理效果穩(wěn)定后（60～70d）出水COD濃度平均值為306mg/L，去除率為66.8%.出水NH4+-N和TN濃度平均值分別為11.5mg/L和63.9mg/L，去除率分別為99.0%和94.4%.出水PO43--P濃度平均值為12.4mg/L，去除率為40.5%.試驗(yàn)結(jié)果表明利用一體化厭氧氨氧化工藝可實(shí)現(xiàn)污泥消化液的高效脫氮.進(jìn)水中的COD對(duì)厭氧氨氧化菌活性未見(jiàn)顯著抑制作用.系統(tǒng)出水磷酸鹽濃度仍較高，可通過(guò)投加藥劑進(jìn)行化學(xué)沉淀實(shí)現(xiàn)磷酸鹽的高效去除.

試驗(yàn)過(guò)程中，反應(yīng)器內(nèi)絮體污泥濃度穩(wěn)定，而生物膜對(duì)厭氧氨氧化菌具有很強(qiáng)的持留能力，因此反應(yīng)器中污泥含量穩(wěn)定.試驗(yàn)過(guò)程中出水N濃度保持在較低水平，平均值為3.4mg/L，表明反應(yīng)器中AOB和Anammox菌的活性基本匹配.同時(shí)較低的NO2-濃度也不利于NOB的生長(zhǎng).此外本試驗(yàn)中的運(yùn)行參數(shù)如低DO和較高的游離氨也有利于抑制NOB的活性.NOB活性的抑制是穩(wěn)定的短程硝化-厭氧氨氧化自養(yǎng)脫氮的關(guān)鍵之一.本試驗(yàn)中，系統(tǒng)出水NO3-濃度始終在較低水平（平均值為23.1mg/L）.在運(yùn)行第55d測(cè)定了反應(yīng)器中絮體污泥的比耗氧呼吸速率，結(jié)果與接種短程硝化污泥的對(duì)比見(jiàn)表2.與接種污泥相比，運(yùn)行55d后反應(yīng)器中AOB和NOB的比耗氧呼吸速率均有所提高.但長(zhǎng)期運(yùn)行后反應(yīng)器中NOB活性仍然很低，比耗氧呼吸速率僅為AOB的11%，說(shuō)明本系統(tǒng)中NOB的活性得到了持續(xù)有效的抑制.此外當(dāng)進(jìn)水中含有有機(jī)物時(shí)，異養(yǎng)菌的增殖也可能對(duì)系統(tǒng)的穩(wěn)定產(chǎn)生不利影響.試驗(yàn)中雖然觀察到異養(yǎng)菌活性的提高，比耗氧呼吸速率由接種污泥的6.21增至24.13mgO2/（gVSS?h），但并未對(duì)AOB的活性產(chǎn)生不利影響，由此可知在合適的C/N比和有機(jī)負(fù)荷下，異養(yǎng)菌、AOB和Anammox菌可以共存于同一系統(tǒng)中.由上述分析可知本系統(tǒng)具有良好的穩(wěn)定性.

表2 比耗氧呼吸速率（mgO2/（gVSS?h））Table 2 Results of SOUR （mgO2/（gVSS?h）） test

試驗(yàn)過(guò)程中反應(yīng)器TN容積負(fù)荷、去除負(fù)荷和去除率如圖3所示.試驗(yàn)過(guò)程中反應(yīng)器TN去除負(fù)荷為0.16～0.30kgN/（m3?d），在第Ⅳ階段，進(jìn)水總氮負(fù)荷和總氮去除負(fù)荷分別為0.29和0.27kgN/（m3?d）.目前國(guó)外報(bào)道的厭氧氨氧化處理消化液的研究中氮容積負(fù)荷大多在0.04～1.2kgN/（m3?d）之間［9，12，14］.本試驗(yàn)中氮容積負(fù)荷相對(duì)偏低.由圖2可知，系統(tǒng)出水主要為氨氮，亞硝酸濃度基本為零，說(shuō)明本系統(tǒng)中氨氮好氧氧化過(guò)程為TN去除的限速步驟.已報(bào)道的一體化厭氧氨氧化反應(yīng)器中DO多控制在0.05～1.5mg/L之間［6］，而本試驗(yàn)中反應(yīng)器中DO為0.12～0.42mg/L. AOB的氧半飽和常數(shù)為0.22～0.56mg/L［15］，AOB 和Anammox菌仍未發(fā)揮其最大活性，通過(guò)提高DO氨氧化速率仍可進(jìn)一步增加其活性，從而提高總氮去除負(fù)荷.

圖3 反應(yīng)器TN進(jìn)水和去除負(fù)荷、去除率及DO變化Fig.3 Variation of TN loading rate， removal rate， removal efficiency and DO concentration

2.3 系統(tǒng)脫氮途徑分析

根據(jù)張樹(shù)軍等［16］的研究，在不投加外碳源情況下，通過(guò)短程硝化反硝化途徑處理污泥消化液時(shí)系統(tǒng)總氮實(shí)際去除率只有9%～11%.而本實(shí)驗(yàn)中TN去除率為94.4%，說(shuō)明系統(tǒng)內(nèi)有顯著的自養(yǎng)脫氮過(guò)程，厭氧氨氧化菌活性良好.

試驗(yàn)過(guò)程中系統(tǒng)硝態(tài)氮生成量占氨氮去除量的百分比ΔNO3--N/ΔNH4+-N的變化如圖4所示.試驗(yàn)過(guò)程中ΔNO3--N/ΔNH4+-N平均值為2.35%，顯著小于一體式厭氧氨氧化工藝的理論值11%［17］，說(shuō)明反應(yīng)器中同時(shí)存在反硝化作用.試驗(yàn)用污泥消化液COD濃度為921mg/L，TN濃度為1148.3mg/L，C/N比為0.84.根據(jù)化學(xué)計(jì)量關(guān)系計(jì)算得出，本試驗(yàn)中反硝化作用對(duì)系統(tǒng)TN去除的貢獻(xiàn)率為8.9%～32.6%，而厭氧氨氧化對(duì)TN去除的貢獻(xiàn)率則為67.4%～91.1%.

圖4 反應(yīng)器△NN/△N-N的變化Fig.4 Variation of △NN/△N-N in the reactor

通過(guò)上述分析可知，DO對(duì)系統(tǒng)TN去除效果具有兩方面影響:低DO有利于提高TN去除率，但會(huì)降低氨氧化速率和TN去除負(fù)荷；一定范圍內(nèi)提高DO可提高TN去除負(fù)荷，但可能會(huì)導(dǎo)致TN去除率的下降.消化液處理后的出水一般回流至污水處理廠前端進(jìn)一步處理，對(duì)出水TN要求不高.但是對(duì)于出水直接排放的高氨氮廢水處理系統(tǒng)，研究進(jìn)水C/N比和DO優(yōu)化控制，降低出水總氮濃度具有重要意義.

3 結(jié)論

3.1 通過(guò)接種短程硝化污泥和厭氧氨氧化生物膜，采取逐步提高進(jìn)水中消化液比例的啟動(dòng)策略，在65d內(nèi)成功啟動(dòng)處理消化液的新型推流式IFAS反應(yīng)器.

3.3 系統(tǒng)同時(shí)存在厭氧氨氧化和反硝化的TN去除途徑，貢獻(xiàn)率分別為67.4%～91.1%和8.9%～32.6%.

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［20］李 冬，楊 卓，梁瑜海，等.耦合反硝化的CANON生物濾池脫氮研究 ［J］. 中國(guó)環(huán)境科學(xué)， 2014，34（6）:1448-1456.

Start-up of one-stage partial nitrification/anammox process treating ammonium-rich reject water.

YANG Yan-dong1，HUANG Jing2， HAN Xiao-yu3， ZHANG Liang3， ZHANG Shu-jun3， PENG Yong-zhen1，4*（1.School of Municipal and Environmental Engineering， Harbin Institute of Technology， Harbin 150090， China；2.College of Resources and Environment， University of Chinese Academy of Sciences， Beijing 100049， China；3.Research and Development Center of Beijing Drainage Group Technology， Beijing 100022， China；4.Beijing Key Laboratory of Water Science and Water Environmental Restoration， Beijing University of Technology， Beijing 100022， China）. China Environmental Science，2015，35（4）：1082～1087

Partial nitrification/anammox （PN/A） process has become one of the most innovative developments in reject water treatment in recent years. In this study， a one-stage integrated fixed-film activated sludge reactor was used to treat reject water. By inoculating partial nitrification floc sludge and anammox biofilm， gradually increasing ammonium concentration of influent and controlling DO at 0.11～0.42mg/L， the reactor was started successfully in 65days. In the stable phage， the system had a good contaminant removal performance. With influent concentration of COD and ammonium were 921mg/L and 1120.8mg/L respectively， 66.8% COD， 99.0% ammonia and 94.4% total nitrogen were removed respectively and total nitrogen removal rate reached 0.27kgN/（m3?d）. The experiment showed that the start-up of PN/A process was promoted by increasing the ratio of reject water in influent gradually. Further analysis revealed that both anammox and denitrification process were present in system. The contributions to total nitrogen removal of anammox and denitrification were 67.4%～91.1% and 8.9%～32.6%， respectively.

reject water；autotrophic nitrogen removal；one-stage reactor；anammox

X703

A

1000-6923（2015）04-1082-06

楊延棟（1990-），山東聊城人，博士，主要從事污水生物處理與資源化方面的研究.

2014-09-05

哈爾濱工業(yè)大學(xué)城市水資源與水環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目（QAK201502）；國(guó)家自然科學(xué)基金（21177005）

* 責(zé)任作者， 教授， pyz@bjut.edu.cn