魯秀國，羅 軍，賴祖明

（1.華東交通大學土木建筑學院，江西 南昌330013；2.江西耐可化工設備填料有限公司，江西 萍鄉(xiāng)337005）

隨著我國工業(yè)化與城市化進程的不斷加快，伴隨而來的環(huán)境污染問題日益嚴峻。其中，氮是引起水體富營養(yǎng)化和環(huán)境污染的重要因素，其主要來源于生活糞便污水和醫(yī)藥、化工等工業(yè)廢水。氨氮濃度較高時易造成以氮源為營養(yǎng)物質的藻類植物大量繁殖，嚴重時導致水中溶解氧急劇下降，大量魚類死亡，水體平衡失穩(wěn)，生態(tài)環(huán)境遭受破壞。近二三十年來，國內(nèi)外在氨氮廢水的處理方面開展了大量研究，在圍繞科學高效、經(jīng)濟環(huán)保、資源回收、出水穩(wěn)定等方面形成了豐富的理論知識和不斷完善的工藝技術。簡述了近年來的研究進展，指出相關氨氮處理技術的適用條件和優(yōu)缺點，并對今后氨氮廢水的發(fā)展趨勢作了簡單介紹。

1 中低濃度氨氮廢水處理技術

按有關濃度劃分原則，NH4+-N濃度在500 mg·L-1以下的生活污水和工業(yè)廢水［1］屬于中低濃度的氨氮廢水。目前常采用傳統(tǒng)生物脫氮法和物化法處理中低濃度的氨氮廢水。其中，物化脫氮主要包括折點氯化法、離子交換法等。

1.1 傳統(tǒng)生物法氨氮廢水處理

傳統(tǒng)生物脫氮工藝是由巴茨（Barth）開創(chuàng)的基于氨化、硝化、反硝化3個獨立反應過程的三級活性污泥法。用以下反應式表示：

該工藝將硝化反應和反硝化反應作為兩個獨立的階段分別在各自的反應器或能交替形成好氧-缺氧環(huán)境的同一反應器內(nèi)進行，具有反應較快、脫氮效果較高等優(yōu)點。之后在此基礎上經(jīng)過進一步研究與發(fā)展，逐步形成了A/O 工藝、A2O 工藝、SBR、氧化溝、PASF、Bardenpho、Dephanox等各種改進型工藝［2-3］。Sukru Aslan［4］等采用新型流化床FBBDR處理濃度在227 mg·L-1的氨氮廢水，脫氮率最高達到98%，達到一級排放標準。葉正芳等［5］采用IBAF（固定化微生物曝氣生物濾池）處理垃圾滲濾液，氨氮去除率達到99.9%。傳統(tǒng)生物法處理氨氮廢水存在的主要問題是反應流程長、反應器大、占地多、常需外加碳源、供氧量大等，造成處理費用高。因此傳統(tǒng)生物法一般用于低濃度氨氮廢水脫氮，若用于中濃度氨氮廢水脫氮，常需前置物理化學工藝或采用稀釋法等將氨氮濃度降至可生物處理范圍內(nèi)后再進行處理。

1.2 折點氯化法

折點氯化法是指向含有氨氮的廢水中加入氯氣或次氯酸鈉，生成HClO，并進行以下反應［6］：

當投氯量達到n（Cl）∶（NH4+）為1∶1時，化合性余氯增加。當n（Cl）∶（NH4+）為1.5∶1時，溶液中余氯達到最小點，該點即為折點。此時，氧化性氯基本全被還原，氨氮基本全被氧化。若再加氯，則溶液中余氯增加，且為游離性余氯。

在工程實際應用中，折點氯化法一般用于中低濃度氨氮廢水的處理，具有使用設備、反應速度快、脫氮效率高等優(yōu)點。馬金保等［7］用折點氯化法處理銨鹽催化氧化法制備四氧化三錳產(chǎn)生的低濃度氨氮廢水，實驗結果表明：當pH=7，氨氮濃度38 mg·L-1左右，反應時間10 min，次氯酸鈉投加量為1∶800（體積比）時，氨氮的去除率達到98%以上。黃海明等［8］研究折點氯化法處理低濃度氨氮廢水（濃度為30 mg·L-1）時發(fā)現(xiàn)，當pH=7，Cl/NH4+=7，反應時間為10～15 min，出水氨氮殘余濃度在2 mg·L-1以下，氨氮去除率高達98%。魯璐等［9］通過實驗發(fā)現(xiàn)，與化學沉淀法相反，折點氯化法是當氨氮低濃度時反應效率高，反應物初始濃度為100 mg·L-1時，氨氮去除率近乎82%，當初始濃度升高時，氨氮去除率反而降低。此外，由于折點氯化法容易形成氯胺等副產(chǎn)物，導致水體二次污染，造成人體傷害。因此，折點氯化法一般用于較低濃度氨氮廢水的處理或者高濃度氨氮廢水的深度處理。

1.3 離子交換法

離子交換法是指沸石、樹脂等顆粒將NH4+吸附于表面，利用其所帶的可交換離子在固相和氣相的界面上發(fā)生離子交換過程，從而達到去除廢水中氨氮的目的。王國貞等［10］用改性煤矸石處理初始氨氮濃度為211.87 mg·L-1的廢水，結果發(fā)現(xiàn)處理后的氨氮濃度降到74 mg·L-1，氨氮脫除率接近70%。袁俊生等［11］研究了斜發(fā)沸石法去除工業(yè)廢水中氨氮的方法，發(fā)現(xiàn)在pH=5、吸附溫度為20 ℃、吸附速度為0.002 7 m·s-1、洗脫溫度為75 ℃、洗脫速度為0.000 8 m·s-1的綜合條件下，處理后廢水氨氮濃度由246 mg·L-1降到21.3 mg·L-1。

離子交換法一般只適用于中低濃度氨氮廢水的處理，由于吸附交換顆粒具有一定的離子交換容量，若處理高濃度廢水會因頻繁再生致處理成本升高。楊朗等［12］使用沸石對氨氮廢水進行交換處理，沸石吸附氨氮（NH4+）飽和后用NaCI溶液對其再生，然后用化學沉淀法對富含NH4+的再生液進行脫氮，結果發(fā)現(xiàn)沸石對氨氮廢水有很好的脫氮效果，且經(jīng)過再生后，交換能力能得到進一步提升。對沸石進行再生處理后的再生液經(jīng)MAP脫氮處理，得到氨氮（NH4+）質量濃度由141.6 mg·L-1降至12.65 mg·L-1，并實現(xiàn)了氨氮的回收利用。

2 高濃度氨氮廢水處理技術

高濃度氨氮廢水的NH4+-N濃度一般在500 mg·L-1以上。由于高濃度氨氮的生物毒性，若采用傳統(tǒng)生物法處理，其濃度一般不宜超過300 mg·L-1。目前，高濃度氨氮廢水的脫氮主要采用物化法和新型生物脫氮法。其中，因經(jīng)濟成本等因素，物化法通常用于高濃度氨氮廢水的預處理，其主要包括吹脫法、化學沉淀法等。

2.1 吹脫法

水中的氨氮，多是以氨離子（NH4+）和游離氨（NH3）的形式存在，兩者保持動態(tài)平衡，平衡關系為

pH值對這一平衡關系影響很大，當pH值升高至堿性，平衡向左移動，游離氨所占比例增大。當pH值為11左右時，游離氨（NH3）所占比例能達到90%以上。此時若通入空氣或蒸汽，則經(jīng)過汽液接觸，游離氨從水中逸出，這就是吹脫法的脫氮原理。鄭林樹等［13］采用吹脫法處理高濃度氨氮廢水，經(jīng)過實驗研究發(fā)現(xiàn)：在pH=11，溫度70 ℃，氣液比7 000，吹脫時間2 h的條件下氨氮脫除率達到97%以上，可以將廢水中最高氨氮濃度從19 000 mg·L-1降低到570 mg·L-1。孫業(yè)濤等［14］采用吹脫法處理通遼市通順碳素廠恩德爐粉煤制氣工藝產(chǎn)生的1 716.2 mg·L-1的高濃度氨氮廢水時發(fā)現(xiàn)：在溫度25 ℃，pH 值為11，曝氣量l m3·h-1，吹脫時間150 min條件下，出水的氨氮脫除率可達99.52%，氨氮濃度為8.28 mg·L-1，達到污水綜合排放標準《GB 8978·1996》中一級排放標準。K.C.CHENG等［15］對含有高濃度氨氮的垃圾滲濾液（其中氨氮濃度為705 mg·L-1）進行了研究，在溫度20 ℃，pH值為12，曝氣量5 L·min-1，自由吹脫時間24 h的條件下，氨氮脫除率能達到90%以上。

雖然吹脫法具有脫氮效率高、操作簡單、易于控制等優(yōu)點，但能耗也大。尤其是汽提法，處理1 t 廢水至少需要0.5 t蒸汽；如用汽提法每天處理廢水300 m3，處理后廢水中氨氮含量2.35 mmol·L-1，則每天大約浪費0.9 t 氨，且排放的游離氨總量不能滿足氨的大氣排放標準［16］。此外用吹脫法處理后的出水中氨氮濃度仍較大，常常不能滿足水質排放的要求。因此，吹脫法適合于高濃度氨氮廢水的預處理。在工程實際中，吹脫法常常與其他技術聯(lián)合處理高濃度氨氮廢水。“物化處理—萃取分離—再生回收—二級提餾—雙膜回用”的廢水聯(lián)合處理工藝［17］，用于高濃度氨氮、含酚廢水的處理，效果很好，實現(xiàn)了廢物資源化。Yu Wang等［18］用吹脫和催化氧化聯(lián)合工藝處理高濃度氨氮堆肥廢水，脫氮率達到90%以上，最高能達到98%。

2.2 化學沉淀法

向氨氮廢水中投加P043-和Mg2+，使之和廢水中NH4+生成難溶的磷酸銨鎂MgNH4P04·6H20，再經(jīng)過重力沉淀作用使其從廢水中分離。這種去除氨氮的方法稱為磷酸銨鎂沉淀法，簡稱MAP法。

磷酸銨鎂是一種復合肥，可用作土壤的肥料，同時在醫(yī)學上也可以加工成藥劑，具有較高的經(jīng)濟價值。吳立等［19］在用MAP 法處理含有高濃度氨氮垃圾滲濾液時發(fā)現(xiàn)，組合藥劑MgCl2+Na2HPO4對氨氮的去除效果最好，并對該組合藥劑去除氨氮的影響因素進行了優(yōu)化，結果表明：當pH為9.0，反應時間為50 min，n（Mg2+）∶n（NH4+）∶n（PO43-）為1.2∶1∶0.9 時，氨氮可由原來的2 100 mg·L-1降低到317 mg·L-1，去除率達84.9%。李曉萍等［20］先后加入MgO和H3PO4處理化肥廠合成氨車間高濃度含氨廢水（濃度為169.1 mmoI·L-1），通過試驗得出在pH值為9.0，n（PO43）∶n（Mg2）∶n（NH4+）為1∶1.5∶1時氨氮去除率較大并且可較好地回收氨生成鳥糞石，兩步沉淀工藝氨氮去除率達99.1%，氨回收率為80.1%。劉小瀾［21］用MAP法處理焦化廠高濃度氨氮廢水時發(fā)現(xiàn)，在pH值為8.5～9.5的條件下，投加的藥劑n（Mg2+）∶n（NH4+）∶n（PO43-）=1.4∶1∶0.8時，廢水中氨氮的去除率達99%以上，出水氨氮的質量濃度由2 000 mg·L-1降至15 mg·L-1。G.ELDiawni等［22］用鹵水作為鎂離子來源處理氨氮濃度為2 651.5 mg·L-1的工業(yè)氨氮廢水時發(fā)現(xiàn)在n（Mg2+）∶n（NH4+）∶n（PO43-）為1.6∶0.6∶1，pH=9.6的情況下脫氮效果也很好。

化學沉淀法具有脫氮效率高、工藝簡單、廢物資源化等優(yōu)勢。Haiming Huang等［23］用MgO-皂化廢水作為鎂離子來源處理豬場廢水，在n（Mg2+）∶n（NH4+）∶n（PO43-）為1.1∶1∶1條件下氨氮去除率達到90%以上。但由于處理高濃度氨氮廢水脫氮效率高于低濃度氨氮廢水，因此一般也只用于處理高濃度氨氮廢水。此外，處理成本高、氨氮殘留濃度較高等同樣限制了其推廣應用。所以，提高技術水平和經(jīng)濟效益將是化學沉淀法未來的發(fā)展方向和優(yōu)先選擇。

2.3 新型生物法氨氮廢水處理

如前所述，傳統(tǒng)生物法不適用于處理高濃度氨氮廢水。因此尋求高效經(jīng)濟的新型生物脫氮法一直是科學工作者堅持不懈的奮斗目標，并已取得了重大進展：一方面出現(xiàn)了好氧反硝化、厭氧氨氧化、短程硝化反硝化、同時硝化反硝化等新型生物脫氮理論，另一方面形成了與之相應的脫氮工藝。創(chuàng)建新型生物理論和研發(fā)新型脫氮工藝是高濃度氨氮廢水處理的前進方向，符合經(jīng)濟社會可持續(xù)發(fā)展目標，具有光明廣闊的應用前景。

2.3.1 厭氧氨氧化

厭氧氨氧化（ANAMMOX）是指在缺氧條件下，以NO2--N為電子受體，NH3為電子供體，厭氧氨氧化菌將氨氮轉化為N2的過程。相較于傳統(tǒng)硝化/反硝化工藝能耗大、需外加碳源、產(chǎn)生大量溫室氣體，厭氧氨氧化更加經(jīng)濟環(huán)保。在南非，J Wilsenach等［24］在具有百年聲譽的Daspoort污水處理廠發(fā)現(xiàn)，其生物濾池生物膜上存在大量的厭氧氨氧化細菌，厭氧氨氧化反應在氨氮去除方面扮演了非常重要的角色。Strous等［25］通過控制生物流化床和固定化床中的運行條件實現(xiàn)ANAMMOX，氨氮轉化率達82%。朱明石等［26］利用厭氧氨氧化法來處理高濃度氨氮廢水，當進水TN，NH3-N，NO2-N分別為788.8，340.0，448.8 mg·L-1時，其去除率分別達到85.0%，84.0%，93.0%。目前有研究表明：厭氧氨氧化細菌能與亞硝酸鹽氧化—甲烷還原菌聯(lián)合處理污泥消化液，達到同時脫氮和去除甲烷的目的［27-29］。近年來，厭氧氨氧化技術已逐步應用工程實際中，并形成了多種工藝［30-31］。與其他脫氮技術相同，厭氧氨氧化脫氮效果和穩(wěn)定性受到PH、溫度、COD、重金屬等多種因素的影響［32-33］。因此提高反應速率，菌種生長、停留時間以及在低溫條件下出水濃度保持在較低范圍內(nèi)將是厭氧氨氧化技術未來研究與發(fā)展的方向。

2.3.2 短程硝化反硝化

傳統(tǒng)生物脫氮法包括硝化和反硝化兩個階段：在硝化階段，NH4+-N 首先在亞硝化菌的作用下轉化為NO2--N，并在此基礎上經(jīng)硝化菌轉化為NO3--N；在反硝化階段，NO3--N為電子受體，在反硝化菌的作用下NO3--N轉化為氣態(tài)氮。若在反硝化階段，反硝化菌經(jīng)過NO2--N途徑后，直接將NO2--N電子受體轉化為氣態(tài)氮的過程則稱之為短程硝化反硝化。相對傳統(tǒng)生物脫氮來說，短程硝化反硝化具有眾多優(yōu)勢［34］：①需氧量減少，耗能降低。②外加碳源減少，運行成本降低。③反應時間縮短，污泥生成量降低，反應器容積減小等。

荷蘭的Delft 工業(yè)大學［35］開發(fā)出了基于短程硝化反硝化的SHARON 工藝，它根據(jù)亞硝化菌的特點，通過控制溫度、pH、水力停留時間、溶解氧等條件使硝化菌的競爭能力大大降低，將硝化反應處于亞硝化階段，然后直接反硝化。SHARON 是第一個成功經(jīng)NO2--N 途徑實現(xiàn)反硝化的工藝技術，它能實現(xiàn)90%的脫氮率［36］，比傳統(tǒng)硝化反硝化減少25%的需氧量和40%的外加碳源。劉超翔［37］利用短程硝化反硝化法處理含有高濃度氨氮的焦化廢水（氨氮濃度為510.4 mg·L-1）試驗結果發(fā)現(xiàn)，出水氨氮的濃度降至14.2 mg·L-1，氨氮脫除率達到97.2%。Stijn WH Van Hulle 等［38］發(fā)現(xiàn)pH 在6.5～8，溫度在35～45oC 范圍內(nèi)SHARON 生物活性達到最大。G.Ciudad 等［39］通過控制溶解氧（1.4 mg·L-1）實現(xiàn)75%的亞硝酸氮積累量和95%的氨氮去除率。此外，S.Fudala-Ksiazek 等［40］用SBR 法處理垃圾滲濾液與城市污水混合液時通過控制進水氨氮濃度、溶解氧、pH、游離氨濃度等成功實現(xiàn)了短程硝化反硝化。

短程硝化反硝化適合于處理焦化、石化、化肥及垃圾滲濾液等低碳源的高濃度氨氮廢水，并為具有良好應用前景的高濃度氨氮廢水的高效生物脫氮提供了另一重要途徑。但需解決的問題在于亞硝酸氮的積累和菌種的保持。

2.3.3 同時硝化反硝化

傳統(tǒng)生物脫氮法認為硝化和反硝化是兩個獨立存在的反應過程，在時間或空間上具有一定的先后順序。但近年來隨著異養(yǎng)硝化、好氧反硝化、自養(yǎng)反硝化等理論的出現(xiàn)及相應工藝技術的應用，人們對同時硝化反硝化有了全新的認識，并形成了新的生物脫氮理論。這種硝化和反硝化反應在同一反應器內(nèi)同時進行時，稱為同時硝化反硝化。Fangang Meng等［41］基于硝化反硝化研發(fā)出了一種新型生物脫氮工藝NWHBR，NWHBR兼有生物膜與活性絮狀污泥兩種特性，能實現(xiàn)近乎100%的氨氮和80%的總氮去除率。此外，NWHBR憑借較高的傳質效率、較低的出水回流率以及豐富的生物多樣性，成為近年來的研究熱點。

相較于傳統(tǒng)全程硝化反硝化工藝，同時硝化反硝化具有外加碳源少、無需調控pH、高效經(jīng)濟等優(yōu)點。同時研究發(fā)現(xiàn)，影響同時硝化反硝化脫氮效率的因素比較多，主要有溫度、DO 濃度、污泥齡、絮凝體結構等［42-45］，由此造成操作過程復雜、控制難度高等問題。目前，國內(nèi)用同時硝化反硝化技術處理高濃度廢水的工程應用還比較少，因而具有光明的利用前景，但需急于解決的問題也比較多，如穩(wěn)定高效、操作困難等。

3 結語

綜上，由于不同濃度的氨氮廢水水質特點不同，因而需要采用相適應的脫氮技術，處理技術的選擇主要根據(jù)廢水的性質、處理效果及經(jīng)濟效益等因素。目前脫氮技術大致分為3類：物理化學方法、傳統(tǒng)生物脫氮法、新型生物脫氮法。物化法處理高氨氮廢水具有工藝簡單、操作方便等優(yōu)勢，缺點在于出水氨氮濃度仍然較高，不能達到排放標準、易造成二次污染等。傳統(tǒng)生物法具有處理效果好、處理過程穩(wěn)定等優(yōu)點，缺點在于處理成本較高，對進水水質有較高要求。新型生物脫氮法的優(yōu)勢則在于脫氮效率高、節(jié)能減耗，不足之處是過程較復雜、技術尚不夠成熟等。上述各種脫氮技術都存在著某些缺陷或不足，但隨著科學技術的持續(xù)發(fā)展與新型理論與工藝的不斷涌現(xiàn)，以后廢水處理技術將會朝著節(jié)能、環(huán)保、資源化、高效經(jīng)濟等方向發(fā)展，如重點突破氨氮廢水處理和資源化新工藝、新方法、新裝置等關鍵技術，研制氨氮廢水預處理技術過程、廢水深度處理與氨資源化回收過程專用化學藥劑（如新型高效解氨劑、復合或改性混凝藥劑、污水深度處理用吸附劑、綠色阻垢殺菌藥劑等）。此外，為減小處理負荷、氨氮原水濃度，最大限度的降低處理成本，還應著重對典型氨化工企業(yè)生產(chǎn)用水規(guī)律、節(jié)點排污特征、水質與產(chǎn)品質量耦合關聯(lián)規(guī)律進行研究，開發(fā)典型氨化工企業(yè)水資源高效利用新工藝，同時研發(fā)生活廢水初步處理裝置或建造簡易處理構筑物等，盡最大努力做到從源頭上減少氨氮廢水的排放，從而達到更高層次的環(huán)境效益目標，并最終為水體氮的有效控制和水環(huán)境生態(tài)平衡提供有力支撐與保障。

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