楊柳林，曾武濤，張永波，劉乙敏，廖程浩，甘云霞，鄧雪嬌（.廣東省環(huán)境科學研究院，廣東 廣州50045；.中國氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所，廣東 廣州 50080）

珠江三角洲大氣排放源清單與時空分配模型建立

楊柳林1*，曾武濤1，張永波1，劉乙敏1，廖程浩1，甘云霞1，鄧雪嬌2（1.廣東省環(huán)境科學研究院，廣東 廣州510045；2.中國氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所，廣東 廣州 510080）

收集整理2012年珠江三角洲地區(qū)（簡稱“珠江三角洲”）各種大氣人為源及天然源基礎(chǔ)活動數(shù)據(jù)，以排放因子法“自下而上”為主計算多污染物排放量，并建立本地化污染物空間分配方案及基于行業(yè)排污特征的時間分配譜，構(gòu)建了具備時空分布屬性的區(qū)域性網(wǎng)格化大氣源排放清單.清單結(jié)果顯示，2012年珠江三角洲SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3排放總量分別為55.2萬t、102.9萬t、349.2萬t、95.2萬t、38.5萬t、153.9萬t和17.7萬t. 固定燃燒源是珠江三角洲SO2和NOx的最大排放貢獻源，其中電廠和鍋爐分別貢獻了35.0%和41.8%的SO2排放，以及28.2%和16.2%的NOx排放；VOCs的最大貢獻源是過程源，其中家具制造、石油精煉、油氣碼頭排放量總和占比為52.4%；揚塵源是顆粒物的主要來源之一，對PM2.5的排放貢獻達42.3%；NH3的主要排放源為畜禽養(yǎng)殖和化肥施用源，兩者排放量占比分別為50.7%和26.8%.珠江三角洲大氣污染物空間與時間分布結(jié)果顯示，高排放污染源主要集中于“東莞-廣州-佛山”一帶，呈半環(huán)帶狀結(jié)構(gòu)分布；白天時段（9:00～20:00）的排放強度明顯高于夜晚時段（21:00～次日8:00）；夏秋季節(jié)（4～10月）的排放強度略高于冬春季節(jié)（11月～次年3月）.

區(qū)域大氣源；排放清單；人為源；天然源；時空分配；珠江三角洲

大氣污染物排放清單是透析區(qū)域、城市、區(qū)縣等各種地理或行政管理區(qū)界范圍內(nèi)大氣污染源排放結(jié)構(gòu)及排放水平的重要基礎(chǔ)，具備時空分布屬性的動態(tài)源清單是實現(xiàn)模擬源排放變化引致大氣環(huán)境質(zhì)量改變的空氣質(zhì)量模型模擬功能的最基本輸入要素.隨著我國區(qū)域性復合型大氣污染的日趨嚴重［1］，各地近年陸續(xù)出臺了針對各種排污行業(yè)、多種大氣污染物的防控措施，對本地大氣污染物排放清單的研究已受到了各級決策和科研部門的高度重視.在借鑒歐美編制大氣排放源清單的研究經(jīng)驗和成果積累的基礎(chǔ)上，我國學者于20世紀80年代末開始了有關(guān)的源清單研究工作，從最初的著眼于NOx、PM10、VOCs等單污染物的排放總體情況［2-4］，到近年的關(guān)注常規(guī)污染物以及對臭氧和灰霾具有重要貢獻的前體污染物的多污染物清單編制［5］，從覆蓋亞洲、全國層面的排放狀況分析［6-9］，到區(qū)域、省以及城市級別的本地排放特征研究［10-13］，我國學者相繼在不同的關(guān)注范疇內(nèi)開展了有針對性的大氣污染物排放清單的研究工作.

早期的區(qū)域大氣污染物排放清單研究主要在收集環(huán)境統(tǒng)計、各類統(tǒng)計年鑒等行業(yè)性統(tǒng)計數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上，采用“自上而下”的估算方法，對研究范圍內(nèi)的地區(qū)污染物排放總量進行推算.由于受限于精細排放數(shù)據(jù)的可獲取性，以往的研究多側(cè)重于在借鑒歐美排放清單編制體系的方法、參數(shù)基礎(chǔ)上提出適用本地的估算方法及相應排放因子，清單的結(jié)果也多以年排放總量的形式對各類型排污行業(yè)加以分析.隨著我國大氣污染控制策略由單一污染物控制步向多污染物協(xié)同控制、由著眼于排放總量的目標控制轉(zhuǎn)向大氣環(huán)境質(zhì)量改善的目標控制，基于多污染物動態(tài)時空變化的網(wǎng)格化大氣源排放清單編制，成為了利用空氣質(zhì)量模擬工具研究各種改善空氣質(zhì)量舉措效果的重要基礎(chǔ)性工作.環(huán)境保護部于2014年先后發(fā)布了《大氣細顆粒物一次源排放清單編制技術(shù)指南（試行）》等8項有關(guān)大氣源排放清單的編制技術(shù)指南［14-21］，首次以官方指南的方式統(tǒng)一了我國大氣污染物排放清單的編制體系和技術(shù)方法.研究機構(gòu)因此可以將清單研究的重點由借鑒歐美方法的本地實驗轉(zhuǎn)向?qū)η鍐螛?gòu)建所要求的各類型精細級別的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的實驗和積累入庫工作中去.本文以珠江三角洲為研究對象，對近年珠江三角洲開展污染源普查、制定珠江三角洲清潔空氣行動計劃、工業(yè)鍋爐整治、機動車污染總量減排、重點行業(yè)VOCs綜合整治等一系列區(qū)域性大氣污染防治政策措施所開展的鍋爐、機動車、重點VOCs工業(yè)行業(yè)等基礎(chǔ)性調(diào)查所積累的活動數(shù)據(jù)進行整合利用，重點開展大氣排放源的空間分配模式和排放時間特征的研究，構(gòu)建以2012年為基準年，包含SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3等污染物，同時具備與空氣質(zhì)量模型工具高效銜接的基礎(chǔ)網(wǎng)格化排放清單，以期為珠江三角洲地區(qū)以改善空氣質(zhì)量為目標的大氣污染聯(lián)防聯(lián)控研究提供科學基礎(chǔ).

1 方法與材料

1.1 排放源分類

參考國民經(jīng)濟行業(yè)分類體系［22］，并結(jié)合近年來我國和廣東省在大氣污染防治領(lǐng)域分類治理的準則，將排放源分為固定燃燒源、過程源、道路移動源、非道路移動源、揚塵源、生活源、農(nóng)業(yè)源、天然源等八大類，前七類為人為源.固定燃燒源包括火電廠、鍋爐、窯爐等；過程源是指國民經(jīng)濟第二產(chǎn)業(yè)和第三產(chǎn)業(yè)部分生產(chǎn)過程中非化石燃料燃燒產(chǎn)生大氣污染物的污染源；非道路移動源包括內(nèi)河船舶、飛機和鐵路機車等；揚塵源分為道路揚塵、建筑揚塵和堆場揚塵等；農(nóng)業(yè)源包括農(nóng)業(yè)機械、生物質(zhì)燃燒、農(nóng)藥使用、化肥施用和畜禽養(yǎng)殖等.

1.2 估算方法

1.2.1 人為源 人為源采用基于活動水平和排放因子的“自下而上”的方法進行區(qū)域大氣污染源排放量（E）測算，基本的計算公式如下:

式中:A為排放源活動水平，如燃料消耗量、產(chǎn)品產(chǎn)量、溶劑使用量、車輛保有量等；EF為排放因子；η為污染源末端治理設(shè)施的污染物去除效率；i為污染物種類； j為城市區(qū)域； k為污染源種類； m為燃料或原料類型； n為污染控制設(shè)施.

其中，SO2排放量采用物料衡算法，估算公式可進一步表達如下:

式中:ESO2為SO2排放總量；M為燃料消耗量；S為平均硫分；α為SO2釋放系數(shù)，燃煤設(shè)備取1.7，燃油設(shè)備取2.0； η為綜合脫硫效率.

1.2.2 天然源 天然源采用MEGAN模型（The Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature）進行VOCs排放量估算.MEGAN模型的算法可以簡單地用以下公式表示［23-25］:

式中:E是排放量，mg/（m2·h）；ε是標準狀態(tài)下的凈排放因子，mg/（m2·h），本研究標準排放因子參考文獻［24］結(jié)果；γ是環(huán)境修正因子；ρ是化學修正因子.

1.3 參數(shù)確定

由于各類人為污染源在活動方式、生產(chǎn)工藝、燃料類型、排放方式等方面存在差異，因此，本研究通過調(diào)查并分析不同污染源的活動水平和末端處理工藝及去除率，然后利用實驗測試或國內(nèi)外相關(guān)研究確定不同污染物的排放因子，計算其大氣污染物排放.

1.3.1 燃料消耗 對于火電廠、鍋爐、民用燃燒、農(nóng)業(yè)機械、內(nèi)河船舶等基于化石燃料消耗估算排放量的污染源，NOx、PM10、PM2.5、VOCs和CO的排放因子主要來自實驗測試（內(nèi)河船舶）以及國內(nèi)相關(guān)文獻中的排放因子，詳細的排放因子見表1.

表1 化石燃料燃燒排放因子Table 1 Emission factors of fuel combustion sources

續(xù)表1

續(xù)表1

火電廠機組的活動水平來自總量減排核算，基本信息包括:機組名稱和地址、中心經(jīng)緯度坐標、裝機容量、發(fā)電量、供熱量、鍋爐類型、燃料類型、燃料消耗量、燃料含硫率、燃煤干燥無灰基揮發(fā)分、脫硫率、脫硝率等.從區(qū)域范圍來看，火電燃煤量占全社會燃煤量69.2%，燃煤平均含硫率0.74%，平均脫硫率64.8%，平均脫硝率41.0%，PM10和PM2.5在不同除塵方式下的去除效率采用國家推薦值［16-17］.鍋爐包含工業(yè)行業(yè)鍋爐與非工業(yè)行業(yè)鍋爐（農(nóng)林牧漁業(yè)、教育業(yè)、衛(wèi)生機構(gòu)、住宿業(yè)等），其活動數(shù)據(jù)來源于鍋爐排放治理工作臺賬、鍋爐備案登記數(shù)據(jù)庫等近年相關(guān)管理部門的最新數(shù)據(jù)更新資料，包含主要項目有:企業(yè)名稱、企業(yè)地址、所屬城市、中心經(jīng)緯度坐標、所屬行業(yè)、鍋爐類型、鍋爐編號、額定出力、燃料類型、燃料消耗量、燃燒方式、年使用時間、燃料含硫率、污染物去除效率等.珠江三角洲鍋爐平均脫硫率為46.2%，脫硝措施安裝率很低，對缺少脫硝措施的鍋爐，其脫硝率設(shè)為0.對缺少燃料消耗量的鍋爐，采用每噸蒸汽平均燃料消耗量和使用時間進行估算，具體見表2.

表2 珠江三角洲鍋爐產(chǎn)生單位蒸汽平均燃料消耗Table 2 Average fuel consumption per unit steam production from boilers in PRD region

參照國家農(nóng)業(yè)機械化管理制度［28］，將涉及燃料消耗的農(nóng)業(yè)機械化作業(yè)過程分為農(nóng)田作業(yè)、農(nóng)田排灌、農(nóng)田基本建設(shè)、畜牧業(yè)生產(chǎn)、農(nóng)產(chǎn)品初加工、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)運輸和其他過程.各城市農(nóng)業(yè)機械作業(yè)量通過調(diào)查廣東統(tǒng)計年鑒［29］獲取，各機械作業(yè)平均油耗通過調(diào)查計算取平均值，見表3.

表3 珠江三角洲農(nóng)業(yè)機械作業(yè)過程平均能源消耗Table 3 Average fuel consumption of agricultural machinery operation process in PRD region

1.3.2 過程源 過程源活動水平數(shù)據(jù)主要是產(chǎn)品產(chǎn)量和原料使用量，通過環(huán)統(tǒng)、總量減排核算、企業(yè)調(diào)查、政府部門調(diào)研、統(tǒng)計年鑒［29-34］、和文獻引用［35］等途徑獲取.過程源PM10和PM2.5排放因子采用國家推薦值［16-17］.VOCs排放因子則在文獻調(diào)研［15，36-40］的基礎(chǔ)上，重點對珠江三角洲皮鞋制造、木質(zhì)家具制造、集裝箱制造和船舶制造等近年開展了本地排放測試的行業(yè)進行了排放因子的數(shù)據(jù)統(tǒng)計和總結(jié)，具體排放因子見表4.

表4 表面涂裝行業(yè)VOCs排放因子Table 4 The VOCs mission factors of surface coating industry

1.3.3 道路移動源 珠江三角洲范圍較大，區(qū)域內(nèi)道路上行駛的車輛絕大部分為珠江三角洲各市的車輛，區(qū)域外的車輛只占很小部分，因此本研究采用年均行駛里程方法進行機動車排放量計算，公式如下:

式中:Mi為某車輛類型的年平均行駛里程，km；Vi為某車輛類型的保有量，輛；EFi為某車輛類型的排放因子，g/（km·輛）.

利用COPERT模型對珠江三角洲機動車排放因子進行計算，綜合考慮珠江三角洲機動車組成，機動車運行狀況，機動車運行條件，氣象信息及油品組分等基本信息.

1.3.4 揚塵源 本研究對施工揚塵、道路揚塵和堆場揚塵進行排放量估算.

（1）施工揚塵.從區(qū)域年排放總量的計算角度出發(fā)，本研究對納入計算的所有建筑工地其施工時期狀態(tài)均設(shè)定為中期建造狀態(tài)，由此根據(jù)文獻提供公式［41-42］，確定珠江三角洲各城市在建工地的起塵總量.

式中:Ec為在建工地引起的顆粒物排放量，t/a；A為建筑工程場地面積，m2，建筑工程場地面積可通過“場地面積=建筑面積/容積率”估算；T為施工時間，月；EFc為在建工地引起顆粒物排放的排放系數(shù)（排放量/每單位施工面積/施工時間），對于一般鋼混凝土結(jié)構(gòu)的建筑物，推薦排放系數(shù)［43］為EFPM10=0.067kg/（m2·月），EFPM2.5=0.026kg/（m2·月），一年內(nèi)有5個月在進行建筑施工活動，即T=5.建筑施工面積來自統(tǒng)計年鑒［29］，城市住房容積率為本課題組在各城市抽樣調(diào)查所得.2012年珠江三角洲各城市建筑施工面積和住房容積率見表5.

表5 2012年珠江三角洲各市房屋平均住房容積率Table 5 Average floor area ratio of the cities in the PRD region in 2012

（2）道路揚塵.根據(jù)道路的不同功能，將珠江三角洲的道路分為公路和城市道路，公路再分為高速公路、國道、省道、縣道和其他道路，城市道路再分為主干路、次干路、支路和快速路.

本研究基于美國EPA提出的AP-42方法，結(jié)合收集到的本地化參數(shù)，估算珠江三角洲各城市逃逸性道路揚塵的排放量.AP-42道路揚塵排放因子模型［44］為:

式中:E為某一區(qū)域鋪設(shè)道路的年總排放量，g；EF為鋪設(shè)道路揚塵排放系數(shù)，g/（km·輛）；A為估算區(qū)域機動車行駛公里數(shù)，km·輛.

鋪設(shè)道路揚塵排放系數(shù)EF的計算公式如下［44］:

式中:k為揚塵不同粒度范圍顆粒物的粒度乘數(shù)，g/（km·輛）； sL為道路粉塵負荷，g/m2；W為道路上行駛機動車的平均重量，t；P為基準年內(nèi)降雨量超過0.254mm的小時數(shù)；N為基準年小時總數(shù)；（1-1.2P/N）項表示降雨因素影響道路揚塵排放的折算因子.

參照美國EPA實驗數(shù)據(jù)［44］，PM10和PM2.5的粒度乘數(shù)分別取0.62g/（km·輛）和0.15g/（km·輛）.參照國內(nèi)相關(guān)研究成果［45］，得到珠江三角洲不同類型道路的粉塵負荷和行駛機動車的平均車重.再結(jié)合每個城市小時降雨量統(tǒng)計數(shù)據(jù)，可得到每個城市不同類型道路的揚塵排放系數(shù).珠江三角洲不同道路類型的粉塵負荷、平均車重和區(qū)域平均排放系數(shù)見表6.

表6 珠江三角洲不同道路類型揚塵計算參數(shù)Table 6 Dust calculation parameters of all kinds of roads in PRD region

綜合分析機動車單車行駛總公里數(shù)、車流量數(shù)據(jù)以及道路長度數(shù)據(jù)，各城市行駛總公里數(shù)見表7.

將獲取的各數(shù)據(jù)代入AP-42道路揚塵排放因子模型，可以計算得到珠江三角洲各城市各種類型道路上PM10和PM2.5的揚塵排放量.

（3）堆場揚塵，本研究僅對煤碼頭的揚塵排放進行估算.煤碼頭顆粒物排放主要來自兩部分:一部分為作業(yè)期間所排出的粉塵，稱為“作業(yè)性粉塵”，另一部分為在堆存過程中，受自然風力所排出的粉塵量，稱為“非作業(yè)性粉塵”.

在堆存過程中，堆場受自然風力作用所排出的粉塵量為非作業(yè)性粉塵，根據(jù)相似理論，通過模型在風洞中的起塵量來推算實際料堆起塵量［46］.作業(yè)性粉塵分為裝卸過程起塵與作業(yè)道路起塵，裝卸過程中的粉塵的起塵量與裝卸高度、含水量、風速、裝卸方式等有關(guān)，港口作業(yè)道路起塵量與汽車的速度、重量和道路的表面粉塵量有關(guān)，兩者均采用經(jīng)驗公式［46-47］計算.

表7 珠江三角洲各市機動車行駛總公里數(shù)（輛·km·109）Table 7 Total vehicle kilometers traveled of the cities in the PRD region （car·km·109）

1.3.5 生物質(zhì)燃燒.生物質(zhì)燃燒源的污染物排放量估算主要基于活動水平數(shù)據(jù)（生物質(zhì)燃燒量）的排放因子法，采用如下公式進行估算.

式中:p為污染物類型；E為污染物排放量，kg；M為排放源活動水平，t； i為生物質(zhì)燃燒類型；EF為排放因子，kg/t，具體見表8.

秸稈作為燃料燃燒或露天焚燒的生物質(zhì)燃燒量，按照下式［56］計算:

式中:i為作物類型；M為生物質(zhì)燃燒量，t；P為作物產(chǎn)量，t；N為作物草谷比；R為秸稈作為燃料燃燒或露天焚燒的比例；η為秸稈的燃燒效率.

主要的農(nóng)作物種類根據(jù)珠江三角洲的實際情況，結(jié)合官方統(tǒng)計數(shù)據(jù)［57］最終確定為水稻、小麥、玉米、薯類、大豆、甘蔗、花生、麻類、煙葉、蔬菜等幾類，農(nóng)作物的產(chǎn)量數(shù)據(jù)來自年鑒［57］.

農(nóng)作物草谷比又稱秸稈系數(shù)，目前學術(shù)界大多將秸稈系數(shù)定義為秸稈產(chǎn)量與谷物籽實產(chǎn)量的比值，是影響秸稈燃燒量的另外一個重要因素.本研究主要調(diào)研了大量文獻及相關(guān)研究報道，對主要農(nóng)作物的燃燒參數(shù)進行比較分析，最終選取數(shù)值見表9.

表8 生物質(zhì)燃燒排放因子（kg/t）Table 8 Emission factors of biomass burning （kg/t）

表9 秸稈燃燒參數(shù)選取Table 9 Selected parameters of straw burning

1.3.6 NH3人為排放源 采用排放因子法對珠江三角洲畜禽養(yǎng)殖業(yè)、農(nóng)田化肥、化石燃料燃燒、生物質(zhì)燃燒、人體排放、廢物處理和機動車尾氣等典型人為氨排放源進行測算，測算選用的排放因子如表10所示.

表10 NH3的人為源排因子Table 10 Emission factors of anthropogenic ammonia emission sources

續(xù)表10

1.4 空間分配

固定燃燒源、過程源、堆場揚塵等點源污染源可直接根據(jù)經(jīng)緯度坐標信息在設(shè)定的網(wǎng)格內(nèi)進行排放量的分配，因此對大氣污染物排放量的空間分配主要需解決的是如何對各種按面源方式處理的排放源進行合理的網(wǎng)格權(quán)重分配的問題［11，69］.參照近年來珠江三角洲大氣排放源清單相關(guān)研究［11，70-73］，本研究利用GIS技術(shù)建立人口格局分配法、路網(wǎng)車流分配法、航道占比分配法、土地利用格局分配法、畜禽活動分配法、火點監(jiān)測分配法等分配方案，將按面源方式處理的各類大氣排放源的排放量分配到3km×3km的網(wǎng)格.表11列出了本研究各類大氣排放源的空間分配處理方法.

表11 各類大氣排放源的空間分配處理方案Table 11 Spatial allocation scheme of all kinds of pollution sources

1.5 時間分配

大氣污染物排放時間變化特征譜是清單處理模型的基本輸入數(shù)據(jù)，對于空氣質(zhì)量模擬和環(huán)境管理有著重要作用，不同排放源的時間變化特征也不同.由于點源、面源的輸入數(shù)據(jù)是年均排放量，為了得到小時排放數(shù)據(jù)，需要對源排放按時間譜（月、周、天）進行時間分配.時間分配的依據(jù)主要有以下幾種情況:

（1）工業(yè)燃燒源、過程源:燃料（溶劑）使用量、工業(yè)產(chǎn)品產(chǎn)量；

（2）道路移動源:分車型、分道路類型的交通流量隨時間的變化情況；

（3）生活源:生活方式、生活習慣，燃料使用情況（燃料類型、使用時間等）；

（4）建筑涂料與建筑揚塵:施工作業(yè)時間分布、涂料使用量等；

（5）油品運輸、銷售:油料運輸、銷售情況，人群加油習慣等；

（6）港口、水運:船舶燃油消耗量、貨物進出港情況、港口機械作業(yè)情況等；

（7）機場:飛機起落情況；

（8）農(nóng)業(yè)機械:農(nóng)業(yè)機械作業(yè)規(guī)律、農(nóng)事生產(chǎn)規(guī)律等.

2 結(jié)果與討論

2.1 珠江三角洲2012年大氣污染源清單

表12 珠江三角洲2012年大氣污染源排放清單（t/a）Table 12 Air pollutant emission in the PRD region in 2012 （t/a）

根據(jù)收集到的珠江三角洲地區(qū)各類排放源活動水平數(shù)據(jù)，采用如上文所述的估算方法，建立了珠江三角洲基準年2012年的區(qū)域大氣污染源排放清單，結(jié)果如表12所示.珠江三角洲2012年大氣污染源SO2排放總量為55.2萬t，NOx為102.9萬t，CO為349.2萬t，PM10為95.2萬t，PM2.5為38.5萬t，VOCs為153.9萬t，NH3為17.7萬t.

2.2 分擔率分析

圖1 珠江三角洲大氣污染源分擔率Fig.1 Emission contribution of source categories in the PRD region

圖1展示了珠江三角洲主要大氣排放源分擔率.由圖可知，固定燃燒源為珠江三角洲最大的SO2和NOx排放貢獻源，占大氣排放源SO2和NOx排放總量的78.1%和44.9%，其中火電廠分別占35.0%和28.2%，鍋爐分別占41.8%和16.2%；工業(yè)過程源為VOCs重要貢獻源，其VOCs排放量占大氣排放源排放總量的57.2%；道路移動源為CO和NOx排放最大的貢獻源，分別占大氣排放源CO和NOx排放總量的53.3%和33.9%，另外，道路移動源為VOCs第三大排放貢獻源，位于工業(yè)過程源和天然源后，占大氣排放源VOCs排放總量的13.9%；非道路移動源各污染物的排放量占比均小于5%；揚塵源為PM10和PM2.5排放的最大貢獻源，分別占PM10和PM2.5大氣排放源排放總量的58.9%和42.3%，而固定燃燒源則是PM10和PM2.5第二大排放貢獻源，分別占大氣排放源PM10和PM2.5排放總量的32.8%和41.7%.對于VOCs排放，除工業(yè)過程源外，天然源排放是VOCs的第二大排放貢獻源，占大氣排放源VOCs排放總量的22.8%.NH3排放的78.1%來自農(nóng)業(yè)源，主要是畜禽養(yǎng)殖業(yè)和化肥施用等農(nóng)業(yè)活動的排放.

圖2 珠江三角洲各城市排放量對比Fig.2 Air pollutant emission of the cities in the PRD region

圖3 珠江三角洲各種污染源排放分擔率Fig.3 Emission contribution of the cities in the PRD region

圖2和圖3展示了珠江三角洲SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3的排放量以及排放分擔率.在珠江三角洲九城市中，廣州、佛山、東莞和深圳對大氣污染物排放貢獻較大.其中，廣州市是SO2、CO、PM10、PM2.5和VOCs排放量貢獻最大的城市，分擔率分別為21.0%、18.2%、24.4%、22.7%和24.1%，主要是因為火電廠、道路移動源和工業(yè)過程源等活動數(shù)據(jù)較大；東莞市是NOx排放量貢獻最大的城市，分擔率為20.4%，其主要貢獻源是火電廠、道路移動源以及工業(yè)過程源等排放，SO2、CO、PM2.5和VOCs排放也較大，分別占排放總量的19.5%、15.1%、11.9%和14.1%；佛山市總體排放貢獻較大，SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3分別占區(qū)域排放總量的19.3%、13.8%、15.0%、16.4%、14.9%、11.6%和13.7%；深圳市相應的比例分別是4.1%、12.8%、13.8%、12.8%、13.6%、13.1%和4.3%，SO2和NOx占比偏低的主要原因是深圳市火電廠和工業(yè)鍋爐的燃料清潔化水平高于地區(qū)平均水平，NH3占比偏低是由于深圳市第一產(chǎn)業(yè)比例較低.

2.3 空間分布特征

圖4展示了珠江三角洲大氣污染源SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3排放空間分布.由圖4可知，珠江三角洲SO2排放主要集中在廣州、東莞和佛山等地區(qū)，特別在廣州和佛山交界附近較為集中，局部有排放量較大的點源，西北、西南、東北、東南四片區(qū)大點源分布稀疏，總排放量不大.NOx排放量大的區(qū)域主要分布在工業(yè)較發(fā)達、能源消耗量大、人口密集的東莞、廣州、佛山和深圳等地，其中排放量較為突出的網(wǎng)格除了來自火電廠等大的點源外，機動車排放對其分布也有明顯影響.對于PM10和PM2.5來說，其排放量大的區(qū)域主要集中在廣州、佛山、深圳和東莞等地區(qū)，整體呈現(xiàn)帶狀分布特征，局部火電廠、建材材料制造廠、揚塵點源等所在網(wǎng)格的顆粒物排放量較大.VOCs排放形成“深圳-東莞-廣州南部-佛山”從深到淺的分布色帶，其主要貢獻來源于工業(yè)過程源、機動車等.NH3排放強度較大的區(qū)域集中在農(nóng)業(yè)發(fā)達的肇慶市西北部和佛山市西北部，并總體呈“西高東低”分布.綜上，珠江三角洲大氣污染源的分布特征與工業(yè)、路網(wǎng)、人口、農(nóng)業(yè)等相關(guān)分布特征相互吻合，污染源清單空間分布特征合理.

圖4 珠江三角洲大氣污染物空間分布Fig.4 Spatial allocation of air pollutant emission in the PRD region

2.4 時間分布特征

2.4.1 固定燃燒源和過程源排放月變化 火電廠和主要工業(yè)行業(yè)的污染物排放量月變化分別見圖5和圖6.火電廠除1、2月份外，其余月份基本處于8%～9%之間，主要原因是春節(jié)前后相當部分工業(yè)企業(yè)減產(chǎn)或停產(chǎn)，導致電力消耗減少.工業(yè)部門方面，皮革制品業(yè)6～8月份為生產(chǎn)旺季，這3個月份產(chǎn)品產(chǎn)量約占全年產(chǎn)量40%，全年產(chǎn)量呈現(xiàn)中間高兩頭低的走勢；金屬制品業(yè)在5月份和10月份有兩個生產(chǎn)高峰，而1月份產(chǎn)量最小，僅占全年產(chǎn)量3.5%；飲料制造業(yè)從年頭直到10月份呈走高趨勢，之后產(chǎn)量回落；非金屬制品業(yè)產(chǎn)量總體呈頭低尾高分布狀；有色金屬冶煉及壓延加工業(yè)產(chǎn)量呈兩頭高中間低趨勢；紡織制品業(yè)在3月份和12月份有兩個生產(chǎn)高峰，分別為12.2%和10.5%，1月份產(chǎn)量最小，占全年產(chǎn)量3.8%；塑料制品業(yè)除1月份外，其余月份產(chǎn)量相當；家具制造業(yè)、造紙及紙制品業(yè)、印刷業(yè)、石油加工/煉焦及核燃料加工業(yè)、橡膠制品業(yè)、工藝品及其他制造業(yè)、黑色金屬冶煉及壓延加工業(yè)、化學原料及化學制品制造業(yè)和燃氣生產(chǎn)和供應業(yè)在各月份的產(chǎn)品產(chǎn)量相差不大，全年變化平緩；石油和天然氣開采業(yè)、設(shè)備制造業(yè)和化學纖維制造業(yè)是前半年產(chǎn)量總體低于后半年；木材加工業(yè)是前半年產(chǎn)量總體高于后半年.

圖5 火電廠排放月變化Fig.5 Monthly variation of power plant emission

2.4.2 道路和非道路移動源排放月變化 廣東省2012年交通運輸行業(yè)中公路、水運和民航3個領(lǐng)域污染物排放量的月變化見圖7.公路運輸方面，每年3月份起，全省公路運輸量持續(xù)走高，直到10月份止，年末至年初相對有所下降.水運方面，年中4～10月份的貨、客運輸量略高于頭、尾月份的運輸量.民航方面，7、8月份出現(xiàn)兩個運輸量高峰，這一現(xiàn)象主要與暑假期間學生及家長的出行、出游活動密切相關(guān).

圖6 工業(yè)部門排放月變化Fig.6 Monthly variation of manufacturing industry emission

圖7 交通運輸部門月變化時間分配譜Fig.7 Monthly variation of transportation industry emission

2.4.3 其他排放源排放月變化 由圖8可見，農(nóng)林牧漁業(yè)存在2、3、4和8月份4個高峰，其余月份排放占比相對偏低；住宿業(yè)在寒、暑假月份排放占比相對偏高；學校的時間曲線與住宿業(yè)負相關(guān)性較強，低值出現(xiàn)在寒、暑假對應月份；建筑施工行業(yè)呈現(xiàn)季度周期性，每一個季度都出現(xiàn)一個排放高值月份；民用燃燒具有明顯的冬高夏低現(xiàn)象；農(nóng)藥使用量集中在春耕之后的3～6月份；秸稈燃燒主要在干燥的6～8月份及秋收后的11、12月份進行；天然源時間變化基本趨勢與當年的氣溫曲線大致相同，最高在7～8月份，最低在2～3月份.

圖8 其他行業(yè)排放月變化Fig.8 Monthly variation of other industry emission

2.4.4 污染源排放日變化 火電廠白天的活動水平總體略高于夜晚，但全天相差不大，日變化時間譜起伏很小（圖9）.

圖9 污染源排放日變化Fig.9 Daily variation of all kinds of pollution sources

珠江三角洲各道路類型的小時流量變化趨勢［74］呈現(xiàn)較一致的分布，交通量早晚高峰較為明顯，在凌晨5:00左右出現(xiàn)谷值，在8:00左右出現(xiàn)峰值，在中午14:00左右出現(xiàn)回落現(xiàn)象，在18:00左右再次出現(xiàn)峰值.其中其他道路8:00～9:00的小時流量百分比均比其他道路要高，這是由于其他道路一般為鄉(xiāng)道和村道，外來車輛較少，主要以當?shù)鼐用竦某鲂袨橹鳎?:00一般為人們工作的出行時間，因此8:00～9:00的小時流量百分比比其余道路類型要高.

城市人群在夜晚時段23:00～次日7:00活動量極少，8:00后活動量增加，人群活動量最高值出現(xiàn)在下午14:00～15:00.

居民生活日均用火時間［75］一般為:早晨6:50～7:40、中午11:50～12:40、晚上16:30～19:50；餐飲業(yè)日均用火時間一般為:早上6:00～8:30、中午11:00～14:00、晚上17:00～20:30.這些時段居民生活面源及餐飲業(yè)的排放強度較大.

飛機升降主要集中在每天8:00～23:00這個時段，該時段內(nèi)每小時飛機的升降次數(shù)變化不大.

在南方，農(nóng)藥施藥時間［76］以上午8:30～10:30和下午16:30～18:30為宜.

3 結(jié)論

3.1 調(diào)查收集了珠江三角洲地區(qū)各類污染源排放基礎(chǔ)信息，建立了2012年珠江三角洲區(qū)域大氣污染物排放清單.據(jù)測算，珠江三角洲SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3的排放總量分別為55.2萬t、102.9萬t、349.2萬t、95.2萬t、38.5萬t、153.9萬t和17.7萬t.

3.2 固定燃燒源是珠江三角洲SO2和NOx的最大排放貢獻源，分別占總排放量的78.1%和44.9%；工業(yè)過程源為VOCs排放量占大氣排放源排放總量的57.2%，是最大的VOCs貢獻源；機動車CO和NOx排放占比分別為53.3%和33.9%；揚塵源為PM10和PM2.5排放的最大貢獻源，貢獻比例分別為63.0%和41.8%；天然源對VOCs排放影響較大，占大氣排放總量的22.8%；農(nóng)業(yè)源是NH3排放最大貢獻源，排放占比為78.1%.

3.3 從3km×3km網(wǎng)格分配結(jié)果來看，珠江三角洲人為排放源主要集中于“東莞-廣州-佛山”一帶，高排放污染源沿珠江口呈半環(huán)帶狀結(jié)構(gòu)分布. 3.4 從污染物排放的時間分配結(jié)果來看，各行業(yè)或污染類別有明顯的差異性.對珠江三角洲總體而言，夏半年（4～10月）的排放強度略高于冬半年（11月～次年3月），白天時段（9:00～20:00）的排放強度明顯高于夜晚時段（21:00～次日8:00）.

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Establishment of emission inventory and spatial-temporal allocation model for air pollutant sources in the Pearl River Delta region.

YANG Liu-lin1*， ZENG Wu-tao1， ZHANG Yong-bo1， LIU Yi-min1， LIAO Cheng-hao1， GAN Yun-xia1， DENG Xue-jiao2（1.Guangdong Provincial Academy of Environmental Science， Guangzhou 510045， China；2.Institute of Tropical and Marine Meteorology， Guangzhou， China Meteorological Administration， Guangzhou 510080，China）. China Environmental Science， 2015，35（12）：3521～3534

Capable of spatial and temporal illustration， the grid-based air pollutant emission inventory was established in the Pearl River Delta （PRD） region in 2012 by calculating annual-total emission values and developing local spatial-temporal allocation schemes. The activity data of anthropogenic and natural sources were collected and applied to estimating multi-pollutant emissions by the “bottom-up” compilation approach. The annual estimated results show that the emissions of SO2， NOx， CO， PM10， PM2.5， VOCs and NH3in the PRD region for the year of 2012 are 552kt， 1029kt， 3492kt， 952kt， 385kt，1539kt and 177kt， respectively. Stationary combustion source is the largest SO2and NOxcontributors. Power plants and industrial boilers contribute 35.0% and 41.8% of SO2emission， 28.2% and 16.2% of NOxemission. Processing source is the most significant VOCs emitters， and furniture manufacturing， oil refining and oil-gas port share 52.4% of total VOCs emissions. Fugitive dust， contributing 42.3% of PM2.5emission， is one of the most important source of particulate matters. NH3emission mainly comes from livestock feeding and fertilizer application， which occupy 50.7% and 26.8% of total regional NH3emission. The emission results show remarkable variabilities over the PRD region spanning diurnal and seasonal time scales. A semi-annular high emission zone centralize along the “Dongguan-Guangzhou-Foshan” city cluster. Daytime （9:00 to 8:00pm） emission intensity is significantly higher than that of nighttime （9:00pm to 8:00am of next day）. Summer and autumn are the slight higher emission seasons during the whole year.

regional air pollution sources；emission inventory；anthropogenic source；natural source；spatial and temporal allocation；the Pearl River Delta （PRD） region

X51

A

1000-6923（2015）12-3521-14

楊柳林（1987-），男，廣東吳川人，工程師，碩士，主要從事區(qū)域大氣環(huán)境相關(guān)研究.

2015-04-30

科技部公益性行業(yè)（氣象）科研專項（GYHY201306042）；國家科技支撐計劃課題（2014BAC21B04）；廣東省科技計劃項目（2015B010110005）；廣東省環(huán)境科學研究院科技創(chuàng)新項目（HKYKJ-201401）

* 責任作者， 工程師， snsqss@163.com