唐嘉陵，王曉昌*，夏四清，2（.西安建筑科技大學環(huán)境與市政工程學院，陜西 西安 70055；2.同濟大學環(huán)境科學與工程學院，上海 200092）

廚余發(fā)酵液作為中試A/O-MBR外增碳源的脫氮特性

唐嘉陵1，王曉昌1*，夏四清1，2（1.西安建筑科技大學環(huán)境與市政工程學院，陜西 西安 710055；2.同濟大學環(huán)境科學與工程學院，上海 200092）

利用廚余發(fā)酵液作為A/O-MBR的外增碳源，考察在不同發(fā)酵液投加量和水力停留時間（HRT）條件下的脫氮性能以及膜污染特點.結果表明，發(fā)酵液的反硝化速率和COD利用率與乙酸鈉接近，比葡萄糖高.通過A/O-MBR的運行發(fā)現，廚余發(fā)酵液作為碳源能夠增強微生物活性，強化反硝化過程，從而提高脫氮效率.TN的去除效率隨著發(fā)酵液投加量的增加而增大.發(fā)酵液投加前后，反應器內的EPS并沒有積累，膜污染速率變化較小.化學清洗可以有效地去除膜污染物質，恢復膜通量.同時，延長HRT有助于提高脫氮效率和緩解膜污染.

廚余發(fā)酵液；中試A/O-MBR；碳源；膜污染

生物脫氮除磷工藝具有費用低，技術成熟等［1］優(yōu)點而被廣泛應用.然而由于硝化菌、反硝化菌和聚磷菌等對基質和空間存在競爭，硝化過程常常成為脫氮的限制因素，其處理效率并不穩(wěn)定［2-4］.MBR作為一種新型污水處理技術，其高效的泥水分離能力，有利于保持反應系統(tǒng)內較高的污泥濃度，從而使污染物去除效率更高，系統(tǒng)更加穩(wěn)定［5-6］.此外，污泥停留時間（SRT）不再受水力停留時間（HRT）的影響，有利于世代周期較長的微生物（硝化菌）在系統(tǒng)內富集［7］.A/O-MBR是傳統(tǒng)脫氮工藝和MBR工藝的組合，彌補了MBR難以實現脫氮的缺點，同時強化了A/O系統(tǒng)的脫氮能力.

作為反硝化過程的電子供體，有機物的含量直接影響著反硝化進行的速率和程度［8］.根據電子平衡原理，還原1g需要消耗2.86g COD，但由于存在其他方面（如微生物增殖、降低溶解氧等）的消耗，所需要的COD量更高［9］.為提高脫氮效率，向低C/N的污水中投加碳源是較為常用的方法.碳源的選擇需要考慮以下幾點因素：費用、污泥產量、反硝化速率、動力學、存儲和使用的安全性、有害成分等［10-11］.葡萄糖和甲醇等易降解有機物可以作為碳源強化生物脫氮除磷效果［12-14］，但是其價格昂貴，且控制難度較大［15-16］，難以在實際工程中廣泛應用.一些研究者利用污泥酸化液作為碳源，從而實現污泥減量和資源回用［17］.然而，污泥的含水率較高，水解液中有機物的生物可利用性能較差.此外，水解液中N、P含量較高，將其作為外增碳源存在額外增加N、P負荷的問題［18-19］.因此尋求一種經濟可行、安全可靠的高效碳源十分關鍵［20］.

餐廚垃圾常被作為廢物處理，然而其有機質含量較高，處理難度和費用都較高.研究表明，廚余發(fā)酵液中含有大量的VFA、乳酸等易降解有機物［21］，可以作為碳源強化生物脫氮.現有報道主要基于廚余發(fā)酵液的制備研究，而很少將其用于反應器中.因此，本文以廚余發(fā)酵液作為外增碳源，用于改善中試A/O-MBR反硝化條件，考察其脫氮性能以及對膜污染的影響.

1 材料和方法

1.1 A/O-MBR

如圖1所示為中試A/O-MBR反應器，其有效體積為8m3，其中V厭氧：V好氧：V膜池=1：1：1.膜組件為PVDF中空纖維膜（MOTIMO， 中國），膜面積為8m2，孔徑為0.1μm.好氧池與膜池之間采用穿孔墻隔開，其中膜池采用穿孔管曝氣沖刷膜表面，氣水比為20：1，好氧池采用微孔曝氣頭曝氣供氧.好氧池中溶解氧保持在1～2mg/L，混合液從好氧池回流至厭氧池中，回流比（R）為2.運行期間MLSS為4500～5000mg/L，MLVSS/MLSS為0.68～0.75.反應器采用恒通量出水，為控制膜污染，采用間歇抽吸出水方式，每抽吸8min，間歇2min，每1h自動反洗一次，跨膜壓差通過在線監(jiān)測壓力表實時監(jiān)測記錄.廚余發(fā)酵液通過廚余投加泵與原污水在管道混合后進入厭氧池，水質如表1所示.通過改變進出水流量來調節(jié)反應器的水力停留時間（HRT）.

圖1 中試A/O-MBR反應器Fig.1 Configuration of the pilot-scale A/O-MBR

表1 反應器進出水水質和運行參數Table 1 Main influent and effluent characteristics and operation parameters of the A/O-MBR

1.2 廚余發(fā)酵液制備

餐廚垃圾取自于西安某校園食堂餐廳.收集的餐廚經過人工預處理 （檢出骨頭、廢紙、肉等）后，加入熱水并攪拌去除油脂，重復3次，油脂可基本去除.將處理后的廚余投入磨碎機內，打磨10min后經過篩網（篩孔為1mm）過濾，濾液加入自來水調節(jié)含水率至95%左右，后放入冰箱（4℃）保存（打磨液）.廚余發(fā)酵罐有效容積為110L，以A/O-MBR厭氧池污泥（30L）為接種污泥，加入制備好的廚余液80L，于50℃（不調節(jié)pH值）下馴化污泥.經過1個月的馴化，發(fā)酵罐基本穩(wěn)定.而后每日從發(fā)酵罐中取出30L廚余發(fā)酵液作為碳源投入A/O-MBR中，并向發(fā)酵罐投加30L預處理好的新鮮廚余打磨液.廚余打磨液和發(fā)酵液組分及性質如表2所示.

表2 廚余打磨液和發(fā)酵液的特性Table 2 Characteristics of pretreated food waste and FLFW

1.3 批式實驗

為了探究廚余發(fā)酵液的特性，將其與葡萄糖、乙酸鈉進行了反硝化速率比較.步驟如下：在反應器運行穩(wěn)定的條件下，取厭氧池污泥，利用超純水將污泥淘洗3次，去除其中的有機物、NOx-N，將污泥等分成3份于密封瓶中，并用超純水定容至1.5L后通入N2去除溶液中的溶解氧（DO），加入NaNO3和碳源（葡萄糖、乙酸鈉和廚余發(fā)酵液），使得和COD的最終濃度分別為（35± 5）mg/L和（300±20）mg/L，污泥濃度為3000mg/L左右.反應體系pH值保持在7.0～8.2之間.實驗過程中，定時取樣分析、和COD.比反硝化速率為：

1.4 COD利用效率

碳源作為反硝化電子供體的能力可以通過有機物用于脫氮的量與有機物的總消耗量的比值表征.根據電子平衡原理，在不考慮其他消耗的情況下，每去除1g需要消耗2.86gCOD.因此其利用效率可表示為：

1.5 EPS的測定

胞外聚合物（EPS）是主要的膜污染物質，其主要成分為溶解性EPS（SEPS）和結合型EPS（BEPS）.提取步驟為：取25mL混合液于6000r/min離心后取上清液，用0.22μm過濾得SEPS.而后向離心管中加入緩沖溶液恢復至25mL，于60℃水浴30min后震蕩2h，10000r/min離心20min，取上清液經0.22μm過濾得到BEPS.EPS主要含蛋白質和多糖，因此本研究利用蛋白質和多糖之和代替EPS［22］.蛋白質的測定利用LOWRY法［23］，多糖的測定采用蒽酮法.

1.6 膜表面觀察

為觀察膜絲污染程度，采用原子力顯微鏡觀察膜絲表面膜孔的阻塞情況以及膜表面的污染物質.反應器運行至第71d時，化學清洗前，從反應器中提出膜組件截下膜絲（M1）.化學清洗后，取出膜組件，截下膜絲（M2）.將M1和M2于烘箱（50℃）烘干2d后，于原子力顯微鏡（Veeco，美國）下觀察膜絲表面的形貌以及膜表面的污染物質.

1.7 污泥活性實驗

MBR中污泥活性通過比好氧速率（SOUR）表征.操作步驟如下［24］，取膜池混合液于密閉的容器中，曝氣至溶解氧達到飽和后，停止曝氣.加入標準體系溶液（葡萄糖，200mg/L，20mg/L， 20mg/L），利用溶解氧儀在線監(jiān)測DO變化，測得污泥的總比好氧速率SOURT；當DO降低3mg/L時，投加NaClO3（最終濃度為2.13g/L），抑制亞硝氮氧化菌菌活性，測得氨氧化菌群與異養(yǎng)菌群的比好氧速率SOUR1；當溶解氧再降低2mg/L時投加ATU（最終濃度為5mg/L），抑制氨氧化菌活性，測得異養(yǎng)菌群比好氧速率SOURh.從而分別計算出，亞硝氮氧化菌比好氧速率SOURn=SOURT-SOUR1，氨氧化菌比好氧速率SOURa=SOUR1-SOURh.由此表征反應器中異養(yǎng)菌群、亞硝化菌群和硝化菌群的活性.

1.8 分析方法

好氧池的溶解氧（DO）和厭氧池的氧化還原電位（ORP）分別采用DO、ORP在線檢測（SCAN，奧地利）.pH值采用pH 計（pHSJ-4A， China）測定.COD、MLSS、總氮（TN）、、、、及總磷（TP）測定參考APHA［25］.

2 結果與討論

2.1 廚余發(fā)酵液的反硝化速率

圖2 葡萄糖（glucose）、乙酸鈉（SA）和廚余（FLFW）3種碳源的反硝化速率（a）和COD利用率比較（b）Fig.2 Comparison of specific denitrification rate （SDNR）（a） and COD utilization efficiency for denitrification （b）with glucose， sodium acetate and FLFW as external carbon

通過與葡萄糖、乙酸鈉進行對比可以發(fā)現（圖2a），廚余發(fā)酵液的比反硝化速率（SDNR）和乙酸鈉的比反硝化速率（SDNR）接近，為10.53mg/（g-VSS·h），比葡萄糖（7.89mg/（g-VSS·h））高.比反硝化速率能夠表征有機物質的生物可利用性能［26］.其值越大表明該類物質越容易被微生物利用.由此說明，廚余發(fā)酵液的生物可利用性較高.這主要是因為廚余發(fā)酵液中含有大量VFA、乳酸等，這些物質基本都是小分子有機物，容易被微生物利用.此外，廚余發(fā)酵液中有機物組分較多，有利于微生物協(xié)同作用，強化反硝化能力［26］.而乙酸鈉通常被認為是快速降解的碳源，因此廚余發(fā)酵液也可以被歸為快速降解的碳源.

此外，可以看出3種有機物作為碳源時（圖2b），葡萄糖的利用效率最低，僅為（13.7±5.0）%，而乙酸鈉和廚余發(fā)酵液比較接近，分別為（18.9± 5.3）%和（18.0±4.8）%.由此說明，廚余發(fā)酵液的脫氮能力較葡萄糖高，可以作為優(yōu)質的碳源.

2.2 廚余發(fā)酵液在中試MBR中應用

在HRT為6h的條件下，廚余發(fā)酵液投加后，厭氧池中ORP由-40mV降至-110mV，同時由12.8mg/L逐漸降至6.3mg/L左右，說明廚余發(fā)酵液投加后改變了厭氧池的氧化還原條件，強化了反硝化過程.厭氧池中的降低保證了好氧池和出水中較低的含量，從而實現強化脫氮.廚余發(fā)酵液投加為反硝化菌群提供了更多的電子受體，有利于能量產生和物質傳遞，從而提高脫氮效率.同時加大廚余投加量，將進水COD從250mg/L提高至350mg/L時，厭氧池中的ORP下降至-210mV，反硝化過程被進一步強化由5mg/L降至1.5mg/L左右，同時出水中也由13.5mg/L降至8.5mg/L.由此說明廚余發(fā)酵液的投加能明顯改善反應器厭氧區(qū)的環(huán)境，從而提高脫氮性能.

此外，HRT對反硝化過程影響也較為明顯.當HRT由6h增加至8h時，在COD為250mg/L的條件下，ORP逐漸升高至-120mV，而含量也有所增加，這可能主要是因為進水中含量增加，使得回流液中含量升高.同時單位時間內進入反應器的有機物量減少未能及時消耗回流液中的溶解氧，同時不能為反硝化提供足夠的電子受體.而當進水COD增加至350mg/L后，ORP又下降至-230mV，反硝化作用明顯強化，厭氧池中降低至1mg/L以下.這可能主要是因為延長了混合液在厭氧池中的停留時間，同時較高的COD進水能夠保證反硝化足夠的碳源.

圖3 運行期間反應器內NH4+-N（a）和NO3--N（b）變化情況Fig.3 Variations of NH4+-N （a） and NO3--N （b） in reactor during the operation period

2.2．2 對TN的去除 廚余發(fā)酵液投加后，反硝化過程得到強化，出水中TN的含量也逐漸降低.在未投加發(fā)酵液時，TN的去除效率僅為20%左右.碳源不足嚴重抑制了反硝化過程（圖4），導致出水中TN含量達到20mg/L以上.發(fā)酵液投加后，出水中TN含量逐漸降低，去除效率也逐漸上升.TN的去除效率隨進水COD升高而升高.在COD為250mg/L時，TN去除效率為50%左右，當COD提高至350mg/L時，去除效率提高至60%.

圖4 運行期間進出水TN及去除效率的變化Fig.4 Variations of TN concentration and removal efficiency during the operation period

圖5 運行期間A/O-MBR膜池中污泥SOUR變化Fig.5 Variations of SOUR of the activated sludge in membrane tank

2.2．3 微生物活性變化 活性污泥的比好氧速率可以間接反映污泥中不同微生物的活性和數量［27］.由圖5可以看出，廚余發(fā)酵液投加后，微生物的比好氧速率有所增加.第I期間3種微生物的比好氧速率較低，這是因為進水有機物含量較低，微生物的代謝活動受到抑制，活性較低.在運行初期，AOB和NOB在反應器內沒能夠大量富集，從而導致其好氧速率也較低.后幾個運行期間的SOURh較高，這可能主要是因為廚余投加后，微生物具有足夠的碳源，代謝活動加強.SOURa和SOURn則隨著運行逐漸增加，這可能是因為反應器內AOB和NOB逐漸富集，數量逐漸增加所致.由此進一步說明廚余發(fā)酵液的投加能夠強化微生物活性，同時不會對硝化過程產生影響.較強的微生物活性使反應系統(tǒng)更加穩(wěn)定，去污能力更強.

2.3 膜污染

2.3．1 TMP變化 由圖6可以看出，整個運行期間TMP逐漸增大，以此同時膜阻力（R）也在逐漸增加，滲透性（k）則在逐漸減小.這表明在運行過程中，膜組件受到污染.經分析，廚余發(fā)酵液投加前后，膜污染速率并沒有較大變化（表3）.HRT為6h的條件下，發(fā)酵液投加前，跨膜壓差由10.4kPa增加至16.9kPa，膜污染速率（FR=dTMP/dt）為158Pa/d.而投加廚余后，跨膜壓差增加至25.2kPa，此時膜污染速率為186Pa/d，當COD提高至350mg/L時膜污染速率為182Pa/d，這可能是因為廚余發(fā)酵液的投加并沒有引入大量的膜污染物質，或者并沒有改變微生物促使膜污染物質大量產生.

而當水力停留時間（HRT）延長至8h后，膜污染速率減小.這可能主要是因為延長水力停留時間，使得單位時間內過濾水量減少，污染物質在膜表面積累的速度減慢，從而使得膜污染速率降低.與未投加廚余發(fā)酵液條件下相比，HRT=8時的膜污染速率更低，由此說明廚余發(fā)酵液并不會造成膜污染，而HRT則是導致膜污染的關鍵因素.此外，經過2次化學清洗后，膜阻力下降較多，其恢復率達到93.3%，表明化學清洗能夠有效控制膜污染.

圖6 運行期間跨膜壓差（TMP）、膜阻力（R）及滲透性（k）的變化Fig.6 Variations of TMP， membrane resistance （R） and permeability （k）

表3 廚余發(fā)酵液投加前后膜污染指標對比Table 3 Comparison of membrane fouling before and after FLFW application

2.3．2 EPS變化 由圖7可以看出，在整個運行期間，EPS的含量并沒有較大變化，由此說明在運行過程中，膜污染物質（蛋白質、多糖）并沒有在反應器中大量積累，這可能是膜污染速率較慢的原因之一.另外，厭氧池中的EPS明顯高于膜池，這可能是進水中含有蛋白質和多糖所致.蛋白質和多糖被微生物降解，使其在膜池中含量降低.

隨著HRT延長，EPS的含量也逐漸降低.這可能基于2點原因.一是通過進水引入的蛋白質和多糖量減少；二是因為微生物在較長的HRT條件下能夠有效降解蛋白質和多糖.這也可能是HRT為8h條件下的膜污染速率較6h條件下小的原因.

2.3．3 AFM 由圖8所示，新膜的膜孔清晰可見，均勻分布在膜表面.經過70多天的運行，膜表面沉積了大量的污泥，膜孔被覆蓋，這可能就是跨膜壓差增加的主要原因.在運行過程中，污染物質進入膜孔，形成膜孔堵塞，或者沉積在膜絲表面形成泥餅層，這些污染都將導致膜污染并使跨膜壓差增加［28］.但經過化學清洗后，膜孔逐漸顯現.膜表面的污染物質在化學清洗過程中，通過化學反應被去除，使污染的膜絲再生.這就是化學清洗后跨膜壓差顯著降低的原因之一.由此說明，運行過程中形成的膜污染，可以通過化學清洗有效降低.然而，化學清洗不可能全部去除膜表面的污染物質.膜表面還殘留了部分污染物質，這就是膜阻不能完全恢復的原因.

圖7 運行期反應器中EPS的變化Fig.7 Variations of EPS in reactors

3 結論

3.1 廚余發(fā)酵液的比反硝化速率（SNDR）與乙酸鈉接近，且高于葡萄糖，可以將其認為是快速降解有機物.此外，廚余發(fā)酵液具有較高的脫氮能力，能夠作為優(yōu)質碳源利用.

3.2 在中試A/O-MBR中，利用廚余發(fā)酵液作為外增碳源能夠強化微生物活性，且不會對硝化過程產生影響去除率均保持在99%以上.此外，廚余發(fā)酵液能夠大大強化反硝化過程，有效提高脫氮效率.TN的去除效率隨著發(fā)酵液投加量的增加而增加.相同的發(fā)酵液投加條件下，較長的HRT更有利于反硝化過程.

圖8 膜絲表面原子力顯微鏡圖Fig.8 Three-dimensional AFM images of membrane surface

3.3 廚余發(fā)酵液投加后，反應器中EPS沒有大量積累，膜污染速率并沒有顯著增加.膜污染可以通過化學清洗有效控制.此外，延長HRT有助于緩解膜污染.

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Characteristics of nitrogen removal in a pilot-scale A/O-MBR with Fermentation Liquid of Food Waste （FLFW） as external carbon sources.

TANG Jia-ling1， WANG Xiao-chang1*， XIA Si-qing1，2（1.School of Environmental and Municipal Engineering， Xi'an University of Architecture and Technology， Xi'an 710055， China；2.School of Environmental Science and Engineering， Tongji University， Shanghai 200092， China）. China Environmental Science，2015，35（10）：3018～3025

Fermentation liquid of food waste （FLFW） was applied as external carbon to a pilot-scale A/O-MBR to explore the characteristics of nitrogen removal and membrane fouling under different dosage and HRT. Results demonstrated that FLFW and sodium acetate characterized similar specific denitrification rate （SDNR） and COD utilization efficiency， but both of them are higher than that of glucose. It was also found that the FLFW can stimulate the activity of biomass and enhance denitrification processes significantly， which further improved nitrogen removal. The TN removal efficiencies increased with the addition of FLFW. In addition， after adding FLFW， the EPS did not accumulate in reactor and the membrane fouling rate （FR） increased slightly. Chemical clean can effectively remove membrane foulants and recover the permeability. Lengthening the HRT was more advantageous in nitrogen removal and membrane fouling control.

fermentation liquid of food （FLFW）；pilot-scale A/O-MBR；carbon source；membrane fouling

X703

A

1000-6923（2015）10-3018-08

唐嘉陵（1988-），男，四川南充人，西安建筑科技大學博士研究生，主要從事廢水深度處理及其資源化研究.發(fā)表論文10余篇.

2015-03-25

水體污染與治理科技重大專項（2013ZX07310）；陜西省污水處理與資源化重點科技創(chuàng)新團隊（2013KCT-13）；陜西省“百人計劃”

* 責任作者， 教授， xcwang@xauat.edu.cn