周廣強(qiáng)，耿福海，許建明，謝 英，彭 麗，陳 敏，鐵學(xué)煕（1.長(zhǎng)三角環(huán)境氣象預(yù)報(bào)預(yù)警中心，上海 200135；2.上海市浦東新區(qū)氣象局，上海 200135；3.上海市氣象與健康重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200135；4.National Center for Atmospheric Research，Boulder，CO 80307，USA）

上海地區(qū)臭氧數(shù)值預(yù)報(bào)

周廣強(qiáng)1，2，3*，耿福海1，2，3，許建明1，2，3，謝 英1，2，3，彭 麗1，2，3，陳 敏1，2，3，鐵學(xué)煕2，4（1.長(zhǎng)三角環(huán)境氣象預(yù)報(bào)預(yù)警中心，上海 200135；2.上海市浦東新區(qū)氣象局，上海 200135；3.上海市氣象與健康重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200135；4.National Center for Atmospheric Research，Boulder，CO 80307，USA）

基于WRF-Chem在線區(qū)域化學(xué)/傳輸模式構(gòu)建了區(qū)域化學(xué)天氣數(shù)值預(yù)報(bào)業(yè)務(wù)系統(tǒng)，評(píng)估了2013年5月1日至9月30日期間的1h 和8h臭氧業(yè)務(wù)數(shù)值預(yù)報(bào)效果.結(jié)果表明：臭氧預(yù)報(bào)沒有明顯的系統(tǒng)偏差，預(yù)報(bào)偏差在0兩側(cè)基本呈對(duì)稱分布；數(shù)值預(yù)報(bào)具有較高的準(zhǔn)確性，其中8h臭氧的效果略好，不同時(shí)效預(yù)報(bào)的相關(guān)系數(shù)均在0.8上下，濃度平均偏差和偏差中值都只有1×10-9～2×10-9，臭氧達(dá)標(biāo)日和污染日預(yù)報(bào)都有很高準(zhǔn)確率和CSI/TS評(píng)分，首要污染物也較準(zhǔn)確；不同時(shí)效的預(yù)報(bào)效果接近，48h時(shí)效略好，24h和72h相當(dāng)；數(shù)值預(yù)報(bào)也存在一定不足，存在極個(gè)別顯著偏高或顯著偏低的情況，同時(shí)由于等級(jí)劃分閾值的存在，等級(jí)預(yù)報(bào)的準(zhǔn)確性明顯低于濃度和分指數(shù)預(yù)報(bào).綜合地看，數(shù)值預(yù)報(bào)可以提供較為準(zhǔn)確的臭氧預(yù)報(bào)，為空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)預(yù)警業(yè)務(wù)提供有力的支撐，但分指數(shù)等級(jí)預(yù)報(bào)上仍需要進(jìn)一步提高.

臭氧；數(shù)值預(yù)報(bào)；WRF-Chem；空氣質(zhì)量

臭氧（O3）是一種氧化性氣體，也是一種溫室氣體.地球大氣中的O3主要存在于約20～35km的平流層，約占90％，它吸收了大部分的短波長(zhǎng)紫外線（UV-C），使地球上的生物免受過(guò)多紫外線傷害［1］.但對(duì)流層O3，盡管其僅占O3總量的10％左右，卻造成嚴(yán)重的危害.由于O3光解生成的O（1D）自由基是對(duì)流層大氣羥基（OH）自由基的根本來(lái)源，因此O3對(duì)大氣氧化過(guò)程有著決定性的影響，從而影響其他一些溫室氣體的大氣壽命，進(jìn)而影響它們的溫室效應(yīng).此外，O3還影響二次氣溶膠，尤其是二次有機(jī)氣溶膠（SOA）的生成，進(jìn)而直接和間接地影響輻射收支.

對(duì)流層O3主要不是直接排放而是由甲烷（CH4）、氮氧化物（NOx）、一氧化碳（CO）、揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）等通過(guò)光化學(xué)反應(yīng)生成.O3主要化學(xué)消耗有兩個(gè)途徑，其一是在水汽條件下發(fā)生光解產(chǎn)生O（1D）自由基，其二是與HO2反應(yīng)［2］.O3濃度和生命時(shí)間都有非常大的地區(qū)和時(shí)間差異，全球平均O3生命時(shí)間約22d［3-4］，近地面濃度從熱帶太平洋上的低于10×10-9（體積分?jǐn)?shù)）上升至高排放區(qū)下風(fēng)向的超過(guò)100×10-9［1］.

利用數(shù)值模式開展包括O3在內(nèi)的大氣化學(xué)研究是目前國(guó)內(nèi)外廣泛采用的一種手段.隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)和數(shù)值模式技術(shù)快速發(fā)展，大氣化學(xué)數(shù)值模式經(jīng)歷了拉格朗日軌跡模型、歐拉網(wǎng)格模型兩代，發(fā)展到第三代空氣質(zhì)量模型系統(tǒng)（如Models-3/CMAQ）和近年的化學(xué)-動(dòng)力耦合模式（如WRF-Chem）.第一代模式僅用于原生污染物擴(kuò)散及簡(jiǎn)易反應(yīng)性軌跡模擬；第二代模式包括較為復(fù)雜的氣象參數(shù)和反應(yīng)機(jī)制，通過(guò)氣象參數(shù)計(jì)算擴(kuò)散參數(shù)，考慮了光化學(xué)反應(yīng)過(guò)程等；第三代空氣質(zhì)量模式具有較為完善的化學(xué)機(jī)制，可以較為全面地進(jìn)行實(shí)際大氣中空氣污染物濃度模擬和空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)研究；化學(xué)-動(dòng)力耦合（或在線，online）模式可以減小由于對(duì)氣象場(chǎng)進(jìn)行插值帶來(lái)的誤差，并為探討大氣化學(xué)過(guò)程對(duì)氣象的反饋提供了條件.我國(guó)的空氣質(zhì)量數(shù)值模式發(fā)展相對(duì)較晚，但近年來(lái)也發(fā)展起來(lái)了多套模式系統(tǒng)，并逐步應(yīng)用于空氣質(zhì)量、光化學(xué)煙霧及霾等的數(shù)值研究和業(yè)務(wù)預(yù)報(bào)，如中國(guó)科學(xué)院大氣物理研究所NAQPMS模式［6］、中國(guó)氣象局廣州熱帶海洋研究所的珠三角空氣質(zhì)量暨光化學(xué)煙霧數(shù)值預(yù)報(bào)系統(tǒng)［7-8］、中國(guó)氣象科學(xué)研究院CUACE系列模式［9-10］、南京大學(xué)城市空氣質(zhì)量數(shù)值預(yù)報(bào)模式系統(tǒng)（NJU-CAQPS）［11］等.

上海是我國(guó)也是世界最大城市之一.伴隨經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展和能源消耗的快速增長(zhǎng)，各種污染物排放引起的大氣污染問題日益成為制約經(jīng)濟(jì)社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的瓶頸.近年來(lái)，上海維持著較高的O3水平［5］，帶來(lái)嚴(yán)重的環(huán)境和健康問題.陳仁杰等［12］評(píng)估結(jié)果表明，近地面O3造成上海2008年1892例早逝和26049例住院，全年的歸因健康損失32.42億元.新的國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)［13］提出了日最大8h滑動(dòng)平均O3（8hO3）濃度和日最大小時(shí)平均O3（1hO3）濃度兩項(xiàng)指標(biāo)，O3也因此成為影響上?？諝赓|(zhì)量的關(guān)鍵要素之一.

2013年，上海常受較強(qiáng)的副熱帶高壓控制，天氣穩(wěn)定、氣溫高，高溫（日最高溫度≥35℃）日數(shù)（徐家匯）達(dá)到47d；其中7月26日，徐家匯最高溫度達(dá)40.6℃，創(chuàng)1872年有氣象記錄來(lái)最高氣溫的歷史極值.穩(wěn)定且高溫的天氣有利于高O3的生成［14］，2013年共出現(xiàn)39d O3污染.有效的預(yù)報(bào)是減輕O3污染影響的重要途徑之一.本研究基于WRF-Chem在線區(qū)域化學(xué)/傳輸模式構(gòu)建了區(qū)域化學(xué)天氣數(shù)值預(yù)報(bào)業(yè)務(wù)系統(tǒng)，數(shù)值預(yù)報(bào)產(chǎn)品已經(jīng)廣泛應(yīng)用于上海的空氣質(zhì)量預(yù)報(bào).該系統(tǒng)是國(guó)內(nèi)較早的幾個(gè)區(qū)域在線業(yè)務(wù)系統(tǒng)之一.本文對(duì)該系統(tǒng)2013年5月1日至9月30日期間在上海地區(qū)的O3預(yù)報(bào)效果進(jìn)行了系統(tǒng)的評(píng)估，分析其支撐O3特別是高濃度O3的預(yù)報(bào)的能力，可以為數(shù)值預(yù)報(bào)在O3業(yè)務(wù)預(yù)報(bào)和預(yù)警中的應(yīng)用提供依據(jù).

1 數(shù)值預(yù)報(bào)業(yè)務(wù)系統(tǒng)構(gòu)建

1.1 WRF-Chem大氣化學(xué)模式簡(jiǎn)介

WRF-Chem是由NOAA、NCAR等單位完成發(fā)展的“在線（online）”區(qū)域化學(xué)/傳輸模式［15］，它的氣象場(chǎng)由WRF模式提供，空氣質(zhì)量（大氣化學(xué)）部分采用與氣象部分完全相同的傳輸方案（質(zhì)量和標(biāo)量）、相同的格點(diǎn)（水平和垂直方向）和相同的物理方案（用于次網(wǎng)格傳輸計(jì)算），時(shí)間步長(zhǎng)也一致，因此不需要對(duì)氣象場(chǎng)進(jìn)行時(shí)間插值.由在線計(jì)算的動(dòng)力輸入（風(fēng)、溫度、邊界層、云等）、傳輸（平流、擴(kuò)散、對(duì)流等）、干濕沉降、氣相化學(xué)、氣溶膠生成、輻射與光化學(xué)和生物排放源幾部分組成.其中干沉降使用通量-阻尼（fluxresistance）法；生物源排放使用Simpson等［16］和Guenther等［17］方法在線計(jì)算，包括異戊二烯、單萜烯等；人為源由用戶提供；氣相化學(xué)方案有RADM2［18］等；光解采用耦合了水汽作用的Madronich方案［19］；氣溶膠有ISORROPIA［20］和SORGAM［21］等方案.WRF-Chem模式在擁有良好模擬和預(yù)報(bào)性能的同時(shí)具有廣泛的適用性和便捷的可擴(kuò)展性.

Grell等［15］多模式對(duì)比分析表明WRF-Chem是一個(gè)具有相當(dāng)好表現(xiàn)的模式.他們利用EPA NEI99源排放數(shù)據(jù)作為WRF-Chem的人為源，進(jìn)行了27km分辨率的預(yù)報(bào)并與其他模式的結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比.對(duì)比結(jié)果表明，無(wú)論是對(duì)O3還是PM2.5，WRF-Chem都有很高的預(yù)報(bào)準(zhǔn)確性，在相關(guān)系數(shù)、平均偏差、均方根誤差和預(yù)報(bào)技巧4方面都有良好的表現(xiàn).總的來(lái)說(shuō)，WRF-Chem模式具有優(yōu)秀的區(qū)域空氣質(zhì)量/大氣成分預(yù)報(bào)能力.本文使用經(jīng)Tie等［22］改進(jìn)的WRF-Chem模式，該模式對(duì)上海O3［22］和PM2.5［23］都有較好的模擬能力.

1.2 人為排放源細(xì)化與優(yōu)化

使用的人為排放源資料共有2套，分別是Streets 2000年和2008年排放清單［24］，覆蓋范圍為東亞地區(qū).2000年排放源清單分辨率為1/6o×1/6o，排放清單包括CO2、CO、NOX、SO2、PM2.5、PM10、BC、OC和NMHC（乙烷、丙烷、丁烷、戊烷、其他烷烴、乙烯、丙烯、端烯烴、內(nèi)烯烴、乙炔、苯、甲苯、二甲苯、其他芳香族化合物、甲醛、其他醛類、酮類、鹵烴）.2008年排放源清單分辨率較低，為1/2o×1/2o，要素與2000年清單一致.

由于Streets排放清單的分辨率較粗，與預(yù)報(bào)系統(tǒng)的需要存在較大的差異，因此需要進(jìn)行必要的細(xì)化.受限于資料，本研究?jī)H對(duì)上海及周邊區(qū)域進(jìn)行了優(yōu)化.優(yōu)化以土地利用資料為基礎(chǔ)進(jìn)行，采用了2007年發(fā)射的美國(guó)陸地衛(wèi)星5號(hào)星的TM晴空數(shù)據(jù)，空間分辨率達(dá)到為0.000225?（約30m），資料年份為2008年，土地類型包括水域、商業(yè)用地、居住用地、交通、綠地、公園、耕地、果園、林地和灘涂10種.優(yōu)化方法和步驟：1）細(xì)化后分辨率為1/96o；2）保持每個(gè)1/6o源網(wǎng)格排放量不變，僅改變其中的分布；3）調(diào)整1/2o網(wǎng)格排放量至2008年水平.細(xì)化過(guò)程中，使用了不同土地類型排放比例因子來(lái)反映同等面積不同土地類型上不同污染物的排放比例（表1）.

表1 不同土地類型排放比例因子Table 1 Emission factors for different landuse categories

1.3 數(shù)值預(yù)報(bào)業(yè)務(wù)系統(tǒng)構(gòu)建

表2 數(shù)值預(yù)報(bào)系統(tǒng)物理方案選項(xiàng)Table 2 Physical scheme option in the system

數(shù)值預(yù)報(bào)業(yè)務(wù)系統(tǒng)（華東區(qū)域化學(xué)天氣數(shù)值預(yù)報(bào)系統(tǒng)）基于WRF-Chem模式構(gòu)建，由于較高的氣溶膠濃度對(duì)大氣光解過(guò)程具有明顯的影響，因此對(duì)模式的光解模塊進(jìn)行了優(yōu)化，在計(jì)算光解系數(shù)時(shí)加入了氣溶膠的作用.業(yè)務(wù)系統(tǒng)以WRF-Chem V3.2為基礎(chǔ)構(gòu)建，區(qū)域以（31.5oN，118oE）為中心，水平分辨率6km，水平網(wǎng)格數(shù)316（東西）×397（南北）、垂直28層，覆蓋區(qū)域見圖1.化學(xué)機(jī)制選擇：氣相化學(xué)為RADM2機(jī)制，氣溶膠化學(xué)為ISORROPIA動(dòng)力平衡氣溶膠機(jī)制和SORGAM有機(jī)氣溶膠機(jī)制；物理選項(xiàng)見表2.氣象時(shí)間步長(zhǎng)為30s，化學(xué)時(shí)間步長(zhǎng)為60s.使用NCEP GFS資料作為模式的氣象初始條件和邊界條件，邊界條件每6h更新一次，資料水平分辨率為1o×1o.前一次24h預(yù)報(bào)作化學(xué)初始條件，MOZART［25］全球模擬月平均值為化學(xué)邊界條件.生物排放源有MEGAN2［26］在線計(jì)算.人為排放源基于優(yōu)化后的排放清單結(jié)合模式框架制作，包括無(wú)機(jī)氣體6種、氣溶膠成分6種、揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）成分16種.圖1分別顯示了與O3密切相關(guān)的NO、總顆粒物、總VOCs和VOCs潛在反應(yīng)率日平均排放強(qiáng)度.其中VOCs潛在反應(yīng)率為各VOCs與其和OH的在300K時(shí)反應(yīng)速率的乘積.

該業(yè)務(wù)系統(tǒng)于2013年3月23日通過(guò)了中國(guó)氣象局預(yù)報(bào)與網(wǎng)絡(luò)司和華東區(qū)域氣象中心組織的聯(lián)合業(yè)務(wù)驗(yàn)收.2013年4月1日起業(yè)務(wù)運(yùn)行，預(yù)報(bào)時(shí)長(zhǎng)72h，7月19日起延長(zhǎng)至78h以適應(yīng)空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)的需求.

圖1 模式區(qū)域NO、總顆粒物、總VOCs和VOCs潛在反應(yīng)率日平均排放強(qiáng)度Fig.1 Daily average emission of NO，total PMs，total VOCs，and VOCs potential reactivity

2 預(yù)報(bào)效果分析與討論

2.1 數(shù)據(jù)與評(píng)估方法

選擇2013年5月1～9月30日O3進(jìn)行評(píng)估，共153d.上海O3分指數(shù)（IAQI）觀測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)源于上海市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心《上海市空氣質(zhì)量（AQI）日?qǐng)?bào)》，觀測(cè)站位置可見上海市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布系統(tǒng)網(wǎng)站.評(píng)估期間共出現(xiàn)38d O3污染，其中首要污染物為8hO3的37d、為1hO3的3d；8hO3超標(biāo)（IAQI值大于100）38d，1hO3超標(biāo)29d.由此可見主要為8hO3污染.

預(yù)報(bào)數(shù)據(jù)從前述業(yè)務(wù)系統(tǒng)預(yù)報(bào)結(jié)果中獲取，根據(jù)不同時(shí)效分為24h、48h和72h.評(píng)估期間預(yù)報(bào)完成率98.69％，其中8月16日和18日起報(bào)由于GFS資料下載失敗導(dǎo)致未能完成預(yù)報(bào).兩次缺報(bào)期間的O3分指數(shù)均為優(yōu)，不影響首要污染物和污染預(yù)報(bào)效果評(píng)估.由于O3高值一般出現(xiàn)在白天，20：00后極少出現(xiàn)，因此7月19日以前的預(yù)報(bào)也參與72h時(shí)效統(tǒng)計(jì).O3濃度與其分指數(shù)的計(jì)算按照環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）技術(shù)規(guī)定［27］執(zhí)行.預(yù)報(bào)O3濃度單位（×10-9）與國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)中的濃度單位（μg/m3）之間轉(zhuǎn)換按標(biāo)準(zhǔn)狀況轉(zhuǎn)換關(guān)系計(jì)算，即1×10-9=48/22.4=2.14μg/m3.準(zhǔn)確率（檢出率）為預(yù)報(bào)正確次數(shù)與實(shí)況出現(xiàn)次數(shù)的比值.臨界成功指數(shù)（CSI）定義為預(yù)報(bào)正確次數(shù)與預(yù)報(bào)正確次數(shù)、空?qǐng)?bào)次數(shù)和漏報(bào)次數(shù)之和的比值，也稱為TS.空?qǐng)?bào)次數(shù)指預(yù)報(bào)出現(xiàn)而實(shí)況未出現(xiàn)的次數(shù)，漏報(bào)次數(shù)則與之相反.

2.2 臭氧濃度預(yù)報(bào)效果

首先分析2013年5～9月期間O3濃度預(yù)報(bào)效果.總體上，不同時(shí)效的預(yù)報(bào)都和觀測(cè)較為接近.圖2的結(jié)果表明，除24h時(shí)效90％分位和最大值高于觀測(cè)外，1hO3和8hO3濃度其他分位值和最小值都和觀測(cè)接近；偏差除最大最小值外，基本在0附近成對(duì)稱分布.

統(tǒng)計(jì)結(jié)果（表3）表明，1hO3和8hO324h和48h時(shí)效預(yù)報(bào)與觀測(cè)之間的相關(guān)系數(shù)均超過(guò)0.8，72h時(shí)效也接近0.8；不同時(shí)效之間的差異不大.偏差中位數(shù)都在±1×10-9上下，表明沒有明顯的系統(tǒng)性偏差.平均偏差多數(shù)不超過(guò)1×10-9，只有24h時(shí)效超過(guò)4×10-9；均方根誤差一般也在20×10-9以下.綜合起來(lái)，48h對(duì)O3濃度都有最好的預(yù)報(bào)效果，72h時(shí)效在平均偏差和均方根誤差上略有優(yōu)勢(shì)而24h時(shí)效在相關(guān)系數(shù)上略高，但差距不大.因此不同時(shí)效的1h和8hO3的預(yù)報(bào)效果都非常好；與其他研究結(jié)果相比也處于較高水平，與Grell等［15］在美國(guó)所做的15d試驗(yàn)結(jié)果相當(dāng)，相關(guān)系數(shù)略優(yōu)于鄧濤等［7］2010年兩次典型O3過(guò)程的預(yù)報(bào)效果，處于楊文夷等［28］2010年?yáng)|亞不同城市O3日均值模擬效果中的較高水平.

圖2 1hO3和8hO3觀測(cè)和不同時(shí)效預(yù)報(bào)濃度及預(yù)報(bào)偏差分布Fig.2 Comparison of modeled to observed 1-hour（left）and 8-hour（right）ozone×表示最大值和最小值

表3 1h和8hO3濃度預(yù)報(bào)效果統(tǒng)計(jì)Table 3 Statistics of forecast performance of 1-hour and 8-hour ozone concentrations

2.3 臭氧分指數(shù)預(yù)報(bào)效果

在對(duì)公眾預(yù)報(bào)和服務(wù)中，O3的水平一般以指數(shù)和/或等級(jí)表示，而且由于O3IAQI的計(jì)算是分段線性的，其與濃度之間的關(guān)系不是完全線性的.圖3顯示了分析期間逐日的預(yù)報(bào)結(jié)果與觀測(cè)的對(duì)比.結(jié)果表明，數(shù)值預(yù)報(bào)可以非常好地預(yù)報(bào)O3的變化趨勢(shì)，O3高IAQI時(shí)段和低IAQI時(shí)段都得到很好的預(yù)報(bào)，1hO3和8hO3的預(yù)報(bào)效果相似.當(dāng)然也有個(gè)別時(shí)間出現(xiàn)顯著的預(yù)報(bào)偏差，如在5月20日、6月19和23日、9月11日等時(shí)段前后.統(tǒng)計(jì)效果（表4）上，相關(guān)系數(shù)都在0.8上下；24h時(shí)效的平均偏高約6，其他時(shí)效都小于1；1hO3IAQI平均絕對(duì)偏差約16，而8hO3略高，在18～21；偏差中位數(shù)在-2～2之間.偏差的分布（圖4）上，3個(gè)時(shí)效偏差不超過(guò)10的比例1hO3有50％以上，8hO3約40％；偏差在30以內(nèi)的1hO3均大于80％，24h 和48h時(shí)效8hO3大于80％，72h時(shí)效為75.5％；偏差超過(guò)50的比例很低，占3％～8％，其中大部分為偏高.無(wú)論是1hO3還是8hO3，3個(gè)時(shí)效的預(yù)報(bào)偏差分布都有非常好的對(duì)稱性，而且中值在0附近，因此IAQI預(yù)報(bào)也沒有明顯的系統(tǒng)偏差.

圖3 1hO3和8hO3分指數(shù)預(yù)報(bào)與觀測(cè)的對(duì)比Fig.3 Comparison of forecasted IAQI of 1-hour and 8-hour ozone to observations

臭氧IAQI各等級(jí)的預(yù)報(bào)準(zhǔn)確性上，1hO3和8hO3的表現(xiàn)具有較大的差異.實(shí)況中大部分1hO3等級(jí)為優(yōu)，比例達(dá)到62.25％，良和輕度污染分別占18.54％和15.89％，而中度污染只占3.31％，沒有出現(xiàn)重度及嚴(yán)重污染.8hO3良最多，占41.72％，然后是優(yōu)和輕度污染，分別占33.11％和 18.54％，中度污染出現(xiàn)了8次占5.30％，并出現(xiàn)了2次重度污染占1.31％.總的來(lái)說(shuō)，等級(jí)預(yù)報(bào)準(zhǔn)確或偏差1級(jí)的比例都在90％以上；預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率在不同等級(jí)存在較大的差異，對(duì)1hO3和8hO3也不同，但不同時(shí)效之間的效果接近；同時(shí)也出現(xiàn)一些等級(jí)偏差達(dá)到2級(jí)的情況，其中3個(gè)時(shí)效的1hO3分別出現(xiàn)了4次、3次和2次，8hO3分別出現(xiàn)了5次、1次和3次，更詳盡的準(zhǔn)確性可見表5.由于1hO3的中度污染和8hO3的中度與重度污染等級(jí)出現(xiàn)的次數(shù)都較少，這3個(gè)等級(jí)的準(zhǔn)確性統(tǒng)計(jì)具有較大的不確定性.

表4 1h和8hO3IAQI預(yù)報(bào)效果統(tǒng)計(jì)Table 4 Statistics of IAQI forecast performance of 1-hour and 8-hour ozone

影響O3數(shù)值預(yù)報(bào)準(zhǔn)確性的主要可能原因?yàn)榇髿饣瘜W(xué)模式、氣象模式和排放源清單三個(gè)方面的準(zhǔn)確性.上文的分析表明本研究建立的數(shù)值預(yù)報(bào)業(yè)務(wù)系統(tǒng)整體上對(duì)O3具有較好的預(yù)報(bào)能力，而且由于排放源在短時(shí)間內(nèi)不會(huì)產(chǎn)生顯著的改變，因此預(yù)報(bào)出現(xiàn)明顯偏差很可能是由于氣象預(yù)報(bào)出現(xiàn)明顯偏差，導(dǎo)致其驅(qū)動(dòng)下的化學(xué)預(yù)報(bào)也出現(xiàn)明顯偏離觀測(cè)的情況.以48h時(shí)效預(yù)報(bào)為例，1hO3預(yù)報(bào)偏差達(dá)到2級(jí)出現(xiàn)了3次，8hO3出現(xiàn)了1次（表6）.6月19日8hO3預(yù)報(bào)偏高2級(jí)；對(duì)于1hO3，2次為偏高、1次為偏低.6月19日，靜止鋒從北向南壓過(guò)上海，地面為弱輻合條件，云量多，加之顆粒物濃度高，光照條件弱，不利于O3的生成；而數(shù)值預(yù)報(bào)中，10：00前后出現(xiàn)了弱降水，之后云量較低，光照條件變好，有利于光化學(xué)反應(yīng)，生成較高濃度的O3.7月2日白天風(fēng)速大（～5m/s），在西南風(fēng)的作用下上海城區(qū)及城區(qū)東北地區(qū)O3濃度較高；數(shù)值預(yù)報(bào)的風(fēng)速與觀測(cè)相當(dāng)，但風(fēng)向較觀測(cè)略偏西，高濃度O3區(qū)出現(xiàn)在上海城區(qū)以東而城區(qū)O3濃度低，造成預(yù)報(bào)值明顯低于觀測(cè)值.7月6日，凌晨至上午有明顯降水，小時(shí)雨量高值達(dá)4mm，最高溫度為30℃；數(shù)值預(yù)報(bào)在上午只有零星降水，小時(shí)預(yù)報(bào)大值（1mm）明顯低于觀測(cè)，午后才出現(xiàn)較大降水，使得最高溫度達(dá)到35℃，造成O3預(yù)報(bào)值明顯偏高.等級(jí)預(yù)報(bào)偏差達(dá)到2級(jí)的個(gè)例分析結(jié)果證實(shí)本系統(tǒng)O3預(yù)報(bào)的極端偏差主要來(lái)自于其氣象預(yù)報(bào)偏差.

圖4 1hO3和8hO3分指數(shù)預(yù)報(bào)偏差分布Fig.4 Bias distribution of forecasted IAQIs of 1-hour and 8-hour ozone to observations

表5 不同預(yù)報(bào)時(shí)效O3等級(jí)預(yù)報(bào)的準(zhǔn)確性（％）Table 5 Statistics of probability of detection（POD，％）of IAQI levels of 1-hour and 8-hour ozone forecast

表6 48h時(shí)效等級(jí)預(yù)報(bào)偏差達(dá)到2級(jí)的情況Table 6 Cases with bias of 48h IAQI level ≥ 2grades

此外，等級(jí)劃分標(biāo)準(zhǔn)也是引起O3IAQI等級(jí)預(yù)報(bào)較濃度或IAQI預(yù)報(bào)準(zhǔn)確性偏低的一個(gè)原因.按現(xiàn)行規(guī)定［27］，1hO3優(yōu)、良和輕度污染3個(gè)等級(jí)單位IAQI差異對(duì)應(yīng)的濃度差異依次為3.2、0.8 和2μg/m3，不同等級(jí)之間的差距非常明顯；8hO3為2、1.2和1.1μg/m3，等級(jí)之間更接近.而上海的O3主要出現(xiàn)于上述3個(gè)等級(jí)中.造成1hO3優(yōu)等級(jí)預(yù)報(bào)不容易跨級(jí)，而良等級(jí)則容易跨級(jí)，而8hO3等級(jí)預(yù)報(bào)較為接近；表5的結(jié)果與此一致.此外，等級(jí)閾值附近并不大的IAQI偏差可能造成預(yù)報(bào)相差一個(gè)等級(jí)，加大了IAQI預(yù)報(bào)等級(jí)偏差.

2.4 臭氧達(dá)標(biāo)日和污染日預(yù)報(bào)效果

達(dá)標(biāo)率是衡量一個(gè)城市空氣質(zhì)量的一個(gè)重要指標(biāo)，而有效的污染預(yù)報(bào)則是應(yīng)對(duì)空氣污染的重要途徑，因此這里在逐級(jí)準(zhǔn)確率評(píng)估的基礎(chǔ)上進(jìn)一步開展O3達(dá)標(biāo)日和污染日的預(yù)報(bào)效果評(píng)估.根據(jù)空氣質(zhì)量的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，IAQI小于或等于100為達(dá)標(biāo)日，大于100為污染日.這里選用預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率和CSI兩個(gè)指標(biāo).對(duì)于污染日預(yù)報(bào)，CSI是一個(gè)很嚴(yán)格的指標(biāo)，如Grell等［15］的試驗(yàn)中，3個(gè)模式濃度超過(guò)125×10-9的1hO3和超過(guò)86×10-9的8hO3預(yù)報(bào)的CSI值都不超過(guò)0.1，這兩個(gè)閾值相當(dāng)于我國(guó)標(biāo)準(zhǔn)的分指數(shù)134和119，比污染閾值略高.

表7 1hO3和8hO3達(dá)標(biāo)日和污染日預(yù)報(bào)效果Table 7 POD（％）and CSI statistics of attainment and pollution probability forecast of 1-hour and 8-hour ozone

達(dá)標(biāo)日的O3預(yù)報(bào)具有非常好的預(yù)報(bào)效果（表7）.準(zhǔn)確率上，1h和8hO348h和72h時(shí)效都超過(guò)90％，24h也有89％以上.72h時(shí)效8hO3預(yù)報(bào)的CSI指數(shù)為0.82，其他時(shí)效的CSI指數(shù)都達(dá)到0.85.污染日的預(yù)報(bào)準(zhǔn)確性略低，對(duì)1hO3，不同時(shí)效預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率在70％上下，CSI指數(shù)在0.5上下；8hO3的24h時(shí)效預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率達(dá)到71％、CSI為0.55，其他兩個(gè)時(shí)效準(zhǔn)確率在80％上下、CSI為0.64.預(yù)報(bào)準(zhǔn)確性明顯高于Grell等［15］的結(jié)果.相對(duì)而言，達(dá)標(biāo)日的預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率更高，污染日的預(yù)報(bào)難度更大.對(duì)污染日的預(yù)報(bào)，24h時(shí)效預(yù)報(bào)具有最高的準(zhǔn)確率，但同時(shí)也存在一定的空?qǐng)?bào)，造成其CSI值與48h時(shí)效相當(dāng)，但均略高于72h時(shí)效.

2.5 首要污染物預(yù)報(bào)準(zhǔn)確性

這里僅評(píng)估臭氧，即是1h還是8hO3為首要污染物的效果，不考慮其他空氣質(zhì)量要素.評(píng)估期間，共有101d出現(xiàn)臭氧分指數(shù)大于50，其中1hO35d、8hO396d，8hO3占絕大多數(shù).統(tǒng)計(jì)結(jié)果（表8）表明，預(yù)報(bào)存在一定的空?qǐng)?bào)和漏報(bào)，體現(xiàn)了數(shù)值預(yù)報(bào)對(duì)于50這個(gè)閾值的把握上還存在偏差.也有少量首要污染物種類錯(cuò)誤的預(yù)報(bào)出現(xiàn).總體上，隨著預(yù)報(bào)時(shí)效的增加，預(yù)報(bào)準(zhǔn)確次數(shù)和CSI值都略有下降，但差異很小.

表8 首要污染物預(yù)報(bào)效果Table 8 statistics of forecast performance of primary pollutant

3 結(jié)論

3.1 臭氧數(shù)值預(yù)報(bào)沒有明顯的系統(tǒng)偏差.不同預(yù)報(bào)時(shí)效1h和8hO3濃度、空氣質(zhì)量分指數(shù)預(yù)報(bào)的均值、中值都和觀測(cè)接近，預(yù)報(bào)偏差基本以0為中心對(duì)稱分布.

3.2 數(shù)值預(yù)報(bào)具有較高的準(zhǔn)確性.無(wú)論是對(duì)1hO3還是8hO3，其濃度預(yù)報(bào)和分指數(shù)預(yù)報(bào)的相關(guān)系數(shù)均在0.8上下；濃度偏差中位數(shù)在±1×10-9上下，IAQI在±2以內(nèi)；平均偏差除24h略高（4～6）外其他一般也不超過(guò)1或1×10-9；濃度均方根誤差一般不超過(guò)20×10-9，IAQI平均絕對(duì)偏差均低于20；O3達(dá)標(biāo)和污染日預(yù)報(bào)都有很高的準(zhǔn)確率和CSI評(píng)分，首要污染物也有很高的準(zhǔn)確率；90％以上的IAQI等級(jí)預(yù)報(bào)準(zhǔn)確或偏差在1級(jí)以內(nèi)；整體上，8hO3的預(yù)報(bào)效果略高于1hO3.

3.3 不同時(shí)效的表現(xiàn)上看，48h時(shí)效的綜合效果最好，24h和72h各有優(yōu)劣而整體相當(dāng)，效果比48h略低，但3個(gè)時(shí)效時(shí)間的差距不大.

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致謝：感謝美國(guó)大氣研究中心（NCAR）李國(guó)輝（Guohui Li）博士、愛荷華大學(xué)（The University of Iowa）Gregory R.Carmichael教授、美國(guó)國(guó)家海洋與大氣局（NOAA）Georg A.Grell博士等專家在數(shù)值預(yù)報(bào)系統(tǒng)研發(fā)過(guò)程中提供的幫助.

Numerical ozone forecasting over shanghai.

ZHOU Guang-qiang1，2，3*，GENG Fu-hai1，2，3，XU Jian-ming1，2，3，XIE Ying1，2，3，PENG Li1，2，3，CHEN Min1，2，3，TIE Xue-xi2，4（1.Yangtze River Delta Center for Prediction and Warning of Environmental Meteorology，Shanghai 200135，China；2.Shanghai Pudong Meteorological Service，Shanghai 200135，China；3.Shanghai Key Laboratory of Meteorology and Health，Shanghai Meteorological Service，Shanghai 200135，China；4.National Center for Atmospheric Research，Boulder，CO 80307，USA）.China Environmental Science，2015，35（6）：1601～1609

A numerical chemical weather forecasting system was established and operationally implemented based on the WRF-Chem Model，an online coupled regional chemical transport model.Performance of the modeling system on daily maximum 1-hour and 8-hour ozone（1h and 8h O3）concentrations was evaluated between May 1stand September 30th，2013.The results showed that the numerical forecasting has generally good performance.There is no substantial systematic bias in 1h and 8h O3concentrations and correspondent IAQI in forecasts of 24h，48h，and 72h.The correlation coefficients（R）are～0.8，and the mean and median biases are around 1×10-9～2×10-9.The forecasted O3attainment vs.pollution days as well as primary pollutants are also in good agreement with observations.The performance of 48h forecast is slightly better than that of 24h and 72h forecast，and these of the later two are generally close to each other.Meanwhile，further improvement is still needed.For example，model shows substantial biases in O3concentrations or IAQI forecasts in some cases，and the accuracy of O3IAQI level forecast is substantially lower than that of concentration and IAQI value forecast.In general，the numerical forecasting system shows relatively good performance in O3forecasts during May to September，2013，and it has the capability to support the air quality forecast over Shanghai.

ozone；numerical forecast；WRF-Chem；air quality

X52

A

1000-6923（2015）06-1601-09

周廣強(qiáng)（1976-），男，四川安岳人，副研究員，博士，主要從事數(shù)值模式、大氣物理與大氣環(huán)境及相關(guān)研究和開發(fā)工作.發(fā)表論文20余篇.

2014-10-15

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（41005007）；科技部公益性行業(yè)（氣象）科研專項(xiàng)（GYHY201206027）；上海市科學(xué)技術(shù)委員會(huì)科研計(jì)劃項(xiàng)目（12dz1202702）；中國(guó)氣象局2013年留學(xué)回國(guó)人員科技活動(dòng)擇優(yōu)資助項(xiàng)目（基于CMAQ系統(tǒng)的城市環(huán)境氣象預(yù)報(bào)平臺(tái)研制）* 責(zé)任作者，副研究員，zhougq21@163.com