賈艷萍，賈心倩，張?zhí)m河，宗 慶

東北電力大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，吉林 吉林 132012

近年來，序批式活性污泥法在生物脫氮除磷方面發(fā)揮了越來越大的優(yōu)勢[1]。序批式生物反應(yīng)器（SBR）工藝簡單，占地面積小，污泥沉降性能好，抗負(fù)荷沖擊能力強(qiáng)，出水水質(zhì)好。SBR工藝過程主要包括5個(gè)階段：進(jìn)水期、反應(yīng)期、沉淀期、排水排泥期和閑置期，傳統(tǒng)的控制方法均是按時(shí)間實(shí)現(xiàn)SBR工藝的過程控制，這顯然不合理。因?yàn)闊o論是工業(yè)廢水還是生活污水，排放的水質(zhì)水量隨時(shí)間變化很大，如果按反應(yīng)時(shí)間控制SBR工藝的運(yùn)行，會出現(xiàn)進(jìn)水濃度低時(shí)，由于曝氣時(shí)間長導(dǎo)致能耗大；進(jìn)水濃度高時(shí)，水質(zhì)達(dá)不到排放標(biāo)準(zhǔn)。污水生物處理是供氧和耗氧、氧化與還原同時(shí)進(jìn)行的過程，脫氮除磷過程均伴隨著酸度和堿度的產(chǎn)生。研究表明[1]，厭氧-好氧-缺氧（AOA）運(yùn)行方式可同時(shí)完成有機(jī)物的去除和脫氮除磷。厭氧階段，聚磷菌進(jìn)行還原反應(yīng)，一方面釋磷，另一方面吸收低級脂肪酸等易降解的有機(jī)物，使其發(fā)酵產(chǎn)酸；好氧階段，聚磷菌吸磷使總磷（TP）下降，系統(tǒng)中以硝化細(xì)菌為主，同時(shí)由于有機(jī)物降解及硝化反硝化作用，系統(tǒng)溶解氧（DO）發(fā)生變化；缺氧階段，TP不發(fā)生變化，系統(tǒng)中以反硝化細(xì)菌為主。因此，控制過程與DO、氧化還原電位（ORP）以及pH值密切相關(guān)[2,3]。為了更好地監(jiān)測和控制污水處理工藝的運(yùn)行，國內(nèi)外許多學(xué)者對過程參數(shù)的變化進(jìn)行了研究與探索[4,5]。Wareham等[6,7]利用ORP和pH值作為控制參數(shù)調(diào)節(jié)和優(yōu)化污泥厭氧/缺氧工藝的運(yùn)行；Akin等[8]采用ORP和pH值作為系統(tǒng)缺氧和好氧階段的控制參數(shù)，發(fā)現(xiàn)ORP可作為系統(tǒng)缺氧階段的控制參數(shù)，而pH值可指示好氧階段硝化作用的進(jìn)行程度，判斷硝化作用的終點(diǎn)。高景峰等[9]采用pH值和ORP作為SBR工藝脫氮過程的控制參數(shù)，在碳源充足時(shí)，pH值的曲線不斷上升，反硝化結(jié)束后持續(xù)下降；ORP曲線在反硝化結(jié)束時(shí)，急速下降并出現(xiàn)拐點(diǎn)，二者結(jié)合控制反硝化時(shí)間?，F(xiàn)有研究大部分集中于利用AOA工藝的過程參數(shù)對有機(jī)物降解及脫氮過程的控制[10,11]，對于利用過程參數(shù)控制SBR系統(tǒng)同步脫氮除磷的研究尚少，尤其對SBR系統(tǒng)AOA運(yùn)行方式下利用DO，pH值和ORP的變化作為反應(yīng)時(shí)間控制參數(shù)的研究未見報(bào)道。因此，本工作探索SBR工藝AOA運(yùn)行方式下，DO，ORP和pH值的變化與生物脫氮除磷的關(guān)系，揭示利用DO，ORP和pH值作為SBR工藝AOA運(yùn)行方式過程控制和反應(yīng)時(shí)間控制參數(shù)的可行性，為實(shí)現(xiàn)SBR工藝的在線控制奠定理論基礎(chǔ)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 廢水指標(biāo)

合成廢水采用CH3COOH作為碳源（COD，400～500 mg/L），NH4Cl作為氮源（NH4+-N，45～55 mg/L），KH2PO4和K2HPO4作為磷源（PO43--P，15～20 mg/L），利用CaCl2，MgSO4，EDTA，CuSO4和MnCl2等作為微量元素的來源，其中微量元素的添加量分別是CaCl2·2H2O 0.07 g/L，MgSO4·7H2O 0.06 g/L，EDTA 0.003 g/L，CuSO4·5H2O 0.012 g/L，MnCl2·4H2O 0.03 g/L。pH 值為7.75，為了監(jiān)控硝化-反硝化過程中pH 值的變化，未添加額外的酸或堿。

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置與運(yùn)行條件

采用SBR 反應(yīng)器，實(shí)驗(yàn)裝置示意圖如圖1所示。SBR 反應(yīng)器采用有機(jī)玻璃制成，內(nèi)徑為15 cm，有效容積為4 L。SBR 運(yùn)行周期均為12 h，瞬間進(jìn)水→厭氧（240 min）→好氧（390 min）→缺氧（60 min）→沉降（30 min）→瞬間排水，通過時(shí)間繼電器控制每一周期的反應(yīng)時(shí)間，通過轉(zhuǎn)子流量計(jì)控制曝氣泵的進(jìn)氣流量，厭氧條件下通入N2，進(jìn)水量和排水量均為2.5 L，反應(yīng)器在室溫下操作，無溫度控制措施，污泥齡為15 d，整個(gè)實(shí)驗(yàn)過程中反應(yīng)器溫度在20～25 ℃。污泥取自吉林市污水處理廠好氧池，在實(shí)驗(yàn)前1～3 個(gè)月進(jìn)行了污泥的馴化，混合液懸浮固體（MLSS）濃度為2 800～3 000 mg/L。

圖1 SBR 實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 SBR experimental setup

1.3 主要分析項(xiàng)目和檢測方法

化學(xué)需氧量（COD）采用重鉻酸鉀法，NH4+-N 濃度采用納氏試劑光度法，NO2--N 濃度采用N-（1-萘基）-乙二胺光度法，NO3--N 濃度采用紫外分光光度法，總氮（TN）濃度采用堿性過硫酸鉀消解紫外分光光度法，PO43--P 濃度采用氯化亞錫還原光度法。DO采用JYD-1A 型溶解氧測定儀測定，pH 值采用pHs-2C 型pH 計(jì)測定，ORP利用德國WTW 公司生產(chǎn)的ORP分析儀來進(jìn)行監(jiān)測。

2 結(jié)果與討論

SBR 系統(tǒng)采用AOA 方式連續(xù)運(yùn)行3 個(gè)月后，出水平均COD，PO43--P，TN 和NH4+-N 分別為20，1.1，11.7 和3.7 mg/L，COD，PO43--P，TN 和NH4+-N 的去除率分別為95.5%，92.7%，77.4%和92.4%。在反應(yīng)器達(dá)到良好脫氮除磷效果的基礎(chǔ)上，考察一個(gè)運(yùn)行周期中pH 值，DO和ORP的變化規(guī)律。

2.1 一個(gè)運(yùn)行周期中pH 值和DO 的變化規(guī)律

SBR 工藝一個(gè)周期內(nèi)pH 值和DO的變化情況如圖2所示。由圖可知，pH 值在厭氧段開始逐漸降低，這是由于有機(jī)酸被吸收利用及聚磷酸被降解時(shí)產(chǎn)生了H+，導(dǎo)致了pH 值降低；隨著運(yùn)行時(shí)間的增加，在厭氧階段末期（3～4 h）趨于穩(wěn)定（pH 值為7.5），有機(jī)物降解的好氧速率達(dá)到最低值［0.05 mg/(g·h)］，此點(diǎn)可作為厭氧釋磷的終點(diǎn)，此時(shí)有機(jī)物難以繼續(xù)降解，磷的釋放完成。厭氧階段聚磷菌占優(yōu)勢，主要進(jìn)行磷的釋放，厭氧階段結(jié)束后進(jìn)入好氧階段。因此，可以根據(jù)pH 值的變化決定厭氧時(shí)間的長短，不必按常規(guī)的時(shí)間程序控制，可提高效率。進(jìn)入好氧階段后，曝氣開始，pH 值從7.5 開始下降，這主要由于發(fā)生了硝化作用，硝化作用產(chǎn)生的H+量大于好氧吸磷產(chǎn)生OH-量，導(dǎo)致pH 值下降；好氧階段開始（1～2 h），硝化作用進(jìn)行了75%～80%，隨著NH4+-N 轉(zhuǎn)化為NO3--N 和NO2--N（NOx--N 為48.5 mg/L），pH 值降到最低值（7.0），氨氮降低至最低值3.1 mg/L（氨谷），此時(shí)pH 值最低點(diǎn)與氨谷點(diǎn)相吻合，這個(gè)點(diǎn)可作為硝化作用的終點(diǎn)。硝化作用結(jié)束后，不再產(chǎn)生H+，pH 值開始快速上升，這是因?yàn)橄趸磻?yīng)結(jié)束，不再消耗堿度，反應(yīng)器中堿度不斷上升，pH 值不斷增加，達(dá)到一個(gè)恒定的平臺（8.0），此點(diǎn)與磷酸鹽吸收的最大值相對應(yīng)，可作為磷吸收的終點(diǎn)。在好氧階段結(jié)束后，進(jìn)入缺氧段，pH 值繼續(xù)上升，這是由于反硝化產(chǎn)生堿度，導(dǎo)致pH 值升高，因此，利用pH 值的變化能夠判斷硝化作用的進(jìn)行程度，同時(shí)可利用pH 值達(dá)到穩(wěn)定平臺的這一點(diǎn)作為好氧階段除磷過程的終點(diǎn)。沉降開始（11.5～12 h），pH 值略有降低（從8.1 降至7.9）這主要由于呼吸作用消耗氧氣，導(dǎo)致了二氧化碳的積累，積累的二氧化碳導(dǎo)致了pH 值降低。

在厭氧期間，進(jìn)水DO迅速降低至0。進(jìn)入好氧階段后，隨著曝氣的開始，DO曲線的變化可分為二個(gè)階段：第一階段（4.0～8.5 h），反應(yīng)開始1 h 內(nèi)，DO增加較慢，僅達(dá)到了0.1 mg/L，在反應(yīng)進(jìn)行至2 h 后，DO達(dá)到1 mg/L。同時(shí)，在好氧階段開始2 h 內(nèi)，硝化反應(yīng)速率最大[2.38 mg/(g·h)]，硝化作用完成了78.3%，這表明硝化作用由異養(yǎng)硝化細(xì)菌與自養(yǎng)硝化細(xì)菌共同完成，這與Zhao 等[12]的研究結(jié)果相一致。隨著運(yùn)行時(shí)間的增加，DO 繼續(xù)升高，在8.5 h 時(shí)達(dá)到2.25 mg/L，這是由于反應(yīng)初始，隨著氨氮的降解，硝化細(xì)菌進(jìn)行硝化反應(yīng)的速率不斷減小，耗氧速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于供氧速率。因此，在實(shí)際運(yùn)行過程中，應(yīng)根據(jù)溶解氧的變化及時(shí)調(diào)節(jié)曝氣量，使耗氧速率接近供氧速率，節(jié)約能源；第二階段（8.5～10.5 h），DO緩慢上升并逐漸趨于平穩(wěn)（約2.4 mg/L），這一方面由于COD的快速降解消耗了大量的DO，使反應(yīng)速率在硝化后期低于反應(yīng)初期速率，DO維持恒定；另一方面隨著硝化反應(yīng)的進(jìn)行，大量氨氮被氧化。隨著底物濃度的降低，硝化后期氨氮的反應(yīng)速率低于反應(yīng)初期速率，DO維持恒定。同時(shí)在整個(gè)好氧階段觀察到，磷吸收速率的變化取決于硝化作用。在低DO下（0～1 mg/L），隨著硝化作用的完成，磷吸收率隨DO的增加而增加，當(dāng)DO在9.5～10.5 h 期間達(dá)到一個(gè)穩(wěn)定的平臺時(shí)，磷的吸收率達(dá)到最大值（92.7%），繼續(xù)曝氣，磷去除率也不再增加，因此可利用DO的這一變化特點(diǎn)作為曝氣結(jié)束的監(jiān)測信號，此點(diǎn)同時(shí)也作為好氧階段除磷過程的終點(diǎn)。這一方面避免了傳統(tǒng)的時(shí)間控制中存在進(jìn)水COD高時(shí)出水達(dá)不到排放標(biāo)準(zhǔn)的缺點(diǎn)；另一方面避免了進(jìn)水COD濃度低時(shí)，由于曝氣時(shí)間過長而增加能耗的問題。隨后進(jìn)入缺氧階段，隨著反硝化反應(yīng)的進(jìn)行，COD的降解消耗了大量的DO，DO迅速降低至0.1 mg/L。

圖2 在一個(gè)運(yùn)行周期中pH 值和DO 的變化Fig.2 Changes of pH value and DO in an operation cycle

2.2 一個(gè)運(yùn)行周期中ORP 的變化規(guī)律

一個(gè)運(yùn)行周期中不同階段ORP的變化情況如圖3所示。厭氧期間，ORP的變化呈現(xiàn)開始快速下降，由27 mV 下降至-216 mV（0～3 h），隨后速率變緩，呈現(xiàn)一個(gè)平臺，這是由于在厭氧條件下進(jìn)行的釋磷反應(yīng)和底物的消耗均為還原反應(yīng)，導(dǎo)致ORP下降，當(dāng)ORP曲線在厭氧階段下降至最低點(diǎn)（即達(dá)到這個(gè)平臺）時(shí)，標(biāo)志著磷酸鹽的釋放結(jié)束，可將此點(diǎn)與pH 值曲線的變化相結(jié)合判斷厭氧段釋磷的終點(diǎn)。隨后系統(tǒng)進(jìn)入好氧段（4～10.5 h），隨著曝氣的進(jìn)行，ORP一直升高，無法作為硝化反應(yīng)過程的控制參數(shù)，這是由于在有機(jī)物降解過程中還原態(tài)物質(zhì)不斷被氧化分解。Kishida 等[13]研究指出，ORP與DO的對數(shù)呈線性相關(guān)。當(dāng)DO（在9.5 h 時(shí)）趨于平緩時(shí)，ORP升高速率明顯減緩，這主要由于隨著硝化反應(yīng)的完成，還原態(tài)物質(zhì)的不斷減少，相應(yīng)氧化態(tài)物質(zhì)的產(chǎn)生量不斷減少，導(dǎo)致ORP在反應(yīng)后期上升變緩，最終在9.5 h 達(dá)到穩(wěn)定，形成一個(gè)平臺。隨后系統(tǒng)進(jìn)入缺氧階段，ORP在短時(shí)間內(nèi)（0.5 h）快速下降，并在缺氧階段結(jié)束時(shí)下降為-47 mV。這一方面由于COD的降低導(dǎo)致反硝化結(jié)束時(shí)ORP快速下降；另一方面由于DO的迅速耗盡導(dǎo)致ORP的快速下降，氧化態(tài)的NOx--N被還原成N2，缺氧段結(jié)束時(shí)，NOx--N 基本耗盡，這標(biāo)志著系統(tǒng)內(nèi)反硝化過程的結(jié)束，隨后進(jìn)入沉降階段，ORP值略有上升。因此，能夠通過ORP的變化來控制缺氧階段的時(shí)間。相比之下，pH 值在缺氧階段的變化很?。◤?.98 到8.1），這與水中殘余的碳源種類和數(shù)量有關(guān)。因此，pH 值不能作為缺氧階段時(shí)間控制的有效參數(shù)。

圖3 一個(gè)運(yùn)行周期中ORP 的變化Fig.3 Changes of ORP in an operation cycle

2.3 實(shí)時(shí)控制效果的驗(yàn)證

為了更好地建立脫氮除磷的控制措施，驗(yàn)證控制策略的可靠性，當(dāng)進(jìn)水COD為485 mg/L，TN為51.7 mg/L，PO43--P為15 mg/L時(shí)，在一個(gè)周期內(nèi)（12 h），每間隔15 min監(jiān)測pH值，ORP，DO，PO43--P，NO3--N，NO2--N，NH4+-N，TN及COD的變化，判斷厭氧段磷的釋放與好氧段磷的吸收，硝化作用與反硝化作用的終點(diǎn)，結(jié)果如圖4，5，6和7所示。

圖4 監(jiān)控實(shí)驗(yàn)中pH值和ORP的變化Fig.4 Changes of pH value and ORP in monitoring experiments

圖5 監(jiān)控實(shí)驗(yàn)中DO的變化Fig.5 Changes of DO in monitoring experiments

圖6 監(jiān)控實(shí)驗(yàn)中COD，PO43--P和TN的變化Fig.6 Changes of COD, PO43--P and TN in monitoring experiments

圖7 監(jiān)控實(shí)驗(yàn)中NO3-N，NO2--N 和NH4+-N 的變化Fig.7 Changes of NO3--N, NO2--N and NH4+-N In monitoring experiments

由圖4可知，當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為1～3 h時(shí)，pH值由7.89開始不斷降低至7.52，并保持穩(wěn)定（3～4 h），隨著運(yùn)行時(shí)間的增加（4～7.5 h），pH值繼續(xù)降低至最低值7.0后不斷上升；ORP由45 mV不斷降低，在反應(yīng)進(jìn)行至3 h時(shí)達(dá)到最低值-190 mV，其后在厭氧階段始終維持在這一水平，進(jìn)入好氧階段后不斷上升，并在10 h時(shí)上升至最大值140 mV，形成一個(gè)穩(wěn)定的平臺，進(jìn)入缺氧階段后繼續(xù)下降。由圖5可知，好氧段（4～10.5 h），隨著曝氣的開始，DO不斷增加，在9.5 h時(shí)達(dá)到最大值（2.32 mg/L），繼續(xù)曝氣，DO值不再增加，形成一個(gè)穩(wěn)定的平臺。由圖6可知，當(dāng)反應(yīng)運(yùn)行3 h時(shí)，釋磷量達(dá)到最大值49.5 mg/L。綜合圖4～7可看出，pH值曲線與ORP曲線均由開始不斷下降至3 h時(shí)，到達(dá)最低點(diǎn)呈現(xiàn)一個(gè)平臺，兩條曲線呈現(xiàn)平臺的轉(zhuǎn)折點(diǎn)可作為厭氧段釋磷的終點(diǎn)，此點(diǎn)磷的釋放完成；好氧段（4～10.5 h），當(dāng)反應(yīng)器運(yùn)行至7.5 h時(shí)，出水NH4+-N為3.7 mg/L，NH4+-N 的去除率為94.3%，此時(shí)對應(yīng)pH值曲線的最低點(diǎn)（7.0），可將此點(diǎn)作為硝化作用的終點(diǎn)。隨著運(yùn)行時(shí)間的增加，氨氮的去除率保持穩(wěn)定，當(dāng)反應(yīng)器運(yùn)行至10.5 h時(shí)，出水NO3--N，TN，COD和PO43--P分別為31.8，35.83，21.8和1.1 mg/L，COD與PO43--P的去除率分別為95.5%和92.7%；隨著運(yùn)行時(shí)間繼續(xù)增加，COD和PO43--P的去除率保持穩(wěn)定，此時(shí)DO曲線與ORP曲線均達(dá)到最大值并呈現(xiàn)一個(gè)平臺，可將此作為曝氣結(jié)束的信號以及好氧段吸磷的終點(diǎn)。因此，在厭氧-好氧-缺氧（AOA）運(yùn)行方式中，利用DO，pH值和ORP作為控制參數(shù)實(shí)時(shí)控制，可有效控制厭氧、好氧和缺氧段的反應(yīng)時(shí)間，并能保證較好的脫氮除磷效果。

3 結(jié) 論

a）在厭氧階段進(jìn)水DO迅速降至零左右，pH值和ORP在厭氧段不斷減少并最終達(dá)到一個(gè)平臺，厭氧段可將pH值曲線與ORP曲線下降至平臺的轉(zhuǎn)折點(diǎn)，二者結(jié)合確定厭氧段的時(shí)間和釋磷的終點(diǎn)（此時(shí)磷酸鹽的釋放量最大為49.5 mg/L），磷的釋放完成。

b）在好氧段利用pH值曲線的最低點(diǎn)確定硝化作用的終點(diǎn)，此時(shí)氨氮濃度降低到最小值3.68 mg/L；硝化作用結(jié)束后，利用DO，pH值及ORP曲線均上升至一個(gè)穩(wěn)定平臺三者相結(jié)合作為曝氣時(shí)間結(jié)束的信號，并確定好氧吸磷的終點(diǎn)，COD與PO43--P濃度均達(dá)到最小值，分別為21.8和1.1 mg/L。

c）在缺氧段pH值變化較小，ORP在短時(shí)間內(nèi)快速下降，可通過ORP值的變化確定缺氧段的時(shí)間，并通過ORP曲線在缺氧段的最低點(diǎn)來確定反硝化過程的終點(diǎn)，此時(shí)NO3--N濃度接近零。

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