劉薇薇，塔娜，趙星華，韓春霞

內(nèi)蒙古師范大學(xué)化學(xué)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院 內(nèi)蒙古綠色催化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，呼和浩特 010022

內(nèi)蒙古呼和浩特市大氣TSP 和PM10中PAHs 的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

劉薇薇，塔娜*，趙星華，韓春霞

內(nèi)蒙古師范大學(xué)化學(xué)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院 內(nèi)蒙古綠色催化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，呼和浩特 010022

于2012—2013年6月和12月采集了內(nèi)蒙古呼和浩特市大氣顆粒物樣品，用GC-MS分析測(cè)定其中16種PAHs的濃度，并用苯并(a)芘(BaP)致癌、致突變等效濃度、終身致癌超額危險(xiǎn)度和預(yù)期壽命損失3個(gè)指標(biāo)評(píng)價(jià)了內(nèi)蒙古呼和浩特市大氣顆粒物TSP和PM10中PAHs的人群健康風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果顯示：內(nèi)蒙古呼和浩特市大氣顆粒物TSP和PM10中PAHs對(duì)成人、兒童的日均暴露劑量范圍分別為0.71×10-6～2.01×10-6、0.45×10-6～1.28×10-6和0.31×10-6～2.41×10-6、0.19×10-6～1.15×10-6mg·kg-1·d-1；TSP和PM10中PAHs對(duì)成人和兒童的終身致癌超額危險(xiǎn)度范圍分別為2.21×10-6～6.24×10-6、1.41×10-6～3.97×10-6和0.95×10-6～7.47×10-6、0.60×10-6～4.75×10-6，終身致癌超額危險(xiǎn)度均處于可接受水平范圍內(nèi)(10-4～10-6)。TSP和PM10中PAHs對(duì)成人和兒童的預(yù)期壽命損失范圍分別為13.74～38.78、8.752～24.70和5.88～46.39、3.74～29.54 min。

多環(huán)芳烴；健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)；內(nèi)蒙古；模型

多環(huán)芳烴類化合物(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是指含2個(gè)或2個(gè)以上苯環(huán)的半揮發(fā)性有毒有害有機(jī)物[1]，美國(guó)環(huán)境保護(hù)局(Environmental Protection Agency, EPA)已將16種PAHs列為優(yōu)先控制污染物，其中苯并(a)芘(BaP)致癌強(qiáng)度比較高[2]，通常將其作為所有致癌性PAHs的指示物[3]。根據(jù)流行病學(xué)相關(guān)報(bào)道，PAHs高暴露性與肺癌、膀胱癌和皮膚癌等發(fā)生有關(guān)[4]。國(guó)內(nèi)外展開了大量健康風(fēng)險(xiǎn)研究，孟川平等[5]對(duì)濟(jì)南冬春季室內(nèi)空氣PM2.5中PAHs污染特征及健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)，采用終身致癌健康風(fēng)險(xiǎn)模型，經(jīng)計(jì)算餐廳、超市和辦公室都超過(guò)了世界衛(wèi)生組織(WHO)標(biāo)準(zhǔn)。伯鑫等[6]對(duì)焦?fàn)t排放PAHs的特征進(jìn)行了研究，并對(duì)焦?fàn)t排放PAHs的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了定量評(píng)價(jià)，認(rèn)為其PAHs總致癌風(fēng)險(xiǎn)值最大達(dá)到2.7×10-6，超過(guò)US EPA(10-6)標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)當(dāng)?shù)鼐用竦娜梭w健康可能存在一定的影響。Gaga等[7]對(duì)土耳其科喀艾里工業(yè)城市大氣中PAHs進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，其風(fēng)險(xiǎn)值在10-6～10-4，也超出US EPA(10-6)的標(biāo)準(zhǔn)，結(jié)果還顯示供暖期和非供暖期PAHs對(duì)人體健康差異明顯。現(xiàn)階段研究者對(duì)內(nèi)蒙古地區(qū)大氣顆粒物中PAHs的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)鮮有報(bào)道，筆者在正常天氣條件下以BaP致癌、致突變等效濃度、終身致癌超額危險(xiǎn)度和預(yù)期壽命損失3個(gè)指標(biāo)對(duì)內(nèi)蒙古呼和浩特市大氣顆粒物TSP和PM10中PAHs的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)估。

1　材料與方法(Materials and methods)

1.1樣品采集

2012年6月30—7月6日和2012年12月26日—2013年1月2日，于呼和浩特市某化肥廠生活區(qū)和內(nèi)蒙古師范大學(xué)化學(xué)樓2個(gè)采樣點(diǎn)分別采樣，采樣點(diǎn)高度約2 m，采用大氣綜合采樣器(KC-6120型青島嶗山)和玻璃纖維濾膜(90 mm，天津中天大環(huán)保科技發(fā)展有限公司，中國(guó))，連續(xù)采樣7 d，每個(gè)樣品從早8：00至晚8：00，每天采樣12 h，采樣流量控制在100 L·min-1。

1.2樣品分析測(cè)定

1.3質(zhì)量保證與控制(QA/QC)：

在本研究的全過(guò)程中，QA/QC方法主要包括：加標(biāo)回收率、現(xiàn)場(chǎng)空白、實(shí)驗(yàn)室空白和檢測(cè)限。

1.3.1加標(biāo)回收率

分別添加0.1 ng·m-3、1 ng·m-3、2 ng·m-3等3種不同濃度的PAHs標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)，每個(gè)濃度做3個(gè)平行樣，測(cè)定PAHs的回收率范圍分別是53%～157%、46%～146%、47%～154%，RSD范圍為12.82%～86.42%、11.35%～81.04%、15.75%～93.79%。

1.3.2空白試驗(yàn)

將經(jīng)空白處理的濾膜帶到呼和浩特2個(gè)采樣點(diǎn)后再送回實(shí)驗(yàn)室，對(duì)其進(jìn)行和樣品相同的預(yù)處理和分析過(guò)程，作為現(xiàn)場(chǎng)空白。同時(shí)設(shè)有實(shí)驗(yàn)室空白，但兩者均未檢出。

2　內(nèi)蒙古呼和浩特市大氣中PAHs健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型以及參數(shù)選擇

2.1大氣中PAHs終身致癌超額危險(xiǎn)度和致癌致突變風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型選擇

根據(jù)US EPA綜合風(fēng)險(xiǎn)信息數(shù)據(jù)庫(kù)(The Integrated Risk Information System, IRIS)的數(shù)據(jù)資料以及參照J(rèn)ung和Larsen等[8-9]的研究，計(jì)算以BaP為參照的致癌等效濃度(toxic equivalent quantity, TEQ)和致突變等效濃度(mutational equivalent quantity, MEQ)，并根據(jù)BaA、Chr、BbF、BkF、BaP、DBahA、BghiP和InP這8種PAHs的濃度和以BaP為參照的致癌等效因子(toxic equivalent factor, TEF)，以進(jìn)行內(nèi)蒙古呼和浩特市大氣顆粒物中PAHs致癌和致突變風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。表1給出16種PAHs的TEF和MEF(mutational equivalent factor, MEF)值[10]。

表1　16種PAHs的TEF值和MEF值

注：TEF為致癌等效因子；MEF為致突變等效因子。

Note: TEF stands for toxic equivalent factor; MEF stands for mutational equivalent factor.

以BaP為參照的致癌等效濃度(TEQ)和致突變等效濃度(MEQ)計(jì)算公式(1)為

TEQ=Ci×TEFi

(1)

式中：TEQ，第i種PAHs總致癌等效濃度，ng·m-3；Ci，大氣中第i種PAHs濃度，ng·m-3；TEFi，第i種PAHs的致癌等效因子。

MEQ=Ci×MEFi

(2)

式中：MEQ，第i種PAHs總致突變等效濃度，ng·m-3；Ci，大氣中第i種PAHs濃度，ng·m-3；MEFi，第i種PAHs的致突變等效因子。

BaP為無(wú)閾致癌化合物，其通過(guò)呼吸系統(tǒng)進(jìn)入人體所引起的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型為無(wú)閾化學(xué)污染物健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，見(jiàn)公式(3)：

R=q×ADD

(3)

式中：R，為人群終身致癌超額危險(xiǎn)度，無(wú)量綱；q，以動(dòng)物資料推算出人體的致癌強(qiáng)度系數(shù)，kg·d·mg-1；ADD(average daily dose)，日均暴露劑量，mg·kg-1·d-1。

呼吸暴露途徑的BaP日均暴露劑量計(jì)算見(jiàn)公式(4)：

ADD=CA×IR×ET×EF×ED/(BW×AT)

(4)

式中：CA，空氣中污染物的濃度，mg·m-3；IR，呼吸速率，m3·h-1；ET，暴露時(shí)間，h·d-1；EF，暴露頻率d·a-1；ED，暴露持續(xù)時(shí)間，a；BW，體重，kg；AT，平均接觸時(shí)間，d。

2.2模型參數(shù)的選擇

根據(jù)US EPA《暴露因子手冊(cè)》和《超級(jí)基金健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)手冊(cè)》[10]內(nèi)容，結(jié)合實(shí)際情況，確定人群暴露評(píng)價(jià)參數(shù)，根據(jù)IRIS信息數(shù)據(jù)庫(kù)[11]查知BaP的致癌強(qiáng)度系數(shù)q為3.1 kg·d·mg-1，見(jiàn)表2。

2.3預(yù)期壽命損失計(jì)算

大氣中PAHs因致癌作用而導(dǎo)致的預(yù)期壽命損失計(jì)算見(jiàn)公式(4)：根據(jù)楊宇等[12]的報(bào)道，得出10-5的癌癥超額發(fā)病率所對(duì)應(yīng)的成年人預(yù)期壽命損失(lost of life expectancy, LL)為62.16 min。

LL=62.16×(R/10-5)

(5)

式中：LL，預(yù)期壽命損失，min；R，人群終身致癌超額危險(xiǎn)度，無(wú)量綱。

表2　暴露評(píng)價(jià)模型參數(shù)[10]

注：IR、ET、EF、ED、BW、AT分別為呼吸速率、暴露時(shí)間、暴露頻率、暴露持續(xù)時(shí)間、體重和平均接觸時(shí)間。

Note:IR, ET, EF, ED, BW, AT stand for respiration rate, exposure time, exposure frequency, exposure duration, body weight, and average contact time.

3　結(jié)果與討論(Results and discussion)

3.1內(nèi)蒙古呼和浩特大氣TSP和PM10中PAHs的致癌等效濃度(BaP-TEQ)和致突變等效濃度(BaP-MEQ)

由表3可見(jiàn)，在夏季TSP中，Pyr的污染范圍最廣，PM10中，Bbf的污染范圍最大；在冬季TSP中Fluo、Pyr、Bbf、Bkf、Phe的含量均超過(guò)20 ng·m-3，在PM10中，Phe、Fluo含量超過(guò)30 ng·m-3，Bbf上限達(dá)到了51.26 ng·m-3。WHO對(duì)PAHs的總毒性當(dāng)量限值是1 ng·m-3，GB/T3095—2002《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中規(guī)定我國(guó)居民區(qū)大氣中PAHs的總毒性當(dāng)量濃度限值為10 ng·m-3。由表4可見(jiàn)，內(nèi)蒙古呼和浩特大氣TSP中夏季BaP-TEQ濃度范圍分別為5.85～6.75 ng·m-3，冬季BaP-TEQ的濃度范圍為10.71～16.50 ng·m-3。以WHO為標(biāo)準(zhǔn)，大氣TSP在夏季超標(biāo)倍數(shù)約為5.8～6.8倍，冬季超標(biāo)倍數(shù)約10.7～16.5倍，以GB/T3095—2002《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》為參考，夏季超標(biāo)倍數(shù)約為0.58～0.67倍，冬季超標(biāo)倍數(shù)1.07～1.65倍。大氣PM10中夏季和冬季BaP濃度范圍分別為2.50～6.15 ng·m-3和6.44～19.74 ng·m-3，以WHO為標(biāo)準(zhǔn)，大氣PM10中夏季和冬季超標(biāo)倍數(shù)分別為2.5～6.2倍和6.4～20倍；以GB/T3095—2002為標(biāo)準(zhǔn)，夏季和冬季超標(biāo)倍數(shù)分別為0.25～0.62倍和0.64～2.0倍。無(wú)論在TSP還是PM10中，PAHs冬季的毒性當(dāng)量值都高于夏季，這可能與內(nèi)蒙古呼和浩特冬季燃煤量較大和汽車尾氣造成灰霾天氣有關(guān)，而夏季多雨的天氣會(huì)使大氣中PAHs易沉降到地面，晴天風(fēng)速較大，易于快速擴(kuò)散，從而促使大氣中的PAHs濃度降低。

表3　內(nèi)蒙古呼和浩特大氣TSP和PM10中PAHs濃度范圍

注：ND為未檢出。

Note: ND is not detected.

表4　內(nèi)蒙古呼和浩特大氣TSP和PM10中PAHs的Bap-TEQ和Bap-MEQ

3.2內(nèi)蒙古呼和浩特大氣TSP和PM10中PAHs呼吸暴露水平

通過(guò)表2的模型參數(shù)和表4(BaP-TEQ)，應(yīng)用公式(4)即可得出呼和浩特市成人和兒童呼吸暴露途徑的冬夏兩季大氣PAHs暴露劑量(ADD)，由表5可以看出，內(nèi)蒙古呼和浩特市大氣中TSP和PM10通過(guò)呼吸途徑可能造成成人和兒童PAHs的暴露劑量范圍為0.71～2.01×10-6mg·kg-1·d-1、0.35～1.02×10-6mg·kg-1·d-1，0.31～2.41×10-6mg·kg-1·d-1、0.13～1.05×10-6mg·kg-1·d-1。人群的暴露水平不論TSP還是PM10中冬季都高于夏季的暴露水平，其主要原因是冬季采暖期使得PAHs的污染濃度高于夏季，而且成人的呼吸暴露水平均高于兒童，對(duì)此應(yīng)給予足夠的重視，繼續(xù)改善本地人群的生存環(huán)境以降低人群的終身致癌超額危險(xiǎn)度。

表5　內(nèi)蒙古呼和浩特大氣TSP和PM10中

3.3內(nèi)蒙古呼和浩特大氣TSP和PM10中人群終身超額危險(xiǎn)度評(píng)價(jià)

內(nèi)蒙古呼和浩特大氣TSP中PAHs通過(guò)呼吸暴露途徑對(duì)成人和兒童造成的終身致癌超額危險(xiǎn)度范圍分別為2.21×10-6～6.24×10-6和1.41×10-6～3.97×10-6，PM10中成人和兒童的范圍為0.94×10-6～7.46×10-6和0.60×10-6～4.75×10-6均處于US EPA可接受水平(10-4～10-6)內(nèi)。從表6可知成人與兒童相比，TSP和PM10中成人的終身致癌超額危險(xiǎn)度均高于兒童，且成人的致癌風(fēng)險(xiǎn)約是兒童的2倍，主要原因是成人每天吸入較大量的空氣，因此暴露BaP的量更大[13]。從不同粒徑分布來(lái)看，TSP中PAHs終身致癌超額危險(xiǎn)度均高于PM10，這是由于PAHs主要存在于大顆粒物中。在呼和浩特大氣顆粒物TSP和PM10中出現(xiàn)冬季高夏季低的現(xiàn)象，這不僅與排放源有關(guān)，還受氣候因素的影響。呼和浩特冬季集中供暖燃煤，燃料消耗急劇增加，加上冬季溫度較低，易出現(xiàn)逆溫層，且風(fēng)速較小可使得大氣中的PAHs不易向外擴(kuò)散，易富集，從而導(dǎo)致PAHs的濃度急劇升高；夏季值偏低，因夏季氣象擴(kuò)散條件較好，紫外輻射較強(qiáng)，光化學(xué)反應(yīng)中PAHs的消耗量較大[14]，使得污染物不易富集，毒性作用較小。雖夏季大氣中PAHs的濃度明顯低于冬季，而污染物人體健康風(fēng)險(xiǎn)是基于人群終生暴露量進(jìn)行評(píng)估的。

表6　呼和浩特市大氣TSP和PM10中成人與兒童PAHs終身致癌超額危險(xiǎn)度范圍

3.4內(nèi)蒙古呼和浩特大氣TSP和PM10中PAHs造成的預(yù)期壽命損失

通過(guò)表6人群終身致癌超額危險(xiǎn)度，應(yīng)用公式(5)可得表7呼和浩特市大氣中TSP和PM10的PAHs通過(guò)呼吸暴露可能造成成人和兒童預(yù)期壽命損失范圍為13.74～38.78 min和8.75～24.70 min，PM10可能造成成人和兒童預(yù)期壽命損失范圍為5.88～46.39 min和3.74～29.54 min，其存在危險(xiǎn)性。

表7　內(nèi)蒙古呼和浩特市大氣TSP和PM10中成人與兒童PAHs預(yù)測(cè)壽命損失范圍

本研究選擇了2個(gè)大氣監(jiān)測(cè)點(diǎn)，其代表性存在一定的局限性。所選用的毒性模型為US EPA推薦模型，初步評(píng)估了內(nèi)蒙古呼和浩特大氣TSP和PM10中PAHs對(duì)經(jīng)呼吸道途徑暴露于普通人群的成人和兒童健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。

致謝：感謝內(nèi)蒙古環(huán)境保護(hù)廳內(nèi)蒙古環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站的支持。

通訊作者簡(jiǎn)介：塔娜(1973-)，女，南京大學(xué)環(huán)境科學(xué)專業(yè)博士畢業(yè)，副教授，主要研究方向?yàn)榄h(huán)境中微量有毒有機(jī)污染物環(huán)境行為。

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◆

Health Risk Assessment of PAHs in Atmospheric TSP and PM10of Hohhot of Inner Mongolia

Liu Weiwei, Tana*, Zhao Xinghua, Han Chunxia

Inner Mongolia Key Laboratory of Green Catalysis, College of Chemistry and Environmental Science, Inner Mongolia Normal University, Hohhot 010022, China

4 May 2015accepted 20 July 2015

During June and December of 2012 and 2013, the atmospheric particulate samples were collected from Hohhot City, Inner Mongolia and among which, 16 kinds of PAHs were detected by GC-MS. Furthermore, health risks to the local population induced by PAHs in TSP and PM10were assessed by applying carcinogenic, mutagenic equivalents of benzo (a) pyrene (BaP), the average lifelong risk of cancer and loss of life expectancy. The results showed that range of average daily exposure dose of PAHs for adults and children in TSP were 0.73×10-6～2.01×10-6, 0.45×10-6～1.28×10-6mg·kg-1·d-1, and in PM10were 0.31×10-6～2.41×10-6, 0.194×10-6～1.15×10-6mg·kg-1·d-1respectively. The excess risks for lifelong carcinogenic disease of adults and children were 2.21×10-6～6.24×10-6and 1.41×10-6～3.97×10-6in TSP, 0.95×10-6～7.46×10-6and 0.60×10-6～4.75×10-6in PM10, which were possibly in the acceptable range levels. The expected loss of life time of PAHs for adults and children in TSP were 13.74～38.78 min, 8.75～24.70 min, and in PM10were 5.88～46.39 min and 3.74～29.54 min respectively.

PAHs; health risk assessment; Inner Mongolia; model

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21167012)；內(nèi)蒙古自治區(qū)高等學(xué)?？茖W(xué)研究項(xiàng)目(NJZY11038)；內(nèi)蒙古自治區(qū)科技計(jì)劃項(xiàng)目

劉薇薇(1990-)，女，碩士生，研究方向?yàn)榇髿庵械湫统志眯杂袡C(jī)物，E-mail:1245468182@qq.com；

Corresponding author)， E-mail: tnbynwu@126.com

10.7524/AJE.1673-5897.20150504002

2015-05-04 錄用日期：2015-07-20

1673-5897(2015)6-154-05

X171.5

A

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