黃雪鋒，孫國(guó)剛，張玉明，朱喆，李 濤

湍球塔床層液相含率預(yù)測(cè)的數(shù)學(xué)模擬

黃雪鋒1，孫國(guó)剛2，張玉明2，朱喆3，李 濤1

1.中國(guó)石油西南油氣田公司川中油氣礦磨溪天然氣凈化一廠，四川 遂寧 629000；2.中國(guó)石油大學(xué)（北京）化學(xué)工程學(xué)院，北京 102249；3.航天長(zhǎng)征化學(xué)工程股份有限公司，北京 102249

利用搭建的湍球塔實(shí)驗(yàn)裝置，考察了操作氣速、靜床高度、噴淋液量、支承網(wǎng)開孔率和湍球直徑等參數(shù)對(duì)湍球塔床層壓降和液相含率的影響特性；運(yùn)用因次分析π定理和偏最小二乘法，得到了液相含率的回歸模型。引入前人Gel和V-Noakovic模型，并基于文獻(xiàn)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)各模型預(yù)測(cè)效果作了對(duì)比分析。結(jié)果表明，偏最小二乘法處理小容量液相含率樣本和自變量強(qiáng)相關(guān)問題行之有效，用液相含率新模型預(yù)測(cè)兩組文獻(xiàn)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的均方百分比誤差分別為2.5%和3.1%，預(yù)測(cè)的精確度優(yōu)于Gel和V-Noakovic模型，且新模型適用范圍更大。偏最小二乘法用于湍球塔床層液相含率預(yù)測(cè)建模切實(shí)可行。

湍球塔 液相含率預(yù)測(cè) 偏最小二乘回歸法 流體動(dòng)力學(xué)

湍球塔（turbulent contact absorber，TCA），即三相流化床，以其制造及安裝維修較方便、處理量大、整塔壓降較小、氣液接觸面大、停留時(shí)間長(zhǎng)和自清潔防堵塞等諸多優(yōu)點(diǎn)［1，2］，廣泛應(yīng)用于除塵、空冷、加濕、吸收、蒸餾、發(fā)酵及煙氣脫硫等工業(yè)領(lǐng)域［3］，在當(dāng)今我國(guó)環(huán)保法規(guī)要求日益嚴(yán)格的大背景下，湍球塔必將在煙氣凈化治理方面獲得更多的應(yīng)用。湍球塔壓降是其設(shè)計(jì)與應(yīng)用的一個(gè)重要指標(biāo)，不僅決定著設(shè)備運(yùn)行能耗，還是塔流體力學(xué)行為的表征。然而，湍球塔壓降的計(jì)算依賴于床層液相含率的準(zhǔn)確計(jì)算［4］。國(guó)內(nèi)外對(duì)湍球塔床層壓降和液相含率的研究很多，Uchida等［5］研究了湍球塔操作流域和流體力學(xué)特性，給出了計(jì)算床層壓降的液相含率關(guān)聯(lián)式；Kito等［6］也進(jìn)行了類似的研究，指出在完全流態(tài)化流域下，液相含率與氣速無關(guān)，主要取決于噴淋液速、靜床高度、小球直徑、支承網(wǎng)當(dāng)量開孔率和噴淋液物性等；Soundarajan等［7］研究了帶降液管湍球塔流體動(dòng)力學(xué)特性，指出床層壓降還受降液管直徑大小影響，并給出了包含降液管因素的壓降關(guān)聯(lián)式；Bruce等［8］基于一維氣液逆接觸等假設(shè)進(jìn)行了流體動(dòng)力學(xué)參數(shù)的建模研究，得到的床層壓降模型表明，床層壓降同噴淋液速和小球密度成正相關(guān)，同小球直徑成負(fù)相關(guān)；王淑勤等［9］進(jìn)行了湍球塔阻力特性研究，指出靜床高度和小球密度較噴淋液速對(duì)整塔壓降影響大；劉國(guó)瑞等［10］研究表明實(shí)心填料球阻力受靜止床層高度影響較大；阿娜爾等［11］還研究了3種不同開孔形式篩板的整塔壓降?？梢?，湍球塔床層壓降和床層液相含率的影響因素較多，如流化氣速、噴淋液速、湍球直徑、靜止床層高度、篩板孔隙率、噴淋液粘度及密度等，故湍球塔床層液相含率計(jì)算是一個(gè)多元函數(shù)問題，需要進(jìn)行多元回歸分析建模，如用最小二乘法、典型相關(guān)分析和主成分回歸等手段［8，12，13］建立湍球塔床層液相含率的計(jì)算關(guān)聯(lián)式。而建立這類關(guān)聯(lián)式往往需要大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，如 Vunjak-Novakovic等［12，14］回歸某一流域下湍球塔床層液相含率的關(guān)聯(lián)式采用了243組實(shí)驗(yàn)值，驗(yàn)證分析床層最小流化速率關(guān)聯(lián)式采用了143組實(shí)驗(yàn)值，且上述數(shù)學(xué)手段所得關(guān)聯(lián)式其預(yù)測(cè)精確度參差不齊，包含的影響因素不全面。偏最小二乘回歸（partial least-squares regression，PLSR）分析法吸收了主成分回歸、提取成分及簡(jiǎn)化數(shù)據(jù)結(jié)構(gòu)的思想，適用于樣本個(gè)數(shù)少于自變量個(gè)數(shù)情況下的回歸建模，可克服主成分回歸不能辨識(shí)噪音與信息的不足，有效防止輸入變量多重共線性對(duì)數(shù)學(xué)模型的影響［15，16］，已在許多領(lǐng)域獲得了成功應(yīng)用［17，18］。本工作進(jìn)行了湍球塔流體動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)，運(yùn)用PLSR分析法建立了床層液相含率模型，并引入文獻(xiàn)液相含率模型作為參照，通過對(duì)比分析各模型，預(yù)測(cè)前人所得液相含率實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的結(jié)果來檢驗(yàn)本工作新模型預(yù)測(cè)效果。

1 實(shí) 驗(yàn)

湍球塔濕態(tài)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示。湍球塔塔體內(nèi)徑為286.0 mm，塔體高度為2 100.0 mm，入口風(fēng)速由皮托管風(fēng)速儀測(cè)定；噴液流量由玻璃轉(zhuǎn)子流量計(jì)測(cè)定；床層壓降由U形管測(cè)定，床層液相含率采用快關(guān)閥門技術(shù)［4］測(cè)定，具體方法為：在壓降穩(wěn)定的情況下，記下塔體下方積液高度，而后快速地同時(shí)關(guān)閉進(jìn)氣與進(jìn)液閥門，在床層積液充分下漏后，記下塔體下方積液體積增量（Vl b），由式（1）可得到床層液相含率。表1給出了本實(shí)驗(yàn)的操作參數(shù)以及測(cè)定壓降與液相含率（ε1st）的參數(shù)取值范圍。

表1　系統(tǒng)參數(shù)取值范圍Table 1 Parameter ranges of the TCA system

2 偏最小二乘回歸分析法

PLSR分析法［19］可簡(jiǎn)述為：假設(shè)兩組變量X和Y，此處X（x1，x2，……，x5）可代表上述液相含率的各輸入變量，Y為lgεl st（Y僅一個(gè)分量y1），因此本例為單因變量回歸。偏最小二乘回歸分析即是在X與Y中提出成分t1和u1（t1是x1，x2，……，x5的線性組合，u1是y1的線性組合）。自變量成分t1和因變量成分u1應(yīng)盡可能準(zhǔn)確代表數(shù)據(jù)表X和Y，同時(shí)t1對(duì)u1有較強(qiáng)的解釋能力。在第一成分t1和u1被提取后，偏最小二乘回歸分析分別實(shí)施X對(duì)t1的回歸及Y對(duì)t1的回歸。如果回歸方程達(dá)到滿意的精度，則終止運(yùn)算，否則，將利用X被t1解釋后的殘余信息及Y被t1解釋后的殘余信息進(jìn)行第二輪的成分提取。對(duì)于成分提取個(gè)數(shù)的確定，以交叉有效性［Q2（m）］小于0.097 5作為標(biāo)準(zhǔn)［20］。如此反復(fù)，一直達(dá)到滿意的精度為止。若最終對(duì)X提取了m個(gè)成分t1，……，tm，則實(shí)施y1對(duì)t1，……，tm的回歸，然后再表達(dá)成Y1關(guān)于原變量x1，x2，……，x5的回歸方程，至此，偏最小二乘回歸完成。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

3.1 床層壓降

圖2為床層壓降隨塔截面氣速的變化曲線。圖2（a）為3種靜床高度下，無噴淋床層壓降隨氣速變化關(guān)系。由圖可看出，隨著截面氣速的增大，壓降迅速上升，此階段湍球靜止，氣體從球間隙通過；當(dāng)氣速增加到大約2.30 m/s時(shí)，壓降變平穩(wěn)，壓降由陡到平的轉(zhuǎn)折點(diǎn)對(duì)應(yīng)的操作氣速即為最小流化速率，湍球塔床層開始進(jìn)入均勻流態(tài)化，湍球被氣流懸浮，繼續(xù)增加塔截面氣速，床層壓降基本保持不變。由以上可知，無噴淋時(shí)，湍球塔與傳統(tǒng)流化床的壓降-氣速變化規(guī)律基本相同。由圖2（a）還可看出，在相同操作氣速下，靜床高度越高，引起湍球塔內(nèi)床料重量增加，床層壓降越大。圖 2（b）為靜床高度為205.0 mm時(shí)，不同噴淋液速下床層壓降隨操作氣速變化關(guān)系。由圖可看出，氣速小于3.40 m/s時(shí)，壓降與無噴淋液存在時(shí)變化規(guī)律相似。隨著操作氣速的增加（大于3.40 m/s），床層壓降突然增加，床層進(jìn)入液泛狀態(tài)，這是因?yàn)榇矊映忠毫窟^多，加之氣速較大，持液無法下行，越積越多，支撐整個(gè)床層的氣體壓損能耗隨之增大。此時(shí)對(duì)應(yīng)的塔截面氣速稱為液泛臨界氣速，其為湍球塔濕態(tài)操作的氣速上限值。另外，對(duì)于給定的操作氣速，隨著噴淋液速的增加，湍球塔床層壓降變大，原因在于在床層持液量未達(dá)飽和時(shí)，單位時(shí)間內(nèi)進(jìn)入床層的噴淋液越多，支撐整個(gè)床層所需氣體壓損能耗越大，故床層壓降越大。

圖2　床層壓降隨操作氣速的變化Fig.2 Effect of gas velocity on pressure drop

3.2 液相含率

圖3為液相含率隨噴淋液速和靜床高度的變化關(guān)系。由圖3（a）可看出，給定靜床高度下，液相含率隨噴淋液速增大而增大，但增幅逐漸減小。當(dāng)噴淋液速增大到0.011 m/s，即噴淋密度為11 kg/（m2·s）時(shí)，液相含率變化細(xì)微，表明此時(shí)床層持液量幾乎飽和，繼續(xù)增加噴淋液速對(duì)于床層化學(xué)反應(yīng)所需持液量貢獻(xiàn)不大，且造成動(dòng)力消耗和資源浪費(fèi)，同樣變化規(guī)律可見文獻(xiàn)［21］。對(duì)于相同的噴淋液速，支承網(wǎng)開孔率越大，床層所對(duì)應(yīng)的液相含率越小。由圖3（b）可看出，當(dāng)固定操作氣速和噴淋液速時(shí)，液相含率隨著靜床高度的增加而漸小，盡管床層持液體積增加，但持液量與靜床體積之比減小，表明持續(xù)增加床層填料并不能保證高液相含率，在實(shí)際操作過程中可設(shè)置多級(jí)低高度床層來保證反應(yīng)所需較高液相含率。Kito等［6］研究表明，當(dāng)床層處于穩(wěn)定流化階段，即最小流化速率和臨界液泛氣速區(qū)間內(nèi)，床層液相含率與氣速無關(guān)，同樣結(jié)論見文獻(xiàn)［22， 23］。故本工作液相含率均在床層穩(wěn)定流態(tài)化的操作狀態(tài)下測(cè)得，液相含率回歸建模時(shí)不考慮操作氣速因素。

圖3　液相含率隨噴淋液速以及靜床高度的變化Fig.3 Changes of liquidholdup with liquid velocity and static bedheight

4 液相含率模型

4.1 液相含率的無因次方程及共線性診斷

液相含率與實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的幾何特性及操作條件有很大關(guān)系［6，14，23，24］，縱觀各類關(guān)聯(lián)式，其關(guān)聯(lián)條件均從操作條件和實(shí)驗(yàn)裝置的幾何特性出發(fā)。表2給出了代表性的液相含率關(guān)聯(lián)式。

表2　文獻(xiàn)中部分液相含率關(guān)聯(lián)式Table 2 Typical correlations of liquidholdup from literatures

綜合表 2各關(guān)聯(lián)式特點(diǎn)，結(jié)合本塔實(shí)驗(yàn)結(jié)論分析，考慮與液相含率有關(guān)的變量H0，Φ，dp，Ul，σ，ρs，μl和g，運(yùn)用Buchingham π定理得到關(guān)于液相含率的無因次方程：

多重相關(guān)性的正規(guī)診斷方法為方差膨脹因子（variance inflation factor，VIF）法［19］：如果最大的VIF超過10，表明多重相關(guān)性嚴(yán)重影響最小二乘的估計(jì)值。一是因?yàn)榛貧w系數(shù)的估計(jì)值對(duì)樣本數(shù)據(jù)的微小變化將變得非常敏感，穩(wěn)定性很差；二是因?yàn)榛貧w系數(shù)的統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)以及回歸系數(shù)的物理含義解釋變得困難，模型預(yù)測(cè)精度大為降低［25］。VIF定義式為：

其中，Ri2是以xi為因變量時(shí)對(duì)X其余自變量回歸的復(fù)測(cè)定系數(shù)。診斷式（3）輸入變量多重相關(guān)性，結(jié)果見表3。

表3　輸入變量 VIF計(jì)算Table 3 The variance inflation factor of input variable

最大的VIF趨于無窮大，表明輸入變量強(qiáng)相關(guān)，為消除多重相關(guān)性給回歸模型帶來的不良影響， 引入PLSR分析算法。

4.2 PLSR建模計(jì)算

根據(jù)PLSR回歸算法［26］，運(yùn)用Matlab編制單因變量PLSR的M文件，直接調(diào)用，結(jié)果如表4。由表可知，由于小于0.097 5，故提取3個(gè)成分足以最大程度概括自變量信息，具體提取成分見表5。

表4　主成分的交叉有效性判別Table 4 Cross-validation of principal components

表5　提取3個(gè)成分tiTable 5 Three components acquired

成分ti是X（自變量）標(biāo)準(zhǔn)化處理后X ’的線性組合，Y標(biāo)準(zhǔn)化處理后Y ’為t1，t2和t3線性組合，故通過逆標(biāo)準(zhǔn)變換、對(duì)數(shù)函數(shù)到指數(shù)函數(shù)變換，得到關(guān)于液相含率的模型：

結(jié)果顯示，該模型相關(guān)系數(shù)R2為0.998 5，回歸精度高，表明實(shí)驗(yàn)測(cè)定值和模擬計(jì)算值的吻合度高。

觀察等式右邊各自變量組合的回歸系數(shù)（即上式中各參數(shù)和準(zhǔn)數(shù)的指數(shù)），F(xiàn)r數(shù)及Φ對(duì)液相含率的影響最大，H0/dp次之。這與本實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)的噴淋液速和湍球的形狀和重力（dp和g）對(duì)液相含率的影響規(guī)律一致。顯然，在床層持液量未達(dá)飽和時(shí)，噴淋液速同液相含率正相關(guān)。支承網(wǎng)開孔率越大，開孔處氣速越小，難以平衡較多床層持液量，故液相含率越低。綜合等式右邊來看，湍球直徑越大，液相含率越低，原因是湍球直徑的增大，使得床層空隙率增大，床層持液更易下漏。靜床高度同液相含率負(fù)相關(guān)是由于床層大部分持液處于床層中下端高度，而液相含率為持液量同床層體積的比值，故增加靜床高度，床層體積線性增大，而持液量增加較平緩，故液相含率減小。同樣的，Gel等［23］得出液相含率是關(guān)于Ul，dp和H0三者的冪函數(shù)，Kito等［6］得出液相含率同Φ和H0呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，類似結(jié)論可見文獻(xiàn)［4， 27］，所以該模型在理論分析上是合理的，且合乎實(shí)驗(yàn)結(jié)論和文獻(xiàn)報(bào)道，具有一定理論參考價(jià)值。

5 各液相含率模型預(yù)測(cè)結(jié)果對(duì)比分析

圖4為Gel模型［23］、Vunjak-Noakovic模型［14］及本工作模型預(yù)測(cè)液相含率效果直觀對(duì)比圖。模型預(yù)測(cè)輸入數(shù)據(jù)來源：共選取35組文獻(xiàn)數(shù)據(jù)，其中15組Haq數(shù)據(jù)［3］，20組Gimenes數(shù)據(jù)［28］。由圖4可看出，各模型對(duì)文獻(xiàn)數(shù)據(jù)的預(yù)測(cè)趨勢(shì)一致。由圖4（a）可知，預(yù)測(cè)效果Gel模型最佳，本工作模型次之。從圖4（b）可看出，預(yù)測(cè)效果本工作模型和Vunjak-Noakovic模型接近，但均優(yōu)于Gel模型。

圖4　3個(gè)液相含率模型預(yù)測(cè)效果比較Fig.4 Comparison of liquidholdup predicted by 3 models

表6為3個(gè)模型預(yù)測(cè)液相含率評(píng)價(jià)結(jié)果。由表可看出，本工作模型預(yù)測(cè)文獻(xiàn)數(shù)據(jù)對(duì)應(yīng)的評(píng)價(jià)指標(biāo)均方百分比誤差（MSPE）和精度指標(biāo)希爾不等系數(shù)（Theil IC）均優(yōu)于Gel模型和Vunjak-Noakovic模型的預(yù)測(cè)評(píng)價(jià)指標(biāo)。另外，Gel模型對(duì)應(yīng)的平均絕對(duì)百分誤差（MAPE）值分別為2.9和23.0，波動(dòng)厲害，而其余2個(gè)模型MAPE值較為接近，表明預(yù)測(cè)準(zhǔn)確度相當(dāng)。綜上所述，Gel模型構(gòu)造簡(jiǎn)單，預(yù)測(cè)穩(wěn)定性差，波動(dòng)較大，本工作模型和Vunjak-Noakovic模型的MAPE和Theil IC相當(dāng)，但本工作模型的MSPE更小，故三者中，本工作模型更優(yōu)、更可靠。

表6　模型預(yù)測(cè)評(píng)價(jià)結(jié)果Table 6 Results predicted by models

6 結(jié) 論

a）湍球塔流體動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)表明，無噴淋液時(shí)，湍球塔床層壓降隨氣速增加先逐漸上升，處于穩(wěn)定流態(tài)化階段時(shí)壓降保持穩(wěn)定；有噴淋操作時(shí)，當(dāng)操作氣速高達(dá)3.40 m/s時(shí)，床層壓降突然增加，床層進(jìn)入液泛階段，由此獲得湍球塔噴淋時(shí)的穩(wěn)定操作氣速區(qū)間。影響床層液相含率的主要因素包括靜床高度、噴淋液速、支承網(wǎng)開孔率及湍球直徑。

b）基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果以及無因次變量分析，采用偏最小二乘法回歸得到液相含率的模型。建模結(jié)果表明：模型回歸相關(guān)系數(shù)R2為0.998 5，精度高，回歸系數(shù)物理含義解釋合理；本模型預(yù)測(cè)文獻(xiàn)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的均方百分比誤差分別為2.5%和3.0%，與前人模型相比，預(yù)測(cè)準(zhǔn)確度指標(biāo)和精度指標(biāo)穩(wěn)定性較好，預(yù)測(cè)精度更高。

c）偏最小二乘法回歸法解決了湍球塔液相含率建模時(shí)樣本容量小與自變量強(qiáng)相關(guān)問題，可適當(dāng)減少實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)采集量，節(jié)省了實(shí)驗(yàn)投入。該方法應(yīng)用于湍球塔床層液相含率預(yù)測(cè)切實(shí)可行。

符號(hào)說明

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Mathematical Modeling of Bed Liquidholdup of Turbulent Contact Absorber

Huang Xuefeng1， Sun Guogang2， Zhang Yuming2， Zhu Zhe3， Li Tao1
1. Moxi Natural Gas Purification Plant of Central Sichuan Oli & Gas Field， PetroChina Southwest Oil & Gasfiled Company，Suining 629000， China；2. College of Chemical Engineering， China University of Petroleum（Beijing）， Beijing 102249， China；3. Changzheng Engineering Co， Limited， Beijing 102249， China

hydrodynamics experiments were carried out in a pilot-scale turbulent contact absorber （TCA），and the effects of experimental parameters， such as operation gas velocity， static bedheight， free open area of grid， ball diameter on bed pressure drop and liquidholdup were investigated. The liquidholdup regression model was presented using Buchingham π-theorem and partial least squares regression（PLSR） algorithm. Furthermore， the 2 liquidholdup models respectively proposed by Gel perin and V-Noakovic were cited， to compare with the new liquidholdup model. Then the 3 models were evaluated based on literature experimental data. The results showed that PLSR algorithm was effective inhandling the samples with small capacity and variables with strong correlation. The accuracy and precision of the liquidholdup model by PLSR was better than those of the models cited from literature. By validating with 2 groups of experimental data in literature， the mean square errors（MSPE） of the new liquidholdup model were 2.5% and 3.1%，respectively. The accuracy and precision of predicting liquidholdup was better than those of Gel perin’s and V-Noakovic’s models， which indicated that the partial least-squares regression algorithm to predict TCA bed liquidholdup was feasible.

turbulent contact absorber； liquidholdup forecasting； partial least-squares regression；hydrodynamics

TQ 051.1

A

1001—7631 （ 2015 ） 04—0307—08

2014-11-25；

2015-05-22。

黃雪鋒（1989—），男，碩士；孫國(guó)剛（1961—），男，教授，博士生導(dǎo)師，通訊聯(lián)系人。E-mail: ggsunbj@163.com。