李志敏，劉永民，謝嫘祖，馬嘉楠

（遼寧石油化工大學(xué)石油化工學(xué)院，遼寧 撫順 113001）

氣升式環(huán)流反應(yīng)器（ALR）具有無機(jī)械傳動(dòng)部件、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、低造價(jià)、低能耗、易于工業(yè)放大等優(yōu)點(diǎn)，現(xiàn)已廣泛應(yīng)用于化學(xué)工業(yè)、環(huán)境保護(hù)和能源化工等領(lǐng)域[1]。ALR 有內(nèi)環(huán)流與外環(huán)流兩種，而內(nèi)環(huán)流又分為環(huán)隙氣升式與中心氣升式兩種。環(huán)隙氣升式環(huán)流反應(yīng)器（AALR）的上升區(qū)即主反應(yīng)區(qū)在導(dǎo)流筒的外側(cè)，易于與環(huán)境換熱，因此特別適用于像重油、渣油加氫裂化一類的強(qiáng)放熱反應(yīng)過程。

隨著石油資源的日趨減少，重油、渣油的深度加工成為現(xiàn)代化煉廠面臨的主要問題。在重油加氫裂化中，常使用低濃度、高分散性水溶性或油溶性催化劑。反應(yīng)過程中，重油、渣油裂化生成輕烴、輕油的同時(shí)會(huì)有黏稠的焦粒生成[2]。若這些混合流體在反應(yīng)器中的湍動(dòng)與混合效果不佳，其中的焦粒就易于同高活性催化劑一起聚結(jié)成塊，沉降堆積在反應(yīng)器下部，降低反應(yīng)效率，并對(duì)裝置長(zhǎng)時(shí)間的穩(wěn)定運(yùn)行造成危害。為改善傳統(tǒng)ALR 上升區(qū)的流動(dòng)、混合效果，本文提出了旋流氣升式環(huán)流反應(yīng)器（HALR）。

由于重油加氫反應(yīng)是在高壓反應(yīng)器中進(jìn)行，較大的高徑比有利于高壓反應(yīng)器的放大設(shè)計(jì)，而反應(yīng)器高度的增加，使得在軸向方向上的氣含率變得復(fù)雜。為此本文在新開發(fā)的高徑比為24 的HALR 中，采用空氣-水兩相與空氣-水-K 樹脂三相物系，考察該反應(yīng)器的總體平均氣含率與表觀氣速、導(dǎo)流筒底邊與反應(yīng)器底板間距離（以下簡(jiǎn)稱為“底部間隙”）的關(guān)系并與AALR 進(jìn)行對(duì)比；考察上升區(qū)氣含率與軸向高度、底部間隙和固體裝載量的變化規(guī)律，并獲得氣含率與軸向高度、表觀氣速的預(yù)測(cè)關(guān)系式，為重油加氫反應(yīng)器的放大設(shè)計(jì)提供技術(shù)支持。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 旋流氣升式環(huán)流反應(yīng)器與實(shí)驗(yàn)流程

旋流氣升式環(huán)流反應(yīng)器（HALR）由外筒體（φ85mm×5mm×1800mm 有機(jī)玻璃管）、內(nèi)部旋流導(dǎo)流筒（PVC 材料）和底部氣體分布器等構(gòu)成[圖1(a)]。旋流導(dǎo)流筒的局部實(shí)物圖見圖1(b)（其背景為水泥預(yù)制板），將旋流導(dǎo)流筒外壁沿軸向剪開并展開的平面圖見圖1(c)，該旋流導(dǎo)流筒是在導(dǎo)流管（φ 32mm×1mm×1500mm）上每隔10cm 粘接一對(duì)旋流片（a-a'，b-b' …），共安裝12 對(duì)旋流片，旋流片結(jié)構(gòu)尺寸見圖1(d)的陰影部分，旋流片與軸向夾角為45°，5 對(duì)旋流片斷續(xù)上升繞環(huán)隙一周[圖1(c)]； 用3 個(gè)支腳[圖1(a)、(e)]將旋流導(dǎo)流筒在底部支撐固定，通過調(diào)換支腳來調(diào)節(jié)底部間隙δ；2 個(gè)微孔氣體分布器安裝在環(huán)隙區(qū)底部成180°角；在反應(yīng)器外壁不同高度處有測(cè)壓管接口6 個(gè)，固體取樣口 5 個(gè)。

氣體由空氣壓縮機(jī)經(jīng)減壓閥和空氣轉(zhuǎn)子流量計(jì)經(jīng)由兩個(gè)氣體分布器進(jìn)入反應(yīng)器的環(huán)隙區(qū)[圖1(a)]，環(huán)隙區(qū)內(nèi)的液體在氣體提升下并在旋流片控制下旋轉(zhuǎn)上升，在上部氣體離開反應(yīng)器，液體經(jīng)導(dǎo)流管內(nèi)下降，形成循環(huán)流動(dòng)。氣體提升液體旋流運(yùn)動(dòng)細(xì)節(jié)示于圖1(c)：從一個(gè)分布器出來的氣泡在環(huán)隙區(qū)上升遇到旋流片a，從此片的下面以斜向上45°角的方向上升，離開a 片后再垂直上升遇到旋流片b，并以同樣的方式做斜向上運(yùn)動(dòng)，這樣依次經(jīng)過旋流片c、d、e，形成繞導(dǎo)流筒旋轉(zhuǎn)上升的運(yùn)動(dòng)；從另一個(gè)分布器出來的氣泡以同樣的旋轉(zhuǎn)方向依次經(jīng)過a'、b'、…、e'繞導(dǎo)流筒旋轉(zhuǎn)上升，故將此反應(yīng)器命名為旋流氣升式環(huán)流反應(yīng)器（helical-flow airlift loop reactor，HALR）。氣液流體的這種階梯旋轉(zhuǎn)上升流動(dòng)，使氣泡和液體在上升過程中不斷與旋流片碰撞并改變運(yùn)動(dòng)方向，氣液界面不斷更新，有利于氣液間的湍動(dòng)、混合、傳質(zhì)與反應(yīng)。

1.2 實(shí)驗(yàn)條件及方法

實(shí)驗(yàn)在常溫常壓下進(jìn)行，以空氣-水為兩相物系、空氣-水-K 樹脂（密度為1.0316g/cm3）為三相物系，靜液高為156cm。實(shí)驗(yàn)中K 樹脂的體積分?jǐn)?shù)（V）分別為1.0%、2.0%和4.0%，環(huán)隙區(qū)內(nèi)表觀氣速由氣體轉(zhuǎn)子流量計(jì)測(cè)量的氣體流量除以環(huán)隙區(qū)橫截面積而得，其范圍為0.47～2.31cm/s；底部間隙δ[圖1(a)、(e)]分別為12mm、18mm 和24mm。

反應(yīng)器的總體平均氣含率（εT）采用體積膨脹法測(cè)量，見式（1）。

式中，hT為氣液充氣總高度，h0為靜液高。

上升區(qū)局部氣含率（εg）的測(cè)量：在氣-液-固三相物系中，用直接取樣法測(cè)量液固兩相中的相對(duì)固含率sε′，見式（2）。

圖1 旋流氣升式環(huán)流反應(yīng)器(HALR)的結(jié)構(gòu)與實(shí)驗(yàn)流程圖（單位：mm）

式中，Vsl為取出液固混合物的體積；ms為Vsl中固體顆粒的質(zhì)量。用壓差計(jì)測(cè)量反應(yīng)器軸向高度不同位置上的局部壓差，并與液相中的相對(duì)固含率聯(lián)立求解，得到三相物系中局部氣含率（εg）計(jì)算式[3]，如式（3）。

式中，ρc、ρl、ρs分別為指示液、水和固體顆粒的密度；Δh 為壓差計(jì)讀數(shù)；Δz 為該壓差計(jì)兩個(gè)測(cè)壓口在反應(yīng)器上的軸向距離。

在氣液兩相物系中，ε′s=0，所以由式（3）則可得到兩相物系局部氣含率的計(jì)算式[4]。

2 結(jié)果與討論

2.1 整體平均氣含率

對(duì)于空氣-水兩相物系，研究了表觀氣速、底部間隙及導(dǎo)流筒結(jié)構(gòu)對(duì)反應(yīng)器整體氣含率的影響，結(jié)果見圖2。

圖2 兩種反應(yīng)器不同底部間隙（δ）時(shí)整體氣含率（εT）與表觀氣速（Ug）的關(guān)系

由圖2 可見，4 種結(jié)構(gòu)的ALR 的整體平均氣含率均隨著表觀氣速的增大而增大，這與大多數(shù)的研 究結(jié)果是一致的[4]。但對(duì)于相同底部間隙的AALR和HALR 而言，在表觀氣速<1.69cm/s 時(shí)，AALR處于均勻鼓泡流，而對(duì)于HALR，在氣泡上升中遇到旋流片而部分產(chǎn)生聚并，致使其氣含率小于相同氣速時(shí)AALR 的氣含率，但相差較??；在表觀氣 速>1.69cm/s 時(shí)，AALR 處于非均勻鼓泡流，氣泡在上升中明顯產(chǎn)生聚并形成大氣泡，氣含率幾乎不增加，而在HALR 中，氣泡上升中聚并與破碎同時(shí)發(fā)生，氣速越大，氣泡被破碎的越明顯，小氣泡增多，使其氣含率高于AALR，氣速越大，相差也越大。因此提出的HALR在氣速較大時(shí)漩渦流動(dòng)劇烈會(huì)對(duì)氣泡產(chǎn)生破碎作用，使氣含率升高，加大反應(yīng)器的操作彈性，有利于產(chǎn)能的提高。

由圖2 可見，在表觀氣速<1.69cm/s 時(shí)，對(duì)于3個(gè)底部間隙的HALR，整體氣含率差別不大；這是由于在低氣速時(shí)，底部間隙所引起的流動(dòng)阻力沒有旋流片的阻力大，因此氣泡上升速度由旋流片的特征及數(shù)量決定，氣含率不受底部間隙的影響。而在表觀氣速>1.69cm/s 后，旋流片對(duì)氣泡群產(chǎn)生破碎作用，隨著底部間隙的減小，流動(dòng)阻力增加，氣泡停留時(shí)間增加，使平均氣含率也逐漸增加，氣速越大，差別也越大。

2.2 氣液兩相物系上升區(qū)氣含率

對(duì)于空氣-水兩相物系，在底部間隙為12mm 時(shí)的HALR 中，固定7 個(gè)不同的表觀氣速，研究了上升區(qū)氣含率與上升區(qū)軸向高度的關(guān)系，結(jié)果如圖3。

圖3 不同表觀氣速（Ug）時(shí)上升區(qū)氣含率（εg）與軸向高度（h）的關(guān)系

由圖3 可見，當(dāng)表觀氣速一定時(shí)，上升區(qū)氣含率隨著軸向高度的增加，總體上是逐漸增加的，在表觀氣速較低時(shí)，增加的幅度比較小，氣含率最大值與最小值的差僅有0.013。隨著固定氣速的增加，氣含率受軸向高度的影響越敏感，在較高氣速（2.31cm/s）時(shí)，氣含率最大值與最小值的差達(dá)到0.058。這是因?yàn)楫?dāng)表觀氣速較小時(shí)，氣泡濃度很低，旋流片對(duì)氣泡的聚并作用較小，氣含率變化較小；隨著氣速的加大，氣泡密度加大，在旋流片作用下，氣液擾動(dòng)明顯，氣泡的聚并破碎不斷發(fā)生，大氣泡被破碎是主要趨勢(shì)，因此氣含率增加較大。

由圖 3 還可以看出，在分布器控制區(qū)域（h<50cm）[5]，當(dāng)表觀氣速較低（0.77～1.69cm/s）時(shí)，氣泡尺寸較小且均勻，氣含率較大；隨著氣泡向上運(yùn)動(dòng)與旋流片接觸，氣泡發(fā)生了聚并，使氣含率有所下降。氣泡越向上運(yùn)動(dòng)旋流片的渦流作用越強(qiáng)，氣泡被破碎的越明顯；同時(shí)，旋流流動(dòng)延長(zhǎng)了氣泡運(yùn)動(dòng)距離，使之在上升區(qū)停留時(shí)間增加，因此隨軸向高度增加，氣含率也增加。

在圖3 中可見，軸向高度固定，上升區(qū)局部氣含率隨著表觀氣速的增加而增加，這與前人的研究結(jié)果是一致的[6-7]。

2.3 氣液固三相物系上升區(qū)氣含率

2.3.1 不同底部間隙及軸向高度對(duì)εg的影響

對(duì)于空氣-水-K 樹脂三相物系，在K 樹脂裝載量為2%、表觀氣速為0.77cm/s 時(shí)，對(duì)于不同底部間隙，HALR 中不同軸向高度處局部氣含率的變化規(guī)律見如圖4。

圖4 不同底部間隙（δ）下軸向高度（h）與上升區(qū)氣含率（εg）的關(guān)系

由圖4 可見，在軸向高度小于105cm 時(shí)，由于氣速不大，氣泡濃度較低，流動(dòng)阻力集中在裝有旋流片的上升區(qū)，底部間隙對(duì)阻力影響很小，所以底部間隙變化對(duì)氣含率的變化影響不大；而軸向高度在105cm 以上時(shí)，三相物系的氣含率高于兩相物系的氣含率，這是由于在軸向高度較高位置處，氣泡上升速度較快，旋流片更易破碎大氣泡，固體的均勻流化也會(huì)增加對(duì)大氣泡的破碎作用[7]，因此在較高軸向位置處氣含率較高。

2.3.2 不同固體裝載量及表現(xiàn)氣速對(duì)εg的影響

在底部間隙18mm、軸向高度57.8cm 處的HALR 中，對(duì)于不同固體裝載量，局部氣含率隨表觀氣速的變化結(jié)果如圖5 所示。

由圖5 可見，總體而言，氣含率隨著表觀氣速的增加而增大。當(dāng)表觀氣速較低時(shí)（Ug<1.38cm/s），兩相物系（V=0）的氣含率稍微大于三相物系的氣含率。這是因?yàn)樵谌辔锵抵校ㄝS向高度較低處），固體顆粒的存在，使得氣相所占體積較小，使氣泡上升較快，滯留時(shí)間短，并且固體含量越大，停留時(shí)間越短，因而氣含率偏低。

圖5 固體裝載量（V）不同時(shí)HALR 上升區(qū)氣含率（εg）與表觀氣速（Ug）的關(guān)系

表觀氣速較大（Ug≥1.61cm/s）時(shí)，氣泡濃度加大，旋流片使氣泡上升中更易相互碰撞，氣泡易于發(fā)生聚并；但另一方面，旋流片能起旋流作用，旋流流動(dòng)還會(huì)使固體顆粒流化的更均勻，這易于將大氣泡破碎為小氣泡，因而三相物系氣含率會(huì)大于兩相物系的氣含率；隨著固體含量的增加，對(duì)大氣泡的破碎作用越明顯，使氣含率明顯增加。因此存在一個(gè)使固體顆粒充分流化循環(huán)的最低操作氣速。

2.4 局部氣含率預(yù)測(cè)模型

氣含率的數(shù)據(jù)對(duì)于各類ALR 中的流體循環(huán)速度、氣相和固相在反應(yīng)器內(nèi)的分布、傳質(zhì)速率、混合性能以及化學(xué)反應(yīng)速率等均有重要影響，而且對(duì)該類反應(yīng)器的工業(yè)設(shè)計(jì)、優(yōu)化分析也具有重要參考價(jià)值，因此獲得氣含率的預(yù)測(cè)模型是此類反應(yīng)器的重要研究?jī)?nèi)容。

迄今，已經(jīng)提出的該類反應(yīng)器的氣含率預(yù)測(cè)模型也比較多，大家公認(rèn)的比較方便實(shí)用的是反應(yīng)器的總體平均氣含率或上升區(qū)平均氣含率的模型[1]如式（4）。

式中的冪指數(shù)a2從0.333～0.96，a3從-1～-0.333，該類模型適用于中心氣升式內(nèi)環(huán)流或外環(huán)流反應(yīng)器，而氣含率沿上升區(qū)軸向分布多是實(shí)驗(yàn)結(jié)果[6-7]，未見有預(yù)測(cè)模型。因此本文對(duì)開發(fā)的HALR中氣含率沿上升區(qū)軸向高度的預(yù)測(cè)模型進(jìn)行研究。

根據(jù)前述實(shí)驗(yàn)結(jié)果，HALR 的上升區(qū)氣含率與表觀氣速（Ug）和軸向高度（h）均有關(guān)，且影響關(guān)系分別為表觀氣速的冪指數(shù)和軸向高度的線性關(guān)系，因此提出氣含率預(yù)測(cè)模型，如式（5）。

對(duì)于水-空氣兩相物系，在表觀氣速為0～2.31cm/s的范圍內(nèi)，在底部間隙分別為12mm、18mm和24mm 的HALR 中測(cè)得的局部氣含率實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)（104 組）進(jìn)行擬合處理得到模型方程（5）的系數(shù)，即得到HALR中局部氣含率與表觀氣速和軸向高度的關(guān)系，如式（6）。

用方程（6）對(duì)氣含率進(jìn)行計(jì)算，得到的計(jì)算值（εg，cal）與實(shí)驗(yàn)值（εg，exp）的比較見圖6，所有數(shù)據(jù)的平均相對(duì)誤差為12%，可以用于工程設(shè)計(jì)。

圖6 HALR 中上升區(qū)氣含率計(jì)算值（εg，cal）與實(shí)驗(yàn)值 （εg，exp）比較

3 結(jié) 論

開發(fā)研究的新型旋流氣升式環(huán)流反應(yīng)器有如下特點(diǎn)。

（1）表觀氣速較?。?1.69cm/s）時(shí)，HALR的旋流片對(duì)上升的流體旋流作用弱，對(duì)氣泡有阻礙作用并導(dǎo)致聚并，使氣含率下降；在較高表觀氣速（>1.69cm/s）時(shí)，旋流片對(duì)流體產(chǎn)生強(qiáng)的旋流作用，形成的大氣泡易于被破碎，使氣含率提高，即HALR有利于高氣速操作。

（2）表觀氣速較?。?1.69cm/s）時(shí)，底部間隙對(duì)HALR 的氣含率的影響很小，可以忽略；在較高表觀氣速（>1.69cm/s）時(shí)，隨底部間隙的減小，氣含率增加。

（3）HALR 中上升區(qū)局部氣含率隨著軸向高度的增加而增加，但隨在固定表觀氣速的增加會(huì)加大增加的幅度。

（4）當(dāng)表觀氣速較低時(shí)（<1.38cm/s），兩相物系的氣含率稍微大于三相物系的氣含率。隨著固體裝載量的增加，氣含率下降；表觀氣速較大（≥1.61cm/s）時(shí)，氣含率隨著固體裝載量的增加而增大。

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