李飛　王曉鈺　李雪

摘要：基于美國環(huán)保署現(xiàn)行健康風險評價體系的理論、方法和實例污染場址情景構(gòu)建了土壤重金屬污染的多途徑健康風險評價模型，而后利用MonteCarlo模擬法和敏感度分析技術(shù)初步量化研究了評價中參數(shù)不確定性的影響程度，并篩選得出相關(guān)敏感參數(shù).結(jié)果表明：確定性評價下實例區(qū)域土壤中Cd和Ni的非致癌風險（HI）均小于1（HICd>HINi），對目標受體暫時不會造成非致癌健康風險；而Cd的致癌風險（RCd）大于1.0×10-6，已可能對目標受體造成致癌風險；在參數(shù)MonteCarlo模擬的輔助下，參數(shù)不確定性對于非致癌風險值的影響波動在0.1～0.2以內(nèi)，而其引起致癌風險值的波動在1個數(shù)量級以內(nèi)，實例中RCd的模擬值區(qū)間橫跨1.0×10-6，可能誤導(dǎo)決策；敏感度分析結(jié)果表明應(yīng)重點對實例區(qū)域蔬菜和土壤中的Cd濃度及區(qū)域目標受體體重這3個敏感參數(shù)進行資料搜集，如此可以在有效提高風險評價可信度的同時降低不必要的預(yù)算開支.

關(guān)鍵詞：土壤；重金屬；風險評價；不確定性分析；MonteCarlo模擬

中圖分類號：X820.2 文獻標識碼：A

Abstract：Based on USEPA framework of health risk assessment， the multi-pathway health risk assessment model was developed for heavy metals in the case soils. MonteCarlo simulation was adopted to quantitatively study the effect degree of parameter uncertainty on assessment result， and sensitive parameters were further identified by sensitivity analysis. The results without MonteCarlo simulation showed that there was no noncarcinogenic risk because of 1>HICd>HINi while it was under carcinogenic risk due to RCd>1.0×10-6. However， with the MonteCarlo simulation of selected variables， it indicated that the parameter uncertainty made the non-carcinogenic risk assessment results varying within 0.1～0.2， and the carcinogenic risk assessment results varying in the range within 1 order of magnitudes. Therefore， the parameter uncertainty made the value range of RCd span 1.0×10-6 and it was probable to mislead the corresponding decisionmaking. Sensitivity analysis indicated that the contents of Cd in case soils and vegetables， and the weight for the target receptor should be treated as sensitive variables， which were the main source of parameter uncertainty. To further improve the credibility of assessment with cost-benefit consideration， data of the sensitive variables should be preferentially gathered.

Key words：soils；heavy metals；risk assessment；uncertainty analysis；MonteCarlo simulation

重金屬是一類具有富集性，并很難在環(huán)境中降解的有毒污染物[1].由于土壤與水體、大氣等環(huán)境介質(zhì)有著密切關(guān)系[2]，土壤重金屬污染已經(jīng)引起了公眾的廣泛關(guān)注，并且近年來多起公眾污染事件與土壤重金屬污染有關(guān)[3-4].土壤重金屬污染健康風險評價作為國際廣泛認可的污染預(yù)防和修復(fù)決策的輔助工具，在當下中國有著重要的現(xiàn)實意義.近年來，有一些學者基于健康風險評價的理論框架[5-7]，分別對一些污染區(qū)域進行了健康風險評價的研究，得出了一些具有指導(dǎo)性的結(jié)論，但不確定性卻在健康風險評價中貫穿始終，威脅著風險評價結(jié)論的可信度[8].鑒于模型不確定性和情景不確定性的固有性和隨機性特點[8]，多數(shù)學者在進行風險評價中重點考慮到了參數(shù)不確定性對評價結(jié)果的影響，并嘗試采用模糊數(shù)學、盲數(shù)理論、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)理論和隨機模擬理論等來降低評價過程中的參數(shù)不確定性，其中MonteCarlo隨機參數(shù)模擬法對于參數(shù)不確定性的良好控制具有廣泛的認可度[9-11]，并被美國環(huán)保署（US EPA）、中國環(huán)保部等權(quán)威機構(gòu)所推薦使用.但大多研究中僅定性或是半定量地描述了評價結(jié)果可能存在的參數(shù)不確定性大小及其影響，并提醒決策者加以注意[5，7，12]，文獻中鮮有報道關(guān)于風險評價中參數(shù)不確定性影響程度的定量研究.

鑒于參數(shù)不確定性的大小對決策的可信度有著不同程度的影響，本研究基于一個農(nóng)用土壤重金屬污染場址實例和US EPA現(xiàn)行的健康風險評價體系，根據(jù)實例情景構(gòu)建了土壤重金屬污染的多途徑健康風險評價模型；而后，借助參數(shù)MonteCarlo模擬下的風險評價結(jié)果和確定性風險評價結(jié)果的定量比對，初步量化研究了參數(shù)不確定性可能的影響程度，并通過敏感度分析進一步開展了敏感參數(shù)排選，以期為不確定環(huán)境下我國土壤健康風險評價與相關(guān)環(huán)境管理決策的制定提供理論基礎(chǔ)和實踐經(jīng)驗.

1實例區(qū)域概況與相關(guān)采樣分析

1.1實例區(qū)域概況

實例區(qū)域所在城市位于華北大平原的南端，地勢西高東低，南鄰黃河.該城市季風特征明顯，冬季盛行東北風，夏季盛行西南風.在地理環(huán)境、大氣環(huán)流、地形，地勢等因子的綜合作用下，形成了暖溫大陸性季風型氣候.該市域面積8 269平方公里、總?cè)丝诩s570萬，其中市區(qū)建成區(qū)面積140平方公里、人口120萬，并且該市是全國重要的商品糧基地和優(yōu)質(zhì)小麥生產(chǎn)基地，優(yōu)質(zhì)糧比重達85%.

1.2實例區(qū)域的采樣分析

實例區(qū)域農(nóng)用土壤的采樣監(jiān)測（土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范HJ/166-2004）采用網(wǎng)格系統(tǒng)布點法，以100 m×100 m網(wǎng)格為樣品單元，設(shè)置20個采樣點，每個樣品設(shè)3個平行樣，混勻后用四分法分別留取1 kg樣品，于室溫下自然風干，細磨后過200目篩備用.采用四酸法進行消解，用原子吸收分光光度法（日立Z5000原子吸收光譜測定儀）測定土壤中Cd和Ni的總量，結(jié)果見表1[13].本文數(shù)據(jù)均使用SPSS 16軟件進行處理.將土壤重金屬含量實測數(shù)據(jù)進行ShapiroWilk檢驗，Cd和Ni的sig.值均大于0.05，表明這2種重金屬含量的實測數(shù)據(jù)都呈正態(tài)分布.根據(jù)美國環(huán)保署的綜合風險信息系統(tǒng)（Integrated Risk Information System，IRIS）可知，研究中2種重金屬均具有非致癌健康風險和致癌健康風險[12-15].

2.2人體暴露評估

暴露評估的定義為“測量或估計人體暴露到目前存在于環(huán)境中物質(zhì)的程度、頻率和持續(xù)期間，或估計新化學物進入環(huán)境中所可能引起的假設(shè)性暴露之過程”.沒有人體的暴露就沒有風險，所以準確的暴露途徑分析是構(gòu)建特征風險評價模型的關(guān)鍵前提，暴露途徑主要包括經(jīng)口食入，吸入（空氣），經(jīng)皮膚和黏膜吸收等.經(jīng)過對實例污染場址的調(diào)查分析，成年職業(yè)人群（當?shù)剞r(nóng)民）其主要的暴露途徑為蔬菜經(jīng)口攝入暴露途徑、皮膚直接接觸暴露途徑、誤食土壤暴露途徑和土壤顆粒呼吸攝入暴露途徑.不同的暴露部位可能會有不同的吸收和代謝.全部吸收劑量（total absorbed dose）是每種暴露途徑所吸收劑量的總和.暴露評估需要本土的人體暴露參數(shù)及影響污染物在環(huán)境介質(zhì)中傳輸?shù)膮?shù)，但由于我國尚未建立起各級別的暴露參數(shù)的數(shù)據(jù)庫，本文在盡量搜集我國現(xiàn)有相關(guān)文獻資料的基礎(chǔ)上，也參考US EPA的部分推薦參數(shù).

參考USEPA的健康風險評估體系，下面是各個暴露途徑下的單位時間單位體重的暴露量（mg/（kg·d））估算式[15-19]：

式中：wf為蔬菜的污染物濃度，mg/kg；IR為攝入率，kg/d；FI為被攝入污染源的比例，范圍0.0～1.0；w為土壤中化學物質(zhì)濃度，mg/kg；CF為轉(zhuǎn)換因子；SA為皮膚接觸面積，cm2/d；AF為皮膚（對土壤）黏附因子，mg/cm2；ABS為皮膚對化學物質(zhì)的吸收因子；IR′為攝取速率，mg/d；EF為暴露頻率，d·a-1；ED為暴露持續(xù)時間，a；BW為目標受體體重，kg；AT為平均接觸時間，d；PEF為土壤塵擴散因子，m3/kg；IRb為空氣的吸入量，m3/d.

2.3風險特性描述

定量的風險評價可更直觀、有效的表述風險的大小，同時也便于對污染因子的風險進行篩選排序，為決策者提供科學的參考.本研究中2種重金屬都具有非致癌風險和致癌風險效應(yīng)，故將風險定量表征公式列出如下.

2.3.1非致癌風險的定量表征

非致癌效應(yīng)假定具有閾值的機制，從而推導(dǎo)出參考劑量（reference dose， RfD）.參考劑量的定義是“估計人類族群每天的暴露，此暴露在一生之中可能不會造成可察覺到有害健康效應(yīng)的風險”.非致癌風險的特征算式如下[15-19]：

HI=HQf+HQa+HQs+HQb=

（ADDfRfDf）+（ADDaRfDa）+（ADDsRfDs）+（ADDbRfDb）.（5）

式中：HI為某種污染物的非致癌污染指數(shù)；HQf，HQa，HQs和HQb分別為蔬菜經(jīng)口攝入、皮膚直接接觸攝入、誤食土壤攝入和土壤顆粒呼吸攝入暴露途徑的非致癌風險商數(shù)；ADD為某一非致癌物在某暴露途徑下目標受體一生中平均每天每人每千克的暴露劑量，mg/（kg·d）；RfD為某一非致癌物在某暴露途徑下的參考劑量，mg/（kg·d）.

關(guān)于非致癌風險的評判標準，一般當HI和HQ小于1時，認為風險較小或可以忽略；HI和HQ大于1時，認為存在風險.

2.3.2致癌風險的定量表征

在人體或動物會造成癌癥的物質(zhì)被認為具有非閾值效應(yīng)，亦即并沒有安全暴露的水平.致癌風險的定量算法如式（6）[15-19]：

R=∑kADIk×CSFk. （6）

式中：ADIk為經(jīng)由暴露途徑k的每日平均暴露量，mg/（kg·d）；CSFk為暴露途徑k的致癌斜率因子，（kg·d）/mg；其中ADIk與式（5）中的ADD在本研究中意義相同.

關(guān)于致癌風險的評判標準，目前采用的主要有美國環(huán)保局的健康風險評價標準、國際防輻射委員會推薦標準，以及瑞典環(huán)保局、荷蘭建設(shè)和環(huán)境部推薦的評價標準.其中美國環(huán)保局的致癌風險評價指南認為風險水平處于10-4～10-6時的風險是可以接受的，其認為的最大可接受風險為1.0×10-4；瑞典環(huán)保局、荷蘭建設(shè)和環(huán)境部推薦的健康危害風險度最大可接受限值為1.0×10-6.本研究選取最嚴格的1.0×10-6作為判別標準.

2.4相關(guān)確定性評價參數(shù)的選取

表2列出了本研究暴露評估中選取的模型參數(shù).研究中2種重金屬不同暴露途徑的參考劑量（RfD）值（mg/（kg·d））、致癌重金屬的致癌強度系數(shù)值（（kg·d）/mg）參考IRIS和風險評價信息系統(tǒng)（RAIS）的相關(guān)取值[15，19].

2.5MonteCarlo模擬

MonteCarlo模擬又稱隨機抽樣或統(tǒng)計試驗方法，屬于計算數(shù)學的一個分支，是由Nicholas Metropolis在二次世界大戰(zhàn)期間提出的，而Von Neumann是Monte Carlo方法的正式奠基者，他與Stanislaw Ulam合作建立了概率密度函數(shù)、反累積分布函數(shù)的數(shù)學基礎(chǔ)，以及偽隨機數(shù)產(chǎn)生器，現(xiàn)此方法在金融工程學，宏觀經(jīng)濟學，生物醫(yī)學和計算物理學（如粒子輸運計算、量子熱力學計算、空氣動力學計算）等領(lǐng)域已得到應(yīng)用廣泛，效果良好[10-11].

故本研究將MonteCarlo模擬引入構(gòu)建的土壤健康風險評價模型，并基于評價中參數(shù)的MonteCarlo模擬可以良好的控制參數(shù)不確定性的前提下，利用確定性風險評價結(jié)果與基于MonteCarlo模擬的風險評價結(jié)果的對比分析，量化研究實例風險評價中參數(shù)不確定性的影響大小，并進一步進行參數(shù)的敏感度分析，其主要模擬步驟為[10-11]：1）確定模型隨機變量，即確定影響評價結(jié)果的隨機因素，本研究中選取表3中的8個特征參數(shù)為隨機變量（包括CSCd，CSNi，BW，AT，IRb，IR′，CFfCd和CFfNi）；2）構(gòu)建隨機因素的概率分布模型，主要通過實地采樣檢測和歷史經(jīng)驗判定等方法，在本研究中采用歷史經(jīng)驗和實地采樣檢測相結(jié)合的方法；3）將所得到的隨機數(shù)轉(zhuǎn)化為輸入?yún)?shù)的抽樣值，主要方法為MonteCarlo抽樣和拉丁超立方抽樣（Latin Hypercube Sampling，LHS），其中MonteCarlo抽樣一般從樣本分布較少的低概率區(qū)進行抽樣，即為偏尾端抽樣；LHS抽樣則是由樣本整體分布考慮[10，12]，這說明LHS方法更適合構(gòu)建小樣本的概率分布，故本文采用LHS法；4）整理分析所得模擬評價結(jié)果，其中主要包括評價指標的期望值、概率分布和累積概率分布等；5）參數(shù)的敏感度分析，主要目的是篩選關(guān)鍵影響因子，并以此提高相關(guān)數(shù)據(jù)收集預(yù)算的效用率.

3結(jié)果與討論

3.1確定性參數(shù)下實例區(qū)域土壤污染健康風險評價

根據(jù)前文中所建的特征土壤重金屬污染的多途徑健康風險評價模型，基于式（1）～（4），代入表2中的各參數(shù)值，本節(jié)參數(shù)均取確定性值或均值，計算出實例區(qū)域農(nóng)用土壤重金屬經(jīng)各暴露途徑可能引起成人受體的重金屬攝入量，計算結(jié)果見表3.

由表3，對于Cd和Ni來說，其各途徑的日均暴露量的高低排序均為：蔬菜經(jīng)口暴露途徑>誤食土壤暴露途徑>皮膚接觸途徑的重金屬暴露劑量>土壤顆粒呼吸攝入暴露途徑.其中，Cd的各途徑的日均暴露量差異相對較大，而對于Ni來說各途徑的日均暴露量差異在3個數(shù)量級以內(nèi)，并且其蔬菜經(jīng)口暴露途徑和誤食土壤暴露途徑的日均暴露量處于同一數(shù)量級.

為進一步研究該地區(qū)健康風險的現(xiàn)狀，利用式（5）和表2中的數(shù)據(jù)，經(jīng)計算得出土壤重金屬在4種暴露途徑下的危害商數(shù)值（HQ），見表3.由表3，2種重金屬不同途徑的非致癌風險HI均<1.Cd各暴露途徑HQ的高低排序為：HQf>HQt>HQa>HQb；Ni各暴露途徑HQ的高低排序則為：HQb≈HQf>HQt>HQa.根據(jù)式（5）計算得到HICd和HINi分別為0.138和0.058，故可知該污染場址中的Cd和Ni的非致癌風險暫時較小或可以忽略，相比之下，Cd的非致癌風險相對嚴重，并且高風險貢獻途徑均主要為蔬菜經(jīng)口暴露途徑和誤食土壤暴露途徑.

根據(jù)式（6）計算得出RCd和RNi分別為5.26×10-5和9.93×10-7.參比本研究選定的致癌風險標準值1.0×10-6可知該場址土壤中的Cd已存在較高的致癌風險，需要有關(guān)部門立即采取相應(yīng)的修復(fù)治理措施.相比之下，土壤中Ni的引起致癌風險暫時在可接受范圍內(nèi).

3.2參數(shù)不確定性對評價結(jié)果的定量影響分析

本研究嘗試利用MonteCarlo隨機參數(shù)模擬下的風險評價結(jié)果和確定性風險評價結(jié)果的定量比對，初步量化研究參數(shù)不確定性對風險評價結(jié)果的影響程度.

故在其他計算過程保持不變的前提下，將表3中的帶概率分布的參數(shù)利用水晶球（Crystal Ball） 2000軟件設(shè)置為對應(yīng)的概率分布模型，而后又基于非致癌風險（HQ和HI）和致癌風險（R）設(shè)置了定義預(yù)測單元.而后設(shè)置MonteCarlo模擬的最大實驗量為1 000，置信區(qū)間為95%，抽樣方法為拉丁超立方（Latin hypercube sampling），其它參數(shù)取軟件的默認值.運行模擬得出對研究區(qū)域土壤中各種金屬的評價模擬預(yù)測圖，如圖2～5所示.圖中Probability代表概率可信度，F(xiàn)requency代表頻數(shù)，并且圖4，圖5中橫坐標值分別需要乘以10-5和10-6.由圖2，圖3可知，參比于確定性評價結(jié)果HICd（0.138）和HINi（0.058），在參數(shù)的MonteCarlo模擬下的HICd和HINi的值區(qū)間分別為[0.01， 0.38]和[0， 0.15].在參數(shù)不確定性的影響下，Cd和Ni的非致癌風險商數(shù)值在0.1～0.2波動，但在此實例下參數(shù)不確定性的影響程度暫時不會改變最終非致癌風險評價的結(jié)論.

由圖4，5可知，Cd的致癌風險評價的區(qū)間值[0.6×10-6， 1.5×10-5]可能低于或高于所選定的風險標準值1.0×10-6，此時參數(shù)不確定性可能會誤導(dǎo)Cd的污染防控決策.而對于Ni來說，其致癌風險的RNi值區(qū)間小于標準值1.0×10-6，故參數(shù)不確定性暫不會影響Ni的污染防控決策.由圖2～5，研究中參數(shù)不確定性對于致癌風險值造成的波動均在1個數(shù)量級以內(nèi)，所以如果致癌風險評價結(jié)果R的數(shù)量級比風險標準值的數(shù)量級高或低2個數(shù)量級以上，則參數(shù)不確定性將可能不會影響到最終的污染防控決策.但是如果致癌風險評價結(jié)果R的數(shù)量級與風險標準值的數(shù)量級的差異在1個數(shù)量級以內(nèi)的話，建議進行進一步的資料搜集以提高評價結(jié)果的可信度.

3.3參數(shù)的敏感度分析

敏感性分析是指從眾多不確定性因素中找出對投資項目經(jīng)濟效益指標有重要影響的敏感性因素，并分析、測算其對項目經(jīng)濟效益指標的影響程度和敏感性程度，進而判斷項目承受風險能力的一種不確定性分析方法[25].參數(shù)的小幅度變化能導(dǎo)致經(jīng)濟效果指標的較大變化，則稱此參數(shù)為敏感性因素，反之則稱其為非敏感性因素.

由于在參數(shù)不確定性的影響下，本研究中總風險值（R）可能會誤導(dǎo)決策；并且實例情景場址下的資料調(diào)查與搜集花費往往占整個風險評價項目的總預(yù)算的50%以上，故本研究在成本控制和評價可靠性的綜合考慮下，進一步對評價過程進行了參數(shù)敏感度分析（結(jié)果見表4），以期篩選出對于R來說的敏感變量，從而盡可能提高預(yù)算的有效利用率.

由表4可知，在本研究中選取的8個隨機變量關(guān)于R的敏感度的高低排序為：蔬菜中Cd的濃度（78.7%）>目標受體的體重（-13.3%）>土壤中Cd的濃度（7.5%）>土壤經(jīng)口攝入量（0.1%）≈平均接觸時間（-0.1%）≈蔬菜中的Ni的濃度（-0.1%）≈空氣吸入量（-0.1%）>蔬菜中Ni的濃度（0.0%）.上述數(shù)據(jù)說明，對于評價結(jié)果R，蔬菜和土壤中Cd的濃度和目標受體的體重這3個變量具有高敏感度，對評價結(jié)果起決定性作用；而相比之下，土壤經(jīng)口攝入量、平均接觸時間和空氣吸入量這些參數(shù)的感敏度相對較低，對R影響較小.故在R的值可能會誤導(dǎo)決策的前提下，需要進一步通過對實例區(qū)域蔬菜和土壤中的Cd濃度和區(qū)域目標受體體重這3個敏感參數(shù)的資料再搜集（包括歷史參數(shù)整理和實地檢測分析等）來降低評價中的參數(shù)不確定性，進而有的放矢地提高評價結(jié)論的可信度和預(yù)算的有效使用率.

4結(jié)論

1）確定性健康風險評價結(jié)果顯示實例區(qū)域Cd和Ni的HI均小于1（HICd>HINi），對人體暫時不會造成非致癌健康風險；而RCd>1.0×10-6，已經(jīng)對該區(qū)域造成致癌風險，需要引起有關(guān)部門的注意.

2）在參數(shù)MonteCarlo模擬的輔助下，定量研究表明參數(shù)不確定性對于總非致癌風險商數(shù)值的波動在0.1～0.2以內(nèi)，而其對致癌風險值造成的波動在1個數(shù)量級以內(nèi)，實例中RCd的模擬值區(qū)間橫跨1.0×10-6，可能誤導(dǎo)決策.

3）敏感度分析的結(jié)果顯示對于總致癌風險值來說，實例區(qū)域蔬菜和土壤中的Cd濃度及區(qū)域目標受體體重應(yīng)作為敏感參數(shù)，重點搜集這3個參數(shù)的信息可有效地提高結(jié)論可信度和預(yù)算的效用率.

4）本研究中方法在技術(shù)參數(shù)、特征模型架構(gòu)等方面仍需要進一步完善，并且需要更系統(tǒng)的區(qū)域流行病學調(diào)查研究.

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