楊立新

環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，中國環(huán)境科學研究院，北京 100012

1932年比利時默茲河谷大霧引發(fā)6 000 人生病事件和1952年英國倫敦大霧導致超過4 000 人死亡事件［1］，使人們對空氣污染造成的健康危害有了深刻的認識。通過立法和制訂環(huán)境空氣質量標準，經過60 多年的減排和治理，發(fā)達國家空氣污染狀況已得到很大的改善。如英國，1970—2012年二氧化硫排放量減少了93%，氮氧化物和揮發(fā)性有機物排放量減少了60%，PM10和PM2.5排放量分別下降了77% 和82%，1980—2012年氨氣排放下降了21%［2］;美 國，1999—2007年PM2.5濃 度 下 降 了10%，1988—2007年PM10濃度也穩(wěn)定下降［3］;歐盟，2001—2012年PM10和PM2.5濃度分別下降了14%和16%，形成二級PM2.5前體氣體的硫氧化物、氮氧化物和氨氣，其濃度分別下降了50%、27%和7%［4］。

我國空氣污染問題也日益凸顯，大氣顆粒污染物年均濃度呈增加的趨勢，尤以京津冀、長三角和珠三角地區(qū)最為突出。如2012年5月綠色和平發(fā)布的報告［5］指出:近3年來，京津冀、長三角和珠三角三大城市群每年出現灰霾的天數超過100天，空氣中細顆粒物(PM2.5)年均濃度超過世界衛(wèi)生組織(WHO)推薦的空氣質量標準指導值2 ～4 倍。2013年環(huán)境保護部發(fā)布的報告顯示:74 個城市PM2.5平均濃度為76 μg/m3，京津冀地區(qū)城市則為115 μg/m3［6］。

大量的科學研究［7］表明，暴露于污染的空氣可以造成長期的健康危害，影響心血管和呼吸系統(tǒng)功能，進而導致早逝。短時間、高劑量的空氣顆粒污染物暴露顯著增加因病就診和住院人數，造成對空氣污染水平變化敏感人群的早逝。歐洲空氣污染暴露研究揭示，歐洲國家輕度污染暴露導致人群預期壽命縮短8 個月，重污染城市空氣暴露導致人群壽命減少2年。空氣污染對生存環(huán)境產生顯著的負面影響，如污染物直接影響植物生長，通過改變土壤和水的酸堿度、營養(yǎng)狀況對生態(tài)系統(tǒng)造成間接影響。空氣中顆粒污染物顯著降低能見度、腐蝕建筑材料和導致氣候變化?？諝赓|量及污染物種類和濃度日益成為公眾關注的焦點。如何治理環(huán)境污染，有效改善空氣質量，科學處理經濟發(fā)展目標與建設生態(tài)文明社會之間的關系，成為我國政府職能部門迫切需要解決的問題。制訂科學、合理的空氣質量目標，建立科學、系統(tǒng)的空氣污染物基準，提高科技水平是降低污染、減少公眾健康風險的有效方法和途徑。筆者通過回顧歐美制訂空氣質量目標，建立顆粒物環(huán)境空氣質量基準和標準的原則和方法，提出對我國制(修)訂相關基準和標準的建議。

1 制訂環(huán)境空氣質量目標和標準的原則

20 世紀50年代工業(yè)國家爆發(fā)的空氣污染事件對健康、生態(tài)環(huán)境和經濟造成的嚴重影響，促使美國政府開始研究空氣污染問題并著手建立空氣質量管理系統(tǒng)。美國政府于1955年出臺了空氣污染控制行動計劃，開始為地方和州政府提供研究和培訓經費;1963年又制訂了《清潔空氣行動計劃》，并于1967年頒布了《空氣質量行動計劃》，還制訂了空氣質量基準、空氣質量控制區(qū)域和州實施計劃等一系列文件［8］?！肚鍧嵖諝庑袆佑媱潯罚?］的108(42 U.S.C. section 7408)部分，要求管理機構確定空氣污染物清單并頒布針對這些污染物的空氣質量基準。明確規(guī)定，環(huán)境空氣污染物是指造成、導致空氣污染并會對公眾健康和生存環(huán)境產生危害的，來源不同的污染物?？諝赓|量基準則是基于準確反映空氣污染物對公眾健康和生存環(huán)境產生影響的最新的科學研究成果。109(42 U.S.C.7409)部分，要求管理機構按照頒布的環(huán)境空氣質量基準提議和頒布一級、二級國家環(huán)境空氣質量標準。按照保護公眾健康為目的來制訂一級標準。強調鑒于制訂標準時科學和技術發(fā)展的現狀，要求管理者充分考慮一個足夠保證健康的安全邊界區(qū)。二級標準要求為保護生存環(huán)境來設立污染物的標準濃度。

歐盟于20 世紀70年代早期開始著手環(huán)境保護工作，1987年環(huán)境保護寫進了憲法條文(Single Act)。1980年歐盟依據80 號指令(80/779/EEC)頒布了空氣質量限值(AQLV)，并制訂二氧化硫、懸浮顆粒物的指導值，隨后相繼頒布了鉛、二氧化氮和臭氧的限值;1996年頒布了空氣質量框架指令(AQFD)和相關指令，目標是要建立對歐盟成員國空氣質量進行評估和管理的統(tǒng)一機構;2001年正式通過了減排指令，該指令強制性地明確了成員國對二氧化硫、氮氧化物、氨氣和揮發(fā)性有機物(VOC)的減排目標。世界衛(wèi)生組織歐洲區(qū)辦公室于1987年、2000年和2005年相繼頒布了歐洲空氣質量導則［10-11］，為空氣顆粒污染物制訂基準。

回顧美國和歐盟制訂環(huán)境空氣質量相關文件的過程，遵循的共同原則是確?？諝赓|量不會對公眾產生健康風險，不對生存環(huán)境造成負面影響。

2 制訂和頒布的顆粒物空氣質量基準文件

2.1 基準文件——1969年

按照《空氣質量行動計劃》的要求，1969年1月美國國家空氣污染控制管理機構起草、頒布了首個《顆粒物空氣質量基準》［12］。空氣質量基準的頒布是《空氣質量行動計劃》要求的一個關鍵步驟，是推動州政府在技術、社會和政策層面保護公眾健康的重要舉措?；鶞赎U述了空氣污染物導致健康損害和環(huán)境影響的判定是當環(huán)境空氣污染物濃度在一定的時間范圍內，達到或者超過一個特定值時造成的健康危害和產生的環(huán)境效應。文件系統(tǒng)總結了1968年3月前發(fā)表的空氣顆粒污染物研究成果，指出現有結果的不足和需要進一步研究的領域?；鶞饰募深w粒物測量方法;顆粒物和其他氣體(如二氧化硫)的整合影響;顆粒物對天氣狀況、能見度、材料和植物的影響及經濟損失的測量、估算方法;公眾對空氣污染的認知和顆粒物帶來的異味;顆粒物在肺臟的沉積、清除及對動物的毒性效應和流行病學研究內容構成?；鶞饰募鞔_用來衡量空氣污染對人類和生存環(huán)境造成的可見和不可見影響的科學領域和方法;強調基準為制訂以保護公眾健康和環(huán)境安全為目的的環(huán)境空氣質量管理提供重要的科學依據;明確隨著科學的發(fā)展，空氣質量基準需要不斷修訂、完善?；鶞饰募岢鲈谥朴喛諝赓|量基準時應該考慮污染物性質、監(jiān)測方法、暴露參數、受影響受體的性質和效應，并明確界定空氣顆粒污染物是指在空氣中擴散的固態(tài)或者液態(tài)物質，顆粒直徑或者Stokes 直徑大于0.000 2 μm，小于500 μm。國家空氣監(jiān)測網絡提供的空氣總懸浮顆粒物濃度，城區(qū)為60 ～200 μg/m3(年幾何平均值)，重污染區(qū)峰值可達2 000 μg/m3，郊區(qū)為10 ～60 μg/m3。顆粒物的年平均濃度超過80 μg/m3將導致健康損害，年均濃度超過60 μg/m3將對材料產生可見的影響，150 μg/m3顆粒濃度將造成空氣能見度降低至8 km。

2.2 基準文件——1982年［9］

根據《清潔空氣行動計劃》定期(每5年)審查、修訂和頒布空氣質量基準的要求，1982年美國國家環(huán)境保護局(US EPA)頒布了《顆粒物和二氧化硫空氣質量基準》，包括簡介;顆粒物和二氧化硫的物理和化學性質;分析技術;來源和排放;環(huán)境濃度和暴露水平;在大氣中傳輸、轉化和沉積;酸沉降;對植物的效應;對空氣能見度和氣候的影響;對材料的影響;可吸入性氣溶膠和二氧化硫在呼吸道的沉積、吸收和清除;毒理研究;臨床暴露和流行病學研究等14 章內容。US EPA 于1986年把有關空氣顆粒物的最新研究成果作為補充內容并入1982年的基準文件?？紤]到大部分二氧化硫經化學過程轉化成顆粒形式的硫酸鹽，流行病學研究難于區(qū)分二氧化硫和顆粒物對死亡和疾病的貢獻，WHO 合并對二氧化硫和顆粒物基準的審查，US EPA 和清潔空氣科學顧問委員會建議新制訂的基準合并二氧化硫和顆粒物基準。建議對現有健康信息的評估主要關注顆粒物和二氧化硫吸入暴露途徑，特別是二氧化硫吸入、沉積方式，與硫相關顆粒物及其他顆粒物的物化性質，顆粒物引起生物學效應的機理，生物學效應的屬性特征，劑量反應或暴露效應關系的定量特征，確認對顆粒物和二氧化硫的敏感人群。評估顆粒物和二氧化硫對生存環(huán)境的影響，主要關注直接、短期效應，也注重低濃度污染物重復、長期慢性暴露所造成的后果。明確空氣顆粒分為直徑小于2 或3 μm 的細顆粒(fine particles)和直徑大于2 或3 μm 的粗顆粒(coarse particles)，2.5 μm 通常作為區(qū)分細和粗顆粒的界限。細顆粒呈2 種質量分布模式:核模(nuclei mode)包括直徑為0.005 ～0.05 μm 的顆粒;積聚模(accumulation mode)由核模產生的短壽命顆粒經過氣體凝結或者生長形成，包括直徑為0.05 ～2 μm 的顆粒。粗顆粒包括再懸浮的表面塵埃、海鹽霧、機械過程產生的顆粒。一級顆粒直接來源于人類活動的排放和自然過程的釋放;二級顆粒由釋放于大氣環(huán)境中的氣體經過物理化學過程形成。可吸入顆粒在呼吸道的沉積與呼吸方式和可吸入顆粒的物理性質有關?？倯腋☆w粒濃度呈下降趨勢，年均濃度為55 ～100 μg/m3。對倫敦煙霧事件數據的分析表明，二氧化硫和顆粒濃度超過1 000 μg/m3導致老人和慢性病患者的死亡人數增加，500 ～1 000 μg/m3引起死亡明顯升高，顆粒濃度為150 ～200 μg/m3導致死亡人數小幅顯著的上升。1948—1974年，夏季發(fā)生于美國中東部各州的霧霾次數增加了100%，中西部和東部海岸帶增加了50% ～70%。由于不同來源的顆?；瘜W組成各異(如城市和郊區(qū)來源的顆粒，吸附的有毒化學成分的溶解性、生物活性等存在差別)導致不同的毒性效應。盡管動物試驗提供了對已知化學成分、實驗室制備顆粒的毒性數據，但直接研究環(huán)境顆粒樣品暴露試驗和毒性效應的非常少，因此開展相關領域科學研究非常必要。

2.3 基準文件——1996年［13］

1996年US EPA 頒布了新修訂的顆粒物環(huán)境空氣質量基準，包括概述;簡介;顆粒物的理化性質;顆粒物采樣、分析方法和酸沉降;來源和排放;環(huán)境濃度;人群暴露——環(huán)境和室內顆粒物濃度的關系;能見度和對氣候的影響;對材料的效應;吸入顆粒的劑量學效應;顆粒物的毒理學研究;顆粒物和酸性氣溶膠暴露健康效應的流行病學研究;顆粒物暴露、劑量和健康風險等13 章內容。文件科學、系統(tǒng)地審閱和評價了1982年以來的有關空氣顆粒物的最新研究成果，認為:1)空氣動力學直徑小于等于2.5 μm 的細顆粒物(fine-mode particles，PM2.5)和空氣動力學直徑大于2.5 μm 小于等于10 μm 的粗顆粒物(coarse-mode particles，PM10)的化學、物理性質不同，導致它們在呼吸道中的沉積、清除過程有差別，2種顆粒物中不同的生物活性成分也造成不同的毒性效應，因此建議分開評價它們的健康和環(huán)境效應;2)新證據進一步強化了每日死亡人數增加與環(huán)境空氣污染相關的事實，短期和長期顆粒污染物暴露導致死亡人數增加，由于數據有限，不能定量估算預期壽命減少量;3)揭示了顆粒物如煙霧、總懸浮顆粒物、PM10、PM2.5、硫化物暴露與急慢性病的高度相關性。20 世紀80年代和90年代流行病學研究結果表明，低于24 h 標準濃度(150 μg/m3)和年標準濃度(50 μg/m3)的顆粒污染物，仍然導致死亡人數的增加。對PM10的研究表明，24 h 均值每增加50 μg/m3導致暴露人群相對風險增加2.5% ～5%，老人和患有呼吸系統(tǒng)疾病的人群相對風險更高。證據顯示兒童對空氣污染暴露可能更敏感，由于證據不足不能得出相關性結論。證據顯示PM2.5與短期和長期暴露導致的死亡相關，粗顆粒物(PM2.5～10，空氣動力學直徑＞2.5 ～＜10 μm)暴露也與死亡增加有相關性。現有證據不支持顆粒物濃度和死亡效應之間存在閾值。哈佛6 個城市研究數據對總死亡相對風險估算為:每增加50 μg/m3的PM15(空氣動力學直徑＜15 μm 的可吸入顆粒)增加的相對風險為1.42(95%置信區(qū)間(95%CI)為［1.16，2.01］)，增加25 μg/m3的PM2.5相對風險增加1.31(95%CI 為［1.11，1.68］)，增加15 μg/m3的SO42-相對風險增加1.46(95%CI 為［1.16，2.16］)，增加50 μg/m3的PM10造成肺炎和慢性阻塞性肺病的風險增加1.06(95%CI 為［0.98，1.13］)～1.25(95%CI 為［1.10，1.44］)，每增加100 μg/m3的總懸浮顆粒物造成65歲及以上老人患肺炎的相對風險增加1.22(95%CI為［1.10，1.36］)。

2.4 基準文件——2004年［14］

基于對1996—2002年研究成果的綜合分析，2004年10月US EPA 頒布了修訂的顆粒物環(huán)境質量基準。通過邀請氣溶膠科學研究團體舉辦講座，清潔空氣科學顧問委員會反復審查，征求公眾對稿件的意見、建議及對最新科學結論的嚴格評價，在此基礎上形成基準?；鶞拾w粒物和相關成分的理化性質;來源和排放、大氣傳輸、轉化和匯合;顆粒物采樣、分析方法和美國環(huán)境空氣顆粒物濃度;顆粒物對植物、生態(tài)環(huán)境、能見度、材料和氣候的影響;影響一般人群空氣顆粒物暴露的因素;可吸入顆粒物的劑量效應;基于實驗動物和臨床暴露實驗的顆粒物及其組成的毒理學研究;流行病學研究成果評價;結論等9 章內容。證據支持PM2.5和PM10短期和長期暴露導致心血管和呼吸系統(tǒng)疾病及死亡的因果關系。短期暴露研究結果表明，老人、兒童、嬰兒及病患者為敏感人群，社會和經濟狀況及居住環(huán)境也影響敏感人群。每增加10 μg/m3的PM2.5，長期暴露導致的總死亡風險增加7% (95% CI 為［3.9%，10%］)～13%(95%CI 為［4.2%，23%］)。增加25 μg/m3PM2.5和PM2.5～10，短期暴露引起的死亡風險增加2% ～6%，導致心血管和呼吸系統(tǒng)疾病額外的風險分別為4% ～10% 和5% ～15%。增加25 μg/m3的PM2.5增加急診為35%。顆粒物長期暴露導致減少壽命預期、增加肺癌風險和哮喘癥狀。1999年US EPA 頒布了區(qū)域霧霾治理規(guī)劃，明確改善能見度的目標。考慮到區(qū)域和相對濕度的差別，可接受能見度40 ～60 km 對應的美國全國范圍的PM2.5近似顆粒濃度小于10 或20 μg/m3?？諝忸w粒物沉降會影響氮飽和、土壤和水酸化、口岸富營養(yǎng)化。由于顆粒物監(jiān)測數據、沉降速率、生態(tài)系統(tǒng)的歷史和區(qū)域差別等因素，不能確立顆粒物濃度和生態(tài)環(huán)境效應之間的劑量關系。氣溶膠顆粒物在空氣中存在的時間比較短，主要影響局部區(qū)域氣候。由于證據有限，不能確立空氣顆粒物對材料腐蝕和損壞作用的定量關系及基準。

2.5 基準文件——2009年

2007年6月US EPA 著手準備新的基準文件［15］，對發(fā)表于2002—2009年有關暴露效應關系、毒理效應模式和敏感人群研究的文獻進行審查，并制訂了文獻篩選標準和審查流程(圖1)。評估、總結大氣科學和暴露科學研究，基于動物實驗和健康效應的體內、體外毒理學研究，臨床暴露實驗，流行病學研究，顆粒物對生存環(huán)境包括能見度、氣候、生態(tài)效應的最新研究成果，于2008年6月舉辦了旨在對草稿進行審閱、征求意見的工作會議。2009年12月US EPA 頒布了顆粒物綜合科學評價(ISA)，評估了300 多個新的流行病學研究成果。包括簡介;相關大氣科學、環(huán)境空氣數據分析、暴露評價、劑量學、健康和環(huán)境效應及因果關系判定方面的重要發(fā)現和結論;大氣化學、顆粒物來源、暴露相關概念及顆粒物來源與暴露例證;劑量學重要概念和相關研究進展;顆粒物的毒理效應模式和機理;流行病學、臨床暴露實驗、動物毒理研究和短期暴露的健康效應，顆粒物暴露效應與敏感人群;顆粒物對生存環(huán)境的影響。還頒布了顆粒物國家環(huán)境質量標準包括城市能見度影響評價的范疇和方法［16］，健康風險和暴露評價的范疇和方法［17］。2010年頒布了顆粒物健康風險定量評價［18］，顆粒物城市能見度評價［19］。

圖1 制訂環(huán)境空氣顆粒物基準相關文獻審查和篩選程序Fig.1 Identification of studies for inclusion in the national ambient air quality for PM

US EPA 首次明確了用來判定空氣污染導致健康和生存環(huán)境效應因果關系的框架，詳細說明了確立暴露和健康效應一般因果關系科學證據的類型，因果關系與統(tǒng)計相關性的比較，判定因果關系的必要條件，多因素導致的因果關系，確定、分析不確定度的方法，一般因果關系證據權重分類和特化的框架。因果關系判定框架要求:1)因果關系判定。用兩步法來評估基準污染物對人類健康效應和環(huán)境影響的科學證據，即首先判斷支持因果關系的科學證據的權重，確定特征證據的權重，再評價污染物暴露引起可觀察效應的定量證據，如濃度效應關系、效應水平、暴露時間和方式。采用因果關系(causal relationship)、可能有因果關系(likely to be causal relationship)、表現出因果關系(suggestive of a causal relationship)、不充分因果關系(inadequate to infer a causal relationship)和沒有因果關系(not likely to be a causal relationship)5 個等級來劃分因果關系證據的權重。2)響應/風險評價。依據對污染物暴露與健康效應及環(huán)境影響的定量關系，對健康和環(huán)境風險定性;明確污染物暴露的人群劑量效應關系、重要的暴露方式及暴露的敏感人群;對生存環(huán)境影響的評價要明確受影響的因素或者生態(tài)環(huán)境敏感要素、暴露方式及劑量效應關系。

美國全國范圍的流行病學數據顯示［15］，PM2.5的24 h 平均濃度超過13 μg/m3，短時間暴露導致死亡的概率為0.47% ～0.85%。美國和加拿大的研究顯示，每增加10 μg/m3的PM2.5，會增加1.2% ～2.7%因心血管疾病導致的死亡和0.8% ～2.7%與呼吸疾病相關的死亡［14］?，F有證據顯示PM10和PM2.5劑量效應曲線沒有效應濃度閾值，在PM10濃度為80 ～100 μg/m3，PM2.5濃度為14.7 ～21 μg/m3時，對健康的影響效應隨著濃度的升高而增加［15］。

為了減少空氣污染對健康的影響，WHO 于1987年、2000年和2005年［10-11］出版了不斷更新的歐洲空氣質量指導原則。2000年指導原則包括簡介、健康風險評價和生態(tài)毒性效應評價內容，其中健康風險評價部分包括有機污染物(包括PAHs 和PCBs 等16 種)，無機污染物(包括砷、鉛等12 種)，典型污染物(如二氧化氮、臭氧、顆粒物和二氧化硫)，室內空氣污染物等。在北歐冬季城市PM10濃度為20 ～30 μg/m3，西歐PM10濃度為40 ～50 μg/m3，城市和郊區(qū)差別比較小，冬季有一些城市24 h的PM10濃度超過平均值100 μg/m3。導則明確指出根據現有的研究結果，還不能確定顆粒污染物長期和短期暴露導致健康效應的指導濃度。2005年出版的導則包括簡介，空氣質量導則在制訂政策和減少風險方面的應用及空氣污染物風險評估等。強調已有研究結果不支持空氣顆粒污染物有健康效應閾值，事實上現有流行病學證據顯示，即使顆粒物濃度稍高于環(huán)境本低濃度(歐洲國家的本底濃度為3 ～5 μg/m3)，無論是長期還是短期暴露也可以導致健康效應。選擇10 μg/m3的PM2.5濃度作為年均濃度指導值，是基于長期暴露于PM2.5的流行病學研究數據，即所有研究城市導致顯著死亡效應的最低PM2.5濃度。即使不能完全排除小于10 μg/m3的PM2.5濃度暴露導致的健康效應，但是10 μg/m3的PM2.5年均濃度是多數發(fā)達國家城市可以達標的濃度。同時設立了PM2.5的3 個過渡階段濃度指導值:第一階段為35 μg/m3，根據發(fā)達國家長期暴露流行病學研究導致顯著死亡效應的最高暴露濃度，造成的死亡效應比年均濃度指導值(10 μg/m3)高15%;第二階段為25 μg/m3，和第一階段濃度相比，該濃度可使長期暴露導致的死亡效應降低6%;第三階段為15 μg/m3，接近于長期暴露研究濃度的平均濃度，比第二階段濃度暴露減少6%的死亡效應。PM10年均濃度的指導值為20 μg/m3，設立的3 個過渡階段濃度:第一階段為70 μg/m3;第二階段為50 μg/m3;第三階段為30 μg/m3。PM2.5的24 h 濃度指導值為25 μg/m3，設立的3 個過渡階段濃度:第一階段為75 μg/m3，比指導值暴露導致的死亡效應增加5%;第二階段為50 μg/m3，比指導值暴露導致死亡效應增加2.5%;第三階段為37.5 μg/m3，比指導值死亡效應增加1.2%。PM10的24 h 濃度指導值為50 μg/m3，設立的3 個過渡階段濃度:第一階段為150 μg/m3;第二階段為100 μg/m3;第三階段75 μg/m3。

基于這些基準文件和指導原則，US EPA 和歐洲各國結合各自國家的經濟狀況、科學技術水平和社會影響制訂具體的環(huán)境空氣質量標準。

3 制訂環(huán)境空氣質量標準

US EPA 空氣質量政策和標準辦公室(OAQPS)負責對環(huán)境基準文件所提供的科學依據進行分析，并起草、撰寫環(huán)境空氣質量標準建議報告(EPA staff paper)［20］。報告主要包括:1)負面效應的組成因素，明確制訂一級、二級環(huán)境空氣質量標準可以防止出現的預期負面效應;2)暴露分析和風險評價;3)考慮并確定保留安全效應邊界的因素。制訂環(huán)境空氣質量標準，必須明確限定以下因素:1)顆粒物大小;2)合理的平均時間，標準濃度的統(tǒng)計學意義;3)標準濃度。

基于對1969年頒布的顆粒物環(huán)境質量基準文件的分析，1971年4月美國頒布了第一個顆粒物環(huán)境質量標準。采用總懸浮顆粒物(TSP，粒徑為25 ～45 μm)作為顆粒物標志物，TSP 濃度一級標準的24 h 平均值為260 μg/m3，且規(guī)定每年超標濃度不得超過一次;年標準濃度為幾何平均值75 μg/m3。TSP濃度二級標準的24 h 標準濃度為150 μg/m3，且規(guī)定每年超標濃度不得超過一次。

1987年頒布的標準建議報告提議［20］:新標準應該分別制訂顆粒物和硫氧化物的標準;采用PM10來代表顆粒污染物;制訂一級標準的短期(24 h 平均)和長期(年均)標準濃度，建議用年算術平均值取代原來的幾何平均值。建議PM10的24 h 平均值為140 ～250 μg/m3，每年超標濃度不得超過一次;PM10的年平均值為50 ～65 μg/m3，為3年監(jiān)測數據的年算術平均值。鑒于TSP 濃度低于90 ～100 μg/m3造成環(huán)境影響的證據有限，建議不單獨制訂二級標準濃度。1987年，US EPA 頒布了修訂的顆粒物環(huán)境空氣質量標準，修訂的內容包括:1)用PM10替換總懸浮顆粒物(TSP);2)用24 h PM10均值(150 μg/m3)替換24 h 的TSP 標準濃度;3)用PM10的年均標準濃度(50 μg/m3)替換TSP 的年均標準濃度;4)用一級PM10的24 h 和年均標準濃度替換TSP 的24 h 和年均二級標準濃度。

1996年US EPA 出版了顆粒物國家環(huán)境空氣質量標準審查即科學和技術信息政策評價建議書［21］。內容包括:1)現有科學證據支持修訂1987年頒布的國家標準;2)建議分別制訂細顆粒物和粗顆粒物的標準;3)建議選取PM2.5的24 h 標準濃度為20 ～65 μg/m3，年標準濃度為12.5 ～20 μg/m3;4)保留PM10的年標準濃度或者與24 h 標準濃度結合控制粗顆粒物濃度;5)建議PM10的年標準濃度為40 ～50 μg/m3，如需保留24 h 標準濃度，建議沿用150 μg/m3;6)建議二級標準濃度采用一級標準濃度，通過區(qū)域性的霧霾治理計劃治理空氣能見度問題。根據該建議報告，1997年US EPA 頒布了修訂的顆粒物環(huán)境空氣質量標準。該標準保留了1987年標準中有關PM10的標準濃度，添加PM2.5的標準濃度(24 h 均值為65 μg/m3)，規(guī)定采用某個區(qū)域每個監(jiān)測點3年數據均值的第98 百分位數;年均值為15 μg/m3，規(guī)定采用單個或者多個監(jiān)測點的3年監(jiān)測數據的算術年平均值。對24 h PM10的標準濃度，規(guī)定采用每個監(jiān)測點的24 h 數據的第99 百分位數。規(guī)定二級標準采用和一級標準相同的標準濃度。

1998年，US EPA 發(fā)布了加強顆粒物健康風險研究的文件，指出需要開展的科學研究領域，強調和研究機構、政府機構、國家研究委員會(National Research Council)加強合作。研究計劃主要包括環(huán)境顆粒物暴露和健康效應，開發(fā)先進的監(jiān)測方法、技術及經濟的減排策略。國家研究機構顆粒物委員會優(yōu)先支持:空氣顆粒物來源，前體物氣體的釋放、轉化，傳輸和匯合的研究;顆粒物人群暴露和行為、環(huán)境變化的特征研究;可吸入顆粒物在呼吸道沉積、清除、殘留、代謝和劑量效應特征研究;損傷和修復機理研究等。

2005年12月，US EPA 出版了顆粒物國家環(huán)境空氣質量標準審查:科學和技術信息政策評價建議書［22］。建議書依據2004年的基準文件，提供是否需對現行標準進行修訂及擬修訂標準濃度的建議，起到科學審查和政策制訂之間的橋梁作用。建議對1997年頒布的一級標準進行修訂，內容包括:1)建議修訂24 h 的PM2.5的標準濃度為25 ～35 μg/m3，規(guī)定第98 百分位數或第99 百分位數，并保留現行的年標準濃度，即15 μg/m3?；蛘咝抻?4 h 的PM2.5的標準濃度為30 ～40 μg/m3，年標準濃度為12 ～14 μg/m3。2)建議制訂24 h 城市粗顆粒物標準，用UPM2.5～10(urban coarse particle)替代PM10，建議24 h 標準濃度采用50 ～70 μg/m3(第98 百分位數)，或60 ～85 μg/m3(第99 百分位數)。3)建議考慮制訂4 ～8 h 的PM2.5標準濃度為20 ～30 μg/m3。4)建議不單獨制訂二級標準。

依據以上建議，2006年9月US EPA 頒布了新修訂的環(huán)境空氣質量標準:1)修訂24 h 的PM2.5標準濃度為35 μg/m3，保留年標準濃度為15 μg/m3;2)一級、二級標準采用相同的標準濃度;3)繼續(xù)采用PM10代表粗顆粒物并保留24 h 標準濃度為150 μg/m3，取消年標準濃度。

2011年4月，基于對基準文件提供的科學依據的評估，及對技術、基礎數據的不確定性和局限性的分析，US EPA 頒布了關于修訂顆粒物國家環(huán)境空氣質量標準的政策評估文件［23］?，F行的PM2.5標準不能完全保護短期和長期暴露對公眾造成的健康損害，提議對現行標準進行修訂;結合年標準和避免短期高濃度峰值暴露的24 h 標準，可以有效保護公眾健康?；趯茖W依據和風險的考量，建議:1)采用11 ～13 μg/m3或11 ～12 μg/m3作為一級標準的年標準濃度，對應11 ～12 μg/m3的年標準濃度，原24 h 的標準濃度(35 μg/m3)不變;如果采用13 μg/m3作為年標準濃度，建議采用30 μg/m3作為24 h 標準濃度。2)采用65 ～85 μg/m3(第98 百分位濃度)作為粗顆粒物(PM10)一級標準的24 h 標準濃度。3)采用霧霾指數(haze index，HI)為25 ～30 dv(deciviews)，4 h 平均值，3年平均值第90 百分位視距做為保護能見度的標準濃度。4)鑒于目前有限的數據，現行二級標準能否保護氣候變化、生態(tài)、材料效應沒有明確的結論。

依據以上建議，2013年3月頒布了新修訂的環(huán)境空氣質量標準:1)修訂PM2.5的年一級標準濃度為12 μg/m3，保留年二級標準濃度(15 μg/m3);2)保留PM2.5的24 h 一級標準濃度(35 μg/m3)，修訂空氣質量指數來對應新修訂的標準濃度;3)保留24 h 的PM10標準濃度(150 μg/m3)，保留PM2.5和PM10的二級標準濃度。明確24 h 的PM2.5標準濃度可達到對能見度保護的要求(表1)。

綜上所述，按照清潔空氣行動計劃的要求，US EPA 定期對現行環(huán)境空氣質量標準進行修訂。修訂的原則:1)制訂標準修訂計劃;2)出版基準文件;3)發(fā)布修訂標準建議書;4)頒布標準(圖2)。US EPA 在對最新科學依據進行全面綜合科學的分析評價基礎上，明確提出需要進一步研究的方向和需要解決的科學問題。通過委托US EPA 組織建立的5 個研究中心(San Joaquin Valley 氣溶膠健康效應研究中心、哈佛大學顆粒物研究中心、南加州顆粒物研究中心、羅徹斯特大學顆粒物研究中心、約翰霍普金斯顆粒物研究中心)和1 個實驗室(US EPA 顆粒物實驗室)進行相關研究外，還采用資助研究項目的方式開展合作研究。正是通過這種多學科交叉開展深入科學研究以及科學的組織方式，奠定了美國在環(huán)境空氣顆粒物研究領域中理論、方法和技術方面的領先地位。

表1 美國頒布的顆粒物環(huán)境空氣質量標準［24］Table 1 Summary of national ambient air quality promulgated for PM

圖2 US EPA 建立環(huán)境空氣質量標準流程Fig.2 Illustration of the key steps in the process of the review of national ambient air quality standards

WHO 在綜合分析世界各國空氣污染物導致健康和生態(tài)效應研究數據的基礎上，結合健康風險評估制訂了空氣質量指導原則，為各國制訂相關標準、減少空氣污染物排放、降低公眾暴露的健康風險和對生存環(huán)境的負面影響提供指導。依據科學研究成果修訂國家標準，充分體現科學決定基準，標準源于基準的科學觀念。

4 建議

當前我國正面臨著治理空氣污染的巨大壓力，政府提出了“向污染宣戰(zhàn)”的口號，展現了治理污染的決心和意志。發(fā)達國家在治理環(huán)境空氣污染領域不但積累了豐富的經驗也開發(fā)并發(fā)展了許多新技術和新方法，形成了各自的理論體系，這些經驗、技術、理論和方法值得借鑒和學習。但由于地理環(huán)境、經濟和科學技術發(fā)展水平、生活方式和習慣以及人群背景等方面的顯著差別，在顆粒污染物濃度、理化性質、顆粒物暴露及人群健康效應和生存環(huán)境影響評價等領域不能照搬發(fā)達國家建立的模型。因此開展針對我國環(huán)境特點和污染物特征的空氣顆粒物人群暴露及風險評價研究、高濃度顆粒污染物暴露對動植物和生態(tài)系統(tǒng)的影響及風險評價研究具有必要性和迫切性。本研究可為撰寫、出版我國顆粒物環(huán)境空氣質量基準文件提供基礎數據，為修訂環(huán)境空氣質量標準提供科學依據，為建立理論體系提供科學根據，同時為治理環(huán)境空氣顆粒物污染提供理論和技術支撐。為保證在有限研究經費支持下完成研究任務，建議:1)借鑒美國經驗，由環(huán)境保護部組織成立3 ～5 個多學科聯合研究中心。開展顆粒物暴露導致健康效應的機理研究;顆粒物來源、傳輸、轉化、匯和物理化學性質研究;細顆粒物和超細顆粒物相關的健康效應及毒理學研究;根據顆粒物的物理化學性質預測健康風險研究;顆粒物對生存環(huán)境(動植物、生態(tài)、材料、能見度、氣候)效應等攻關和前瞻性研究。2)成立由相關領域著名學者和政府管理者組成的科學咨詢委員會。a)制訂國家空氣質量中長期目標;b)制訂空氣顆粒物領域的攻關研究計劃;c)對各研究中心的研究項目進行定期評估、審查，對基準文件、標準制訂過程進行監(jiān)督和咨詢。

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