李 莉， 張 賽， 何 強(qiáng)， 胡學(xué)斌

(重慶大學(xué)三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點實驗室，重慶 400045)

0 引言

響應(yīng)面法(Response Surface Methodology，RSM)是由Box等提出的一種試驗設(shè)計方法［1］，是一種綜合試驗設(shè)計和數(shù)學(xué)建模的優(yōu)化方法，通過對具有代表性的局部各點進(jìn)行試驗，回歸擬合全局范圍內(nèi)因素與結(jié)果間的函數(shù)關(guān)系，并且取得各因素最優(yōu)水平值［2］。最初用于物理試驗的擬合，近年來已成為國際上新發(fā)展的一種優(yōu)化理論方法，廣泛應(yīng)用于化工、農(nóng)業(yè)、制藥、環(huán)境和機(jī)械工程等領(lǐng)域，國內(nèi)外許多學(xué)者和研究人員對此進(jìn)行了大量研究［3-7］。與目前廣泛使用的正交試驗設(shè)計法相比較，正交試驗不能在指定的整個區(qū)域獲得試驗因素和響應(yīng)目標(biāo)之間的明確函數(shù)表達(dá)式，從而無法獲得設(shè)計變量的最優(yōu)組合和響應(yīng)目標(biāo)的最優(yōu)值。而且當(dāng)試驗因素具有較多水平數(shù)時，采用正交設(shè)計方法仍然需要做大量的試驗，實施起來比較困難。響應(yīng)面法具有試驗次數(shù)少、試驗周期短、精密度高、求得回歸方程精度高、預(yù)測性能好，能研究幾種因素間交互作用等優(yōu)點［8］，目前已在眾多領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。

1 響應(yīng)面法的原理及特點

響應(yīng)面法通過對指定設(shè)計空間內(nèi)的樣本點的集合進(jìn)行有限的試驗設(shè)計，擬合出輸出變量(系統(tǒng)響應(yīng))的全局逼近來代替真實響應(yīng)面。在工程優(yōu)化設(shè)計中，應(yīng)用響應(yīng)面法不僅可以得到響應(yīng)目標(biāo)與設(shè)計變量之間的變化關(guān)系，而且可以得到優(yōu)化方案，即設(shè)計變量的最優(yōu)組合，使目標(biāo)函數(shù)達(dá)到最優(yōu)［9］。

構(gòu)建響應(yīng)面近似模型之前應(yīng)該明確設(shè)計變量與分析目標(biāo)之間的關(guān)系，選擇合適的函數(shù)形式描述當(dāng)前設(shè)計變量與分析目標(biāo)之間的關(guān)系。目前構(gòu)造響應(yīng)面的方法主要有多項式、指數(shù)函數(shù)和對數(shù)函數(shù)擬合，以及神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等近似方法。根據(jù)Weierstress多項式最佳逼近定理，許多類型的函數(shù)都可以用多項式去逼近，多項式近似模型可以處理相當(dāng)廣泛的非線性問題，因此在實際應(yīng)用中，不論設(shè)計變量和目標(biāo)函數(shù)的關(guān)系如何，總可以采用多項式近似模型進(jìn)行分析［10-12］。

回歸模型是用不同階次的多項式來近似表達(dá)響應(yīng)目標(biāo)和設(shè)計變量之間的關(guān)系，具有數(shù)學(xué)表達(dá)式較為簡單、計算量小、收斂速度快等特點，并且可以顯式表達(dá)，是目前研究最深入、應(yīng)用最廣泛的一種方法。

一般地，系統(tǒng)響應(yīng)Y與設(shè)計變量x之間滿足:

式中:(x)是未知函數(shù)的近似函數(shù)，x=［x1，x2，…，xn］為n維獨立設(shè)計變量;δ為總誤差，包含隨機(jī)誤差、建模誤差和系統(tǒng)誤差等。

如果采用多項式響應(yīng)面來近似表示系統(tǒng)輸入與響應(yīng)目標(biāo)兩者之間的關(guān)系，則有:

式中:φi(x)是基函數(shù);βi是基函數(shù)系數(shù);k為基函數(shù)φi(x)的個數(shù)。

在實際應(yīng)用中，可根據(jù)工程經(jīng)驗確定多項式響應(yīng)面模型的形式，通常在設(shè)計變量的某個范圍內(nèi)采用低階多項式近似，如用線性函數(shù)或二階模型來擬合。一階與二階多項式近似模型的基函數(shù)分別為:

式中:β為未知系數(shù);k為設(shè)計變量的數(shù)量;Y表示預(yù)測響應(yīng)值;β0、βi、βii分別是偏移項、線性偏移和二階偏移系數(shù);βij是交互作用系數(shù)。

幾乎所有的RSM問題都可用以上兩個模型中的一個或兩個解決。當(dāng)然，一個多項式模型不可能在自變量的整個空間上都是真實函數(shù)關(guān)系的合理近似式，但在一個相對小的區(qū)域內(nèi)通常做的很好。最小二乘方法可用來估計近似多項式的參數(shù)，然后在擬合曲面上做響應(yīng)曲面分析。如果擬合曲面是真實響應(yīng)函數(shù)的一個合理的近似式，則擬合曲面的分析就近似地等價于實際系統(tǒng)的分析。如果能恰當(dāng)?shù)乩迷囼炘O(shè)計來收集數(shù)據(jù)，就能夠最有效地估計模型參數(shù)。

2 響應(yīng)面法試驗設(shè)計方法

下面以響應(yīng)面法優(yōu)化磷酸銨鎂沉淀法(MAP法)去除垃圾滲濾液中的氨氮為例，介紹響應(yīng)面法利用Design-Expert軟件在試驗設(shè)計與優(yōu)化中的應(yīng)用［13］。

2.1 試驗因素的選取和單因素最優(yōu)值范圍的確定

確定響應(yīng)面試驗設(shè)計因素和水平的方法有多種，常用的方法有:利用已有相關(guān)文獻(xiàn)結(jié)果、單因素試驗、爬坡試驗、兩水平因子設(shè)計試驗等方法［14-16］。通過相關(guān)文獻(xiàn)結(jié)果、單因素試驗確定磷酸銨鎂沉淀法去除垃圾滲濾液氨氮的影響因素主要取決于反應(yīng)pH值、n(Mg)∶n(N)摩爾比、n(P)∶n(N)摩爾比，3 個因素的選取綜合考慮氨氮去除效果以及經(jīng)濟(jì)因素，取值范圍分別為8.0 ～11.0、0.8 ～1.6、0.8 ～1.3。

2.2 響應(yīng)面試驗設(shè)計

響應(yīng)面試驗設(shè)計方法有多種，較為常用的有Box-Behnken Design(BBD)和Central Composite Design(CCD)。試驗設(shè)計中實驗點分為中心點、立方點和軸向點，示意圖見圖1。

BBD是響應(yīng)面優(yōu)化法常用的試驗設(shè)計方法，適用于2～5個因素的優(yōu)化實驗。Box-Behnken設(shè)計法每個因素取3個水平，以(－1，0，1)編碼。其設(shè)計表安排以0為中心點，+1，－1分別是立方點相對應(yīng)的高值和低值。BBD設(shè)計的實驗點分布情況見圖2(以三因素為例)。

CCD有時也稱為星點設(shè)計。其設(shè)計表是在兩水平析因設(shè)計的立方點基礎(chǔ)上加上軸向點和中心點構(gòu)成的，CCD法每個因素取5個水平，以(0，±1，±α)編碼，0為中心點，α為軸向點對應(yīng)的極值(α=2k/4(k為因素數(shù)))。

圖1 試驗設(shè)計中的立方點、軸向點、中心點

圖2 BBD試驗設(shè)計實驗點分布情況

在因素相同時，由于不存在軸向點，BOXBenhnken設(shè)計的試驗次數(shù)少而更經(jīng)濟(jì)，優(yōu)化求解出的最優(yōu)工藝水平值不會超出最高值范圍，對某些有特殊需要或安全要求的試驗尤為適用。根據(jù)確定的試驗因素和水平。采用 Design-Export軟件中的 BOXBenhnken組合設(shè)計法確定MAP法去除滲濾液中氨氮的試驗設(shè)計方案。以各試驗單因素最優(yōu)取值點為中心，上下區(qū)域各取1個水平值作為響應(yīng)面試驗設(shè)計水平。各設(shè)計因素水平值與編碼值對應(yīng)見表1。

表1 設(shè)計因素編碼與水平

將各因素及其水平值依次輸入系統(tǒng)，則生成試驗方案表，見表2，按照該方案進(jìn)行試驗，記錄每組因素組合的試驗結(jié)果，并將試驗結(jié)果填入對應(yīng)列。

2.3 構(gòu)建模型及檢驗

采用Design-Expert軟件對試驗結(jié)果進(jìn)行分析，首先點擊Analysis按鈕，對線性函數(shù)，2FI模型、二階模型、三階模型進(jìn)行顯著性檢驗，并通過對模型顯著性檢測、失擬項檢測、相關(guān)性檢驗的數(shù)據(jù)進(jìn)行對比，推薦適合的模型。本試驗方案結(jié)果推薦采用二階模型。然后(點擊ANOVA按鈕)根據(jù)選擇的模型進(jìn)行方差分析以及顯著性檢驗。方差分析中會對影響二次方程模型的常數(shù)項、一次項、二次項(交互作用項)、平方項(曲面作用)的顯著性進(jìn)行檢驗，如表3所示。

表2 響應(yīng)面試驗設(shè)計和結(jié)果

表3 回歸方程的方差分析表

擬合回歸方程為:

進(jìn)一步對擬合出的回歸方程進(jìn)行誤差統(tǒng)計分析，Design-Expert軟件對精密度、多元相關(guān)系數(shù)、可信度、精確度進(jìn)行了計算，見表4。

大的F值和小的P值代表相關(guān)系數(shù)的顯著性［18］。通過方差分析模型的Pr＞F值＜0.05視為模型是顯著的，擬合精度好可以利用該響應(yīng)面近似模型進(jìn)行后續(xù)的優(yōu)化設(shè)計;失擬項Pr＞F值＞0.05表明不顯著，即該模型在被研究的整個回歸區(qū)域內(nèi)擬合較好;多元相關(guān)系數(shù)R2越大，說明相關(guān)性越好;Adj R-Squared和Pred R-Squared(RAdj2－RPred2＜0.2)這兩個值高且接近，則回歸模型能充分說明工藝過程;不高則說明對工藝解釋不充分，需考慮是否存在其他顯著的影響因子。CV＜10%，表明實驗的可信度和精確度高;精密度(Adeq Precision)是有效信號與噪聲的比值，大于4視為合理。從表4可以看出，擬合的回歸方程符合以上檢驗原則，適應(yīng)性較好。

表4 回歸方程誤差統(tǒng)計分析

Design-Export軟件還給出了殘差的正態(tài)概率分布圖、殘差與預(yù)測值分布圖、預(yù)測值與實際值分布圖。若模型適應(yīng)性好，則殘差的正態(tài)概率分布應(yīng)在一條直線上;殘差與預(yù)測值分布無規(guī)律;殘差與預(yù)測值分布圖盡可能在一條直線上。從圖3～5可以看出，利用響應(yīng)面法擬合MAP法去除滲濾液中氨氮的模型適應(yīng)性較好。

圖3 殘差的正態(tài)概率分布圖

圖4 殘差與預(yù)測值分布圖

圖5 預(yù)測值與實際值分布圖

2.4 響應(yīng)曲面和等高線圖

響應(yīng)面法還克服了正交試驗不能給出直觀圖形的缺陷，根據(jù)二次方程模型分別做出試驗因素間交互作用的三維立體響應(yīng)曲面和等高線圖，考察在某個因素固定在中心值不變的情況下，其他兩個因素的交互作用對氨氮去除率的影響，見圖6～圖8。

圖6 n(Mg)∶n(N)和反應(yīng)pH對氨氮去除率的交互影響

圖7 n(P)∶n(N)和n(Mg)∶n(N)對氨氮去除率的交互影響

圖8 n(P)∶n(N)和反應(yīng)pH對氨氮去除率的交互影響

等高線的形狀為橢圓形表示因素的交互作用顯著，圓形則表示交互作用不顯著［18］。從圖6的等高線圖可以直觀地看出，pH值與n(Mg)∶n(N)交互作用顯著。從三維立體圖中可看出，氨氮去除率在合適的反應(yīng)pH值和n(Mg)∶n(N)摩爾比下，具有最大值，該極大值出現(xiàn)在較低的反應(yīng)pH值(8.00～8.75)，較高的n(Mg)∶n(N)摩爾比(1.40 ～1.60)范圍內(nèi)。

從圖7的等高線圖可以看出，在pH值不變條件下，n(Mg)∶n(N)與n(P)∶n(N)摩爾比交互作用顯著，三維立體圖中可看出，增大n(Mg)∶n(N)與n(P)∶n(N)摩爾比有助于提高氨氮去除率，氨氮去除率存在極大點。該極點出現(xiàn)在n(Mg)∶n(N)摩爾比范圍為1.4 ～1.6、n(P)∶n(N) 摩爾比范圍為 1.18 ～1.3。

從圖8的等高線圖可以看出，n(Mg)∶n(N)不變的情況下，pH值與n(P)∶n(N)摩爾比兩者交互作用不顯著。由三維立體圖可見，氨氮去除率存在極大點，pH從8.0提高至8.3時，氨氮去除率增加。當(dāng)pH繼續(xù)升高時，氨氮去除率下降，說明氨氮去除率的極點出現(xiàn)在pH為8.4條件下。因兩者交互作用不顯著，n(P)∶n(N)摩爾比仍應(yīng)保持在較高的水平1.18～1.30。

3 模型求解及驗證

通過對響應(yīng)面曲線和等高線圖進(jìn)行分析，可以直觀看出模型存在極值點，以及對應(yīng)最佳工藝參數(shù)的范圍。因此可以采用軟件優(yōu)化功能或者利用二次方程模型分別對參數(shù)Xi求導(dǎo)，聯(lián)解求導(dǎo)所得的方程，即可得到最佳試驗條件:X1= －0.81、X2=0.89、X3=0.83，即最佳條件為:pH 8.3，n(Mg)∶n(N)摩爾比 1.55，n(P)∶n(N)摩爾比1.25，此時預(yù)測的氨氮去除率響應(yīng)值為97.94%。

也可以采用軟件優(yōu)化功能，在Design-Expert軟件中點擊Optimization按鈕，然后點擊Numerical，在試驗因素取值范圍內(nèi)選擇響應(yīng)值最大值(maximum)，可優(yōu)化最佳條件。在反應(yīng)過程中不進(jìn)行酸堿調(diào)節(jié)，反應(yīng)pH值可穩(wěn)定在9.5左右。為了操作方便，控制pH 9.5左右，通過軟件優(yōu)化功能，n(Mg)∶n(N)、n(P)∶n(N)摩爾比最優(yōu)解分別為1.40，1.19時，氨氮去除率最大響應(yīng)值為94.03%。

為了檢驗響應(yīng)面法的可靠性，一般需要對優(yōu)化所得的理論最佳條件進(jìn)行驗證。分別選擇在pH 8.3，n(Mg)∶n(N)=1.55，n(P) ∶n(N)=1.25;pH 9.5，n(Mg)∶n(N)=1.40，n(P)∶n(N)=1.19 條件下進(jìn)行三組試驗，平均值分別為94.2%、92.2%，與對應(yīng)條件下氨氮去除率與模型預(yù)測值進(jìn)行對比，相對誤差分別約為3.74%、1.83%。說明響應(yīng)面分析法提供的模型較真實地擬合了實際情況，證明應(yīng)用響應(yīng)面法對MAP法去除垃圾滲濾液中氨氮的工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，不僅科學(xué)合理，而且快速有效。

4 結(jié)語

響應(yīng)面法是一種綜合試驗設(shè)計和數(shù)學(xué)建模的優(yōu)化方法，可有效減少試驗次數(shù)，給出直觀等高線圖和三維立體圖，并可考察影響因素之間的交互作用。響應(yīng)面法不僅建立了預(yù)測模型，并對模型適應(yīng)性、模型和系數(shù)顯著性和失擬項進(jìn)行檢驗，進(jìn)一步進(jìn)行方差分析、模型診斷。通過響應(yīng)面法能有效指導(dǎo)工藝參數(shù)的優(yōu)化，有利于提高生產(chǎn)效益。但是構(gòu)造能夠滿足實際工程優(yōu)化設(shè)計的響應(yīng)面近似模型是一個比較復(fù)雜的過程，還需要反復(fù)進(jìn)行試驗數(shù)據(jù)的收集、近似模型的擬合及響應(yīng)面精度檢驗。當(dāng)然，響應(yīng)面優(yōu)化法也有其局限性。響應(yīng)面優(yōu)化的前提是:設(shè)計的實驗點應(yīng)包括最佳的實驗條件，如果實驗點的選取不當(dāng)，使用響應(yīng)面優(yōu)化法是不能得到很好的優(yōu)化結(jié)果的。因而在使用響應(yīng)面優(yōu)化法之前，應(yīng)當(dāng)確立合理的實驗影響因素與水平。

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