倪建忠，余功碩，代義華

(西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024)

高钚含量樣品中α能譜法分析237Np的可行性研究

倪建忠，余功碩，代義華

(西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024)

通過對(duì)244Cm的α實(shí)驗(yàn)譜進(jìn)行擬合得到單能峰的峰形參數(shù)，采用隨機(jī)抽樣技術(shù)表征譜計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)漲落，建立了一種模擬半導(dǎo)體α能譜的方法。利用該方法模擬238Pu和243Am的α能譜，與實(shí)驗(yàn)譜基本吻合，證明了方法的可靠性。在此基礎(chǔ)上，研究了239Pu對(duì)237Np的α能峰的影響，結(jié)果表明，當(dāng)239Pu與237Np的活度比A(239Pu)/A(237Np)≤10時(shí)，通過解譜得到的A(239Pu)/A(237Np)與設(shè)定值的相對(duì)偏差≤2.0%。對(duì)于A(239Pu)/A(237Np)約為3 000的樣品，如果對(duì)钚的去污系數(shù)達(dá)到300以上，則可由α能譜法測(cè)量樣品中的237Np。

半導(dǎo)體α能譜；能譜模擬；239Pu；237Np

237Np是核素遷移研究中重點(diǎn)關(guān)注的研究對(duì)象之一，分析其在樣品中的含量是研究237Np遷移行為的重要工作。采用半導(dǎo)體α能譜法分析237Np具有簡(jiǎn)便易行的優(yōu)點(diǎn)，但該方法對(duì)干擾核素的去污有較高的要求，以本實(shí)驗(yàn)室需要分析的樣品為例，其中含有大量的239Pu，其活度約為237Np活度的3 000倍，由于239Pu的α射線能量高于237Np，其α射線能譜會(huì)對(duì)237Np產(chǎn)生干擾。為滿足半導(dǎo)體α能譜法分析237Np的要求，應(yīng)確定對(duì)239Pu的去污系數(shù)。本文通過模擬不同239Pu與237Np活度比(A(239Pu)/A(237Np))下的α能譜，分析239Pu的α能峰低能拖尾對(duì)237Np的α峰計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)，研究239Pu對(duì)237Np的影響程度，以便為利用放射化學(xué)的方法對(duì)Pu的去污提供指導(dǎo)。

1 α能譜的模擬方法

1.1 測(cè)量系統(tǒng)

CANBERRA APX-Alpha 7200半導(dǎo)體α譜儀，探測(cè)器為PIPS型，面積為300 mm2。放射源采用電沉積法制備，源的底襯為半徑1.2 cm的不銹鋼，活性區(qū)半徑為0.9 cm。源和探測(cè)器之間的距離為3 cm。

1.2 單能峰的峰形函數(shù)

文獻(xiàn)[1]提出了一種半導(dǎo)體α能譜的擬合方法，利用該方法可分析單個(gè)核素的α能譜，得到射線的發(fā)射概率。

在使用該文獻(xiàn)的峰形函數(shù)對(duì)α能譜進(jìn)行擬合時(shí)，發(fā)現(xiàn)存在以下問題：低能拖尾函數(shù)只能在較窄的能量范圍內(nèi)表征能譜的形狀，當(dāng)能量向更低范圍拓展時(shí)，會(huì)出現(xiàn)畸變。圖1為按照文獻(xiàn)[1]中的峰形函數(shù)對(duì)實(shí)測(cè)的244Cm α能譜進(jìn)行擬合的結(jié)果。

圖1 根據(jù)文獻(xiàn)模型擬合的結(jié)果Fig.1 Fitting result by model in literature

由圖1可看出，在距峰頂較近的區(qū)域，低能拖尾與實(shí)驗(yàn)譜吻合，但能量進(jìn)一步降低時(shí)，拖尾函數(shù)發(fā)生畸變。

本文的目的是分析239Pu α能峰低能拖尾對(duì)237Np α能峰的干擾，能量范圍跨度較大，顯然文獻(xiàn)[1]中的低能拖尾函數(shù)不能滿足要求。

針對(duì)以上問題，對(duì)單能峰函數(shù)進(jìn)行修正，高能部分仍采用文獻(xiàn)[1]的形式：

(1)

低能拖尾則采用一種新的函數(shù)形式：

(2)

采用修正后的峰形函數(shù)重新對(duì)244Cm實(shí)驗(yàn)譜進(jìn)行擬合，結(jié)果如圖2所示。

由圖2可見，低能部分保持單調(diào)遞減，與實(shí)驗(yàn)譜基本吻合，能較好地反映能譜低能拖尾的變化趨勢(shì)。

圖2 本文模型擬合的結(jié)果Fig.2 Fitting result by model in this paper

1.3 峰形參數(shù)的獲取

要獲得式(1)和式(2)中的各參數(shù)值，最理想的方法是對(duì)單能α峰進(jìn)行擬合。但只有210Po發(fā)射單能α射線，且其半衰期只有138 d，難以長(zhǎng)期保存。244Cm是半衰期較長(zhǎng)的α放射性核素(半衰期18.1 a)，其主要發(fā)射能量分別為5 804.8 keV(發(fā)射概率76.4%)和5 762.6 keV(發(fā)射概率23.6%)的兩條α射線，本文通過分析244Cm的α能譜獲取峰形參數(shù)。

以式(1)和式(2)為基礎(chǔ)，構(gòu)造雙能峰的函數(shù)表達(dá)式：

(3)

其中：h1、h2分別為兩個(gè)峰的峰高；X01、X02分別為兩個(gè)峰的峰位。雙能峰的譜形示于圖3。

圖3 雙能峰的譜形Fig.3 Shape of two-peak α spectrum

需要指出的是，244Cm除兩條主要的α射線外，還發(fā)射5 664.0 keV(發(fā)射概率0.022 6%)的射線，會(huì)造成能譜低能拖尾的疊加，影響能譜分析的結(jié)果。因此，首先采用雙峰的擬合模型對(duì)實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V進(jìn)行分析，獲得峰形參數(shù)的初步結(jié)果，然后再以三峰的擬合模型對(duì)能譜進(jìn)行分析，得到更精確的峰形參數(shù)。

能譜分析采用的工具是Origin8.0[2]，通過編寫自定義的擬合函數(shù)，對(duì)實(shí)測(cè)的244Cm能譜進(jìn)行非線性擬合，得到的α單能峰的峰形參數(shù)列于表1。

表1 α單能峰的峰形參數(shù)Table 1 Peak shape parameterof single-peak α spectrum

2 能譜的模擬方法及檢驗(yàn)

圖4 238Pu模擬能譜與實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V的比較Fig.4 Comparison between simulation spectrum and experiment spectrum of 238Pu

圖5 243Am模擬能譜與實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V的比較Fig.5 Comparison between simulation spectrum and experiment spectrum of 243Am

由圖4可見，238Pu的模擬譜與實(shí)驗(yàn)譜基本吻合。由圖5可見，243Am的3個(gè)主要能峰，模擬譜與實(shí)驗(yàn)譜基本吻合，高能的5 321.0 keV和5 349.4 keV兩個(gè)峰稍有差異，原因在于：1) 該兩能峰的發(fā)射概率不確定度較大(分別為19%和44%)；2) 發(fā)射概率最大的5 275.3 keV α粒子伴隨發(fā)射內(nèi)轉(zhuǎn)換電子，當(dāng)α粒子與內(nèi)轉(zhuǎn)換電子同時(shí)到達(dá)探測(cè)器時(shí)，造成能量疊加，使5 321.0 keV和5 349.4 keV 的兩個(gè)峰抬高。由于兩個(gè)高能峰的總發(fā)射概率僅0.32%，該處的差異對(duì)整個(gè)243Am全譜的影響可忽略。

綜上所述，通過模擬238Pu和243Am的能譜，與實(shí)驗(yàn)譜進(jìn)行比較，證明能譜模擬的方法是可靠的。

3 239Pu對(duì)237Np的α能峰的干擾

采用本文建立的方法，利用文獻(xiàn)[4]中239Pu和237Np的主要α射線能量和發(fā)射概率，模擬分析239Pu對(duì)237Np的α能峰的影響。模擬時(shí)設(shè)定237Np的α峰總計(jì)數(shù)約為10 000，239Pu與237Np的活度比(A(239Pu)/A(237Np)設(shè)定為不同的值，分別模擬不同A(239Pu)/A(237Np)下的能譜，然后，用Origin8.0對(duì)模擬能譜進(jìn)行分析，扣除239Pu拖尾對(duì)237Np峰區(qū)計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)，從而得到A(239Pu)/A(237Np)的分析結(jié)果，通過與設(shè)定值比較，分析解譜的準(zhǔn)確性，結(jié)果列于表2。其中A(239Pu)/A(237Np)分別為1、10、100和1 000時(shí)的模擬能譜示于圖6，從中可直觀地觀察到239Pu拖尾對(duì)237Np能峰的影響情況。

表2 A(239Pu)/A(237Np)解譜結(jié)果與設(shè)定值的比較Table 2 Comparison between analysis results and preassigned values of A(239Pu)/A(237Np)

由表2可見，239Pu的低能拖尾對(duì)237Np峰區(qū)計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)隨A(239Pu)/A(237Np)增大而逐漸增大，當(dāng)A(239Pu)/A(237Np)≤10時(shí)，通過解譜得到的A(239Pu)/A(237Np)與設(shè)定值的相對(duì)偏差≤2.0%，當(dāng)A(239Pu)/A(237Np)≤30時(shí)，通過解譜得到的A(239Pu)/A(237Np)與設(shè)定值的相對(duì)偏差≤5.0%。本實(shí)驗(yàn)室需要分析的樣品的A(239Pu)/A(237Np)約為3 000，因此，為保證分析結(jié)果的不確定度≤2.0%，對(duì)239Pu的去污系數(shù)應(yīng)達(dá)到300以上。

4 結(jié)論

對(duì)描述半導(dǎo)體α能峰低能拖尾的函數(shù)進(jìn)行了修正，通過擬合244Cm的α實(shí)驗(yàn)譜獲得了單能峰的峰形參數(shù)，采用隨機(jī)抽樣的方法表征譜計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)漲落，建立了模擬α能譜的方法。利用該方法模擬238Pu和243Am的α能譜，與實(shí)驗(yàn)譜基本吻合，驗(yàn)證了方法的可行性。采用模擬α能譜的方法模擬了不同A(239Pu)/A(237Np)下的能譜，分析了239Pu低能拖尾對(duì)237Np α能峰的影響，結(jié)果表明，當(dāng)A(239Pu)/A(237Np)≤10時(shí)，通過解譜得到的A(239Pu)/A(237Np)與設(shè)定值的相對(duì)偏差≤2.0%。本文的結(jié)論對(duì)高钚含量樣品中237Np的分析具有指導(dǎo)意義，對(duì)于A(239Pu)/A(237Np)為3 000的樣品，需要去污系數(shù)達(dá)到300以上，才能較準(zhǔn)確地校正239Pu對(duì)237Np的α能峰的干擾，從而得到樣品中237Np的含量。

圖6 不同A(239Pu)/A(237Np)下的模擬能譜Fig.6 Simulation spectra for different A(239Pu)/A(237Np)

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Feasibility Study on α Spectrometry Analysis of237Np in Sample with High239Pu Content

NI Jian-zhong, YU Gong-shuo, DAI Yi-hua

(NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’an710024,China)

The peak shape parameters were obtained by fitting244Cm α experiment spectra. The fluctuation of counts was characterized by random sampling, and a simulation method of α spectra was established. The method was verified by comparing the simulation spectra and the experiment spectra of238Pu and243Am. The effects of239Pu on237Np were analyzed. The results indicate that the relative deviation between the activity ratio of239Pu and237Np (A(239Pu)/A(237Np)) obtained by spectra analysis and the preassigned value is ≤2.0% if theA(239Pu)/A(237Np) is ≤10. For the sample withA(239Pu)/A(237Np) of about 3 000,237Np can be measured with α spectrometry if the decontamination factor of239Pu reaches to 300.

semi-conductor α spectrum; spectrum simulation;239Pu;237Np

2014-06-11;

2014-12-11

倪建忠(1968—)，男，山西榆次人，研究員，博士，核測(cè)試分析專業(yè)

TL817.2

A

1000-6931(2015)10-1888-05

10.7538/yzk.2015.49.10.1888