摘要：以土工合成粘土襯墊（Geosynthetic Clay Liner， GCL）在尾礦庫(kù)防滲層中的應(yīng)用為背景，研究不同濃度重金屬離子（Cu和Zn）作用下，膨潤(rùn)土的自由膨脹量、液限及GCL滲透系數(shù)的變化規(guī)律，并分析它們之間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。試驗(yàn)結(jié)果顯示，當(dāng)重金屬離子濃度在0.01 mol/L到0.1 mol/L之間遞增時(shí)，膨潤(rùn)土的自由膨脹量和液限會(huì)隨著重金屬離子濃度的增大而大幅度減小，但當(dāng)重金屬離子濃度從0.1 mol/L增加到0.5 mol/L時(shí)，膨潤(rùn)土的自由膨脹量和液限則只有微小變化。在滲透試驗(yàn)中，當(dāng)滲透溶液中重金屬離子濃度小于0.01 mol/L時(shí)，GCL的滲透系數(shù)能夠保持穩(wěn)定；但當(dāng)重金屬離子濃度大于0.02 mol/L后，GCL的滲透系數(shù)會(huì)隨著滲透溶液中重金屬離子的濃度增加而不斷升高。研究結(jié)果表明，當(dāng)尾礦庫(kù)滲濾液中重金屬離子濃度大于0.02 mol/L時(shí)，GCL的滲透系數(shù)與膨潤(rùn)土的自由膨脹量和液限之間具有良好的數(shù)學(xué)對(duì)應(yīng)關(guān)系，可以利用自由膨脹量和液限對(duì)滲透系數(shù)進(jìn)行預(yù)測(cè)。

關(guān)鍵詞：土工合成粘土襯墊；膨潤(rùn)土；自由膨脹量；液限；滲透系數(shù)

中圖分類號(hào)：TU411 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A 文章編號(hào)：1674-4764（2015）05-0066-06

Abstract：Geosynthetic clay liner （GCL） has been increasingly used as a hydraulic barrier for tailing impoundment. Under the action of different concentrations of heavy metal ions （heavy metal compounds are CuCl2 and ZnCl2）， the change regulation of the free swell index， liquid limits and GCL hydraulic conductivity is researched， and the correspondences between them are analyzed. It is shown that when the concentration of heavy metal ions ranges from 0.01 mol/L to 0.1 mol/L， the free swell index and liquid limits decease with the increase of concentrations of heavy metal ions. However， further increasing of the heavy metals ions concentration （ from 0.01 mol/L to 0.5 mol/L） can’t cause the two index properties decrease continually. In the permeation test， when the concentration of heavy metal ions ranges is lower than 0.01 mol/ L， the hydraulic conductivity of GCL can remain stable. By contrast， when the concentration of heavy metal ions is up to 0.02 mol/L， the hydraulic conductivity of GCL increases with the increase of heavy metals ions concentration. Results of the study show that the index properties of a bentonite has good correspondence with the hydraulic conductivity of the corresponding GCL when the heavy metal ions concentration is higher than 0.02 mol/L and they can be used to estimate the hydraulic conductivity.

Key words：geosynthetic clay liner （GCL）；bentonite；free swell index；liquid limits；hydraulic conductivity

土工合成粘土襯墊層（Geosynthetic Clay Liner， GCL）是一種新型防滲材料，與傳統(tǒng)壓實(shí)粘土襯墊層相比，它具有滲透系數(shù)低（k<1.0×10-9cm/s）、施工簡(jiǎn)單、能夠承受較大變形等特點(diǎn)，故被廣泛應(yīng)用到金屬礦山尾礦庫(kù)的防滲工程中[1-2]。然而，金屬礦山尾礦庫(kù)的滲濾液中往往含有大量的重金屬污染物，它們能夠改變GCL內(nèi)膨潤(rùn)土顆粒的理化性質(zhì)和賦存狀態(tài)，進(jìn)而對(duì)GCL的防滲性能產(chǎn)生不利影響；而GCL防滲性能的穩(wěn)定與否對(duì)整個(gè)尾礦庫(kù)周圍地下水污染控制的效果起到?jīng)Q定性作用。所以，GCL防滲性能在尾礦庫(kù)滲濾液長(zhǎng)期作用下的變化規(guī)律問(wèn)題，已經(jīng)成為環(huán)境巖土工程領(lǐng)域一個(gè)重要的研究?jī)?nèi)容[3]。目前，這類問(wèn)題的研究主要通過(guò)開(kāi)展長(zhǎng)期的滲透試驗(yàn)來(lái)完成，也就是使用柔性壁滲透儀（Flexible Wall Permeameter）來(lái)測(cè)定GCL的滲透系數(shù)，并觀察其滲透系數(shù)隨滲透時(shí)間的延長(zhǎng)而出現(xiàn)的變化情況[4-6]，以便對(duì)GCL的防滲性能做出合理判斷。

然而，這種研究方法在實(shí)際應(yīng)用中卻存在著一些問(wèn)題[7]。首先，利用柔性壁滲透儀測(cè)定GCL的滲透系數(shù)往往需要持續(xù)很長(zhǎng)時(shí)間，它無(wú)法為許多急需要試驗(yàn)結(jié)果的工程項(xiàng)目服務(wù)。另外，柔性壁滲透儀是一種相對(duì)復(fù)雜的土工試驗(yàn)設(shè)備，它的操作方法較為繁瑣，只有具備豐富經(jīng)驗(yàn)的試驗(yàn)人員才能夠操作。同時(shí)，柔性壁滲透儀在使用過(guò)程中需要長(zhǎng)時(shí)間持續(xù)不斷的空氣壓力，而大多數(shù)土工實(shí)驗(yàn)室無(wú)法提供此類條件。所以，利用柔性壁滲透儀測(cè)定GCL的滲透系數(shù)，并不是一種理想的研究GCL防滲性能變化規(guī)律的試驗(yàn)方法。

Lee等[8]和Katsumi等[9]研究發(fā)現(xiàn)，在侵蝕性溶液作用下，GCL的滲透系數(shù)與其內(nèi)部所含膨潤(rùn)土的自由膨脹量和液限之間存在著良好的數(shù)學(xué)對(duì)應(yīng)關(guān)系；基于此，他們提出可以利用膨潤(rùn)土的自由膨脹量試驗(yàn)和液限試驗(yàn)來(lái)代替滲透試驗(yàn)，用于分析GCL的滲透系數(shù)變化規(guī)律。畢竟，膨潤(rùn)土自由膨脹量和液限的測(cè)定要比GCL滲透系數(shù)的測(cè)定簡(jiǎn)單容易得多。以GCL在垃圾填埋場(chǎng)襯墊層中的應(yīng)用為背景，相關(guān)研究已經(jīng)證實(shí)這種方法是可行的[8]。然而，這種研究方法是否適用于GCL在尾礦庫(kù)襯墊層中的應(yīng)用尚無(wú)法確定。因?yàn)?，在垃圾填埋?chǎng)滲濾液中，影響膨潤(rùn)土理化性質(zhì)的主要成分是Ca2+，而在尾礦庫(kù)滲濾液中，影響膨潤(rùn)土理化特性的主要成分是各種重金屬離子[10]。為此，擬測(cè)定尾礦庫(kù)滲濾液作用下膨潤(rùn)土的自由膨脹量、液限以及GCL的滲透系數(shù)，并分析它們之間的數(shù)學(xué)對(duì)應(yīng)關(guān)系，討論利用膨潤(rùn)土的自由膨脹量試驗(yàn)和液限試驗(yàn)來(lái)研究GCL防滲性能變化規(guī)律的可行性。

1 材料與方法

1.1 材料

以市場(chǎng)上廣泛銷售使用的針刺型鈉基GCL為試驗(yàn)對(duì)象，其基本性質(zhì)如表1所示。將ZnCl2和CdCl2（分析純）溶解到蒸餾水中，配制成重金屬離子濃度分別為0.01 mol/L、0.02 mol/L、0.05 mol/L、0.1 mol/L和0.5 mol/L的溶液5份，溶液中Zn2+和Cd2+的濃度各占一半；使用滴管向各重金屬溶液中加入2 mol/L的鹽酸溶液一滴，以抑制溶液中Zn2+水解。

1.2 自由膨脹試驗(yàn)

用剪刀將GCL中的針刺線剪斷，取出其中的膨潤(rùn)土，風(fēng)干后過(guò)0.5 mm篩；然后在105 ℃的溫度下烘干至恒重，冷卻后待用。根據(jù)ASTM D 5890-06進(jìn)行自由膨脹試驗(yàn)。以配制好的重金屬離子溶液作為膨潤(rùn)土的分散液。向容積為100 mL的量筒中注入90 mL重金屬離子溶液，然后將2 g膨潤(rùn)土分20次緩慢加入到重金屬離子溶液的表面，每次加入后暫停10 min，待膨潤(rùn)土完全分散到溶液中后，再加入下一次。全部膨潤(rùn)土加入完畢后，用重金屬離子溶液淋洗量筒壁，并將量筒加滿至100 mL。將溶液靜置24 h，然后記錄量筒中土面的高度。試驗(yàn)中同時(shí)設(shè)置以蒸餾水作為分散液的空白對(duì)照試驗(yàn)。

1.3 液限測(cè)定試驗(yàn)

將GCL中的膨潤(rùn)土取出后，風(fēng)干并過(guò)0.5 mm篩。分別稱取200 g代表性土樣5份。將土樣用5種不同濃度的重金屬溶液進(jìn)行浸潤(rùn)后，裝入塑料袋，放到密閉的保濕器中，靜置24 h；試驗(yàn)中同時(shí)采用蒸餾水制作空白試樣，以便對(duì)比分析。根據(jù)ASTM D 4318，采用碟式液限儀測(cè)定土樣的液限。試驗(yàn)中每一土樣進(jìn)行5次，碟式液限儀擊數(shù)控制在15～35次之間。

1.4 滲透試驗(yàn)

GCL的滲透試驗(yàn)參照ASTM D 5084-10和ASTM D6766-12進(jìn)行操作。首先根據(jù)Daniel等[11]的方法進(jìn)行滲透試樣制備，用記號(hào)筆在大塊方形GCL上標(biāo)記出若干直徑為102 mm的圓，然后，沿著圓周用洗瓶將GCL內(nèi)的膨潤(rùn)土潤(rùn)濕，最后，用剪刀沿著圓周將試樣剪出。將試樣安裝到柔性壁滲透性中，以蒸餾水作為水化溶液（Hydrating Liquid）對(duì)試樣進(jìn)行為期7 d的反壓飽和處理。然后，以蒸餾水作為滲透溶液對(duì)GCL試樣進(jìn)行滲透試驗(yàn)，測(cè)定各個(gè)試樣的基準(zhǔn)滲透系數(shù)（Base Hydraulic Conductivity）。當(dāng)試樣滲透系數(shù)穩(wěn)定，并滿足ASTM D6766-12所規(guī)定的試驗(yàn)停止時(shí)，停止試驗(yàn)。隨后，將滲透溶液換成不同濃度（0.01～0.5 mol/L）的重金屬溶液，進(jìn)行滲透試驗(yàn)。在本試驗(yàn)中，通過(guò)外部壓力系統(tǒng)向GCL試樣施加圍壓為35 kPa，變水頭管初始水位高度設(shè)定為187.5 cm。在滲透試驗(yàn)過(guò)程中，定期收集滲出液，并測(cè)量其電導(dǎo)率（EC），當(dāng)滲出溶液的EC值與滲入液EC平衡時(shí)停止試驗(yàn)[12]。

2 試驗(yàn)結(jié)果分析

2.1 自由膨脹試驗(yàn)結(jié)果

圖1是膨潤(rùn)土的自由膨脹量隨分散溶液中重金屬離子濃度增加而表現(xiàn)出的變化情況。從圖1中可以看出，膨潤(rùn)土的自由膨脹量隨著重金屬離子濃度的增加而不斷減小。膨潤(rùn)土顆粒吸附重金屬離子，進(jìn)而造成其表面擴(kuò)散雙電層被壓縮，應(yīng)該是其膨脹量下降的主要原因。當(dāng)重金屬離子濃度在0.01到0.1 mol/L范圍內(nèi)遞增時(shí)，膨潤(rùn)土的膨脹量快速下降；而當(dāng)重金屬離子濃度從0.1 mol/L增大到0.5 mol/L時(shí)，膨潤(rùn)土膨脹量的降低幅度則很小。Jo等[13]在研究NaCl、KCl等金屬溶液對(duì)膨潤(rùn)土自由膨脹量的影響時(shí)也發(fā)現(xiàn)，當(dāng)溶液中陽(yáng)離子濃度超過(guò)0.1 mol/L時(shí)，膨潤(rùn)土的膨脹量不會(huì)再出現(xiàn)顯著降低的現(xiàn)象。

2.2 液限測(cè)定試驗(yàn)結(jié)果

膨潤(rùn)土的液限隨浸潤(rùn)溶液中重金屬離子濃度的增加而產(chǎn)生的變化情況如圖2所示。隨著浸潤(rùn)溶液中重金屬離子濃度的增加，膨潤(rùn)土液限不斷下降，從最初的305%降低到了98%。與自由膨脹量的變化趨勢(shì)類似，當(dāng)重金屬離子濃度由0.01 mol/L增大到0.1 mol/L時(shí)，膨潤(rùn)土液限快速減??；但當(dāng)重金屬離子濃度從0.1 mol/L繼續(xù)增大后，膨潤(rùn)土液限的變化則趨于穩(wěn)定。表面擴(kuò)散雙電層被壓縮變薄所引起的持水能力下降，應(yīng)該是膨潤(rùn)土液限降低的根本原因。根據(jù)不同陽(yáng)離子在膨潤(rùn)土顆粒表面吸附親和力的變化規(guī)律，浸潤(rùn)溶液中的Zn2+和Cd2+很容易與膨潤(rùn)土顆粒表面的Na+離子發(fā)生交換反應(yīng)；

由于Zn2+和Cd2+相對(duì)于Na+具有更高的電荷，所以，在維持?jǐn)U散雙電層電荷總量不變的情況下，膨潤(rùn)土顆粒外擴(kuò)散雙電層中的離子數(shù)目必然減少，最終擴(kuò)散雙電層變薄。而溶液中重金屬離子濃度越高，膨潤(rùn)土顆粒表面被交換的Na+的數(shù)目越多，導(dǎo)致雙電層被壓縮的幅度越大，持水能力下降更加嚴(yán)重，最終液限不斷減小。

在重金屬離子濃度為0.02 mol/L、0.05 mol/L和0.1 mol/L三種溶液滲透作用下，GCL的滲透系數(shù)變化規(guī)律基本類似，都是在持續(xù)穩(wěn)定一段時(shí)間后開(kāi)始逐漸升高，并最終分別達(dá)到1.1×10-8、6.6×10-8和9.5×10-8 cm/s，如圖3（b）、圖3（c）和圖3（d）所示；3個(gè)試樣的最終滲透系數(shù)比基準(zhǔn)滲透系數(shù)高出Shackelford等[15]曾用ZnCl2溶液作為滲透溶液研究GCL滲透系數(shù)的變化情況，其所得試驗(yàn)結(jié)果也顯示，當(dāng)滲透溶液中重金屬離子濃度大于0.02 mol/L后，GCL的滲透系數(shù)會(huì)逐漸增大。在本試驗(yàn)中，滲透溶液所含Cu2+和Zn2+對(duì)膨潤(rùn)土顆粒表面擴(kuò)散雙電層的壓縮進(jìn)而引起顆粒間孔隙增大，應(yīng)該是GCL滲透系數(shù)的根本原因。有必要指出的是，雖然試驗(yàn)所用的3種滲透溶液中離子濃度成倍增加，但對(duì)應(yīng)的GCL滲透系數(shù)并沒(méi)有表現(xiàn)出類似的線性變化規(guī)律。這種現(xiàn)象在Lee等[8]開(kāi)展的使用CaCl2溶液滲透GCL的試驗(yàn)中也存在。

當(dāng)滲透溶液中重金屬離子濃度達(dá)到0.5 mol/L時(shí)，GCL的滲透系數(shù)在試驗(yàn)開(kāi)始后會(huì)迅速增大，在20 d左右的時(shí)間內(nèi)就升高至5.4×10-7 cm/s，這比其基準(zhǔn)滲透系數(shù)升高了近2個(gè)數(shù)量級(jí)，如圖3（e）所示。這是因?yàn)?，滲透溶液中高濃度的重金屬離子能夠快速大量置換膨潤(rùn)土顆粒表面的Na+，使膨潤(rùn)土顆粒表面的擴(kuò)散雙電層被更快更大幅度地壓縮。另外，由于溶液中重金屬離子濃度較高，部分離子可以進(jìn)入到膨潤(rùn)土顆粒表面的固定層中；而重金屬離子進(jìn)入到固定層中后將會(huì)使膨潤(rùn)土顆粒表面的Zeta電位下降的更快，從而導(dǎo)致膨潤(rùn)土顆粒外部擴(kuò)散雙電層更快、更大幅度地變薄，顆粒間孔隙變得更大，最終引起滲透系數(shù)快速升高[16]。

圖4是GCL的最終滲透系數(shù)與滲透溶液中重金屬離子濃度的關(guān)系。從圖中可以看出，GCL的滲透系數(shù)隨著滲透溶液中重金屬離子濃度的增加而不斷升高。與自由膨脹量和液限的變化趨勢(shì)類似，當(dāng)滲透溶液中重金屬離子濃度較低時(shí)，隨著重金屬離子濃度的增加，GCL滲透系數(shù)升高的幅度較為明顯；但當(dāng)滲透溶液中重金屬離子濃度較高時(shí)，GCL滲透系數(shù)隨著溶液中重金屬濃度的增加只表現(xiàn)出較小的變化趨勢(shì)。這種變化趨勢(shì)與GCL內(nèi)膨潤(rùn)土的自由膨脹量和液限隨溶液中重金屬離子濃度改變而表現(xiàn)出的變化趨勢(shì)基本是一致的。

2.4 自由膨脹量和液限與滲透系數(shù)之間的對(duì)應(yīng)關(guān)系

圖5是GCL試樣最終滲透系數(shù)與膨潤(rùn)土自由膨脹量和液限之間的非線性擬合對(duì)應(yīng)關(guān)系。從圖5中可以看出，可以從自由膨脹量為12 mL/2 g和液限為200%處（所用溶液重金屬濃度為0.01 mol/L）劃分為兩個(gè)部分。在分界點(diǎn)的右側(cè)，雖然膨潤(rùn)土的自由膨脹量和液限發(fā)生改變，但GCL的滲透系數(shù)與自由膨脹量和液限之間不能同步變化如下：這部分試驗(yàn)是在低濃度重金屬溶液（<0.01 mol/L）作用下完成的，在自由膨脹量和液限試驗(yàn)中，膨潤(rùn)土顆粒與重金屬溶液能夠充分接觸，所以，較低濃度的重金屬溶液可以使膨潤(rùn)土顆粒外擴(kuò)散雙電層被壓縮，促使它們的自由膨脹量和液限出現(xiàn)比較明顯的變化；然而，在滲透系數(shù)測(cè)定試驗(yàn)中，由于GCL試樣內(nèi)膨潤(rùn)土顆粒彼此之間緊密結(jié)合，所以，重金屬溶液與膨潤(rùn)土顆粒之間的接觸并不充分，膨潤(rùn)土顆粒外擴(kuò)散雙電層被壓縮的幅度有限，故滲透系數(shù)并未出現(xiàn)明顯的變化，這一現(xiàn)象在Lee等[8]的研究中也曾出現(xiàn)過(guò)。當(dāng)自由膨脹量低于12 mL/2 g和液限低于200%后（重金屬濃度≥0.02 mol/L），之所以會(huì)出現(xiàn)滲透系數(shù)與自由膨脹量和液限之間同步變化的現(xiàn)象，是因?yàn)樵谶@一階段，所用的溶液中重金屬離子濃度較高，雖然在GCL試樣中滲透溶液與膨潤(rùn)土顆粒之間的接觸仍然不夠充分，但由于存在著較高的濃度梯度，重金屬溶液可以使膨潤(rùn)土顆粒外擴(kuò)散雙電層大幅度壓縮，進(jìn)而導(dǎo)致其滲透系數(shù)增大；所以滲透系數(shù)的變化與自由膨脹量和液限之間的變化基本同步。

基于以上結(jié)果，可以認(rèn)為：當(dāng)滲透溶液中重金屬離子的濃度較高時(shí)（重金屬濃度≥0.02 mol/L），可以通過(guò)自由膨脹量和液限測(cè)定試驗(yàn)來(lái)代替滲透系數(shù)試驗(yàn)，進(jìn)行GCL長(zhǎng)期防滲性能變化規(guī)律的研究；但是，當(dāng)滲透溶液中重金屬離子濃度較低時(shí)（重金屬濃度<0.01 mol/L），則不能使用自由膨脹量和液限測(cè)定試驗(yàn)來(lái)代替滲透試驗(yàn)進(jìn)行GCL長(zhǎng)期防滲性能變化規(guī)律研究；在這種情況下，為得到真實(shí)的結(jié)果，必須進(jìn)行滲透系數(shù)測(cè)定試驗(yàn)。

3 結(jié) 論

1）在自由膨脹和液限試驗(yàn)中，膨潤(rùn)土的自由膨脹量和液限隨著重金屬溶液中離子濃度的增大而不斷減小。當(dāng)溶液中重金屬濃度在0.01 mol/L到0.1 mol/L之間變化時(shí)，自由膨脹量和液限的變化幅度較大；但當(dāng)重金屬離子濃度超過(guò)0.1 mol/L后，二者的變化幅度則很小。

2）在滲透試驗(yàn)中，當(dāng)滲透溶液中重金屬離子濃度較低，如本試驗(yàn)所用0.01 mol/L時(shí)，GCL的滲透系數(shù)并不會(huì)增大；但當(dāng)重金屬濃度超過(guò)此值時(shí)，GCL的滲透系數(shù)會(huì)出現(xiàn)了1～2個(gè)數(shù)量級(jí)的升高。

3）GCL滲透系數(shù)的變化趨勢(shì)與自由膨脹量和液限的變化趨勢(shì)之間存在著一定的對(duì)應(yīng)關(guān)系；當(dāng)滲透溶液中重金屬離子濃度超過(guò)0.02 mol/L時(shí)，可以利用膨潤(rùn)土的自由膨脹量和液限變化趨勢(shì)對(duì)GCL的長(zhǎng)期防滲性能做出合理的預(yù)判。

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（編輯 胡 玲）