單 平，伍震威，黃界潁，唐曉菲，汪家源

1．安徽省環(huán)境監(jiān)測中心站，安徽 合肥 230061

2．安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，安徽 合肥 230036

汞是環(huán)境中毒性最強(qiáng)的重金屬元素之一。由于汞在環(huán)境中具有持久性、易遷移性和高度生物蓄積性，汞污染已經(jīng)成為目前最受關(guān)注的全球性環(huán)境問題之一。中國大氣汞排放占全球人為汞排放的30% ～40%，居世界首位［1］。根據(jù)中國能源統(tǒng)計(jì)年鑒［2］，煤炭是中國的主要能源，有預(yù)測稱，2015年煤炭占一次能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)比例的62.6%，2050年煤炭仍占50%以上，發(fā)電耗煤一直占煤炭消耗量的40%以上。對中國燃煤電廠汞排放情況的研究表明，1995 年的汞排放量為 63.4t［3］，1999 年 68t［4］，2000 年 76.83t［5］，2003 年100.1t［3］，2007 年 132.4t［6］，燃煤電廠汞排放量年平均增速超過5.9%［3］，燃煤電廠成為中國最主要的大氣汞排放源［1］。中國在今后相當(dāng)長一段時(shí)間內(nèi)仍會以火電為主，而且火電容量還在不斷增加，因此中國燃煤電廠總汞排放量還將在一定時(shí)期內(nèi)繼續(xù)增加［1-7］，其對環(huán)境的影響不容忽視。在《重金屬污染綜合防治“十二五”規(guī)劃》中，汞被列為重點(diǎn)管控的5種重金屬之一，要求重點(diǎn)區(qū)域2015年的汞排放比2007年削減15%。近年來，隨著中國城市的發(fā)展，新建發(fā)電廠數(shù)量和用電需求量持續(xù)上升，因燃煤而排放的汞對周邊環(huán)境的影響也在不斷加劇。因此，對燃煤電廠周圍環(huán)境中汞的含量進(jìn)行分析和研究，對于制定相應(yīng)的汞減排措施具有重要意義。研究對燃煤電廠周邊土壤中不同風(fēng)向、不同距離土壤汞含量的分布特征進(jìn)行分析，有助于了解電廠汞排放對周邊土壤與生態(tài)系統(tǒng)造成的潛在生態(tài)危害，以期為電廠周邊土壤汞污染防治提供科學(xué)決策。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 研究區(qū)概況

該燃煤電廠位于安徽某城市東南約9km處。該地區(qū)屬暖溫帶半濕潤季風(fēng)氣候區(qū)，四季分明，春暖秋爽，夏炎冬寒，又有明顯的大陸性氣候。春季多偏東風(fēng)，降水較冬季增多;秋季常刮偏東北風(fēng);夏季降水多且集中，多偏南風(fēng);冬季雨雪稀少，多偏北風(fēng)。全年主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)镋，風(fēng)向頻率為12.2%，次主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)镹E，風(fēng)向頻率為10.30%，靜風(fēng)頻率為6.0%。年平均氣溫為15.5℃，年平均降水量為928.5 mm，年平均日照時(shí)數(shù)為2 218.7 h，平均相對濕度為72%。

電廠周邊地勢較平整，基本上為農(nóng)田和村莊，土壤類型為水稻土。電廠一期有600 MW發(fā)電機(jī)組2臺，2008年8月投產(chǎn)發(fā)電，年發(fā)電量2.66×109kW·h，年燃煤量為2.78 ×106t，4 個(gè)季度煤樣含汞量分別為 0.471、0.483、0.508、0.534 mg/kg。周圍無其他污染源，電廠為該地區(qū)主要的汞污染源。電廠安裝了靜電除塵器(ESP)和石灰石、石灰－石膏濕法脫硫裝置(WFUD)，除塵效率為99.75%。煙氣經(jīng)除塵脫硫后由210 m高的煙囪排入大氣，頂部排煙口直徑為8.5 m，排放溫度為65℃左右，煙氣流量為3.80×106m3/h。

1.2 樣品的采集分析

1.2.1 樣品采集

為了解燃煤電廠周圍土壤汞的空間變異特征，根據(jù)電廠所在地的地形特征以及氣象參數(shù)，運(yùn)用AERMOD模型進(jìn)行該電廠煙塵地面濃度的預(yù)測計(jì)算，結(jié)合當(dāng)?shù)氐哪杲y(tǒng)計(jì)風(fēng)速風(fēng)向玫瑰圖，在電廠周邊不同半徑處布置土壤采樣點(diǎn)，如圖1所示。分別在電廠煙囪N、S、SW、WSW、WNW、NW 方位各選擇7個(gè)點(diǎn)，距離排放源的半徑范圍分別是0.6、1.0、1.4、1.6、1.8、2.2、2.4 km;在電廠煙囪E方位選擇4個(gè)點(diǎn)，距離排放源的半徑范圍分別是1.0、1.4、1.8、2.4 km;在電廠煙囪W 方位選擇11個(gè)點(diǎn)，距離排放源的半徑范圍分別是0.4、0.6、0.8、1.0、1.2、1.4、1.6、1.8、2.0、2.2、2.4 km。根據(jù)當(dāng)?shù)氐闹鲗?dǎo)風(fēng)向，采集上風(fēng)向距離電廠10 km處的土樣作為當(dāng)?shù)乇尘埃摬蓸狱c(diǎn)位于小型的生態(tài)濕地區(qū)域內(nèi)，人為干擾活動(dòng)較少，地勢平坦，采樣點(diǎn)處地表植被稀疏。采集土壤表層0～20 cm混合樣品，共采集58個(gè)樣品。采集過程中應(yīng)用GPS定位，記錄樣點(diǎn)經(jīng)緯度。

圖1 燃煤電廠及土壤采樣點(diǎn)分布示意圖

1.2.2 樣品處理

將采集到的土壤樣品 (約1 kg)風(fēng)干、混勻后，除去石子、動(dòng)植物殘?bào)w，用木棒研壓，過2 mm尼龍篩，混勻裝袋。用四分法取約50 g，用瑪瑙研缽研磨至全部通過0.15 mm尼龍篩，混勻后裝袋待分析。

1.2.3 樣品分析

所有樣品的汞濃度分析均采用利曼Hydra II冷原子吸收全自動(dòng)測汞儀完成;pH用PB-10測定，水土比為2.5∶1;土壤有機(jī)質(zhì)(OM)采用K2Cr2O7外加熱法測定;土壤顆粒組成采用比重計(jì)法測定;分析過程中使用去離子水，并進(jìn)行空白實(shí)驗(yàn)的同步測定，測定汞所需玻璃器皿均用稀硝酸浸泡36 h以上，所用試劑均為優(yōu)級純，在實(shí)驗(yàn)過程中用國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GSS-4標(biāo)樣進(jìn)行質(zhì)控。

1.3 土壤汞污染評價(jià)方法

單因子污染指數(shù)通常用來評價(jià)重金屬的污染程度，計(jì)算公式為

式中:P為汞的單因子污染指數(shù)，C為土壤汞的實(shí)測值，S為汞評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)的臨界值(研究選取當(dāng)?shù)赝寥拦尘爸?.015 mg/kg)。

根據(jù)P值變幅，將土壤質(zhì)量劃分為不同的等級(表1)。

表1 基于單因子污染指數(shù)的土壤質(zhì)量分級標(biāo)準(zhǔn)

目前，國內(nèi)外學(xué)者多采用地累積指數(shù)(Igeo)來評價(jià)重金屬的污染現(xiàn)狀，其計(jì)算方法為

式中:Igeo為汞的地累積指數(shù)，Ci為土壤中汞的實(shí)測值，k為考慮各地巖石差異可能會引起背景值變動(dòng)而取的系數(shù)(一般取 1.5)［8-10］，Bi為土壤中汞的地球化學(xué)背景值，研究選取當(dāng)?shù)赝寥拦尘爸?0.015 mg/kg)作為汞的地球化學(xué)背景值。地累積指數(shù)規(guī)定了相應(yīng)的污染級別劃分標(biāo)準(zhǔn)，見表2所列。

表2 基于地累積指數(shù)的土壤質(zhì)量分級標(biāo)題

潛在生態(tài)危害指數(shù)法作為國際上土壤或沉積物中重金屬研究的先進(jìn)方法之一，被大多數(shù)學(xué)者采用，是目前應(yīng)用很廣的一種方法。計(jì)算公式為

式中:Ei為汞的潛在生態(tài)危害系數(shù)，Ti為汞的毒性系數(shù)(取 40 帶入計(jì)算)［8］，Ci為土壤中汞的測定值，C0為汞的參比值(選擇當(dāng)?shù)乇尘爸祹胗?jì)算)。汞的潛在生態(tài)危害系數(shù)和污染程度的關(guān)系如表3 所示［11］。

表3 基于潛在生態(tài)危害指數(shù)的土壤質(zhì)量分級標(biāo)準(zhǔn)

1.4 統(tǒng)計(jì)分析

數(shù)據(jù)采用Origin9.0和 SPSS22.0軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。地統(tǒng)計(jì)學(xué)理論部分參考文獻(xiàn)［12-14］，對數(shù)據(jù)進(jìn)行K-S檢驗(yàn)，土壤全汞在對數(shù)轉(zhuǎn)換后服從正態(tài)分布。為了消除特異值的影響，采用域法識別特異值，即樣本平均值加減3倍標(biāo)準(zhǔn)差，在此區(qū)間以外的數(shù)據(jù)均定為特異值，分別用正常的最大和最小值代替特異值?？臻g變化分布圖在ArcGIS(10.0)中采用Kriging插值技術(shù)完成，半方差分析在ArcGIS下的地統(tǒng)計(jì)學(xué)模塊中計(jì)算。

2 結(jié)果與討論

2.1 燃煤電廠周邊土壤中汞的含量統(tǒng)計(jì)

電廠周圍土壤環(huán)境汞含量統(tǒng)計(jì)結(jié)果見表4。

表4 電廠周邊表層土中理化性質(zhì)、汞含量的統(tǒng)計(jì)特征(n=60)

由表4可見，電廠周邊表層土壤樣品的pH為6.27～7.18，土壤(0～20 cm)汞含量范圍為0.015 ～0.076 mg/kg，平均值為0.029 mg/kg。低于國內(nèi)類似裝機(jī)容量燃煤電廠周邊土壤中汞含量，如貴州某燃煤電廠周邊土壤中汞含量為0.178 mg/kg(范圍為 0.092 ～0.320 mg/kg)［13］，某電廠周邊土壤中汞含量為0.180 mg/kg(范圍為0.045 ～0.529 mg/kg)［7］，蕪湖燃煤電廠周邊土壤中汞含量為0.212 mg/kg(范圍0.025～1.696 mg/kg)［15］，寶雞燃煤電廠周邊土壤汞含量0.606 mg/kg(范圍0.137 ～2.105 mg/kg)［12］。這可能與以上幾家電廠運(yùn)營年限相對較長有關(guān)。盡管研究采集的所有土壤樣品汞含量均低于《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—2008)中的二級標(biāo)準(zhǔn)值，且大部分土壤樣品低于全國土壤背景汞含量(0.065 mg/kg)和世界土壤中汞的平均含量(0.030 mg/kg)，但高于安徽土壤背景汞含量(0.027 mg/kg)［16］，對比當(dāng)?shù)赝寥辣尘肮?0.015 mg/kg)及安徽省土壤汞背景含量，電廠周邊平均土壤汞含量增加了93.33% 和7.41%。這應(yīng)與兩淮煤礦煤中汞的含量在全國屬于較高水平有關(guān)，研究中采集的電廠4個(gè)季度煤樣汞含量平均達(dá)0.499 mg/kg，與陳晶等［17］報(bào)道淮南煤樣平均汞含量(0.680 mg/kg)和最大汞含量(2.422 mg/kg)數(shù)值相近，燃煤排放的汞影響了周邊土壤中汞的含量。

2.2 燃煤電廠周邊土壤中汞的空間變異特征

土壤汞含量箱式圖見圖2。

圖2 燃煤電廠周圍土壤中汞的含量變化特征

圖2清晰地反映了電廠周邊不同取樣半徑處的土壤汞含量變化情況:除距離排放源1～2 km的環(huán)形區(qū)域內(nèi)出現(xiàn)平均汞含量最大值外，土壤平均汞含量隨著與污染源距離的增大而減小。說明在采樣區(qū)域內(nèi)，距離電廠煙囪1～2 km的土壤受電廠汞排放的影響最大，隨著與污染源距離的增大，土壤汞含量受污染源的影響逐漸減小。與Zheng等［18-21］報(bào)道的燃煤汞排放是電廠周圍土壤汞含量增加的主要成因，且在電廠附近及主導(dǎo)風(fēng)向上含量較高的結(jié)論一致。

對所有土壤樣本進(jìn)行半方差分析，擬合土壤汞含量的半方差模型，以決定系數(shù)最大和殘差(RSS)最小為原則選取最優(yōu)模型(球狀模型)，其數(shù)學(xué)表達(dá)式為

式中:γ(h)為半方差;c0為塊金值;c為結(jié)構(gòu)方差;h為采樣間隔，m;a為變程，m。

表5給出了所選取的模型及其參數(shù)。如表5所示，土壤汞含量的c0較小，為0.005 8，說明研究中由實(shí)驗(yàn)誤差和小于實(shí)驗(yàn)抽樣尺度引起的汞含量變異比較小。塊金值/基臺值［c0/(c0+c)］可以定量描述土壤中汞含量空間分布的不規(guī)則性和相關(guān)性，模型中該值為0.670 1，說明該地區(qū)汞含量具有中等的空間自相關(guān)性，土壤中汞含量的空間異質(zhì)性一般是內(nèi)在因子和外在因子共同作用的結(jié)果［12］。內(nèi)因主要有成土過程中的母質(zhì)、地形、水文特征及形成的土壤類型等。除內(nèi)因之外，電廠周圍的土壤受人為活動(dòng)的影響較大(如燃煤排放、肥料與農(nóng)藥施用、作物布局、耕作管理措施等)。

表5 土壤汞含量的最優(yōu)半方差模型及參數(shù)

根據(jù)上述半方差函數(shù)模型及其參數(shù)，采用Kriging方法進(jìn)行插值，得到研究區(qū)內(nèi)土壤汞含量的空間分布圖(圖3)。

圖3 電廠周邊土壤中汞含量的空間分布圖

由圖3可以看出，地表土壤汞含量在電廠W、WNW、WSW方向上較大且有極大值(此次采樣土壤汞含量極大值出現(xiàn)在距煙囪1～2 km的年主導(dǎo)風(fēng)向的下風(fēng)向區(qū)域內(nèi))，而其他方位上的土壤汞濃度較低。由風(fēng)速風(fēng)向玫瑰圖可以看出，該地區(qū)的全年主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)镋，次主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)镹E。根據(jù)大氣擴(kuò)散模型，煙囪排出的汞應(yīng)在W、SW方向上有較大沉降量，這與圖3所示實(shí)測汞含量的空間分布基本一致。燃煤排放的汞主要包括氣態(tài)單質(zhì)汞、活性氣態(tài)汞和顆粒汞，氣態(tài)單質(zhì)汞的干沉降速率遠(yuǎn)小于活性氣態(tài)汞和顆粒汞，所以在距離電廠較近的范圍內(nèi)，表層土的汞主要來自活性氣態(tài)汞和顆粒汞沉降，在較遠(yuǎn)處則來自三者的沉降。出現(xiàn)圖中所示規(guī)律，應(yīng)該是由于研究區(qū)年平均降水量不多，汞沉降應(yīng)以干沉降為主，在當(dāng)?shù)氐臍庀髼l件下，煙氣汞擴(kuò)散使得這些區(qū)域有較高的地表空氣汞濃度，地表空氣與土壤的汞交換是大氣汞沉降的一個(gè)主要方式，因此對土壤表層汞含量影響較大，導(dǎo)致這些區(qū)域表層土壤中汞含量變化規(guī)律符合煙氣點(diǎn)源擴(kuò)散模式，出現(xiàn)在主導(dǎo)風(fēng)向下風(fēng)向的先增大后減少的變化趨勢［7，20-21］。

2.3 土壤理化性質(zhì)與汞含量之間的相關(guān)性

電廠周邊土壤的主要理化性質(zhì)與汞含量之間的相關(guān)性統(tǒng)計(jì)結(jié)果見表6。總體上，土壤汞含量與理化性質(zhì)之間存在不同程度的相關(guān)性，與方鳳滿等［15］報(bào)道的結(jié)論一致。

表6 土壤理化性質(zhì)與汞之間的相關(guān)性

由表6可見，土壤pH與汞含量成顯著正相關(guān)，因?yàn)樵谒嵝陨踔林行詶l件下，燃煤飛灰和渣中的汞與周圍的土壤、水等介質(zhì)可以部分發(fā)生交換而進(jìn)入環(huán)境，具有一定的潛在危害［15］;土壤汞含量和土壤有機(jī)質(zhì)含量顯著正相關(guān)，隨土壤有機(jī)質(zhì)含量的增高而增加;徽縣鉛鋅冶煉區(qū)土壤重金屬元素的分布與土壤有機(jī)碳含量及pH相關(guān)，說明受人類活動(dòng)和自然成土因素影響，土壤重金屬時(shí)空屬性數(shù)據(jù)復(fù)雜化［22］。一般認(rèn)為，土壤中汞等微量元素的含量隨土壤粘粒含量增加而增加，這是由于粘?？梢愿患⒘吭夭⒆柚顾鼈兊牧苁?，但在研究中相關(guān)性不顯著，可能是汞來源不同和受人類活動(dòng)的干擾強(qiáng)度不同導(dǎo)致。

2.4 燃煤電廠周圍土壤汞污染的評價(jià)

燃煤電廠周圍土壤汞污染的3種評價(jià)方法結(jié)果(以當(dāng)?shù)乇尘爸?.015 mg/kg為臨界值)見表7。

表7 燃煤電廠周圍土壤汞污染評價(jià)結(jié)果

從表7可看出，汞的單因子污染指數(shù)為1～5.007，約有56.90%的采樣點(diǎn)為輕度污染，31.03%的采樣點(diǎn)為中度污染，10.34%的采樣點(diǎn)為重度污染;各樣品的Igeo為 －0.585～1.739，只有34.48%的采樣點(diǎn)Igeo小于0，沒有污染，有55.17%的采樣點(diǎn)為無－中度污染，10.34%的采樣點(diǎn)為中度污染;以汞的潛在生態(tài)危害指數(shù)來評價(jià)，已有58.62%的采樣點(diǎn)處于中度潛在危害，37.93%的采樣點(diǎn)處于較重潛在危害，3.45%的采樣點(diǎn)處于重度潛在危害。以不同采樣半徑內(nèi)平均值統(tǒng)計(jì)分析，發(fā)現(xiàn)3種評價(jià)方法的污染指數(shù)在電廠周圍1～2 km內(nèi)都有所升高，2 km以外隨距電廠的距離增加而降低。土壤環(huán)境質(zhì)量評價(jià)的結(jié)果顯示，與當(dāng)?shù)乇尘爸迪啾龋姀S周圍土壤環(huán)境中汞污染嚴(yán)重，具有很強(qiáng)的潛在生態(tài)危害。

為了更直觀反映土壤的實(shí)際污染程度，采用安徽土壤汞的平均含量(0.027 mg/kg)作為臨界值，以Kriging插值方法對研究區(qū)域內(nèi)汞含量超過此值的概率分布分別進(jìn)行基于地累積指數(shù)法、潛在生態(tài)危害指數(shù)法和單因子污染指數(shù)法的分析，詳見圖4?；?種評價(jià)方法的插圖結(jié)果均顯示，研究區(qū)域內(nèi)主導(dǎo)風(fēng)向下風(fēng)向處土壤中汞含量明顯超過臨界值，燃煤電廠附近土壤環(huán)境中汞含量已經(jīng)出現(xiàn)一定程度異常。地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)評價(jià)方法指示的污染特征與汞含量分布(圖3)高度吻合，而基于單因子污染指數(shù)評價(jià)法顯示的污染特征不能準(zhǔn)確反映實(shí)際情況。污染程度分級上，對比于安徽省土壤汞的平均水平，該電廠周圍土壤以地累積指數(shù)法評價(jià)有84.48%的采樣點(diǎn)沒有污染，有15.52%的采樣點(diǎn)為無－中度污染;以單因子污染指數(shù)法評價(jià)的結(jié)果為約55.17%的采樣點(diǎn)為非污染，39.66%的采樣點(diǎn)為輕度污染，5.17%的采樣點(diǎn)為中度污染;潛在生態(tài)危害指數(shù)評價(jià)結(jié)果為53.45%的采樣點(diǎn)為低污染，41.38%的采樣點(diǎn)為中度污染，5.17%的采樣點(diǎn)為較重污染;3種評價(jià)方法中，地累積指數(shù)法評價(jià)結(jié)果隨Bi值的增加而明顯變小，當(dāng)選取Bi值較高時(shí)，電廠周圍土壤中汞的污染頻率顯著變化，對其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的評價(jià)分級降低一級。單因子污染指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)的評價(jià)結(jié)果相對穩(wěn)定，沒有因參比值的變化而明顯變化。因此，相比于單因子污染指數(shù)法和地累積指數(shù)法，潛在生態(tài)危害指數(shù)評價(jià)法能更好地反映該燃煤電廠周圍土壤中汞的污染水平和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度。

圖4 電廠周邊土壤中汞風(fēng)險(xiǎn)評估圖

3 結(jié)論

1)電廠周邊表層土壤汞含量范圍為0.015～0.076 mg/kg，平均值為0.029 mg/kg。盡管研究采集的所有土壤樣品汞含量均低于《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 15618—2008)中的二級標(biāo)準(zhǔn)值，但對比當(dāng)?shù)赝寥辣尘肮?0.015 mg/kg)及安徽省土壤汞背景含量(0.027 mg/kg)，電廠周邊平均土壤汞含量增加了93.33%和7.41%。

2)燃煤電廠周邊土壤汞含量的總體分布特征為距離排放源1～2 km的環(huán)形區(qū)域內(nèi)最大，距離排放源1 km內(nèi)次之，距離排放源2 km外土壤平均汞含量隨著與污染源距離的增大呈減小的趨勢。Kriging插值結(jié)果顯示燃煤電廠周邊土壤汞含量受主導(dǎo)風(fēng)向影響呈現(xiàn)明顯的條帶分布。燃煤汞的干、濕沉降是表層土壤汞增加的重要原因，而土壤的形成特性、施肥、耕作等人為活動(dòng)的影響共同導(dǎo)致了現(xiàn)有的分布格局。

3)運(yùn)用SPSS軟件進(jìn)行Pearson相關(guān)性分析，燃煤電廠周邊土壤汞含量與土壤pH、土壤有機(jī)質(zhì)含量顯著正相關(guān)，而與粘粒、粉砂粒、砂粒間不存在明顯相關(guān)性。

4)3種評價(jià)方法中，基于單因子污染指數(shù)評價(jià)法顯示的污染特征不能準(zhǔn)確反映實(shí)際情況。地累積指數(shù)法的污染頻率隨Bi值的增加而顯著減小，評價(jià)結(jié)果明顯偏移。因此，相比于單因子污染指數(shù)法和地累積指數(shù)法，潛在生態(tài)危害指數(shù)評價(jià)法能更好地反映燃煤電廠周圍土壤中汞的污染水平和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度。

致謝:感謝安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院馬友華教授及張勤才為論文圖件繪制提供的大力幫助。

［1］王書肖，張磊．我國人為大氣汞排放的環(huán)境影響及控制對策［J］．環(huán)境保護(hù)，2013，9:35-38．

［2］中國統(tǒng)計(jì)出版社．中國能源統(tǒng)計(jì)年鑒2011［M］．北京:中國統(tǒng)計(jì)出版社，2012．

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