周 靜，張 凱，柴發(fā)合，鄭子龍，鐘學(xué)才，周廣柱

1.山東科技大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，山東 青島 266590

2.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

3.株洲市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，湖南 株洲 412000

汞具有高毒性、生物富集性和長(zhǎng)距離傳輸?shù)忍匦?，并被認(rèn)為是一種全球性污染物。為了監(jiān)管和控制汞的生產(chǎn)與排放，全球首個(gè)國(guó)際汞公約《水俁公約》于2013年10月10日在日本水俁市簽署，該公約給中國(guó)帶來(lái)巨大的限汞壓力。中國(guó)每年汞的人為排放量為500～700 t［1］，是世界上最大的人為汞排放國(guó)。有色金屬冶煉和燃煤是中國(guó)2個(gè)主要的人為汞排放源，2003年占中國(guó)人為汞總排放貢獻(xiàn)率的80%［2］。汞在大氣中以氣態(tài)總汞(TGM)和顆粒態(tài)汞(PHg)的形式存在，TGM包括氣態(tài)單質(zhì)汞(GEM，Hg0)和活性氣態(tài)汞(RGM)，其中GEM占TGM含量的95%以上，在大氣中的駐留時(shí)間長(zhǎng)達(dá)0.5～2 a［3］，能夠隨大氣循環(huán)在全球進(jìn)行長(zhǎng)距離傳輸，使大氣成為汞傳輸?shù)闹匾浇椤Ｗ?0世紀(jì)90年代以來(lái)，大氣汞的采集和分析方法取得了較大發(fā)展，使大氣中不同形態(tài)汞的準(zhǔn)確測(cè)定成為可能［4－7］。國(guó)外學(xué)者對(duì)大氣汞進(jìn)行長(zhǎng)期觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，歐洲地區(qū)大氣TGM濃度逐年降低［8－9］，并對(duì)全球大氣 TGM 的時(shí)空分布進(jìn)行了研究［10－14］，這些研究為認(rèn)識(shí)世界范圍內(nèi)大氣汞污染現(xiàn)狀及其遷移轉(zhuǎn)化提供了重要的數(shù)據(jù)支撐。中國(guó)對(duì)大氣汞的研究較為有限，僅對(duì)一些重點(diǎn)城市和背景地區(qū)進(jìn)行了相關(guān)報(bào)道［15－20］。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 研究區(qū)域概況

株洲市位于湖南省東部，湘江下游，是湖南省“長(zhǎng)株潭”一體化的重要組成部分。該地區(qū)屬亞熱帶季風(fēng)濕潤(rùn)氣候，雨量充沛、氣候溫和、四季分明。市區(qū)多年平均氣溫為17.5℃，平均降水量為1 409.5 mm，相對(duì)濕度為78%，常年主導(dǎo)風(fēng)向以西北風(fēng)為主，夏季以東南風(fēng)為主，年平均風(fēng)速為2.2 m/s。市區(qū)位于羅霄山脈與雪峰山脈之間的湘江谷地，屬于氣流交匯地區(qū)，不利于大氣污染物的遠(yuǎn)距離傳輸。

株洲是中國(guó)南方重要的交通樞紐，也是一座重工業(yè)城市，工業(yè)結(jié)構(gòu)性污染較為嚴(yán)重［21］。株洲清水塘工業(yè)區(qū)是工業(yè)用地集中區(qū)，也是中國(guó)的老工業(yè)基地，區(qū)內(nèi)有化工、冶金及能源企業(yè)，是典型的資源加工生產(chǎn)型工業(yè)區(qū)［22］。隨著人們環(huán)保意識(shí)的增強(qiáng)，工業(yè)污染所帶來(lái)的環(huán)境問(wèn)題逐漸引起社會(huì)各界的高度關(guān)注，其中，大氣汞污染問(wèn)題也不容忽視。以株洲作為研究區(qū)域，對(duì)夏季大氣TGM的污染現(xiàn)狀和濃度特征進(jìn)行分析，研究汞的來(lái)源及與大氣常規(guī)污染物的關(guān)系，為株洲市大氣污染防治和空氣質(zhì)量改善提供依據(jù)。

1.2 實(shí)驗(yàn)地點(diǎn)與時(shí)間

實(shí)驗(yàn)地點(diǎn)(圖1)位于株洲市天臺(tái)山莊(113°08'05″E，27°49'28″N)6 樓樓頂，與地面高度約為18 m，大氣汞分析儀采樣頭距樓頂約4 m。天臺(tái)山莊(混合區(qū))是當(dāng)?shù)氐沫h(huán)境空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)站，位于天元區(qū)(株洲市國(guó)家級(jí)高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)開(kāi)發(fā)區(qū))中心地帶，靠近株洲市政府，交通便利，周邊無(wú)明顯的人為汞排放源。實(shí)驗(yàn)期間株洲市主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|南風(fēng)，實(shí)驗(yàn)地點(diǎn)位于清水塘工業(yè)區(qū)的上風(fēng)向，受工業(yè)區(qū)污染較小，可以代表株洲市區(qū)大氣汞的平均濃度水平。實(shí)驗(yàn)時(shí)間為2013年8月1—20日。

圖1 實(shí)驗(yàn)地點(diǎn)地理位置示意圖

1.3 監(jiān)測(cè)方法

采用2537X大氣汞分析儀(加拿大)對(duì)株洲市大氣TGM進(jìn)行24h連續(xù)觀測(cè)。儀器用雙金管雙通道設(shè)計(jì)，當(dāng)一個(gè)金管采樣富集大氣汞時(shí)，另一個(gè)金管加熱解析汞并采用冷原子熒光法進(jìn)行測(cè)定，采樣與分析交替進(jìn)行。儀器最低檢測(cè)限為0.1 ng/m3，采樣流速為1.0 L/min，每5 min測(cè)定1組數(shù)據(jù)，共采集到5 697個(gè)有效數(shù)據(jù)。為了保證大氣TGM的數(shù)據(jù)質(zhì)量，每72 h通過(guò)內(nèi)置汞源自動(dòng)校正1 次。實(shí)驗(yàn)期間的 SO2、CO、NO2、O3、PM10和PM2.5等污染物濃度數(shù)據(jù)來(lái)自該站點(diǎn)的在線監(jiān)測(cè)設(shè)備，風(fēng)速、風(fēng)向、氣溫、相對(duì)濕度等氣象數(shù)據(jù)從當(dāng)?shù)貧庀蟛块T獲得。

2 結(jié)果與討論

2.1 TGM濃度特征

實(shí)驗(yàn)期間株洲市大氣TGM的小時(shí)濃度變化范圍為1.90～24.54 ng/m3(圖2)，日均濃度范圍為2.55～10.67 ng/m3，平均濃度為(4.20±3.37)ng/m3，高于北半球大氣汞的背景值(約為1.5 ～2.0 ng/m3)［10，14，23］，說(shuō)明株洲市大氣環(huán)境受到一定程度的人為汞排放影響。較大的變化范圍與標(biāo)準(zhǔn)偏差表明研究區(qū)TGM每日濃度波動(dòng)較大。實(shí)驗(yàn)期間株洲市大氣TGM濃度主要分布在2.0～4.5 ng/m3之間，占77%(圖3)。其中，TGM質(zhì)量濃度在3.0～3.5 ng/m3之間分布最廣(22.7%)，其次是2.5～3.0 ng/m3(20.2%)，這與TGM濃度的中值(3.40 ng/m3)相近，低于 TGM均值(4.20 ng/m3)，推測(cè)均值可能受實(shí)驗(yàn)期間的高值影響。

實(shí)驗(yàn)期間，8月1—19日株洲市空氣質(zhì)量狀況均為優(yōu)，8月20日空氣質(zhì)量為良［24］，1—17日為晴天，18—20日陰且伴有陣雨。1—17日TGM平均濃度為3.59 ng/m3，與TGM中值濃度相近，可以代表夏季優(yōu)良天氣下株洲市的汞濃度水平。18—20日TGM平均濃度為7.96 ng/m3(圖2)，明顯高于晴天。TGM濃度升高的原因可能是陰雨天氣象條件較差，不利于污染物擴(kuò)散;另外，陰雨天風(fēng)向由東南轉(zhuǎn)為西北后，監(jiān)測(cè)點(diǎn)正好位于株洲清水塘工業(yè)區(qū)的下風(fēng)向，從工業(yè)區(qū)排放的廢氣中攜帶的汞成為導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)點(diǎn)TGM濃度升高的另一個(gè)主要因素。

圖3 株洲市大氣TGM濃度分布頻率

已有研究表明，大氣TGM的分布具有明顯季節(jié)變化特征，一般而言，北半球夏季大氣汞濃度低于冬季［14，25－28］。研究結(jié)果與國(guó)內(nèi)其他城市和地區(qū)夏季TGM相比，見(jiàn)表1。

表1 不同類型地區(qū)夏季大氣TGM的濃度水平 ng/m3

由表1可見(jiàn)，株洲市TGM濃度高于作為背景區(qū)域的長(zhǎng)白山地區(qū)［(2.56 ±1.87)ng/m3］［19］、南迦巴瓦峰的背崩區(qū)(2.1 ng/m3)［18］、瓦里關(guān)地區(qū)［(1.7 ± 1.1)ng/m3］［29］、雷公山地區(qū)［(1.88 ±1.74)ng/m3］［15］、貢 嘎 山 偏 遠(yuǎn) 地 區(qū) ［(3.02 ±0.63)ng/m3］［27］、臺(tái)灣鹿林山背景站［(1.33 ±0.39)ng/m3］［30］;也高于沿海城市和地區(qū)，如威海 成 山 頭 ［(2.28 ± 0.82)ng/m3］［31］、上海［(2.7 ±1.7)ng/m3］［32］;與部分重點(diǎn)城市相比，TGM濃度略低于北京市城區(qū)［(4.9±3.3)ng/m3］［29］、貴陽(yáng)市(5.20 ng/m3)［33］、廣州市［(4.86 ±1.36)ng/m3］［17］;與國(guó)外相關(guān)研究相比，高 于 愛(ài) 爾 蘭 (1.60 ng/m3)［10］、歐 洲 地區(qū)(Neuglobsow，1.93 ng/m3;Zingst，1.78 ng/m3;Rorvik，1.53 ng/m3;Aspvreten，1.54 ng/m3)［34］，低于韓國(guó)首爾［(4.97 ±2.64)ng/m3］［26］。

2.2 TGM濃度日變化特征

8月1—17日為晴朗天氣，空氣質(zhì)量狀況為優(yōu)，對(duì)該時(shí)段大氣TGM的日變化規(guī)律進(jìn)行研究表明，TGM具有一定的日變化特征，見(jiàn)圖4。

圖4 株洲市TGM濃度、風(fēng)速的日變化特征

由圖4可見(jiàn)，最高值出現(xiàn)在早上07:00～9:00，最高濃度為5.69 ng/m3，日出后濃度的急劇增加可能與溫度、太陽(yáng)輻射有關(guān)［36］，溫度升高導(dǎo)致地表汞釋放加劇，太陽(yáng)輻射增強(qiáng)促進(jìn)之前沉降汞的還原，形成Hg0排放到大氣中［3］。之后TGM濃度開(kāi)始下降，至傍晚17:00降至最低，濃度為2.75 ng/m3。這可能是因?yàn)槲绾蟠髿馔牧髯饔脧?qiáng)，混合層高度增加，污染物被稀釋擴(kuò)散［37］。另外，午后較高的O3濃度對(duì)TGM的氧化也是其濃度降低的原因之一［13］。17:00后大氣TGM的濃度逐漸升高，23:00～06:00 TGM濃度變化不大，該時(shí)段大氣邊界層高度下降，風(fēng)速低于白天，不利于污染物的擴(kuò)散。在對(duì)長(zhǎng)三角背景地區(qū)［20］、珠江三角洲［38］、北京［39］、美國(guó)(Reno，Nevada)［36］的研究中也得到了類似的變化規(guī)律。

實(shí)驗(yàn)期間，株洲市日出時(shí)間為05:50～06:00，日落時(shí)間為19:00～19:17，選取06:00與19:00作為晝夜交界點(diǎn)。8月1—17日白天TGM的平均濃度為3.57 ng/m3，夜間為3.62 ng/m3，晝夜?jié)舛认嗖畈淮?，這與長(zhǎng)三角背景地區(qū)的研究結(jié)果相似［20］。有研究表明，株洲市土壤中汞含量較高，屬于中度污染［40］，實(shí)驗(yàn)期間白天溫度高，太陽(yáng)輻射強(qiáng)，土壤汞的釋放率高于夜間［41－42］，但 O3的氧化、邊界層高度增加和有利的氣象條件又會(huì)降低TGM濃度;夜間土壤汞排放強(qiáng)度降低，但邊界層較為穩(wěn)定，且O3氧化作用降低，TGM濃度會(huì)逐漸累積并保持穩(wěn)定。源排放強(qiáng)度變化所帶來(lái)的影響和邊界層高度變化所引起的擴(kuò)散條件的影響相互抵消，使得晝夜TGM濃度沒(méi)有明顯差異。

2.3 TGM與大氣常規(guī)污染物的相關(guān)性分析

SO2、NOx、CO是與大氣TGM關(guān)聯(lián)最密切的污染物［32］。燃煤、有色金屬冶煉是 SO2、NOx和Hg 的共同來(lái)源［43－44］，可以通過(guò)分析 SO2、NOx與TGM的相關(guān)性來(lái)判斷TGM的來(lái)源。1—17日代表了研究區(qū)夏季的優(yōu)良天氣，選擇該時(shí)間段對(duì)TGM與常規(guī)污染物之間的相關(guān)性進(jìn)行分析。SO2、CO、NO2均為一次排放污染物，具有相似的日變化規(guī)律(圖5)，在清晨出現(xiàn)峰值，之后濃度開(kāi)始下降，午后濃度普遍較低，下午17:00之后濃度逐漸升高，至21:00達(dá)到峰值。SO2、CO、NO2與TGM均呈現(xiàn)良好的正相關(guān)性(表2)，這與在上海、美國(guó)(Reno，Nevada)的研究結(jié)果一致［32，36］。其中，TGM與SO2的相關(guān)系數(shù)最高(r=0.644，P＜0.01)，呈顯著性正相關(guān)，說(shuō)明TGM與一次排放污染物具有同源性，主要來(lái)源于一次排放，這表明大氣TGM受到潛在人為活動(dòng)的影響［16］。大氣TGM與O3存在顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系(r=－0.675，P＜0.01)，清晨O3濃度最低時(shí)，大氣TGM濃度達(dá)到最高。有研究表明O3與TGM之間的反應(yīng)是TGM氧化的主要途徑［13］，因此推測(cè)O3可能是研究區(qū)域TGM重要的氧化劑。

表2 大氣TGM與常規(guī)污染物的相關(guān)性分析

2.4 TGM污染來(lái)源分析

風(fēng)向與風(fēng)速是影響大氣汞遷移、傳輸?shù)闹匾蛩兀軌驍y帶不同來(lái)源、不同強(qiáng)度的汞進(jìn)行擴(kuò)散，造成區(qū)域內(nèi)大氣汞含量的不均勻性(圖6)。

圖6 株洲市風(fēng)向相對(duì)頻率、大氣TGM含量與風(fēng)速(×3)在不同風(fēng)向上的分布

由圖6可知，株洲市夏季盛行東南風(fēng)，主要包括SSE、SE 2個(gè)方位，風(fēng)向頻率分別為18.75%、17.50%，該風(fēng)向所攜帶的大氣TGM濃度約為3.8～4.4 ng/m3，與實(shí)驗(yàn)期間TGM的平均濃度相近，表明該方向的風(fēng)并未攜帶大量大氣汞，東南方向沒(méi)有明顯的污染源。NW風(fēng)為非主導(dǎo)風(fēng)向，風(fēng)向相對(duì)頻率較低，只占5.8%，該風(fēng)向主要出現(xiàn)在8月19、20日，但TGM在該風(fēng)向上濃度較高，約為7.3～13.0 ng/m3，此風(fēng)向條件下不僅TGM濃度升高，SO2、CO、NO2、PM10和 PM2.5等污染物濃度都明顯升高，表明西北方向有較強(qiáng)的人為大氣污染物排放源。由圖1可知實(shí)驗(yàn)點(diǎn)西北方向?yàn)榍逅凉I(yè)區(qū)，該工業(yè)區(qū)主要以冶煉、化工2大產(chǎn)業(yè)群為主，每年排放大量工業(yè)廢氣［22］，推測(cè)WN風(fēng)向所攜帶的大氣污染物主要來(lái)源于清水塘工業(yè)區(qū)。

3 結(jié)論

1)株洲市夏季優(yōu)良天大氣TGM的平均濃度高于背景地區(qū)和沿海城市，略低于國(guó)內(nèi)其他重點(diǎn)城市。陰雨天TGM濃度明顯高于晴天，除了陰雨天氣象條件差不利于污染物擴(kuò)散和O3氧化作用降低外，西北風(fēng)攜帶從污染源排放的大量TGM是使得TGM濃度增加的重要原因。

2)TGM質(zhì)量濃度日變化最高值和最低值分別出現(xiàn)在早上07:00～09:00和下午17:00，TGM濃度白天(06:00～19:00)和夜間(19:00～次日06:00)沒(méi)有明顯差異，說(shuō)明排放源強(qiáng)度變化和邊界層高度及大氣化學(xué)反應(yīng)對(duì)TGM的影響相互抵消。

3)大氣TGM 與SO2、CO、NO2的相關(guān)性分析表明，TGM與一次排放污染物具有同源性，主要來(lái)源于一次排放。TGM與O3呈顯著負(fù)相關(guān)性，表明O3氧化是研究區(qū)TGM濃度降低的原因之一。

4)株洲市夏季西北風(fēng)為非主導(dǎo)風(fēng)向，但此風(fēng)向條件下TGM濃度明顯增加，說(shuō)明位于西北方向的清水塘工業(yè)區(qū)是株洲市大氣TGM的重要來(lái)源。

致謝:感謝株洲市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站在實(shí)驗(yàn)期間及論文撰寫過(guò)程中給予的大力支持和幫助。

［1］Fu X，F(xiàn)eng X，Sommar J，et al.A review of studies on atmospheric mercury in China［J］.Science of The Total Environment，2012，421－422:73－81.

［2］Wu Y，Wang S，Streets D G，et al.Trends in anthropogenic mercury emissions in China from 1995 to 2003［J］.Environmental Science ＆ Technology，2006，40(17):5 312－5 318.

［3］Schroeder W H，Munthe J.Atmospheric mercury—An overview［J］.Atmospheric Environment，1998，32(5):809－822.

［4］李仲根，馮新斌，鄭偉，等.大氣中不同形態(tài)汞的采集和分析方法［J］.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)，2007，23(2):19－25.

［5］湯慶合，王文華，黃麗華.鍍金石英砂吸附－AMA 254測(cè)汞儀測(cè)定大氣中痕量汞的研究［J］.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)，2007，23(2):8－11.

［6］楊增，籍靜鈺，談旭吟，等.復(fù)合式吸收器采樣還原一體化冷原子吸收法測(cè)定大氣中的汞［J］.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)，2000，16(2):23－25.

［7］馮新斌，洪業(yè)湯，朱衛(wèi)國(guó).兩次金汞齊—冷原子吸收光譜法測(cè)定大氣中的痕量氣態(tài)總汞［J］.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)，1997，13(3):11－13.

［8］W?ngberg I，Munthe J，Berg T，et al.Trends in air concentration and deposition of mercury in the coastal environment of the North Sea Area［J］.Atmospheric Environment，2007，41(12):2 612－2 619.

［9］Slemr F，Scheel H E.Trends in atmospheric mercury concentrations at the summit of the Wank mountain，Southern Germany ［J］.Atmospheric Environment，1998，32(5):845－853.

［10］Ebinghaus R，Kock H H，Coggins A M，et al.Longterm measurements of atmospheric mercury at Mace Head，Irish west coast，between 1995 and 2001［J］.Atmospheric Environment，2002，36(34):5 267－5 276.

［11］Kellerhals M，Beauchamp S，Belzer W，et al.Temporal and spatial variability of total gaseous mercury in Canada:results from the Canadian Atmospheric Mercury MeasurementNetwork(CAMNet)［J］.Atmospheric Environment，2003，37(7):1 003－1 011.

［12］Song X，Cheng I，Lu J.Annual atmospheric mercury species in Downtown Toronto，Canada［J］.Journal of Environmental Monitoring，2009，11(3):660－669.

［13］Han Y，Holsen T M，Lai S，et al.Atmospheric gaseous mercury concentrations in New York State:relationships with meteorological data and other pollutants ［J］. Atmospheric Environment，2004，38(37):6 431－6 446.

［14］Kim K，EbinghausR，SchroederW H，etal.Atmospheric mercury concentrations from several observatory sites in the Northern Hemisphere［J］.Journal of Atmospheric Chemistry，2005，50(1):1－24.

［15］Fu X W，F(xiàn)eng X，Dong Z Q，et al.Atmospheric gaseous elemental mercury(GEM)concentrations and mercury depositions at a high－altitude mountain peak in south China［J］.Atmospheric Chemistry and Physics，2010，10(5):2 425－2 437.

［16］劉明，陳來(lái)國(guó)，范瑞芳，等.鼎湖山大氣氣態(tài)總汞含量和變化特征的初步研究［J］.環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2012，32(4):932－939.

［17］劉明，陳來(lái)國(guó)，陶俊，等.廣州市大氣氣態(tài)總汞含量季節(jié)和日變化特征［J］.中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2012，32(9):1 554－1 558.

［18］劉全友，徐良才，龐淑薇.南迦巴瓦峰地區(qū)大氣中汞的環(huán)境自然背景值［J］.環(huán)境化學(xué)，1984，3(6):62－65.

［19］萬(wàn)奇，馮新斌，鄭偉，等.長(zhǎng)白山地區(qū)大氣氣態(tài)總汞含量的季節(jié)性特征研究［J］.環(huán)境科學(xué)，2008，29(2):296－299.

［20］竇紅穎，王書肖，王龍，等.長(zhǎng)三角背景地區(qū)秋冬季節(jié)大氣氣態(tài)總汞含量特征研究［J］.環(huán)境科學(xué)，2013，34(1):1－7.

［21］張光貴，羅岳平，黃東勤，等.株洲市區(qū)農(nóng)業(yè)土壤中多環(huán)芳烴的分布特征研究［J］.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)，2009，25(1):51－54.

［22］曾燦，劉平，趙鑫.老工業(yè)基地環(huán)境污染形成機(jī)制研究——以株洲市清水塘工業(yè)區(qū)為例［J］.安徽農(nóng)業(yè)科學(xué)，2007，35(28):8 974－8 976.

［23］ValenteR J，SheaC，Lynn HumesK，etal.Atmospheric mercury in the Great Smoky Mountains compared to regional and global levels［J］.Atmospheric Environment，2007，41(9):1 861－1 873.

［24］湖南省空氣質(zhì)量日?qǐng)?bào)［EB/OL］.［2014－06－15］.http://www. hbt. hunan. gov. cn:8081/hjzl/huanbaoPro/DayDetail.html

［25］Zielonka U，Hlawiczka S，F(xiàn)udala J，et al.Seasonal mercury concentrations measured in ruralairin Southern Poland:Contribution from local and regional coal combustion［J］.Atmospheric Environment，2005，39(39):7 580－7 586.

［26］Kim K， Kim M. The temporal distribution characteristics of total gaseous mercury at an urban monitoring site in Seoul during 1999 – 2000［J］.Atmospheric Environment，2001，35(25):4 253－4 263.

［27］Fu X，F(xiàn)eng X，Zhu W，et al.Total gaseous mercury concentrations in ambient air in the eastern slope of Mt. Gongga，South－Eastern fringe ofthe Tibetan plateau，China［J］.Atmospheric Environment，2008，42(5):970－979.

［28］Blanchard P，F(xiàn)roude F A，Martin J B，et al.Four years ofcontinuous total gaseous mercury (TGM)measurementsatsites in Ontario，Canada ［J］.Atmospheric Environment，2002，36(23):3 735－3 743.

［29］Wang Z，Chen Z，Duan N，et al.Gaseous elemental mercury concentration in atmosphere at urban and remote sites in China［J］.Journal of Environmental Sciences，2007，19(2):176－180.

［30］Sheu G，Lin N，Wang J，et al.Temporal distribution and potential sources of atmospheric mercury measured at a high－elevation background station in Taiwan［J］.Atmospheric Environment，2010，44(20):2 393－2 400.

［31］Ci Z，Zhang X，Wang Z，et al.Atmospheric gaseous elemental mercury(GEM)over a coastal/rural site downwind of East China:Temporal variation and longrange transport［J］.Atmospheric Environment，2011，45(15):2 480－2 487.

［32］Friedli H R，Jr A F A，Geng F，et al.Measurements of atmospheric mercury in Shanghai during September 2009［J］.Atmospheric Chemistry and Physics，2010，11(8):3 781－3 788.

［33］Feng X，Tang S，Shang L，et al.Total gaseous mercury in the atmosphere of Guiyang，P R China［J］.Science of The Total Environment，2003，304(1－3):61－72.

［34］Schmolke S R，Schroeder W H，Kock H H，et al.Simultaneous measurements of total gaseous mercury at four sites on a 800km transect:spatial distribution and short－time variability of total gaseous mercury over central Europe［J］.Atmospheric Environment，1999，33(11):1 725－1 733.

［35］Feng X，Shang L，Wang S，et al.Temporal variation of total gaseous mercury in the air of Guiyang，China［J］.Journal of Geophysical Research:Atmospheres，2004，109(D3):D3303.

［36］Stamenkovic J，Lyman S，Gustin M S.Seasonal and diel variation of atmospheric mercury concentrations in the Reno(Nevada，USA)airshed［J］.Atmospheric Environment，2007，41(31):6 662－6 672.

［37］孟麗紅，張敏，韓素琴，等.東莞市夏季大氣邊界層風(fēng)、溫場(chǎng)結(jié)構(gòu)與特征研究［J］.環(huán)境工程，2011，29(S1):385－388.

［38］Li Z，Xia C，Wang X，et al.Total gaseous mercury in Pearl River Delta region，China during 2008 winter period［J］.Atmospheric Environment，2011，45(4):834－838.

［39］俞仲英，曾立民，張遠(yuǎn)航.在線大氣汞分析儀的開(kāi)發(fā)及應(yīng)用［J］.北京大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版)，2006，42(6):757－761.

［40］息朝莊，戴塔根，黃丹艷.湖南株洲市土壤重金屬分布特征及污染評(píng)價(jià)［J］.中國(guó)地質(zhì)，2008，35(3):524－530.

［41］馮新斌，陳業(yè)材，朱衛(wèi)國(guó).土壤揮發(fā)性汞釋放通量的研究［J］.環(huán)境科學(xué)，1996，17(2):20－22，25.

［42］Xiao Z F，Munthe J，Schroeder W H，et al.Vertical fluxes of volatile mercury over forest soil and lake surfaces in Sweden［J］.Tellus B，1991，43(3):267－279.

［43］Lin J T，Mcelroy M B，Boersma K F.Constraint of anthropogenic NOx emissions in China from different sectors:a new methodology using multiple satellite retrievals［J］.Atmos Chem Phys，2010，10(1):63－78.

［44］Lu Z，Streets D G，Zhang Q，et al.Sulfur dioxide emissions in China and sulfur trends in East Asia since 2000［J］.Atmos.Chem Phys，2010，10(13):6 311－6 331.