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        常州市秋季大氣PM2.5中多環(huán)芳烴污染水平及來源

        2015-04-26 00:56:40蔣少杰薛銀剛滕加泉章霖之王延軍戴玄吏
        中國環(huán)境監(jiān)測 2015年5期
        關(guān)鍵詞:顆粒物大氣

        蔣少杰,薛銀剛,滕加泉,章霖之,王延軍,戴玄吏

        常州市環(huán)境監(jiān)測中心,江蘇 常州 213000

        多環(huán)芳烴(PAHs)是環(huán)境中廣泛存在的一類危害性巨大的持久性有機污染物,具有致癌、致畸、致突變和生物難降解等特性,主要由化石燃料(如煤、石油、天然氣等)的不完全燃燒產(chǎn)生[1-2]。PM2.5是各種有毒有害有機污染物的載體,一般來說,粒徑越小,比表面積越大,吸附的污染物也就越多。污染源排放的氣態(tài)PAHs易于吸附在PM2.5表面,從而伴隨呼吸過程進入人體肺泡組織并深入血液循環(huán)系統(tǒng),嚴(yán)重危害人體健康[3]。目前,國內(nèi)關(guān)于大氣中PAHs的研究主要集中在城市大氣顆粒物吸附的PAHs的濃度水平、時空分布及來源分析等方面[4-10]。常州市大氣顆粒物中PAHs含量的系統(tǒng)性研究尚未見報道。

        常州市地處長江三角洲中心地帶,是江蘇省經(jīng)濟最發(fā)達的省轄市之一。近年來隨著社會經(jīng)濟的飛速發(fā)展,能源消耗和汽車保有量的不斷增加,常州市大氣質(zhì)量不容樂觀,首要污染物以顆粒物(特別是PM2.5)為主。因此,為了制定更加有效的大氣污染防治對策,有必要了解和認識常州市大氣PM2.5中PAHs的污染水平及其來源。擬以2013年秋季常州市大氣PM2.5為研究對象,分析其中16種USEPA優(yōu)控PAHs的含量,研究其污染水平,并進一步探討其可能來源,為制定更加有效的大氣污染控制策略提供科學(xué)依據(jù)。

        1 實驗部分

        1.1 樣品采集

        1.1.1 采樣點位信息

        根據(jù)常州市主城區(qū)空氣自動監(jiān)測站的空間分布以及功能區(qū)劃分,選取常州市環(huán)境監(jiān)測中心(交通干道區(qū))、常州工業(yè)學(xué)院(商業(yè)混合區(qū))、常州市城市建設(shè)高等職業(yè)技術(shù)學(xué)校(居民文教區(qū))、安家鎮(zhèn)政府(遠郊區(qū))及濱江化工園區(qū)自動站(工業(yè)區(qū))為采樣點位,并將竺山湖自動站設(shè)為清潔對照點,代表不同的功能區(qū)來進行PM2.5的樣品采集,如表1所示。

        表1 常州市秋季大氣PM2.5采樣點

        1.1.2 采樣方法

        選取石英濾膜(直徑90 mm,450℃馬弗爐焙燒4 h后恒重)采集顆粒物,使用2050型智能空氣采樣器(帶PM2.5切割頭,流速為100 L/min)于2013年10月(秋季)進行采樣,連續(xù)采樣15 d,每天采集20 h,共計90個樣品。采樣時記錄氣溫、風(fēng)速等氣象條件。采樣后濾膜平衡稱重置于冰箱中避光冷凍保存(-20℃)。

        1.2 樣品分析

        1.2.1 儀器與試劑

        Dionex UltiMate 3000型液相色譜儀(美國),配有紫外檢測器(UVD);MARS 6型微波萃取儀(美國);N-EVAP112型氮吹儀(美國)。

        16 種 PAHs混合標(biāo)樣(2 000 μg/mL,美國):萘(NAP)、苊烯(ANY)、苊(ANA)、芴(FLU)、菲(PHE)、蒽(ANT)、熒蒽(FLT)、芘(PYR)、(CHR)、苯并[a]蒽(BAA)、苯 并[b]熒蒽(BBF)、苯 并[k]熒 蒽 (BKF)、苯 并[a]芘(BAP)、二苯并[a,h]蒽(DBA)、苯并[g,h,i]苝(BPE)、茚苯[1,2,3-cd]芘(IPY)。

        甲醇、二氯甲烷、乙腈(HPLC級,美國);無水硫酸鈉(分析純),經(jīng)400℃烘1 h后使用;石英濾膜(美國),直徑為90 mm,經(jīng)450℃烘4 h后使用;色譜流動相用水為超純水。

        1.2.2 微波萃取

        將樣品膜剪成2 mm×2 mm碎片于萃取罐中(加入微波加熱子),加入20 mL二氯甲烷,在萃取功率為900 W、萃取溫度為120℃、萃取時間為30 min的條件下完成微波萃取實驗。

        1.2.3 氮吹定容

        微波萃取液經(jīng)無水硫酸鈉除水后轉(zhuǎn)移至氮吹管,分別用5 mL二氯甲烷溶劑蕩洗萃取罐,倒出蕩洗溶液經(jīng)無水硫酸鈉層轉(zhuǎn)移至氮吹管,重復(fù)3次,用5 mL二氯甲烷溶劑洗滌無水硫酸鈉層,轉(zhuǎn)移至氮吹管,重復(fù)4次,氮吹萃取液,用乙腈進行溶劑置換,定容至1.0 mL,移取濃縮液至樣品瓶,待上機分析。

        1.2.4 色譜條件

        液相色譜采用PAHs專用柱(Agilent ZORBAX Eclipse PAH 4.6 mm×250 mm×5 μm),流動相流速為1.5 mL/min,柱溫為25℃,進樣量20 μL,用乙腈與水作流動相進行梯度洗脫。洗脫條件為60%乙腈+40%水,保持26 min;以2.5%乙腈/min的增量增值100%乙腈,保持至出峰完畢。紫外檢測器的波長為220、230、254、290 nm。

        1.2.5 質(zhì)量控制和質(zhì)量保證

        參考國標(biāo)方法,以標(biāo)準(zhǔn)儲備液為基礎(chǔ),配置5種不同濃度系列的標(biāo)準(zhǔn)工作液,在優(yōu)化的實驗條件下,進行HPLC-UVD分析,以峰面積響應(yīng)值與組分濃度繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線(r≥0.999);全程空白實驗以及溶劑空白實驗中,沒有目標(biāo)組分出現(xiàn);該方法中目標(biāo)組分的平均回收率為75%~120%。以上均滿足實驗分析要求。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 常州市秋季大氣PM2.5中PAHs的污染水平

        通過文獻查詢和實驗探索,優(yōu)化出16種PAHs的最大紫外吸收波長,實現(xiàn)了16種PAHs的UVD高靈敏度檢測。16種PAHs可以很好地分離,快速且無干擾。

        根據(jù)確定的色譜條件,以保留時間定性,峰面積定量,將空氣采樣的實際體積換算為標(biāo)況下體積,對采集的常州市秋季大氣PM2.5中PAHs的濃度進行分析(表2)。6個采樣點PAHs總量分別為交通干道區(qū)(監(jiān)測站)9.51 ng/m3,商業(yè)混合區(qū)(常工院)7.84 ng/m3,居民文教區(qū)(城建學(xué)校)8.08 ng/m3,遠郊區(qū) (安家)7.96 ng/m3,工業(yè)區(qū)(濱江)5.82 ng/m3,對照點 (竺山湖)為6.33 ng/m3,總濃度均值為 7.59 ng/m3。對照BAP的二級標(biāo)準(zhǔn)值,各個點位處均未發(fā)現(xiàn)超標(biāo)情況,濃度范圍為0.38~0.51 ng/m3,說明常州市秋季大氣BAP污染情況并不嚴(yán)重。從采樣期間獲取的氣象資料來看,雖然時處仲秋,但是平均氣溫都在25℃以上,且風(fēng)力較大,大氣條件較有利于污染物的擴散。未檢出的PAHs為低環(huán)(2~3環(huán)),主要原因在于低環(huán)類的PAHs在顆粒物表面與氣相中吸附平衡后,氣相中的相對含量要大于在顆粒物上吸附的含量;而高環(huán)數(shù)的PAHs則主要以吸附于顆粒物的形式存在[11]。

        表2 常州市秋季大氣PM2.5中PAHs的平均質(zhì)量濃度 ng/m3

        由表2也可看出,功能區(qū)之間有差異,但是差異并不大。從PAHs總量來看,交通干道區(qū)(監(jiān)測站)>居民文教區(qū)(城建學(xué)校)>遠郊區(qū)(安家)>商業(yè)混合區(qū)(常工院)>對照點(竺山湖)>工業(yè)區(qū)(濱江);從 BAP濃度水平來看,交通干道區(qū)(監(jiān)測站)>居民文教區(qū)(城建學(xué)校)>遠郊區(qū)(安家)>商業(yè)混合區(qū)(常工院)>對照點(竺山湖)>工業(yè)區(qū)(濱江)。通過采樣期間實地污染源調(diào)查分析,監(jiān)測站采樣點位于市中心,東南西北均為常州市內(nèi)最重要的交通干道,機動車很密集,造成PAHs的含量相對最高;安家鎮(zhèn)采樣點雖然地處常州北面遠郊,但是采樣期間,直徑200 m范圍之內(nèi)有2處安置房小區(qū)在建,渣土車輛絡(luò)繹不絕,建筑機械連續(xù)作業(yè),導(dǎo)致該處PAHs含量相對較高;竺山湖采樣點位于常州與無錫交界,地處太湖西北角,風(fēng)景宜人,然而此地正進行大范圍的房地產(chǎn)開發(fā),且餐飲業(yè)發(fā)達,旅游觀光車輛往來頻繁;濱江采樣點位于江邊化工園區(qū),但是周圍自然植被覆蓋率非常大,能夠有效清除大氣中的污染物,因此PAHs含量相對最低。

        2.2 常州市秋季大氣PM2.5中PAHs的來源分析

        2.2.1 比值法

        由于不同PAHs的結(jié)構(gòu)熱穩(wěn)定性有所差異,因此不同來源的PAHs有其相應(yīng)的特征比例范圍。迄今為止,母環(huán)PAHs比值法仍然是常用的定性源解析方法之一[12]。表3列出了文獻中報道的一些 PAHs 的特征比值[13-15],與常州市秋季大氣PM2.5中測得的PAHs比值進行比較發(fā)現(xiàn),6個采樣點中,BAP/BPE的值均大于0.8,與燃煤源的特征比值較接近。污染源調(diào)查數(shù)據(jù)顯示,常州市燃煤總量巨大,從2010年的983.2萬噸到2013年的1 366.8萬噸,可見燃煤依然是常州市大氣顆粒物污染的重要來源之一。IPY/(IPY+BPE)的值為0.2~0.5,兼有機動車排放和燃燒源的特征,說明機動車和燃燒源對常州市大氣中PM2.5的貢獻非常明顯。據(jù)有關(guān)部門統(tǒng)計,截至2013年末,常州市機動車保有量已超76萬輛,平均每6人就擁有一輛機動車,并且還在以飛快的速度增長。BAA/(BAA+CHR)的值區(qū)分了2種來源,交通干道區(qū)(監(jiān)測站)、居民文教區(qū)(城建學(xué)校)、商業(yè)混合區(qū)(常工院)和工業(yè)區(qū)(濱江)的值為0.2~0.35,兼有石油源和燃燒源的特征;遠郊區(qū)(安家)和對照點(竺山湖)的值小于0.2,符合石油源的特征,但數(shù)值非常接近臨界值(0.2)。綜合看來,常州市秋季大氣PM2.5中的PAHs主要與燃煤和機動車排放有關(guān)。

        表3 常州市秋季大氣PM2.5中PAHs的比值分析

        2.2.2 因子分析(FA)法

        FA法是多元分析法的一個重要分支,用于解決多變量問題?;驹硎菍⑽廴驹醋鳛槿舾蓚€待求的因子,建立起污染源因子與污染物元素數(shù)據(jù)間的數(shù)學(xué)模型,再由該數(shù)學(xué)模型推導(dǎo)出兩者間應(yīng)滿足的關(guān)系,然后對關(guān)系式系數(shù)矩陣(因子負載矩陣)進行判斷,判斷結(jié)果即可得到某區(qū)域的污染源類型及其成因率[16]。研究采用FA法對常州市秋季大氣PM2.5中的PAHs進行歸類分析,識別其大氣污染來源。運用SPSS 18.0軟件對所測得的全市PAHs的濃度數(shù)據(jù)進行最大方差旋轉(zhuǎn)因子載荷矩陣的計算。提取特征值大于1的3個因子的特征值、方差貢獻率和累計方差貢獻率結(jié)果見表4。提取的3個因子的累計方差貢獻率在92.9%以上,能較全面反映所有信息,表明用這3個因子分析PAHs的來源是可行的。圖1為碎石圖。

        表4 總方差解釋表

        圖1 常州市秋季大氣PM2.5中PAHs的因子分析碎石圖

        為了使找到的主要因子易于解釋,需要對因子荷載矩陣進行旋轉(zhuǎn),最大方差旋轉(zhuǎn)后的因子荷載矩陣見表5。不同的污染源能產(chǎn)生不同的特征化合物,因此可以根據(jù)各化合物的因子荷載結(jié)果來判斷PAHs的來源。

        由表 5可見,因子1占總方差貢獻率的64.136%,其中FLU和PYR的負載系數(shù)最高,均超過了0.8,F(xiàn)LU為3環(huán)類分子,分子量較低,在燃煤源排放中含量較高[17],PYR在焚燒和高溫加熱中產(chǎn)生的量較大,因此認為因子1是燃煤和高溫加熱(如垃圾焚燒、烹飪等)混合污染源。因子2和因子3可能與機動車排放有關(guān),表現(xiàn)在與交通排放有關(guān)的5、6環(huán)化合物BPE、DBA有較高負載系數(shù)[18],合計占總方差貢獻率的28.859%。

        3 結(jié)論

        1)用微波萃取-高效液相色譜法對常州市秋季大氣PM2.5中的16種PAHs進行了定量分析,結(jié)果表明,常州市秋季大氣PM2.5中PAHs濃度水平較低,全市濃度均值為7.59 ng/m3,空間分布特征為交通干道區(qū)(監(jiān)測站)>居民文教區(qū)(城建學(xué)校)>遠郊區(qū)(安家)>商業(yè)混合區(qū)(常工院)>對照點(竺山湖)>工業(yè)區(qū)(濱江);6個采樣點的BAP濃度范圍為0.38~0.51 ng/m3。

        2)分別運用比值法和因子分析法對常州市秋季大氣PM2.5中PAHs的來源進行分析,結(jié)果表明常州市秋季大氣PM2.5中PAHs的主要來源為煤燃燒和交通排放。

        3)后續(xù)工作將進一步擴充樣本數(shù)據(jù),對各類污染源成分譜進行更為詳實的調(diào)查,并運用化學(xué)質(zhì)量平衡法(CMB)和因子分析-多元線性回歸法(FA-MR)等模型對常州市大氣 PM2.5中的PAHs進行更為細致的定量源解析工作,切實提高常州市大氣污染綜合防治水平,推動常州市空氣質(zhì)量持續(xù)改善。

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