何少林，陳 輝，于景琦，陳國輝，崔積山，徐春明

（1. 中國石油 規(guī)劃總院，北京 100083；2. 中國石油大學（北京） 化學工程學院，北京 102249；3. 環(huán)境保護部 環(huán)境工程評估中心，北京 100012）

環(huán)境評價

石化廢水揮發(fā)性有機物逸散量的估算方法

何少林1，2，陳 輝1，于景琦1，陳國輝1，崔積山3，徐春明2

（1. 中國石油 規(guī)劃總院，北京 100083；2. 中國石油大學（北京） 化學工程學院，北京 102249；3. 環(huán)境保護部 環(huán)境工程評估中心，北京 100012）

總結(jié)了實測法、物料衡算法、模型法、排放系數(shù)法、工程估算法等國內(nèi)外石化廢水揮發(fā)性有機物（VOCs）逸散量估算方法的主要特點及適用范圍。應(yīng)用排放系數(shù)法和實測法估算國內(nèi)某石化廠廢水收集處理系統(tǒng)VOCs逸散量為354.26 t/a。根據(jù)估算方法的實際應(yīng)用研究，建議物料衡算法中廢水油相VOCs逸散可結(jié)合油相敞口面積和油相性質(zhì)，提供廢水油相的排放系數(shù)；應(yīng)用Water 9軟件估算含油膜廢水設(shè)施逸散量時，應(yīng)單獨估算油膜VOCs逸散量；建議排放系數(shù)法中廢水收集系統(tǒng)排水口、檢查井未密閉VOCs排放系數(shù)均確定為0.032 kg/h（每個逸散源），廢水處理系統(tǒng)油水分離器、氣浮裝置按進水中石油類濃度的大小，分別提供VOCs排放系數(shù)。

揮發(fā)性有機物；逸散量；實測法；物料衡算法；模型法；排放系數(shù)法； 工程估算法；石化廢水

石化廢水收集處理系統(tǒng)的揮發(fā)性有機物（VOCs）逸散是石化企業(yè)VOCs排放的重要源項。美國、歐盟等發(fā)達國家和地區(qū)的環(huán)保部門對石化廢水VOCs逸散的管理控制日益嚴苛，對VOCs逸散量的估算也有相應(yīng)的方法。我國石化行業(yè)VOCs綜合管理正處于起步階段。排放總量控制、排污費征收、環(huán)境影響評價等環(huán)境管理手段的實施均與VOCs排放量的估算密切相關(guān)，設(shè)備和管道組件、儲存、裝卸等環(huán)節(jié)均有較為成熟的VOCs排放量的估算方法，而石化廢水收集處理系統(tǒng)VOCs逸散量的估算紛繁復(fù)雜。根據(jù)財政部、國家發(fā)改委、環(huán)境保護部《關(guān)于印發(fā)揮發(fā)性有機物排污收費試點辦法的通知》，石化行業(yè)于2015年10月1日起開展VOCs排污費征收試點工作［1］，通知附件中關(guān)于石化廢水VOCs逸散量的估算方法仍有進一步完善的空間。

本文總結(jié)了目前國內(nèi)外石化廢水VOCs逸散量估算方法的主要特點及適用范圍，應(yīng)用排放系數(shù)法和實測法估算了國內(nèi)某石化廠廢水收集處理系統(tǒng)的VOCs逸散量，并針對各種估算方法在實際應(yīng)用中存在的問題提出相關(guān)建議。

1 石化廢水VOCs逸散量的估算方法

目前，國內(nèi)外石化廢水VOCs逸散量的估算方法主要有實測法、物料衡算法、模型法、排放系數(shù)法、工程估算法等，各方法的精確度和估算所需費用依次降低。

1.1 實測法

實測法適用于加蓋并設(shè)廢氣處理設(shè)施的廢水收集處理系統(tǒng)，通過測定廢氣處理設(shè)施出口的廢氣流量和VOCs濃度計算VOCs排放量，可采用連續(xù)在線監(jiān)測儀或定期人工采樣監(jiān)測。我國行業(yè)標準HJ 733—2014《泄漏和敞開液面排放的揮發(fā)性有機物檢測技術(shù)導(dǎo)則》［2］中針對未加蓋廢水設(shè)施提供了敞開液面VOCs濃度的檢測方法，但該方法不能提供廢氣流量及廢氣濃度的連續(xù)檢測數(shù)據(jù)，因此不建議采用此方法作為逸散量估算方法，但可用于模型法的驗證。

1.2 物料衡算法

物料衡算法適用于未加蓋、加蓋但廢氣未收集處理的廢水收集處理系統(tǒng)，不適用于廢水設(shè)施存在VOCs物化反應(yīng)或生物降解的場景［3］。物料衡算法將煉油廠廢水收集處理系統(tǒng)VOCs逸散分為廢水上部油層VOCs逸散以及廢水中VOCs逸散兩大類。油層VOCs逸散按美國環(huán)保署（EPA）《大氣污染物排放系數(shù)匯編（第五版）》（簡稱AP-42）［4］中儲存逸散進行估算，并規(guī)定對浮油真實蒸汽壓需進行實測，如未實測則需采用汽油指標進行估算；廢水中VOCs逸散通過各工段進出水逸散性VOCs差值進行估算。廢水中VOCs可分為逸散性VOCs和非逸散性VOCs。逸散性VOCs是在室溫下用氣流吹掃可除去的VOCs部分，可通過總有機碳儀及相關(guān)吹掃組件進行監(jiān)測。

1.3 模型法

模型法適用于未加蓋、加蓋但廢氣未收集處理、加蓋并設(shè)廢氣處理設(shè)施的廢水收集處理系統(tǒng)的VOCs逸散量估算。國外針對各類廢水收集處理系統(tǒng)VOCs逸散的常用計算軟件有Water 9，Toxchem+，F(xiàn)ate，Baste，Corol等5類。多數(shù)軟件均在美國AP-42中提供的傳質(zhì)方程的基礎(chǔ)上開發(fā)而成［4］。其中，Water 9軟件為美國EPA推薦使用，也是當前使用最廣泛的軟件，可在EPA網(wǎng)站上免費獲?。?］。使用Water 9軟件進行計算時需確認廢水中VOCs的種類并提供單個物質(zhì)在廢水中的濃度以及廢水收集和處理設(shè)施的參數(shù)等，計算結(jié)果為每種VOCs物質(zhì)的逸散量，將其加和后得到VOCs的逸散總量。Fatehifar等［6］使用Water 9軟件對伊朗某石化廠4 800 m3/d廢水處理設(shè)施VOCs逸散情況進行了估算，進水中VOCs總量為430.52 t/a，其中，361.10 t/a VOCs逸散至大氣中，占總量的84%；設(shè)施中油水分離器、均衡池、氣浮池和生物處理池逸散量較大；實際監(jiān)測和Water 9軟件計算結(jié)果對比顯示，采用Water 9軟件計算時雖存在一定的誤差，但在物質(zhì)濃度較高時，誤差可接受。李芳等［7］利用Water 9軟件估算的某大型石化企業(yè)廢水處理系統(tǒng)VOCs逸散量為165.06 t/a。

美國《煉油廠大氣污染物排放估算議定書（第三版）》中以Excel表格形式提供了煉油廠廢水收集處理系統(tǒng)VOCs逸散量估算簡化工具［8］，簡稱“RWET”，當前版本為2.1版。RWET 2.1軟件基于美國AP-42開發(fā)而成，提供石化行業(yè)22種常見VOCs物質(zhì)、3種自設(shè)化合物以及丁烷（替代VOC）的計算數(shù)據(jù)，22種物質(zhì)分別為甲醇、苯、二硫化碳、甲基乙基酮、萘、異丙苯、乙苯、苯乙烯、1，3-丁二烯、乙二醇、甲基異丁基酮、甲苯、苯酚、甲酚、二甲苯、甲基叔丁基醚、正己烷、1，1-聯(lián)苯、羰基硫、1，2-二氯乙烷、二乙醇胺、2，2，4-三甲基戊烷。RWET 2.1軟件計算單元包括廢水收集系統(tǒng)、溢流堰、油水分離器、溶氣氣浮池、均質(zhì)池、生化池（未加蓋、鼓風曝氣）、生化池（機械曝氣）和沉淀池。RWET 2.1軟件的使用較Water 9軟件簡便，在美國EPA網(wǎng)站上可免費下載。

Marina等［9］針對某石化廢水處理廠苯和甲苯等VOCs逸散量的研究顯示，RWET，Water 9，Toxchem+ 3種方法的估算值依次降低。

1.4 排放系數(shù)法

排放系數(shù)法適用于未加蓋、加蓋但廢氣未收集處理、加蓋并設(shè)廢氣處理設(shè)施的廢水收集處理系統(tǒng)的VOCs逸散量估算。美國AP-42的煉油廠章節(jié)中僅提供了廢水處理系統(tǒng)油水分離器未加蓋的VOCs排放系數(shù)為0.6 kg/m3（以每立方米廢水計，下同）［4］。美國EPA 1980年《煉油廠大氣污染物排放評估》中煉油廠廢水收集系統(tǒng)裝置排水口排放系數(shù)為0.032 kg/h（每個逸散源）［10］。1985年《煉油廠廢水系統(tǒng)揮發(fā)性有機物逸散——標準建議的背景資料》［11］沿用了《煉油廠大氣污染物排放評估》中排水口的排放系數(shù)，并將檢查井的排放系數(shù)也確定為0.032 kg/h（每個逸散源）；同時，研究確定油水分離器和氣浮裝置的排放系數(shù)分別為0.111 kg/m3和0.004 kg/m3，并指出AP-42中油水分離器排放系數(shù)（0.6 kg/m3）源自1958年的研究，與當前煉油廠廢水系統(tǒng)實際情況存在差異，取值過大。

中國臺灣《公私場所固定污染源申報空氣污染防治費之揮發(fā)性有機物排放系數(shù)、操作單元（含設(shè)備組件）排放系數(shù)、控制效率及其他計量規(guī)定》［12］中沿用了美國的油水分離器排放系數(shù)，并提出石化廢水處理廠廢水處理設(shè)施排放系數(shù)為0.005 kg/m3。但油水分離器通常屬于廢水處理廠預(yù)處理單元，而中國臺灣排放系數(shù)法中并未明確“廢水處理廠廢水處理設(shè)施”包含的處理單元，易造成混淆。

歐洲清新空氣與潔凈水保護者協(xié)會（CONCA WE）在美國AP-42的基礎(chǔ)上對煉油廠油水分離器VOCs排放系數(shù)進行了細分［13］，結(jié)果見表1，其中全密閉加蓋控制效率按97%計，其他加蓋控制效率可按實施情況進行調(diào)整。

表1 CONCAWE提出的油水分離器VOCs排放系數(shù)

德國工程師協(xié)會（VDI）根據(jù)油水分離器液面敞口面積提出VOCs排放系數(shù)為20 g/（m2·h）［14］。Marina等［9］利用CONCAWE排放系數(shù)對塞爾維亞某煉油廠2 Mt/a廢水處理廠VOCs逸散量估算結(jié)果為222 t/a。

1.5 工程估算法

工程估算法適用于未加蓋的廢水收集處理系統(tǒng)的VOCs逸散量估算，主要有基于廢水負荷估算和基于原油加工量估算兩種方法［8］。

1.5.1 基于廢水負荷的工程估算

使用模型法需有廢水量和廢水中VOCs各物質(zhì)的濃度數(shù)據(jù)。當無上述數(shù)據(jù)時，美國AP-42提供了煉油廠典型工藝裝置廢水平均流量系數(shù)、苯平均濃度數(shù)據(jù)以及廢水中污染物濃度與苯濃度的比率?？刹捎肁P-42數(shù)據(jù)代入模型法估算VOCs排放量。

1.5.2 基于原油加工量的工程估算

當估算廢氣排放量所需廢水相關(guān)數(shù)據(jù)均無法提供時，可在已知原油加工量的基礎(chǔ)上，利用美國AP-42煉油廠典型工藝裝置廢水平均流量系數(shù)、苯平均濃度數(shù)據(jù)、廢水中污染物濃度與苯濃度的比率以及廢水收集處理系統(tǒng)廢氣中各物質(zhì)排放系數(shù)，直接估算VOCs及其各物質(zhì)的排放量。

Marina等［9］利用工程估算法對塞爾維亞同一廢水處理廠VOCs逸散量的估算結(jié)果為4 556 t/a，與CONCAWE排放系數(shù)法估算量差異較大。

2 石化廢水VOCs逸散量估算實例

廢水收集處理系統(tǒng)VOCs逸散量的估算會使用一種及一種以上的估算方法。在數(shù)據(jù)資料和現(xiàn)場調(diào)查的基礎(chǔ)上，應(yīng)針對不同環(huán)節(jié)的具體情況及各類估算方法的適用范圍，綜合選用相應(yīng)的方法。

以國內(nèi)某5 Mt/a原油加工量石化廠廢水收集處理系統(tǒng)為例，廢水經(jīng)收集后進入調(diào)節(jié)罐，依次經(jīng)隔油池、一級浮選池、二級浮選池、均質(zhì)罐、生化池處理后，通過沉淀池進入廢水回用系統(tǒng)。廢水收集系統(tǒng)的排水口和檢查井未采取密閉措施，擬采用美國AP-42排放系數(shù)法估算逸散量，排放系數(shù)取值0.032 kg/h（每個逸散源）；廢水處理系統(tǒng)調(diào)節(jié)罐為拱頂罐且頂部有通氣孔，通氣孔直徑與廢水收集系統(tǒng)排水口直徑相當，擬采用排水口相同系數(shù)。廢水處理系統(tǒng)隔油池、一級浮選池、二級浮選池、生化池均加蓋，廢氣收集處理，且排氣口有環(huán)保部門監(jiān)測數(shù)據(jù)，擬采用實測法估算VOCs逸散量；沉淀池VOCs逸散忽略不計。

廢水收集系統(tǒng)排水口和檢查井總計1 088個，廢水處理系統(tǒng)調(diào)節(jié)罐4個，VOCs逸散量為306.11 t/a。

隔油池、一級浮選池、二級浮選池、生化池均加蓋密封，廢氣收集后采用生物噴淋法處理，處理后經(jīng)排氣筒排放。經(jīng)監(jiān)測，排氣筒出口排氣量為27 905 m3/h，非甲烷總烴濃度為197 mg/m3。假設(shè)非甲烷總烴監(jiān)測值等于VOCs，采用實測法估算VOCs排放量為48.15 t/a。

綜上，廢水收集系統(tǒng)VOCs逸散量和廢水處理系統(tǒng)VOCs排放量之和為354.26 t/a。

3 石化廢水VOCs逸散估算中的問題和建議

3.1 實測法和模型法對廢氣和廢水中VOCs物質(zhì)的測定

實測法中需測定廢氣中VOCs濃度，而《環(huán)境空氣 揮發(fā)性有機物的測定 吸附管采樣-熱脫附/氣相色譜-質(zhì)譜法》（HJ 644—2013）中僅包含34種VOCs的測定，且基本為苯系物和鹵代有機物［15］。模型法采用Water 9軟件估算VOCs時也需測定廢水中VOCs單一物質(zhì)的濃度，而《水質(zhì) 揮發(fā)性有機物的測定 吹掃捕集 氣相色譜-質(zhì)譜法》（HJ 639—2012）中僅包含62種VOCs的測定，也基本為苯系物和鹵代有機物［16］。

石化廢氣中多為烷烴、烯烴、苯系物等VOCs，現(xiàn)有的HJ 644—2013和HJ 639—2012標準不能滿足石化廢水和廢氣VOCs監(jiān)測的需要。因此，建議盡快出臺石化行業(yè)廢水和廢氣中相關(guān)VOCs的測定方法，并在VOCs物質(zhì)種類研究的基礎(chǔ)上，借鑒美國大氣污染源VOCs和顆粒污染物物質(zhì)種類數(shù)據(jù)庫（SPECIATE）［17］，進一步建立石化行業(yè)大氣污染源VOCs物質(zhì)數(shù)據(jù)庫。

3.2 物料衡算法對廢水油相VOCs逸散量的估算

《石化行業(yè)VOCs污染源排查工作指南（征求意見稿）》中采用物料衡算法估算廢水油相VOCs逸散，按美國AP-42中的儲存逸散進行估算，而該方法較為復(fù)雜，且實際浮油基本無蒸汽壓實測數(shù)據(jù)，采用汽油指標明顯偏大。建議借鑒VDI根據(jù)液面敞口面積提供排放系數(shù)的思路，在后續(xù)研究中基于油相敞口面積，結(jié)合油相性質(zhì)，提供物料衡算法中廢水油相的排放系數(shù)。

3.3 模型法Water 9軟件應(yīng)用中油膜對VOCs逸散的影響

Water 9軟件將液面油膜視為抑制水相中VOCs逸散的因素之一，而石化廢水中的油膜自身就是VOCs逸散源，Water 9軟件中并未考慮石化廢水油膜自身的逸散量。建議在應(yīng)用Water 9軟件估算石化廢水VOCs逸散量時，針對含油膜的廢水單元，應(yīng)單獨估算油膜的VOCs逸散量。

3.4 排放系數(shù)法的完善

建議我國煉油廠廢水收集系統(tǒng)排水口、檢查井未密閉VOCs排放系數(shù)沿用美國《煉油廠廢水系統(tǒng)揮發(fā)性有機物逸散——標準建議的背景資料》中的排放系數(shù)，密閉可不計；廢水處理系統(tǒng)油水分離器、氣浮裝置沿用CONCAWE油水分離器VOCs排放系數(shù)。

4 結(jié)語

我國在美國、歐盟等發(fā)達國家和地區(qū)大氣污染物排放量估算的基礎(chǔ)上初步建立了石化行業(yè)廢水收集處理系統(tǒng)VOCs逸散量估算的多方法體系，鼓勵企業(yè)投入更多精力獲得更精確的排放量。目前，我國尚處于VOCs綜合整治初級階段，各類估算方法缺乏大量實際應(yīng)用的驗證和檢驗。VOCs排放企業(yè)應(yīng)結(jié)合生產(chǎn)實際，在估算方法實際應(yīng)用的基礎(chǔ)上，開發(fā)更具針對性、適合企業(yè)自身的方法，推動VOCs估算方法體系的不斷完善和發(fā)展。

致謝 本研究得到VOCs工作組其他成員周學雙、童莉、郭森、王赫婧、沙莎、莊思源、孟凡偉、楊一鳴、趙興雷、王奉天、賈萍、孫慧等的幫助，謹表謝意。

［1］ 財政部，國家發(fā)展改革委員會，環(huán)境保護部. 關(guān)于印發(fā)《揮發(fā)性有機物排污收費試點辦法》的通知［EB/OL］. 2015-06-18. http：//szs.mof.gov.cn/zhengwuxinxi/ zhengcefabu/201506/t20150625_1261143.html.

［2］ 環(huán)境保護部. HJ 733-2014. 泄漏和敞開液面排放的揮發(fā)性有機物檢測技術(shù)導(dǎo)則［S］. 北京：中國環(huán)境科學出版社，2014.

［3］ 環(huán)境保護部辦公廳. 關(guān)于征求《石化行業(yè)VOCs污染源排查工作指南（征求意見稿）》及《石化企業(yè)泄漏檢測與修復(fù)工作指南（征求意見稿）》意見的函［EB/OL］. 2015-05-06. http：//www.mep.gov.cn/gkml/hbb/ bgth/201505/t20150513_301545.htm.

［4］ US EPA. Emissions Factors & AP 42，Compilation of Air Pollutant Emission Factors ［EB/OL］. 2015-04-23. http：//www.epa.gov/ttn/chief/ap42/.

［5］ US EPA. WATER 9，Version 3.0［EB/OL］. 2011-12-22. http：//www.epa.gov/ttn/chief/software/water/water9_3/ index.html.

［6］ Fatehifar E，Kahforoshan D，Khazini L，et al. Estimation of VOC Emission from Wastewater Treatment Unit in a Petrochemical Plant Using Emission Factors ［C］// WSEAS Conferences. Spain：Cantabria，2008：187 -193.

［7］ 李芳，伏晴艷，劉娟，等. 石化企業(yè)廢水揮發(fā)性有機物無組織排放定量方法［J］. 化工環(huán)保，2011，31（1）：90 - 93.

［8］ US EPA. Emission Estimation Protocol for Petroleum Refineries ［EB/OL］. 2015-04-20. http：//www.epa. gov/ttn/chief/efpac/protocol/Protocol%20Report%20 2015.pdf.

［9］ Marina A M，Dimitrije ? S，Jovan M J，et al. Voc Emission From Oil Ref nery and Petrochemical Wastewater Treatment Plant Estimation［J］. Hem Ind，2013，67（2）：365 - 373.

［10］ US EPA. Assessment of Atmospheric Emissions from Petroleum Ref ning：Volume 1. Technical Report［EB/ OL］. 1980. http：//www.epa.gov/ttn/chief/old/ap42/ ch05/s01/reference/ref_17c05s01_jan1995.zip.

［11］ US EPA. VOC Emissions from Petroleum Ref nery Wastewater Systems-Background Information for Proposed Standards ［EB/OL］. 1985. http：//nepis.epa.gov/Exe/ ZyPDF.cgi/9101TE2D.PDF?Dockey=9101TE2D.PDF.

［12］ 中國臺灣環(huán)境保護署. 公私場所固定污染源申報空氣污染防治費之揮發(fā)性有機物排放系數(shù)、操作單元（含設(shè)備組件）排放系數(shù)、控制效率及其他計量規(guī)定［EB/OL］. 2012-01-09. http：//ivy5.epa.gov.tw/epalaw/search/LordiDispFull.aspx?ltype=04&lname=4500.

［13］ Concawe. Air Pollutant Emission Estimation Methods for E-PRTR Reporting by Ref neries ［EB/OL］. 2015-04-28. https：//www.concawe.eu/publications/529/40/ Report-no-3-15.

［14］ Verein Deutscher Ingenieure. VDI 2440. Emission Control-Mineral oil refineries ［S］. Düsseldorf，2000.

［15］ 環(huán)境保護部. HJ 644—2013. 環(huán)境空氣 揮發(fā)性有機物的測定 吸附管采樣-熱脫附/氣相色譜-質(zhì)譜法［S］.北京：中國環(huán)境科學出版社，2013.

［16］ 環(huán)境保護部. HJ 639—2012. 水質(zhì) 揮發(fā)性有機物的測定 吹掃捕集 氣相色譜-質(zhì)譜法［S］. 北京：中國環(huán)境科學出版社，2012.

［17］ US EPA. Speciate Version 4.4［EB/OL］. 2014-03-20. http：//www.epa.gov/ttn/chief/software/speciate/index. html.

（編輯 祖國紅）

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Estimation Methods for VOCs Emission from Refinery and Petrochemical Wastewater

He Shaolin1，2，Chen Hui1，Yu Jingqi1，Chen Guohui1，Cui Jishan3，Xu Chunming2
（1. China Petroleum Planning & Engineering Institute，Beijing 100083，China；2. College of Chemical Engineering，China University of Petroleum，Beijing 102249，China；3. Appraisal Center for Environment & Engineering，Ministry of Environmental Protection，Beijing 100012，China）

The characteristics and application scope of estimation methods for volatile organic compounds （VOCs）emission from petrochemical wastewater are summarized，such as direct measurement method，mass balance method，predictive modeling method，emission factor method and engineering estimation method. Estimated by emission factor method and direct measurement method，the VOCs emission from a wastewater collection and treatment system of a refinery in China is 354.26 t/a. According to application research of the estimation methods，some suggestion are proposed，such as：When the mass balance method is used for estimation of VOCs emission from oil phase of wastewater，the emission factor of oil phase should be determined based on the open area and the oil nature；When the software Water 9 is used for estimation of VOCs emission from oil wastewater，the VOCs emission of oil film should be estimated separately；When the emission factor method is used，the VOCs emission factors of drains or manholes in wastewater collection system should be valued as 0.032 kg/h （for each source），and those of the oil-water separator and air f otation device should be valued according to oil concentration in the wastewater.

volatile organic compounds；emission value；direct measurement method；material accountability method；predictive modeling method；emission factor method；engineering estimation method；ref nery and petrochemical wastewater

X742

A

1006-1878（2015）06-0620-05

2015 - 08 - 20；

2015 - 08 - 29。

何少林（1977—），男，陜西省鳳翔縣人，博士，高級工程師，電話 18500362415，電郵 heshaolintcx@cnpc.com.cn。