黃云翔 溫萬昱 孫佳偉 槐創(chuàng)鋒 曾海峰 鐘褔回

(1.華南理工大學 表面功能結(jié)構(gòu)先進制造廣東普通高校重點實驗室， 廣東 廣州 510640；2.陽江市漢能工業(yè)有限公司 銅銦鎵硒(CIGS)薄膜太陽能電池研制及推廣中心， 廣東 陽江 529533)

基于卷對卷矩形靶的濺射膜厚均勻性控制*

黃云翔1溫萬昱1孫佳偉1槐創(chuàng)鋒1曾海峰2鐘褔回2

(1.華南理工大學 表面功能結(jié)構(gòu)先進制造廣東普通高校重點實驗室， 廣東 廣州 510640；2.陽江市漢能工業(yè)有限公司 銅銦鎵硒(CIGS)薄膜太陽能電池研制及推廣中心， 廣東 陽江 529533)

提出一種基于卷對卷矩形靶的濺射理論模型，借助Matlab模擬仿真軟件，對卷繞柔性襯底(寬度為100 mm，彎曲半徑為100 mm，彎曲角為80°)的膜厚均勻性進行分析.首先，在主輥靜態(tài)條件下，改變靶材幾何尺寸和靶基距，研究此時膜厚均勻性誤差的分布情況，發(fā)現(xiàn)：膜厚均勻性誤差隨著靶材幾何尺寸的變大而整體減?。浑S著靶基距的增大，均勻性誤差的中部先增大后減小，而兩邊一直減小.其次，在主輥動態(tài)條件下，固定靶材幾何尺寸，僅改變靶基距，研究此時膜厚均勻性誤差的分布規(guī)律，發(fā)現(xiàn)：隨著靶基距的增大，膜厚均勻性誤差先增大后減小.仿真實驗結(jié)果還表明，動態(tài)膜厚均勻性誤差位于靜態(tài)膜厚均勻性誤差分布曲線Max-Min的中部極值點與該分布曲線上參考點均值之間.通過對文中模型的仿真，可以較快地預測基于卷對卷矩形靶的動態(tài)膜厚均勻性誤差范圍，大大減少膜厚均勻性的實驗調(diào)試次數(shù).

矩形靶;卷對卷;真空磁控濺射;膜厚均勻性;仿真

真空磁控濺射鍍膜法具有生產(chǎn)成本低、重復性好和成膜表面質(zhì)量高的優(yōu)點，廣泛應用于薄膜制備.膜厚均勻性是衡量薄膜質(zhì)量的一項重要指標，有效地控制膜厚均勻性已成為濺射鍍膜的一個技術難點.通常，膜厚均勻性會受到磁控濺射源、靶材幾何尺寸、靶基距以及靶和基片之間相對運動的影響.

目前，通過數(shù)學建模和計算機仿真實驗開展平面基片膜厚均勻性的研究工作已比較普遍.Du等[1]根據(jù)cosnθ法則，采用數(shù)值分析方法，推導出了預測非對稱濺射膜厚分布的簡單、有效的計算公式，避免了過于繁瑣的計算過程.Swann等[2]建立了圓形靶膜厚分布的計算機數(shù)學模型，通過改變靶基距和偏離對稱軸距，研究膜厚均勻性的變化規(guī)律，并通過實驗驗證了模型的有效性.Zhang等[3]建立了基于矩形靶的膜厚分布模型，并運用Matlab軟件模擬仿真，詳細地分析了膜厚均勻性在不同靶材幾何尺寸和靶基距條件下的變化規(guī)律.Jiang等[4]建立了基于旋轉(zhuǎn)平面基片和步進圓形平面靶位相結(jié)合的膜厚分布理論模型，模擬了大面積基片的膜厚均勻性在不同的靶基距和基片與靶位相對速度比率下的沉積規(guī)律.Fu等[5]建立了基于旋轉(zhuǎn)平面基片的膜厚分布理論模型，模擬了膜厚均勻性在不同的自轉(zhuǎn)速度、公轉(zhuǎn)速度和靶基距下的變化規(guī)律.Fan等[6]建立了基于對稱磁體磁控濺射(SMMS)設備的膜厚分布理論模型，推導出了任意靶基距下的膜厚分布規(guī)律，該理論模型可應用于其他維度的SMMS系統(tǒng).由此可見，計算機模擬仿真是研究濺射膜厚均勻性的有效手段和關鍵技術.

相對于不連續(xù)的平面基片濺射鍍膜方式，連續(xù)化的卷對卷濺射鍍膜具有降低生產(chǎn)成本和提高生產(chǎn)效率的優(yōu)勢，目前已廣泛應用于多種薄膜材料的制備[7- 9].在不連續(xù)的大面積批量化濺射鍍膜生產(chǎn)中，平面基片膜厚均勻性的控制可以通過使用大面積固定矩形靶與往返移動載片工作臺相結(jié)合的濺射系統(tǒng)來實現(xiàn)，也可以通過利用小面積固定圓形靶(單靶或多靶)與旋轉(zhuǎn)載片工作臺相結(jié)合的濺射系統(tǒng)來實現(xiàn).然而，目前大多數(shù)的關于連續(xù)化、批量化的卷繞濺射鍍膜系統(tǒng)的研究僅針對柔性基片上生長薄膜的沉積參數(shù)，如濺射功率、濺射氣壓、不同氣體比例和襯底溫度，對于卷對卷鍍膜系統(tǒng)的薄膜均勻性控制參數(shù)(如靶材幾何尺寸、靶基距和旋轉(zhuǎn)速度)卻很少涉及.卷繞濺射系統(tǒng)的膜厚分布理論數(shù)學模型也未見報道.

有鑒于此，為了完善卷對卷的鍍膜技術，文中在原有平面基片矩形靶濺射的理論模型基礎上，建立一套卷繞基片矩形靶濺射的理論模型.運用Matlab軟件對該模型進行模擬仿真，研究靶材幾何尺寸和靶基距對卷繞基片濺射膜厚均勻性的影響，最后獲得卷繞矩形靶濺射膜厚均勻性的控制方法.

1 卷繞濺射模型的建立

圖1 卷對卷矩形靶的濺射幾何參數(shù)示意圖

Fig.1 Schematic diagram of geometric parameters of roll-to-roll rectangular target

根據(jù)圖1所示幾何關系可得

(1)

(2)

d2=(X-x)2+(Y-y)2+(h+z)2

(3)

磁控濺射一般工作在0.1～0.5Pa低氣壓下，以減小離子之間的碰撞概率，提高沉積效率.在這種條件下，有4個假設[10]可應用于平面矩形靶的磁控濺射，具體如下：(1)由于侵蝕區(qū)(刻蝕痕跡)附近分布了很強的磁場線，所有來自靶材侵蝕區(qū)的濺射粒子都均勻濺射且侵蝕速率恒定；(2)電場線總是垂直于導體表面，該路徑上離子沿著電場線加速轟擊靶材的入射角假定為0°；(3)假定沉積后沉積原子不擴散，濺射粒子的角度分布滿足余弦分布；(4)濺射粒子直接從靶面飛向基片，其沉積速率與距離d成反比，在這種情況下氣體壓力約為幾帕斯卡.

根據(jù)平面基片濺射理論[11- 12]，膜厚可以通過式(4)計算，而式(4)則由式(5)-(7)化簡得到：

(4)

(5)

式中，T為整個侵蝕區(qū)的沉積厚度，ρ為沉積膜密度，m′為沉積膜的質(zhì)量，m為侵蝕區(qū)面微元的單位濺射質(zhì)量，β為立體角.β、m′和T可分別由以下公式求得：

(6)

dm′=ρdTdσ

(7)

(8)

式中，DXY為圖2所示的侵蝕區(qū)總面積.

通常，為了確保膜厚均勻性，會降低銳角效應[13]，限定矩形靶的幾何參數(shù)關系，具體如下：L/(2r2)≥3，r1≈r2/3.這里，假定L/(2r2)=3，r1=r2/3，如圖2所示.

圖2 矩形靶的侵蝕區(qū)示意圖

圖3給出了濺射沉積范圍受到矩形靶幾何形狀約束的示意圖.當沉積角θ為90°時，表面沉積厚度為零，這意味著待沉積基片表面不在沉積范圍之內(nèi).因此，根據(jù)矩形靶和彎曲基片的特點，使實際矩形靶寬度小于最大理論矩形靶寬度，即在S

（1）聚焦課堂。引導教師在教學中體現(xiàn)“尊重之道、引導之法、激發(fā)之術”，積極推進課堂改革的四個“化”：一是國家課程校本化。允許、鼓勵教師結(jié)合實際對國家課程進行校本化處理，如整合教學內(nèi)容、調(diào)整模塊順序、自編學習教材、創(chuàng)新教學方式。二是課程開發(fā)學科化。引導教師在教學中關注課程內(nèi)容的縱向拓展和橫向整合，關注對學生的生涯指導和知識的學以致用。三是優(yōu)質(zhì)課堂多元化。鼓勵教師不拘泥于固有教學模式，積極探索基于信息技術的多元互動課堂，著力構(gòu)建問題導向、高階思維的高效課堂。四是分層教學個性化。學校率先在廣州市探索高中分層走班教學改革，根據(jù)學生的學習層次和認知水平實施個性化分層教學。

(9)

圖3 卷對卷矩形靶的濺射范圍示意圖

Fig.3 Schematic diagram of sputtering scope of roll-to-roll rectangular target

2 卷繞濺射的膜厚疊加原理

從圖4所示卷繞濺射的膜厚分布示意圖可以看到，將彎曲基片平鋪后即是平面基片，基片上的膜厚分布以網(wǎng)格為基礎.濺射時，主輥不旋轉(zhuǎn)即靜態(tài)，每一個網(wǎng)格的厚度由Tm,n表示.主輥旋轉(zhuǎn)時即為動態(tài)，薄膜厚度可由靜態(tài)下沿著旋轉(zhuǎn)路徑(橫向)分布的膜厚疊加，即由靜態(tài)下沿旋轉(zhuǎn)路徑的網(wǎng)格所代表的膜厚疊加.動態(tài)下的單位膜厚Tall(i,n)可由式(10)表示：

圖4 基于網(wǎng)格的基片膜厚分布示意圖

Fig.4 Schematic diagram of thickness distribution based on grid

Tall(i,n)=Ti,1+Ti,2+Ti,3+…+Ti,n-1+Ti,n=

(10)

膜厚均勻性誤差可以通過如下典型的Max-Min公式表征[5]：

Max-Min=(Tmax-Tmin)/(Tmax+Tmin)×100%.

式中，Tmax和Tmin分別為縱向分布網(wǎng)格上所表示的膜厚的最大值和最小值.

3 仿真結(jié)果及分析

3.1 靜態(tài)膜厚均勻性

3.1.1 不同靶材侵蝕區(qū)長度下的靜態(tài)膜厚均勻性

圖5給出了靶材侵蝕區(qū)長度(靶長)L變化時膜厚分布的模擬結(jié)果.當靶基距固定時，膜厚會隨著侵蝕區(qū)長度的增加而增大，說明擴大靶材侵蝕區(qū)長度(即擴大侵蝕區(qū)的總面積)時，離子轟擊作用下將產(chǎn)生更多的沉積粒子，增加單位時間內(nèi)的膜厚.此外，仿真實驗還發(fā)現(xiàn)，中間縱向分布的膜厚增加較為明顯，呈現(xiàn)由圓形向橢圓形，直至類矩形的轉(zhuǎn)變.

圖5 不同靶長下的靜態(tài)膜厚分布

Fig.5 Static thickness distribution of the target with different lengths

圖6給出了靶材侵蝕區(qū)長度L變化下膜厚均勻性誤差的分布情況.當侵蝕區(qū)長度相對于基片在50～125 mm的范圍內(nèi)變化時，膜厚均勻性誤差相應地呈降低的趨勢，說明膜厚在縱向分布的誤差會隨著侵蝕區(qū)長度的增大而減小.此外，當L=125 mm時，橫向分布的膜厚均勻性誤差之間的整體偏差相對于其余3種條件下更小.

圖6 不同靶長下的靜態(tài)膜厚均勻性誤差分布

Fig.6 Static thickness uniformity error distribution of the target with different lengths

由以上分析可知，通過增加侵蝕區(qū)長度，一方面可使矩形靶濺射的膜厚呈類矩形分布，有利于減小縱向膜厚誤差；另一方面，當侵蝕區(qū)長度擴大到一定的值時，橫向分布的膜厚均勻性誤差的偏差也出現(xiàn)了減小的情況，這有利于減小橫向疊加的累計誤差，為由靜態(tài)膜厚所疊加而成的動態(tài)膜厚的均勻性誤差的減小提供有利條件.但靶材侵蝕區(qū)長度過長不利于材料的節(jié)約，應根據(jù)薄膜用途及品質(zhì)要求設定膜厚均勻性誤差閾值，對靶材幾何尺寸加以控制.

3.1.2 不同靶基距下的靜態(tài)膜厚均勻性

圖7給出了靶基距h變化下膜厚分布的模擬結(jié)果.當靶材尺寸固定時，膜厚會隨著靶基距的增大而降低.這說明增大靶基距實際上是延長了沉積粒子的運動路徑，延長了沉積時間，造成單位時間內(nèi)膜厚的減小.這與基于平面基片矩形靶的膜厚分布的仿真實驗結(jié)果相符合[6].此外，在仿真實驗中還發(fā)現(xiàn)，中間縱向分布的膜厚減小較為明顯，由類矩形向橢圓形轉(zhuǎn)變.

圖7 不同靶基距下的靜態(tài)膜厚分布

Fig.7 Static thickness distribution of the target in different target-to-substrate distances

圖8給出了不同靶基距下膜厚均勻性誤差的分布情況.當基片相對于靶位在40～100 mm的距離范圍內(nèi)移動時，中部的膜厚均勻性誤差先升高后降低，這與基于平面基片的仿真實驗結(jié)果是一致的[3].但不同的是，在卷繞系統(tǒng)中，左右兩邊緣的膜厚均勻性誤差一直減小.這可能是因為彎曲基片在靶基距的變化過程中涉及到了彎曲角的問題，而平面基片不存在彎曲角，因此，當h=40 mm時，距彎曲邊界較遠的矩形靶侵蝕區(qū)上的面微元與該邊界之間的距離已經(jīng)超過了一定的范圍，不像中部的膜厚均勻性誤差那樣會隨靶基距在一定的范圍內(nèi)增加直至一定值時才開始減小.這說明膜厚均勻性誤差的變化規(guī)律是由靶材幾何尺寸與靶基距共同決定的，也說明不同維度的系統(tǒng)所呈現(xiàn)的膜厚均勻性誤差的變化規(guī)律會有所不同.

圖8 不同靶基距下的靜態(tài)膜厚均勻性誤差分布

Fig.8 Static thickness uniformity error distribution of the target in different target-to-substrate distances

綜上所述，靜態(tài)膜厚均勻性誤差和靜態(tài)膜厚均勻性誤差在橫向分布上的偏差均受到靶材幾何尺寸和靶基距的影響，可見膜厚均勻性對靶材幾何尺寸和靶基距較為敏感.

3.2 動態(tài)膜厚均勻性

動態(tài)膜厚由沿旋轉(zhuǎn)方向分布的靜態(tài)膜厚微元疊加而成.從圖5和7可以看出，沿縱向分布的靜態(tài)膜厚是不相等的；而從圖6和8可以看出，沿旋轉(zhuǎn)(橫向)方向分布的靜態(tài)膜厚均勻性誤差也是不相等的，這都必然會影響動態(tài)膜厚均勻性.因此，可考慮通過對靜態(tài)膜厚均勻性誤差分布的控制，來減少其對動態(tài)膜厚均勻性的影響.

圖9給出了不同靶基距下的動態(tài)膜厚均勻性誤差、靜態(tài)膜厚均勻性誤差(Max-Min)分布曲線和該曲線上各參考點均值的分布.仿真實驗結(jié)果表明，當靶材尺寸固定時，隨著靶基距的增大，靜態(tài)膜厚均勻性誤差各參考點的均值先增大后減小，而這一規(guī)律與動態(tài)膜厚均勻性誤差的變化規(guī)律相符，說明靜態(tài)膜厚均勻性誤差各參考點的均值對動態(tài)膜厚均勻性誤差有著較大的影響，改變靜態(tài)膜厚均勻性誤差可以間接地改變動態(tài)膜厚均勻性誤差.此外，當h=40 mm時，相對于其他3種條件，靜態(tài)膜厚均勻性誤差在橫向分布的偏差較大，約為4.4%，但動態(tài)膜厚均勻性誤差的卻很小，約為8.3%.因此，靜態(tài)膜厚均勻性誤差在橫向分布上的較小偏差不能說明動態(tài)膜厚均勻性也很小.另外，仿真實驗結(jié)果表明，動態(tài)膜厚均勻性誤差位于靜態(tài)膜厚均勻性誤差分布曲線的中部極值點與該分布曲線上的參考點均值之間，因此，借助卷繞濺射理論模型，有規(guī)律地改變靶材幾何尺寸和靶基距來對靜態(tài)膜厚均勻性誤差分布進行分析，可以較快地預測動態(tài)膜厚均勻性誤差的范圍，進而縮短膜厚均勻性實驗調(diào)試的周期.

圖9 不同靶基距下的動態(tài)膜厚均勻性誤差、靜態(tài)膜厚均勻性誤差(Max-Min)分布曲線和該曲線上各參考點的均值

Fig.9 Distribution profiles of dynamic thickness uniformity error and static thickness uniformity error (Max-Min) as well as the average value of reference point on Max-Min distribution profile of static error in different target-to-substrate distances

4 結(jié)論

文中建立了一個基于卷對卷矩形靶的濺射理論模型，通過Matlab仿真，分析了靶材幾何尺寸和靶基距對靜態(tài)、動態(tài)膜厚均勻性的影響，仿真實驗結(jié)果表明：(1)靜態(tài)膜厚均勻性誤差會隨著靶材侵蝕區(qū)面積的增大而減?。?2)隨著靶基距的增大，中部的靜態(tài)膜厚均勻性誤差先升高再降低，兩邊緣的靜態(tài)膜厚均勻性誤差則一直減??；(3)靜態(tài)膜厚均勻性對動態(tài)膜厚均勻性有著較大的影響，控制靜態(tài)膜厚均勻性可以間接控制動態(tài)膜厚均勻性；(4)動態(tài)膜厚均勻性誤差位于靜態(tài)膜厚均勻性誤差Max-Min分布曲線的中部極值點與該分布曲線上的參考點均值之間.通過該模型的仿真，可以有效地預測動態(tài)膜厚均勻性誤差的范圍，縮短膜厚均勻性調(diào)試的時間.該研究結(jié)果適用于其他維度的卷對卷矩形靶的磁控濺射系統(tǒng)仿真.

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Thickness Uniformity Control of Sputtered Film Based on Roll-to-Roll System with a Rectangular Target

HuangYun-xiang1WenWan-yu1SunJia-wei1HuaiChuang-feng1ZengHai-feng2ZhongFu-hui2

(1.Key Laboratory for Surface Functional Structure Manufacturing,South China University of Technology,Guangzhou 510640,Guangdong,China;2.Yangjiang Henergy Industrial Co.,Ltd.,Centre of Fabrication and Promotion for CIGSSolar Cells,Yangjiang 529533,Guangdong,China)

In this paper, a sputtered theoretical model is proposed on the basis of the roll-to-roll system with a rectangular target, and with the help of the simulation software Matlab, it is used to analyze the film thickness unifor-mity of the rolled flexible substrate, whose width is 100 mm with a bending radius of 100 mm and a bending angle of 80°. First, in the stillness of main roller, the situation of the film thickness uniformity error is investigated by adjusting the geometry size of target and the substrate-to-target distance. The results show that the film thickness uniformity error as a whole decreases with the increase of the geometry size of target, and that as the substrate-to-target distance increases, the middle parts of the film thickness uniformity error first increase and then decrease, while both sides of the film thickness uniformity error decrease. Next, in the rolling condition, the distribution of the film thickness uniformity error is discussed by adjusting the substrate-to-target distance and keeping a constant geometry size of target. It is found that the film thickness uniformity error first increase and then decrease as the substrate-to-target distance increases. Simulaiton results also show that the rolling film thickness uniformity error locates between the middle maximum of the stilling film thickness uniformity error distribution curve Max-Min and the average of the reference points on this distribution curve. Through the simulation of the proposed model, the rolling film thickness uniformity error on the basis of the roll-to-roll system with a rectangular target can be predicted quickly and the number of debugging can be reduced significantly.

rectangular target; roll-to-roll; vacuum magnetron sputtering;film thickness uniformity; simulation

2015- 04- 10

廣東省戰(zhàn)略性新興產(chǎn)業(yè)核心技術攻關項目(2012A032300009)；華南理工大學中央高?；究蒲袠I(yè)務費專項資金資助項目(2014ZM0025) Foundation item: Supported by the Strategic Emerging Industry Core Technology Research Project of Guangdong Province(2012A032300009)

黃云翔(1987-),男,博士生,主要從事薄膜太陽電池、濺射鍍膜、電化學沉積等的研究.E-mail: 282092874@qq.com

1000- 565X(2015)11- 0081- 06

TB 43

10.3969/j.issn.1000-565X.2015.11.012