余小英，張飛鵬，房 慧，張 忻，張久興

(1.廣西民族師范學(xué)院物理與電子工程系，崇左 532200; 2. 河南城建學(xué)院數(shù)理學(xué)院，平頂山 467036；3. 北京工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院新型功能材料教育部重點實驗室，北京 100124)

Ca摻雜對ZnO氧化物熱學(xué)性能的影響

余小英1，張飛鵬2,3，房 慧1，張 忻3，張久興3

(1.廣西民族師范學(xué)院物理與電子工程系，崇左 532200; 2. 河南城建學(xué)院數(shù)理學(xué)院，平頂山 467036；3. 北京工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院新型功能材料教育部重點實驗室，北京 100124)

在密度泛函理論和線性響應(yīng)的密度泛函微擾理論基礎(chǔ)上的第一性原理計算的方法研究了Ca摻雜對纖鋅礦結(jié)構(gòu)氧化物ZnO熱學(xué)參數(shù)和熱學(xué)性能的影響.研究結(jié)果表明，Ca摻雜ZnO氧化物晶格a，b，c 軸均有所增大；在計算溫度區(qū)間，純的ZnO和Ca摻雜的ZnO的晶格熱容均隨溫度升高不斷增大；Ca 摻雜的ZnO具有較高的晶格熱容；純的ZnO和Ca 摻雜的ZnO的晶格熱容在最高溫度900K分別達到16.5 Cal.mol-1K-1和31.7 Cal.mol-1K-1.純的ZnO和Ca 摻雜的ZnO的德拜溫度θD均隨溫度升高不斷增大，Ca 摻雜的ZnO的德拜溫度θD均高于純的ZnO. Ca摻雜在ZnO中引入了新的振動模式.Ca摻雜ZnO氧化物應(yīng)該具有較高的晶格熱導(dǎo)率.

ZnO； Ca摻雜； 熱學(xué)性能

1 引 言

作為一種重要的無機功能材料，氧化鋅(ZnO)在壓電、光電、介電、鐵電、熱電等領(lǐng)域都有優(yōu)異的性能，以其為基的材料在壓電器件、紫外光發(fā)射、光伏電池、顯示器件、光電子器件和熱電器件等方面都有廣泛的應(yīng)用前景[1-4].在壓電性能方面，其壓電系數(shù)可達110 pC/N[3,4].在光電性能方面，其在可見光波段是透明的，在紫外波段存在受激發(fā)射而成為一種重要的光電子材料[2].介電性能方面，研究表明其居里溫度受摻雜調(diào)控，可隨Li摻雜量的增加而升高[2].在鐵電性能方面，Onodera等人觀察了ZnO基材料的電滯回線，并發(fā)現(xiàn)其剩余極化率達到0.004μC.cm-2[2].在熱電性能方面，其室溫Seebeck系數(shù)值可達︱aRM︱≈250 μVK-1，無量綱優(yōu)值ZT值在1 000℃時可達0.15，且純的ZnO氧化物材料熔點達1 975℃[5-7]，目前是高溫氧化物基熱電材料領(lǐng)域的一個重要研究方向.報道表明A1摻雜ZnO基氧化物塊體熱電材料的無量綱熱電ZT值在975℃可達0.65，表明摻雜的ZnO基氧化物熱電材料具有極高的應(yīng)用潛力[7].

材料的熱電性能同其制備方法、組分、結(jié)構(gòu)和微觀組織密切相關(guān)，但根本上決定于材料的晶體結(jié)構(gòu)，因而獲得高的熱電性能需要在材料制備和晶體結(jié)構(gòu)層面對進行熱電輸運性能的優(yōu)化.材料電性能同其載流子濃度、遷移率、有效質(zhì)量、散射等因素密切相關(guān)，研究表明摻雜是改善載流子性能、優(yōu)化能帶結(jié)構(gòu)從而提高熱電材料體系電性能的有效途經(jīng).摻雜通過調(diào)節(jié)載流子濃度、遷移率、有效質(zhì)量和電子結(jié)構(gòu)來改善材料電輸運性能；同時，對于材料體系的熱性能來說，摻雜可以引入晶格畸變和微缺陷、改變晶格振動性能、調(diào)節(jié)聲子頻率分布、改變熱學(xué)參數(shù)、調(diào)節(jié)聲子自由程，從而調(diào)節(jié)晶格熱導(dǎo)率[8, 9].目前，對于ZnO基熱電氧化物實驗方面的研究集中在優(yōu)化材料制備工藝，摻雜以表征其熱電輸運參數(shù)的改變方面；對于ZnO基氧化物理論方面的研究集中在p型或者n型摻雜材料體系結(jié)構(gòu)拓?fù)?，雜質(zhì)能帶引入，帶隙變化及光學(xué)性能改變方面，而沒有對于同價態(tài)元素?fù)诫s方面的研究報道；同時，對于同價態(tài)摻雜的ZnO材料體系晶格結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)和電性能的理論研究報道較少，對于同價態(tài)摻雜對ZnO材料體系熱學(xué)參數(shù)和熱輸運性能的理論研究也從未見報導(dǎo)；開展同價態(tài)元素?fù)诫s對ZnO材料體系熱學(xué)參數(shù)和熱學(xué)性能的影響研究具有重要意義.Ca與Zn具有相同的最外層電子構(gòu)型，且Ca的原子質(zhì)量小于Zn；另外Ca的價格相對低廉；開展Ca摻雜對ZnO體系熱學(xué)參數(shù)和熱學(xué)性能的影響，能夠最大限度得反映出同價態(tài)低原子質(zhì)量元素?fù)诫s對ZnO基氧化物熱學(xué)參數(shù)和熱學(xué)性能的影響規(guī)律.文章基于密度泛函理論和線性響應(yīng)的密度泛函微擾理論基礎(chǔ)上的第一性原理計算的方法系統(tǒng)研究了Ca摻雜對纖鋅礦結(jié)構(gòu)氧化物ZnO熱學(xué)參數(shù)影響，在此基礎(chǔ)上分析了Ca摻雜ZnO體系的熱學(xué)性能.

2 計算模型與計算方法

2.1 模 型

計算所用纖鋅礦結(jié)構(gòu)ZnO氧化物晶格呈六角對稱，在常溫常壓下其空間群為P63mc，晶格參數(shù)a=b=3.249 ?，c=5.229 ?，α=β=90°，γ=120°.ZnO氧化物晶格是兩種元素構(gòu)成的復(fù)式晶格，分別由兩個六方密堆積的子晶格套構(gòu)而成，每個子晶格由Zn，O一種原子組成.計算過程中，對于純的ZnO采用含有4個原子的晶胞模型，分子式Zn2O2；對于Ca摻雜的ZnO采用分子式為Zn7CaO8的超晶胞模型，原胞中含有16個原子，包含7個Zn原子、1個Ca原子和8個O原子，晶胞模型如圖1所示.

圖1 計算所用晶格結(jié)構(gòu)模型Zn2O2(A),Zn7CaO8(B)Fig.1 Calculational crystal structure model of Zn2O2(A) and Zn7CaO8(B)

2.2 計算方法與過程

文章的計算工作基于密度泛函理論和線性響應(yīng)的密度泛函微擾理論基礎(chǔ)上的第一性原理計算，所有計算工作在Cambridge Serial Total Energy Package (CASTEP, Cerius2, Molecular Simulation, Inc.) 模塊上進行[10-13].利用CASTEP模塊進行第一性原理計算的研究方法已經(jīng)廣泛應(yīng)用于半導(dǎo)體材料、陶瓷材料等材料體系物理性能的計算模擬[8, 9].最低能量計算過程中，波函數(shù)基于密度泛函理論基礎(chǔ)上的平面波函數(shù)展開，交換關(guān)聯(lián)能采用廣義梯度近似(GGA-PW91)，電子與原子核相互作用采用Vanderbilt函數(shù)贗勢描述.原子的位移收斂精度設(shè)置為0.001 ?，價電子平面波函數(shù)基矢截斷能量設(shè)置為340 eV, 收斂精度為0.01 meV/atom.計算過程中，各原子價電子分別取為Zn(3d104s2)，Ca(3s23p64s2)，O(2s22p4)，布里淵區(qū)k點的采樣采用Monkhorst-pack網(wǎng)格法進行，k點網(wǎng)格為5×5×4，收斂精度為0.01 meV/atom.體系的聲子分布和聲子態(tài)密度通過聲子計算得到，聲子計算方法采用線性響應(yīng)的密度泛函微擾理論基礎(chǔ)上的第一性原理計算(linear response density perturbation functional theory，DFPT)方法，對布里淵區(qū)的積分計算采用Fourier interpolation法.計算結(jié)果中布里淵區(qū)的高對稱點分別為G(0.000, 0.000, 0.000),A(0.000, 0.000, 0.500)，H(-0.333, 0.667, 0.500),K(-0.333, 0.667, 0.000),M(0.000, 0.500, 0.000)，L(0.000, 0.500, 0.500).

3 結(jié)果與討論

3.1 晶體結(jié)構(gòu)

首先對模型進行晶格結(jié)構(gòu)的幾何優(yōu)化，通過對晶格結(jié)構(gòu)進行最低能量的計算得到穩(wěn)定狀態(tài)的晶格結(jié)構(gòu)參數(shù)[8,9]，表1中給出了計算所得純ZnO氧化物和Ca摻雜ZnO氧化物的晶格結(jié)構(gòu)參數(shù).從表中可以看出，Ca摻雜ZnO氧化物晶格a，b，c軸均有所增大，這是由于化合物中Ca的摻雜引起的，這與鄭樹文等人[14]的研究結(jié)果吻合.為了進一步研究晶格結(jié)構(gòu)的變化，圖2中給出了摻雜ZnO的三維晶格結(jié)構(gòu)、(001)面和(100)面的晶格結(jié)構(gòu)示意圖和鍵參數(shù)，括號中為Ca摻雜ZnO的結(jié)構(gòu)參數(shù).通過對比可以看出，Ca摻雜氧化物(001)面和(100)面的晶格結(jié)構(gòu)參數(shù)(鍵長)分別從1.974 ?和2.019 ?增加到2.057 ?和2.034 ?，鍵長的變化與晶格結(jié)構(gòu)的變化一致.材料的晶格結(jié)構(gòu)決定了材料的原子振動模式和熱學(xué)性能，可以預(yù)測Ca摻雜ZnO氧化物晶格結(jié)構(gòu)的變化將引起熱學(xué)參數(shù)和熱輸運性能的變化.

表1 純的ZnO和Ca摻雜ZnO氧化物的晶格參數(shù)

Table 1 Lattice parameters for the pure ZnO and the Ca doped ZnO oxide

Latticeparametersa/?b/?c/?ZnO6 50946 50945 2492CadopedZnO6 70516 70515 3120

圖 2 Ca摻雜ZnO的晶格參數(shù): 三維立體示意圖(A)，(001)面(B)，(100)面 (C)Fig. 2 Crystal parameters of Ca doped ZnO: 3D view (A), (001) plane (B), (100) plane (C)

3.2 熱學(xué)參數(shù)

圖3給出了計算得到的ZnO和Ca摻雜的ZnO的晶格熱容 .從圖中可以看出，ZnO和Ca摻雜的ZnO的晶格熱容均隨溫度升高不斷增大；在250 K左右以下溫度區(qū)間，ZnO和Ca摻雜的ZnO的晶格熱容隨溫度升高增加很快，在250 K以上晶格熱容隨溫度升高而增加程度放緩.從Ca摻雜對ZnO的晶格熱容的影響來看，在所研究的溫度區(qū)間，Ca摻雜的ZnO的晶格熱容均高于純的ZnO；在計算最高溫度900 K，ZnO和Ca摻雜的ZnO的晶格熱容差別最大，其值分別達到16.5 Cal.mol-1K-1和31.7 Cal.mol-1K-1.固體材料的晶格熱容 是原子振動的直接反映，其與溫度的關(guān)系可以表示為[8, 12]：

(1)

上式中，ωm、kB、?、D(ω)分別為晶格振動最大頻率，波爾茲曼常數(shù)，約化普朗克常量和聲子態(tài)密度.由上式可以看出，在溫度逐漸升高時，晶格熱容 逐漸趨近于一個常數(shù)；在低溫時，其與溫度將成如下關(guān)系[12]：

(2)

仔細(xì)分析計算所得ZnO和Ca摻雜的ZnO的晶格熱容可以看出，在200K以下溫度區(qū)間，ZnO的晶格熱容隨溫度升高增加很快；在300K以下溫度區(qū)間，Ca摻雜ZnO的晶格熱容隨溫度升高增加很快，在相應(yīng)溫度區(qū)間，晶格熱容與絕對溫度呈式(2)所表達的關(guān)系，計算結(jié)果與理論分析吻合.在200K以上及在300K以上溫度區(qū)間，純的ZnO和Ca摻雜ZnO的晶格熱容隨溫度升高而增大程度放緩并逐漸達到一個常數(shù)，即16.5Cal.mol-1K-1和31.7Cal.mol-1K-1.

圖3 ZnO和Ca摻雜ZnO的晶格熱容Fig. 3 Heat capacity of ZnO and Ca doped ZnO

上式(2)中為德拜溫度 ，即：

(3)

圖4給出了計算得到的ZnO和Ca摻雜的ZnO的德拜溫度θD.從圖中可以看出，在50 K～900 K的溫度區(qū)間，ZnO和Ca摻雜的ZnO的德拜溫度 均隨溫度升高不斷增大，這表明了隨溫度升高晶格振動不斷增強.通過對比分析純的ZnO和Ca摻雜的ZnO的德拜溫度θD可以看出，在所有溫度區(qū)間，Ca摻雜的ZnO的德拜溫度θD均高于純的ZnO.分析可知，這是由于同價但不同原子質(zhì)量的Ca摻雜引起的，Ca具有與Zn相同的最外層電子結(jié)構(gòu)，但是Ca的原子質(zhì)量較Zn要低，原子質(zhì)量輕的元素?fù)诫s會改變晶格振動性能，振動頻率分布范圍加寬，從而使體系德拜溫度升高.為了使討論簡便，分析純的ZnO氧化物的Zn-O鍵的原子振動情況可知線性方向振動的Zn-O鍵晶格振動產(chǎn)生兩種聲子，即聲學(xué)波聲子和光學(xué)波聲子，而光學(xué)波聲子攜帶的能量較高，對熱容的貢獻較大.其光學(xué)波聲子的最高振動頻率ωom可以簡單表示為[12]：

ωom∝(μ)-1/2

(4)

即最高振動頻率ωom與μ成反比關(guān)系，其中μ為Zn原子與O原子的原子質(zhì)量的約化質(zhì)量，可以表示為：

(5)

考慮ZnO氧化物的Zn-O鍵的Zn被Ca取代的情況，即Ca摻雜ZnO氧化物的Zn-O鍵線性方向原子振動情況.由于Ca的原子質(zhì)量較Zn要低，其約化質(zhì)量μ值較純ZnO的要小，由式(4)可知，Ca摻雜ZnO氧化物中的Zn-O鍵的光學(xué)波聲子的最高振動頻率ωom要高于純的ZnO.因此，在所有溫度區(qū)間，Ca摻雜的ZnO的德拜溫度θD均高于純的ZnO.

圖4 ZnO和Ca摻雜ZnO的德拜溫度Fig. 4 Debye temperature of ZnO and Ca doped ZnO

為了進一步研究Ca摻雜對ZnO氧化物熱學(xué)性能的影響，圖5給出了計算得到的ZnO和Ca摻雜的ZnO的聲子分布.由圖中可以看出，Ca摻雜的ZnO體系的聲子分布密度較大，Ca摻雜引入了新的振動模式；原子質(zhì)量較低的Ca摻雜ZnO之后引入了高頻光學(xué)波聲子，即Ca摻雜ZnO氧化物中出現(xiàn)了12.5 THz以上的光學(xué)學(xué)聲子.聯(lián)系以上分析可知，這是由于原子質(zhì)量較小的Ca取代了Zn之后引入了高頻光學(xué)波聲子，使振動頻率分布范圍加寬.高頻光學(xué)波聲子具有更多的能量，對體系熱容的貢獻要大，從而影響體系的熱學(xué)性能.

圖5 ZnO和Ca摻雜ZnO的聲子分布Fig. 5 Phonon dispersion of ZnO and the Ca doped ZnO

圖6給出了計算得到的ZnO和Ca摻雜的ZnO的聲子態(tài)密度.由計算所得聲子態(tài)密度圖可以看出，原子質(zhì)量較低的Ca摻雜ZnO之后引入了高頻光學(xué)波聲子，在氧化物中出現(xiàn)了12.5 THz以上的光學(xué)學(xué)聲子，分析結(jié)果與圖5一致.仔細(xì)分析可知，在低頻聲子中，Ca摻雜引入了新的振動模式，這是由于原子質(zhì)量較低的Ca摻雜引入的晶格振動，使得晶格振動形式更加多樣化.

圖6 ZnO和Ca摻雜ZnO的聲子態(tài)密度Fig. 6 Phonon density of states of ZnO and the Ca doped ZnO

熱導(dǎo)率參數(shù)是表征材料熱輸運性能的重要參數(shù).在氧化物材料體系中，晶格的熱傳導(dǎo)占據(jù)了熱傳導(dǎo)的80%以上，半導(dǎo)體材料主要是通過聲子的碰撞導(dǎo)熱，因此，分析材料晶格熱導(dǎo)率具有重要意義[2, 8, 9].晶格熱導(dǎo)率可以表示為晶格熱容、聲子的平均速度和聲子的平均自由程的函數(shù)[8, 9]：

(6)

通過上述對Ca摻雜ZnO氧化物材料熱學(xué)參數(shù)的分析可知，Ca摻雜ZnO氧化物的晶格熱容遠(yuǎn)高于純的ZnO體系；當(dāng)溫度很低(250K以下)時，聲子相互碰撞的幾率很小，因而聲子的平均自由程將很大，高溫下，聲子的碰撞屬于倒逆過程，聲子的自由程很短.在低摻雜量范圍內(nèi)，熱導(dǎo)率受晶格熱容影響，為了分析簡便，將固體材料中的聲子的平均速度視為定值.因此，Ca摻雜ZnO氧化物將具有較大的晶格熱導(dǎo)率.對于降低ZnO晶格熱導(dǎo)率來說，原子質(zhì)量較小的Ca摻雜是不利的.

4 結(jié) 論

基于平面波函數(shù)超軟贗勢密度泛函理論和線性響應(yīng)的密度泛函微擾理論基礎(chǔ)上的第一性原理計算的方法研究了Ca摻雜對纖鋅礦結(jié)構(gòu)氧化物ZnO晶格結(jié)構(gòu)、熱學(xué)參數(shù)和熱學(xué)性能的影響.計算結(jié)果表明，Ca摻雜ZnO氧化物晶格a，b，c軸均有所增大；在所研究的溫度區(qū)間，純的ZnO和Ca摻雜的ZnO的晶格熱容均隨溫度升高不斷增大；Ca摻雜的ZnO的晶格熱容高于純的ZnO；在最高溫度900K，ZnO和Ca摻雜的ZnO的晶格熱容分別達到16.5Cal.mol-1K-1和31.7Cal.mol-1K-1.純的ZnO和Ca摻雜的ZnO的德拜溫度 均隨溫度升高不斷增加，Ca摻雜的ZnO的德拜溫度 高于純的ZnO，表明Ca摻雜的ZnO高的最大光學(xué)波聲子頻率.Ca摻雜在ZnO中引入了新的振動模式.Ca摻雜ZnO氧化物將具有較大的晶格熱導(dǎo)率.

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Effects of Ca doping on thermal properties of ZnO oxide

YU Xiao-Ying1, ZHANG Fei-Peng2,3, FANG Hui1, ZHANG Xin2, ZHANG Jiu-Xing3

(1. Department of Physics and Electronic Engineering, Guangxi Normal University for Nationalities, Chongzuo 532200, China; 2. Institute of Physics, Henan University of Urban Construction, Pingdingshan 467036, China; 3. National Key Laboratory of Advanced Functional Materials, Chinese Ministry of Education, College of Materials Science and Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)

The thermal constants and the thermal transport properties of the Ca doped wurrite type ZnO have been investigated by ab-initial calculations based on the density functional theory as well as the linear response density perturbation functional theory. The results show that the Ca doped wurrite type ZnO has increased lattice constants a, b and c. The lattice heat capacity increases with increasing temperature for both systems, the Ca doped system has higher lattice heat capacity, and the heat capacities reach 16.5 Cal.mol-1K-1and 31.7 Cal.mol-1K-1for the pure ZnO and the Ca doped ZnO at 900 K, respectively. The Debye temperature increases with increasing temperature for both systems, and the Ca doped system has higher Debye temperature value than that of the pure ZnO system. New vibrational modes has been introduced by Ca doping, and the Ca doped ZnO system should have higher lattice thermal conductivity.

ZnO; Ca doping; Thermal properties

2014-06-04

國家自然科學(xué)基金項目(11347141);河南省科技計劃項目(132300410071);廣西民族師范學(xué)院科研項目(2013ZDa001);廣西高校科研項目(201203YB176)

余小英(1972—),女，壯族，廣西隆安人，碩士，副教授，主要從事計算物理和物理實驗方面的研究.

張飛鵬.E-mail: zhfpeng@aliyun.com

103969/j.issn.1000-0364.2015.08.026

O481; TN377

A

1000-0364(2015)08-0675-06