彭 敏，韋建軍，張 季，劉 麗,

( 1. 新疆工程學院基礎部，烏魯木齊 830091； 2. 四川大學原子與分子物理研究所，成都 610065)

α-BeH2電子結構與光學性質的第一性原理研究

彭 敏1，韋建軍2，張 季1，劉 麗1, 2

( 1. 新疆工程學院基礎部，烏魯木齊 830091； 2. 四川大學原子與分子物理研究所，成都 610065)

基于密度泛函理論，采用贗勢平面波方法研究了α-BeH2的結構、電子和光學性質.基態(tài)下，α-BeH2晶格常數a和體積彈性模量B0計算值與實驗值及其它理論值一致.根據能帶理論研究了α-BeH2基態(tài)下的能帶結構、總態(tài)密度(DOS)和分波態(tài)密度(PDOS).經過分析發(fā)現α-BeH2為直接能隙半導體材料，能隙為5.44 eV，與文獻相比，本文計算的結果偏低，這主要是利用第一性原理中的局域密度近似(LAD)或廣義梯度近似(GGA)交換關聯(lián)能函數計算材料的帶隙寬度或者磁耦合的理論結果均會偏低.通過對基態(tài)α-BeH2的Mulliken電荷分布和集居數的分析發(fā)現：α-BeH2屬于離子鍵和共價鍵所形成的混合鍵化合物；α-BeH2的電荷總數分別來源于H 1s軌道，Be 2s和2p軌道.同時本文還分析研究了α-BeH2的光學介電函數、吸收系數、復折射率、反射系數和能量損失等光學性質.

第一性原理; α-BeH2; 光學性質; 介電函數

1 引 言

由于BeH2在科學和技術上有著潛在的應用價值，因而引起了人們的廣泛興趣.BeH2有一系列獨特的核物理性質：低原子質量；固體BeH2(或BeD2,BeDT)中氫同位素濃度高；對熱中子的捕獲截面低，熱中子散射截面高，可以作為反應堆中子減速物質.BeH2粉末含能高，用作火箭固體推進燃料，可以提供碳氫推進燃料兩倍的動力[1].BeH2是壓穩(wěn)態(tài)氫化物，稍微加熱就會分解釋放出氫氣，故可以作為儲氫材料[2].此外，BeH2可以作為燒蝕層材料應用在慣性約束聚變(ICF)中[3]，由于含鈹燒蝕層材料元素核電荷少和低壓縮，具有相對高的密度.其優(yōu)良的性能組合在高效激光輻射吸收和等離子體自身輻射的低能量損耗下，確保了壓縮熱核物質活塞具有良好的流體動力學特性.在具有高熱核增益因子(100或更高，對應激光能量5～10 MJ)的反應堆靶燃燒時，靶中心區(qū)傳出的熱沖擊波可以達到明顯高于DT或DD反應的溫度閾值，含熱核燃料的殼層—燒蝕層燃燒顯著地增加了能量效益[4].自從1933年發(fā)現BeH2以來，已經有各種各樣的制備方法報道.1951年，Schlesinger等[5]通過含醚二叔丁基鈹和LiAlH4反應合成了質量純度為50%的BeH2；1954年，Coates等[6]通過含醚二叔丁基鈹在150-210度熱分解制備出了質量純度為70%的BeH2.1957年，Holley等[7]改進了Coates的方法，利用二叔丁基鈹在氮氣的保護下制備出白色多孔的BeH2粉末.1999年, Yu.E.Markhushkin等[8]用化學氣相沉積技術，在低壓氘氚氣氛下，蒸發(fā)的金屬鈹和非平衡氘原子反應，生成的BeD2沉積到半球殼基底上.結果顯示：在球表面的極點處，氘化鈹薄膜的厚度最小，接近邊緣處，厚度增加.但由于BeH2具有毒性和制備高純度BeH2困難，對該材料的研究較少，尤其是在國內，對該材料的研究幾乎是空白.理論上，2004年P.Vajeeston等人[9]采用第一性原理并根據能量最低原理進行了詳細地研究.結果表明：α-BeH2在7.07 GPa時轉變?yōu)棣?BeH2; β-BeH2在51.41 GPa時轉變?yōu)棣?BeH2; γ-BeH2在86.56 GPa時轉變?yōu)棣?BeH2; 最后δ-BeH2在97.55 GPa時轉變?yōu)棣?BeH2.但從理論上對BeH2的介電函數、折射系數、能量損失譜等光學性質的研究報道相對較少，為此本文基于密度泛函理論詳細研究了α-BeH2的光學性質，對BeH2材料的實驗研究具有重要的指導意義.

2 計算方法

高壓情況下BeH2主要有五種結構[9]：α-BeH2、β-BeH2、γ-BeH2、δ-BeH2和ε-BeH2.本文根據密度泛函理論和贗勢平面波方法，通過MS5.5中的CASTEP模塊[11]計算α-BeH2的結構、電子性質和光學性質.晶體波函數由平面波基矢展開，交換關聯(lián)函數選取廣義梯度近似GGA中Perdew Burke Ernzerh (PBE)泛函形式[12],贗勢采用平面波超軟贗勢[13].體系中贗勢原子Be:2s2，H:1s1視為價電子處理.平面波的截止能量Ecut=450 eV，沿對稱布里淵區(qū)(BZ)方向Monkhorst-Pack K點[14]取6×8×6,對結構優(yōu)化采用了BFGS[15]方法，自洽計算體系總能收斂小于2×10-5eV/atom, 原子受力低于0.05 eV/?，公差偏移小于1×10-5?，應力偏差小于0.01 GPa.

3 結果和討論

3.1 α-BeH2結構

圖1 α-BeH2結構Fig. 1 The structure of α-BeH2

表1 α-BeH2的晶格常數a、體彈模量B0和能隙Eg

Table 1 The lattice constanta, bulk modulusB0and band gapEgof α-BeH2

晶格常數/?abc體彈模量/GPaB0B′0能隙/eVEg本文計算9 0084 1687 63843 03 35 44文獻[9]8 9824 1567 645--5 51文獻[17]9 0824 1607 707---

3.2 α-BeH2的電子性質、Mulliken電荷布居和重疊布居數分析

在幾何優(yōu)化的基礎之上計算了α-BeH2的能帶結構、總態(tài)密度(DOS)和分波態(tài)密度(PDOS).圖2為α-BeH2沿布里淵區(qū)高對稱方向積分計算得到的能帶結構和態(tài)密度圖.零點能選在費米能級處.經過分析，α-BeH2的直接禁帶寬度 (價帶頂G點到導帶底G點)Eg為5.44 eV，文獻[9]為5.51 eV.本文計算的結果偏低，主要原因是利用第一性原理中的局域密度近似(LAD)或廣義梯度近似(GGA)交換關聯(lián)能函數計算材料的帶隙寬度或者磁耦合的理論結果均會偏低[18]，為了使結果更接近實驗值或其他理論值，可以采用剪刀算符[19]對能量進行修正.從能帶結構可以看α-BeH2屬于直接帶隙半導體材料.結合圖2中右側給出的α-BeH2總態(tài)密度(DOS)和分波態(tài)密度(PDOS)可知:下價帶-6.61到-2.20 eV之間的峰主要來源于H 1s態(tài)電子和Be 2p態(tài)電子以及少量的Be 2s態(tài)電子和Be 2p態(tài)電子雜化貢獻.費米能級附近的上價帶區(qū)間(即: -2.20到0 eV)的峰主要由H 1s態(tài)電子，Be 2p態(tài)電子貢獻.從整體來看，整個價帶區(qū)間的電子態(tài)都是非局域態(tài).能帶區(qū)間5.44到8.72 eV之間的峰是H 1s態(tài)電子，Be 2s和2p態(tài)電子共同貢獻，整個導帶區(qū)間的電子態(tài)也是非局域態(tài).關于α-BeH2能帶其它重要信息，特別是禁帶寬度，詳見表2所示.

在計算分析了α-BeH2的能帶結構和態(tài)密度之后還計算了其Mulliken電荷分布[20,21].表3和表4所列為α-BeH2的Mulliken電荷布居分析和重疊布居數.表3為α-BeH2的Mulliken電荷布居分析, 電荷為正表示失去電子，電荷為負表示得到電子.在α-BeH2結構中，H 1s軌道和Be 2p軌道占有的電子對α-BeH2電荷總數有主體貢獻.H凈原子區(qū)域集居數分別為-0.30和-0.32，Be凈原子區(qū)域布居數分別為：0.63和0.61，說明電荷主要從Be原子向H原子轉移.H1和H2 1s軌道占據的電子數分別為1.30和1.32；Be1和Be2 2p軌道占據的電子數分別為1.13和1.14.占據Be1和Be2 2s態(tài)的電子數目明顯少于2p態(tài)的電子數目.或者可以這樣說，較其自由狀態(tài)，在其形成化合物過程中，占據Be1和Be2 2s態(tài)的電子向2p態(tài)轉移.α-BeH2沿(002)方向的差分態(tài)密度如圖3所示.材料的共價特性主要是取決于體系中陰陽離子間共用電子對的形成，而離子特性則主要取決于體系中陰陽離子間電荷的轉移.從圖中可知，電荷主要集居在H原子周圍，且從表4中可知，沿Be-H鍵方向形成了一較強的共價鍵，主要起源于H 1s和 Be 2p軌道的sp3雜化.表4為α-BeH2的Mulliken重疊布居數[20,22]，其中正、負布居數分別表示兩原子間的成鍵與反成鍵.布居數為零或接近于零表明原子之間沒有或無明顯成鍵.從表4中我們H-H鍵原子之間有負的重疊布居數，這說明α-BeH2結構中存在反鍵態(tài)；H-Be鍵原子之間除了個別的重疊布居數顯示為負外，其余都為較大的正數，說明α-BeH2結構中存在成鍵態(tài)，性質表現為極為強的共價性；Be-Be鍵原子之間有正的重疊布居數，說明該原子之間也存在共價性較強的成鍵態(tài).同時還發(fā)現，同種原子鍵之間，重疊布居數越大，其鍵長就越短，擁有較強的結合能.通過以上分析可知，α-BeH2是一個共價性較強而離子性較弱的混合金屬氫化物材料.H-Be離子鍵形成的原因可以這樣分析：占據Be 2s軌道高能態(tài)的價電子躍遷到低能態(tài)的H 1s的空軌道上；H-Be共價鍵的形成則是H 1s與Be 2p軌道在能級為2.20 eV和費米能級附近(根據基態(tài)下的能帶和PDOS分波態(tài)密度判定)雜化形成的雜化軌道，雜化軌道與H 1s軌道線性組合成反鍵態(tài)和成鍵態(tài)高低能級軌道.成鍵軌道由于電子滿占，根據能量最低原理和泡利不相容原理，成鍵軌道要向低能移動；反鍵軌道由于電子非滿占或處于空軌道，該反成鍵軌道應向高能方向移動而性能所謂的能隙，且成鍵電子向電負性較大的H原子偏移.

圖2 α-BeH2的能帶結構Fig.2 The band structure of α-BeH2

G→GG→ZG→TG→YG→SG→XG→UG→R5 445 845 955 746 276 275 776 48Z→ZT→TY→YS→SX→XU→UR→R5 896 045 796 716 706 607 24

圖3 α-BeH2沿(002)平面的差分態(tài)電荷密度圖Fig. 3 Charge density along the (002) plane of α-BeH2

原子s電子p電子電荷總數凈電荷H11 300 001 30-0 30H21 320 001 32-0 32Be10 241 131 370 63Be20 261 141 390 61

3.3 α-BeH2光學性質

在線性光學光學響應范圍內, 通常用復介電函數ε(ω)=ε1(ω)+iε2(ω)來描述固體宏觀光學響應函數，其中ε1(ω)為介電實部，ε2(ω)為介電虛部，通過占據態(tài)和非占據態(tài)波函數的動量矩陣元可得[23-25]：

×δ[EC(k)-EV(k)-?ω]

(1)

表4 α-BeH2的Mulliken重疊布居數

(2)

其中P是動量矩陣元.其他光學性質，如反射率，折射率也可由介電函數的實部和虛部求出.具體關系式如下所示[23-25]：

折射率：

(3)

吸收系數：

(4)

(5)

(6)

圖4為α-BeH2介電函數的實部ε1(ω)和虛部ε2(ω).不考慮接近零點能位置的譜線變化情況，本征態(tài)介電函數虛部主要存在五個主躍遷峰，這五個主躍遷峰分別位于A(6.33eV)、B(6.95eV)、C(7.31eV)、D(7.88eV)和E(8.73eV)處，從能帶和態(tài)密度分析可知A峰主要來自H1s態(tài)電子向Be2s態(tài)電子躍遷貢獻；B峰起源于H1s 態(tài)電子向Be2s態(tài)電子，Be2p態(tài)電子向Be2s態(tài)電子躍遷；C峰來源于H1s電子向Be2s態(tài)電子躍遷；D峰由H1s態(tài)電子向Be2p態(tài)電子躍遷貢獻；E峰起源于Be2p態(tài)電子向Be2s態(tài)電子躍遷.介電函數虛部ε2(ω)初始閾值E0=5.49eV接近平衡態(tài)時的能隙值(5.44eV).眾所周知，當材料的禁帶寬度大于3.1eV時[26,27]，材料對紫外光的吸收比較敏感，所以α-BeH2是一種優(yōu)良的紫外光學材料.本征態(tài)介電函數實部ε1(ω)存在一個負值區(qū)域，即：7.48到13.01eV.說明α-BeH2在這些能量范圍呈現出金屬性質.零頻情況時，靜態(tài)介電函數實部ε1(0)為2.84.

圖4 α-BeH2復介電函數實部ε1(ω)和虛部ε2(ω)Fig. 4 The real ε1(ω) and imaginary ε2(ω) parts of complex dielectric function of α-BeH2

圖5為α-BeH2的光學吸收系數和光學吸收帶邊.吸收帶邊Eop可以由下列公式求得[28]：

αhυ=C(hυ-Eop)n

(7)

其中，hυ為光子能量，C為一常數，α為吸收系數.材料為直接帶隙材料時，n=0.5；材料為間接帶隙材料時，n=2.利用線性外推法計算得到α-BeH2的直接吸收邊為6.16eV, 與前面計算得到的帯隙5.44eV相近.由于利用第一性原理中的局域密度近似(LAD)或廣義梯度近似(GGA)交換關聯(lián)能函數計算材料的帶隙寬度偏低，因此我們預測利用線性外推法計算得到的吸收帶邊值更接近實驗值.圖5中的插圖為α-BeH2光學吸收系數隨能量的變化關系.吸收開始于5.50eV左右處，吸收強度隨著能量的增加而增強，8.18eV時達到一最大值3.44×105/cm，之后總體減小到零.α-BeH2的主要吸收區(qū)域位于紫外區(qū)域，由此可知α-BeH2是一種優(yōu)良的紫外光學材料.對于α-BeH2，當光子能量小于5.50eV或者小于其帯隙值時沒有吸收發(fā)生，電子處于禁戎狀態(tài).圖6為α-BeH2的復折射率n(ω)和消光系數k(ω)隨能量的變化關系.零頻情況下，靜態(tài)折射率n(0)是一非常重要的物理量，α-BeH2靜態(tài)折射率n(0)為1.68.最大復折射率位于6.22eV處，其值為3.14，此峰主要由Be2s 和2p態(tài)電子共同貢獻.相比，α-BeH2的消光系數曲線與介電函數虛部ε2(ω)很類似.

圖7為α-BeH2的能量損失譜L(ω)和反射譜R(ω).能量損失譜是描述快電子穿透材料時能量損失情況的重要物理參數.一般來說，能量損失譜L(ω)峰位可以用來表征材料中等離子體的共振情況，相對應的頻率被稱為等離子體共振頻率[29].由圖7可知，α-BeH2能量損失峰主要位于13.01eV處，其強度分別為357.28.零頻情況下，α-BeH2的反射率為6.45%，且0到5.25eV能量區(qū)間，α-BeH2的反射率幾乎相同，可以預測在紅外和可見光區(qū)α-BeH2是一透明材料，且在這些能量范圍α-BeH2可用作減反膜涂層材料.最大反射率出現在12.90eV處，其值為96.32%.當能量損失達到最大時，可以觀察到α-BeH2反射率反而快速下降，如圖7中虛線所示.

圖5 α-BeH2光學吸收帶邊Eop和光學吸收系數I(ω)Fig. 5 The absorption edge Eop and optical absorption coefficient I(ω) of α-BeH2

圖6 α-BeH2復折射率n(ω)和消光系數k(ω)Fig. 6 The complex refractive index n(ω) and the extinction coefficient k(ω) of α-BeH2

圖7 α-BeH2能量損失譜(a)和反射率(b)Fig. 7 Optical spectra as a function of photon energy for α-BeH2: (a) energy loss function and (b) reflectivity

4 結 論

基于密度泛函理論(DFT)，采用贗勢平面波方法和廣義梯度近似(GGA)計算研究了α-BeH2的結構、電子和光學性質.α-BeH2為直接能隙半導體材料，其能隙為5.44eV，通過對基態(tài)α-BeH2的Mulliken電荷布居分析和重疊布居數分析發(fā)現：α-BeH2屬于離子鍵和共價鍵所形成的混合鍵化合物；α-BeH2的電荷總數分別來源于各自的H1s軌道，Be2s和2p軌道.同時本文還研究分析了α-BeH2的光學介電函數、吸收系數、復折射率、反射系數和能量損失等光學性質.α-BeH2的主要吸收區(qū)域位于紫外區(qū)域，α-BeH2是一種優(yōu)良的紫外光學材料.

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First principles study of electronic and optical properties of α-BeH2

PENG Min1, WEI Jian-Jun2, ZHANG Ji1, LIU Li1,2

(1. Basic Department, Xin Jiang Institute of Engineering, Urumqi 830091, China；2. Institute of Atomic and Molecular Physics, Sichuan University, Chengdu 610065, China)

The structural, electronic and optical properties of α-BeH2were investigated using the pseudo-potential plane wave method within the generalized gradient approximation in the frame of the density functional theory. The ground state properties, such as lattice constant a and bulk modulus B0, were calculated. These results are in good agreement with the experimental and other theoretical data. According to the band structural theory, we have studied the band structure, density of states (DOS) and partial density of states (PDOS) for α-BeH2at the ground state. We found that α-BeH2is a direct band gap semi-conductive material with the band gap 5.44 eV. The result is smaller than that in literature. This is because in response to the band gap or magnetic coupling theory, the calculated results using the local density approximation (LDA) or generalized gradient approximation (GGA) within the first principles are smaller than those using other method. We investigated the Mulliken charge and population of α-BeH2. It is indicated that α-BeH2is a mix bond chemical compound consisting of ionic bond and covalent bond. The total charge of α-BeH2derives from H 1s, Be 2s and 2p orbits, respectively. At the same time, the dielectric function, adsorption coefficient, refractive index, reflection coefficient and loss function of α-BeH2were calculated and investigated.

First principles; α-BeH2; Optical properties; Dielectric function

彭敏(1978—)，女，新疆烏魯木齊人，碩士，講師，主要從事電氣自動化控制與技術研究.

韋建軍.E-mail: wjj33333@163.com

103969/j.issn.1000-0364.2015.08.023

O443.5

A

1000-0364(2015)08-0653-07

投稿日期: 2014-09-07