柳開樓，余跑蘭，譚武貴，胡惠文*，黃慶海，余喜初，李大明，葉會財，徐小林，周利軍

1. 農(nóng)業(yè)部植物營養(yǎng)與肥料重點實驗室，北京 100081；2. 江西省紅壤研究所//國家紅壤改良工程技術(shù)研究中心，江西 南昌 330046，3. 農(nóng)業(yè)部植物營養(yǎng)與生物肥料重點實驗室/湖南泰谷生物科技股份有限公司，湖南 長沙 410006

長期施用豬糞對紅壤旱地和水稻土肥力和土壤As轉(zhuǎn)化的影響

柳開樓1, 2，余跑蘭2，譚武貴3，胡惠文2*，黃慶海2，余喜初2，李大明2，葉會財2，徐小林2，周利軍2

1. 農(nóng)業(yè)部植物營養(yǎng)與肥料重點實驗室，北京 100081；2. 江西省紅壤研究所//國家紅壤改良工程技術(shù)研究中心，江西 南昌 330046，3. 農(nóng)業(yè)部植物營養(yǎng)與生物肥料重點實驗室/湖南泰谷生物科技股份有限公司，湖南 長沙 410006

摘要：長期施用畜禽糞便可以提高土壤肥力，但由于飼料添加劑中砷的存在，導(dǎo)致畜禽糞便中還有較高的As含量，而將這些畜禽糞便還田就可能引發(fā)土壤中As的大量累積，從而給作物和人類健康帶來潛在的環(huán)境風(fēng)險。尤其是隨著規(guī)?；B(yǎng)豬場在我國南方地區(qū)的迅猛發(fā)展，探討豬糞施用下土壤As價態(tài)的變化規(guī)律就顯得十分迫切和必要，因此，該研究以始于1981年的紅壤稻田化肥和1986年的紅壤旱地定位試驗為載體，監(jiān)測和分析了豬糞長期施用下水稻土和旱地的作物產(chǎn)量、土壤肥力及土壤浸提液中As含量和價態(tài)變化，結(jié)果表明：豬糞長期施用可以顯著提高水稻（Oryza sativa）和玉米（Zea mays）的籽粒產(chǎn)量，與不施豬糞處理（CF）相比，豬糞長期施用處理（COF）的水稻和玉米產(chǎn)量分別增加了11.2%～24.9%和65.9%～96.4%；且豬糞長期施用可以有效阻控土壤酸化，水稻土和旱地的pH值分別比不施豬糞處理增加了0.16和1.39個單位；同時，豬糞還田下土壤有機質(zhì)和氮磷鉀養(yǎng)分均得到顯著提升。但是，長期豬糞施用也導(dǎo)致土壤As大量累積，在水稻土和旱地上，COF處理的土壤浸提液中As含量比CF處理增加46.9%～246.2%，且旱地的增幅明顯大于水稻土。進一步分析土壤As價態(tài)發(fā)現(xiàn)，豬糞長期施用主要是提高了水稻土As5+含量；而紅壤旱地上As5+和As3+均有顯著提高。然而，豬糞施用也大幅降低了2種土壤的As3+/As和As3+/As5+的比例，這可能與可溶性有機質(zhì)增加有關(guān)。

關(guān)鍵詞：豬糞；長期試驗；As價態(tài)；紅壤

*通訊聯(lián)系人，E-mail: hoohuiwen@qq.com

引用格式：柳開樓，余跑蘭，譚武貴，胡惠文，黃慶海，余喜初，李大明，葉會財，徐小林，周利軍. 長期施用豬糞對紅壤旱地和水稻土肥力和土壤As轉(zhuǎn)化的影響[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報, 2015, 24(6): 1057-1062.

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南方紅壤區(qū)自然條件優(yōu)越、光熱資源充足，是我國重要的糧油主產(chǎn)基地。但長期以來，在不合理利用和粗放的管理模式下，紅壤區(qū)作物的單產(chǎn)水平和土地資源的利用效率均處于較低水平（孫波，2011P25-31；趙其國等，2013；黃慶海，2014P112-134）。特別是在當(dāng)前土地面積剛性減少、糧食需求不斷增加的大背景下，紅壤農(nóng)田的持續(xù)高效利用在保障我國糧食安全上的作用日益凸顯。因此，合理開發(fā)和培肥該區(qū)域的土壤肥力就顯得十分迫切。

砷是自然界的一種微量類金屬元素，由于其在采礦、防腐及殺蟲等方面的廣泛使用，導(dǎo)致世界范圍內(nèi)砷污染和砷毒害事件頻頻發(fā)生，因此，環(huán)境中砷的來源、毒性及其污染修復(fù)已成為研究的熱點。廖曉勇等（2003）研究表明，來自表面污染源的砷進入農(nóng)田土壤后主要積累在耕層0～20 cm中，對40～80 cm土壤影響不大。一般情況下，As3+和As5+是土壤中As存在的主要價態(tài)，且As3+毒性大于As5+。在農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中，As在土壤中累積可以顯著影響作物生產(chǎn)和產(chǎn)量形成（姚麗賢等，2008a；田相偉等，2007；ZENG等，2014；胡擁軍等，2015），楊桂娣等（2009）研究表明，不同價態(tài)無機砷脅迫對水稻營養(yǎng)生理機制的影響存在差異。其中As3+主要影響磷酸根離子轉(zhuǎn)運蛋白和鉀離子轉(zhuǎn)運蛋白的表達，而As5+則主要影響硝酸根離子轉(zhuǎn)運蛋白和氨離子轉(zhuǎn)運蛋白的表達。在土壤中，As5+和As3+均能抑制土壤堿性磷酸酶活性，且隨As5+和As3+含量的增加，相對堿性磷酸酶活性持續(xù)減?。ㄍ踝先?，2013）。但是目前有關(guān)As在土壤中的價態(tài)變化研究主要側(cè)重于吸附動力學(xué)和分子機理研究上（王小玲等，2015；ZENG等，2012；沈東升等，1992；ZENG等，2015），而含As畜禽糞便施用下土壤As價態(tài)的變化規(guī)律還有待進一步研究。因此，本研究以始于1981年的紅壤稻田化肥和1986年的紅壤旱地定位試驗為載體，通過監(jiān)測作物產(chǎn)量、土壤肥力及土壤浸提液中As含量和價態(tài)變化，以期揭示長期連續(xù)施用豬糞下紅壤旱地和水稻土的生產(chǎn)潛力和土壤培肥效應(yīng)，并進一步探討紅壤旱地和水稻土的As價態(tài)轉(zhuǎn)化，旨在為該區(qū)域的豬糞合理施用提供理論依據(jù)。

1　材料與方法

1.1試驗區(qū)概況

試驗地點設(shè)在江西省紅壤研究所（116°20′24″E，28°15′30″N）。該地屬中亞熱帶季風(fēng)氣候，年均降雨量1537 mm，年蒸發(fā)量1100～1200 mm；年均氣溫17.7～18.5 ℃，最冷月（1月）平均氣溫為4.6 ℃，最熱月（7月）平均氣溫為28.0～29.8 ℃。海拔高度25～30 m，為典型的低丘紅壤地區(qū)。水稻土長期試驗始于1981年，土壤類型為第四紀紅黏土發(fā)育的潴育型水稻土，紅壤旱地長期試驗始于1986年，土壤類型為第四紀紅黏土發(fā)育的紅壤旱地。試驗開始前水稻土和旱地的土壤性質(zhì)見表1。

1.2試驗設(shè)計

分別從水稻土和旱地長期試驗中選取2個處理：CF，施用氮磷鉀肥；COF，施用50%的氮磷鉀肥和有機肥；具體肥料用量詳見表2。水稻土的小區(qū)面積為46.67 m2，旱地小區(qū)面積為22.22 m2。每個處理3次重復(fù)，小區(qū)隨機排列。肥料種類是尿素、鈣鎂磷肥、氯化鉀；其中磷肥、鉀肥、紫云英和豬糞作為基肥，氮肥用量的2/3為基肥，1/3為追肥。

1.3測定指標

2014年分別采集水稻土和旱地的耕層土壤樣品分析土壤pH、有機碳、氮磷鉀養(yǎng)分和土壤浸提液中的As含量以及As5+和As3+的含量，土壤樣品采集時間為11月中旬。

表1　試驗前土壤基礎(chǔ)地力情況Table 1 Soil fertility before experiment

表2　水稻土和旱地不同處理的每季施肥量Table 2 Amounts of chemical and organic fertilizers in upland and paddy soil

1.3.1產(chǎn)量測定

在水稻（Oryza sativa）和玉米（Zea mays）成熟期，每個小區(qū)單打單收，計算實際產(chǎn)量。

1.3.2土壤理化指標測定

土壤pH采用pH計測定，土壤有機碳采用K2Cr2O7-H2SO4氧化法測定，土壤全氮用半微量開式法，土壤全磷為HF-HClO4消煮-鉬銻抗比色法，土壤全鉀用HF-HClO4消煮-火焰光度計法，有效磷（AP）采用NaHCO3浸提-鉬銻抗比色法，速效鉀（AK）采用NH4OAc浸提-火焰光度計法。詳細步驟參考《土壤農(nóng)化分析》（鮑士旦，2000P98-164）。

1.3.3土壤浸提液中的As含量以及As5+和As3+的測定

將土壤樣品按照1∶10的土水比用蒸餾水進行浸提，然后采用離子色譜氫化物發(fā)生原子熒光聯(lián)用法（IC-HGAFS）測定。

1.4數(shù)據(jù)分析方法

所有數(shù)據(jù)均采用Excel 2003進行處理，統(tǒng)計分析采用SPSS 11.0軟件進行，采用單因素方差進行顯著性分析，圖件采用Origin 8.1作圖軟件完成。

2　結(jié)果分析

2.1豬糞長期施用對作物產(chǎn)量的影響

豬糞長期施用可以顯著提高作物產(chǎn)量（圖1）。與不施豬糞處理（CF）相比，紅壤性水稻土上豬糞長期施用處理（COF）的籽粒產(chǎn)量增加了11.2%～24.9%；在紅壤旱地上，COF處理的籽粒產(chǎn)量分別增加65.9%～96.4%。這說明，豬糞與化肥配施是紅壤旱地和水稻土糧食增產(chǎn)的重要途徑。

圖1　豬糞長期施用下作物產(chǎn)量變化（2014年）Fig. 1 The crop yield in long-term application of pig manure in 2014

2.2豬糞長期施用對土壤肥力的影響

豬糞長期施用可以顯著提高紅壤性水稻土和旱地的土壤肥力指標（表3）。豬糞長期施用下水稻土和旱地的pH均得到顯著提高，分別比不施豬糞增加了0.16和1.39個單位。在水稻土上，COF處理的土壤有機質(zhì)、全氮、全磷、有效磷分別比CF提高了22.0%、25.8%、40.0%、108%，但是土壤全鉀、速效鉀和CEC則不存在顯著增加；紅壤旱地上COF處理的土壤有機質(zhì)、全氮、全磷、全鉀、有效磷、速效鉀、CEC分別比CF提高了27.3%、26.9%、104%、7.3%、533%、32.1%、18.0%。因此，豬糞長期施用是水稻土和旱地培肥的有效手段。

2.3豬糞長期施用對土壤浸提液中As含量的影響

長期施肥豬糞可以顯著增加土壤浸提液中As含量，圖2結(jié)果表明，在水稻土和旱地上，COF處理的土壤浸提液中As含量分別比CF處理增加46.9%、246.2%，且旱地的增幅明顯大于水稻土。這說明，豬糞長期施用導(dǎo)致了土壤浸提液中As累積，尤其是紅壤旱地。

表3　豬糞長期施用下水稻土和旱地的肥力變化（2014年）Table 3 The soil fertility in long-term application of pig manure in upland and paddy soil in 2014

圖2　豬糞長期施用下土壤浸提液中As含量Fig. 2 As content of soil leaching solution in long-term application of pig manure in 2014

圖3　豬糞長期施用下土壤浸提液中As價態(tài)變化Fig. 3 As valence of soil leaching solution in long-term application of pig manure in 2014

2.4豬糞長期施用對土壤浸提液中As價態(tài)的影響

在紅壤性水稻土和旱地上，豬糞長期施用可以影響土壤浸提液中As3+和As5+的含量和比例（圖3和表4）。在紅壤性水稻土上，豬糞長期施用處理的As5+含量比CF處理提高了60%，而As3+則不存在顯著差異；與水稻土不同，紅壤旱地上COF處理的As5+和As3+均顯著高于CF處理，其增幅分別為267%、74.4%。

表4　豬糞長期施用下水稻土和旱地的As價態(tài)比例變化（2014年）Table 4 the proportion of As valence of soil leaching solution in long-term application of pig manure in 2014

進一步分析As3+和As5+與As總量的比例發(fā)現(xiàn)（表4），與不施豬糞相比，豬糞長期施用下紅壤性水稻土和旱地的As5+/As的比例均不存在顯著增加。但是，As3+/As的比例則表現(xiàn)出豬糞長期施用的處理較低，與CF處理相比，水稻土和旱地上COF處理的As3+/As的比例分別下降了34.7%、50.9%；As3+/As5+的比例也表現(xiàn)出相似的規(guī)律，水稻土和旱地上COF處理的As3+/As5+分別比CF降低了38.9%、54.1%。這說明，雖然長期施用豬糞增加了土壤浸提液中的As含量，但是，其主要是增加是As5+含量，而對毒性較強的As3+則增幅較小，相反，豬糞施用還大幅降低了As3+/As和As3+/As5+的比例。

3　討論

近年來隨著農(nóng)村經(jīng)濟發(fā)展和豬肉需求的不斷提高，規(guī)?；B(yǎng)殖已成為當(dāng)前畜禽飼養(yǎng)的主體，而規(guī)?；B(yǎng)殖過程中產(chǎn)生的畜禽糞（尿）大量集中排放，給區(qū)域生態(tài)環(huán)境帶來巨大的環(huán)境風(fēng)險。作為有機肥還田是實現(xiàn)畜禽糞（尿）經(jīng)濟有效的資源化利用和降低環(huán)境風(fēng)險有效途徑之一。在本研究中，豬糞與化肥配施可以顯著提高作物產(chǎn)量和培肥土壤。與不施豬糞處理（CF）相比，豬糞長期施用下水稻產(chǎn)量增加了11.2%～24.9%；玉米產(chǎn)量65.9%～96.4%。同時，水稻土和旱地的pH分別比不施豬糞增加了0.16和1.39個單位，且有機質(zhì)和氮、磷養(yǎng)分均有顯著提升。這與本試驗的前期研究相一致（柳開樓等，2014；HUANG等，2014；余喜初等，2013；HUANG 等2010；顏雄等，2013），進一步證實了豬糞還田的增產(chǎn)和培肥效果。

然而，由于飼養(yǎng)過程中大量使用含有機胂制劑的飼料，使得畜禽糞中As含量普遍較高，給畜禽糞還田利用帶來了巨大的潛在風(fēng)險（QURESHI等，2008；LI和CHEN，2005，李大明等，2015）。本研究發(fā)現(xiàn)，規(guī)?；B(yǎng)豬場的豬糞中As含量為3.5 mg·kg-1，因此，畜禽有機肥施用帶來的As增加而引起的土壤及地下水的污染問題受到了人們的重視（奚功芳等，2014；ERBAN等，2013）。筆者團隊的前期研究也表明，長期施用豬糞可以導(dǎo)致紅壤性水稻土中As大量累積，其中As含量在豬糞連續(xù)施用30年后達到10.82～16.62 mg·kg-1，比不施豬糞處理增加了90.5%～192.7%（柳開樓等，2014），這與姚麗賢等（2008b）的結(jié)果相似。在本試驗中，筆者進一步分析了土壤浸提液中的As含量，結(jié)果表明，在水稻土和旱地上，豬糞長期施用處理（COF）的土壤浸提液中As含量分別比不施豬糞處理（CF）增加46.9%、246.2%，且旱地的增幅明顯大于水稻土。這進一步證實了豬糞長期施用可以導(dǎo)致土壤As累積。

土壤As的價態(tài)是表明其毒害程度的重要指標，一般來講，As3+毒性大于As5+（賴長鴻等，2015）。在紅壤性水稻土，豬糞長期施用處理主要是提高As5+含量；而紅壤旱地上As5+和As3+均有顯著提高。這可能與水稻土的淹水條件以及土壤微生物學(xué)性質(zhì)有關(guān)（王釗等，2013；楊文弢等，2015）。進一步分析表明，水稻土和旱地上COF處理的As3+/As5+分別比CF降低了38.9%、54.1%。而對毒性較強的As3+則增幅較小，相反，豬糞施用還大幅降低了As3+/As和As3+/As5+的比例。這可能與豬糞施用增加了土壤有機質(zhì)和氮磷養(yǎng)分，從而引起可溶性有機質(zhì)提高（倪進治等，2001；李蓮芳等，2011；ZHANG等，2013）。而土壤可溶性有機碳作為有機配位體，可以通過離子交換、吸附、絡(luò)合、螯合、凝絮、氧化還原等一系列反應(yīng)，影響金屬離子在土壤中的形態(tài)、遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律及生物有效性合最終歸宿（曹軍和陶澍，1999；吳萍萍等，2012；陳同斌和陳志軍，2002；付美云和周立祥，2007；王艮梅和周立祥，2003）。但具體原因還有待進一步研究。

4　結(jié)論

在南方紅壤區(qū)，豬糞與化肥長期配施可以顯著提高作物產(chǎn)量和培肥土壤。與不施豬糞處理（CF）相比，豬糞長期施用下水稻產(chǎn)量增加了11.2%～24.9%；玉米產(chǎn)量65.9%～96.4%。同時，水稻土和旱地的pH分別比不施豬糞增加了0.16 和1.39個單位，且有機質(zhì)和氮、磷養(yǎng)分均有顯著提升。

在水稻土和旱地上，豬糞長期施用處理的土壤浸提液中As含量分別比不施豬糞處理增加了46.9%、246.2%，且旱地的增幅明顯大于水稻土。進一步分析表明，豬糞長期施用處理主要是提高水稻土As5+含量；而紅壤旱地上As5+和As3+均有顯著提高。同時，豬糞施用還大幅降低了2種土壤的As3+/As和As3+/As5+的比例，這可能與可溶性有機質(zhì)增加有關(guān)。

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Effect of Long-term Application of Pig Manure on Soil Arsenic Content and Fertility of Red Upland and Paddy Soils

LIU Kailou1, 2, YU Paolan2, TAN Wugui3, HU Huiwen2*, HUANG Qinghai2, YU Xichu2, LI Daming2, YE Huicai2, XU Xiaolin2, ZHOU Lijun2
1. Ministry of Agriculture Key Laboratory of Plant Nutrition and Fertilizer, Beijing 100081, China; 2. Jiangxi Institute of Red Soil//National Engineering and Technology Research Center for Red Soil Improvement, Nanchang 330046, China; 3. Ministry of Agriculture Key Laboratory of Plant Nutrition and Bio-fertilizer//Hunan Taigu Biotechnology CO., LTD., Changsha 410006, China

Abstract:Long-term application of animal manure could improve soil fertility and enhance crop productivity, but could also pose a serious threat to the environment and human health due to the presence of arsenic compounds in some feed additives. Arsenic compounds have been used in feed additives to promote growth and supresses diseases in farm animals but they are of major concern because of their toxicity to the environment and potential carcinogenic properties. The relative toxicity of arsenic depends primarily on many factors including the valence state. Arsenites (As3+) and arsenates (As5+) are among the most common valence states with arsenites (As3+) having higher toxic potential. Therefore long term application of animal manure as fertilizers could lead to the build-up of arsenic compounds in the soil which may find their way into the food chain. Meanwhile, as a result of rapid development of pig production in Southern China, the use of pig manure to maintain the fertility of the soil is inevitable. In this study the effect of long-term application of pig manure on crop yields, soil fertility, soil arsenic content in leaching solution and the valence state of arsenic were investigated. Two long term experimental fields which included red upland soil which began in 1986 with maize (Zea mays) and paddy soil experiments which began in 1981 with rice (Oryza sativa) were used. There were three treatments each consisting of pig manure, chemical fertilizer and pig manure + chemical fertilizer. The results showed that long term application of pig manure could significantly improve crop yield compared to chemical fertilizer. Rice and maize yields of soils treated with chemical fertilizer and pig manure were increased by 11.2% and 65.9%～96.4%, respectively. Soil pH in soils treated with chemical fertilizer and pig manure was raised by 0.16 and 1.39 units; meanwhile, their soil organic matter and N, P, K nutrients were significantly improved. Arsenic content of soil leaching solution of soils treated with chemical fertilizer + pig manure was increased by 46.9%～246.2% compared with chemical fertilizer alone. Further analysis of the soil arsenic valence showed that long-term application of pig manure in paddy soil could increase As5+content. As5+and As3+were also significantly increased in red upland soil. Moreover, the pig manure application lowered the proportions of As3+to As and As3+to As5+. This may be associated with increased soluble organic matter under application of pig manure.

Key words:pig manure; long-term experiment; As valence; red soil

收稿日期：2015-03-04

作者簡介：柳開樓（1984年生），男，助理研究員，碩士，主要從事土壤肥料方面的研究。E-mail: liukailou@163.com

基金項目：農(nóng)業(yè)部植物營養(yǎng)與肥料學(xué)科群2014年開放基金課題；江西省自然科學(xué)基金（20151BAB214008）；國家公益性行業(yè)（農(nóng)業(yè)）科研專項經(jīng)費資助（201203030）

中圖分類號：X592

文獻標志碼：A

文章編號：1674-5906（2015）06-1057-06

DOI:10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.06.022